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Al、Ti或Zr改性对包埋式Ni@SiO_(2)催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响
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作者 邵景玲 李杰 +1 位作者 费兆阳 李雷 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期66-73,共8页
包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)... 包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和N_(2)吸/脱附等对催化剂的晶相结构、形貌和织构性质等进行了表征,并研究了改性对催化剂在POM反应制合成气(原料气组成:V(CH4):V(O_(2)):V(N_(2))为2:1:3、流量为60mL/min、压力为0.1MPa、空速为7.2L/(g·h)和反应时间为22h)中催化性能的影响。结果表明,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Al-SiO_(2)可促进甲烷的活化,其催化性能明显提升,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)因活性位点的阻碍而催化性能降低。在700℃下,反应稳定后,Ni@SiO_(2)和Ni@Al-SiO_(2)的CH4转化率分别为86%和80%,CO选择性均为90%左右,H_(2)选择性分别为93%和88%。经8 h稳定性测试后,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)的CH4转化率、CO选择性和H_(2)选择性均明显降低。活性位点的减少和积炭是导致催化剂失活的主要原因,积炭未造成活性位点的完全覆盖,催化剂仍能保持稳定的POM催化性能。 展开更多
关键词 ni@SiO_(2)催化剂 包埋式结构 催化剂改性 甲烷部分氧化 积炭
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载体形貌调控Ni基催化剂甲烷干重整反应性能的研究 被引量:1
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作者 李真薇 李玉峰 +3 位作者 陈杰 胥月兵 刘冰 刘小浩 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期57-65,共9页
甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的共转化利用具有重要的研究意义。然而,该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂,考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能... 甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的共转化利用具有重要的研究意义。然而,该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂,考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能的影响,并结合XRD、SEM、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和TG等表征手段对其影响机制进行了阐述。结果表明,在温度为800℃、空速为54000 mL/(g·h)下,经过50 h反应后,花状MgO负载的Ni基催化剂的CO_(2)和CH_(4)的平均转化率分别达到了90.2%和82.3%,n(H_(2))/n(CO)的平均值为0.93,与颗粒状和片状MgO负载的催化剂相比,具有较高的活性、稳定性和抗积碳性能。这是由于花状MgO负载的Ni基催化剂具有较高的比表面积,有利于活性金属的分散。同时,花状MgO表面存在更多的碱性位点,有利于CO_(2)的吸附活化,增强催化剂抗积碳性能,提高DRM反应活性与稳定性。 展开更多
关键词 甲烷干重整 载体形貌 ni基催化剂 积碳 催化性能
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NiZrO_(2)催化CO_(2)甲烷化机理模拟研究
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作者 陈亚 曲亚坤 +2 位作者 张荣俊 王丽新 赵晓光 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期41-47,共7页
现有的ZrO_(2)负载Ni催化CO_(2)甲烷化过程的中间物种不明晰,阻碍了新型高效催化剂的开发,限制了CO_(2)甲烷化在环境保护、能源利用以及经济效益提升等多个层面的应用。通过第一性原理计算对Ni团簇在ZrO_(2)表面的吸附机理以及催化CO_(2... 现有的ZrO_(2)负载Ni催化CO_(2)甲烷化过程的中间物种不明晰,阻碍了新型高效催化剂的开发,限制了CO_(2)甲烷化在环境保护、能源利用以及经济效益提升等多个层面的应用。通过第一性原理计算对Ni团簇在ZrO_(2)表面的吸附机理以及催化CO_(2)甲烷化过程的基元反应进行研究,阐明了NiZrO_(2)界面对CO_(2)的吸附、活化机制,明确了Ni、ZrO_(2)及其界面在CO_(2)加氢反应过程中的角色,提出了CO_(2)甲烷化的具体反应路径,为高效催化剂的进一步开发奠定了坚实的基础。 展开更多
关键词 niZrO_(2)催化剂 甲烷化 CO_(2)利用 第一性原理计算
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CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅰ)——与常规载体上Ni催化剂的比较 被引量:38
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作者 魏俊梅 徐柏庆 +3 位作者 李晋鲁 程振兴 王亚权 朱起明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第1期92-97,共6页
在 Ni负载量相近 (约 5 % )时 ,比较了由超临界干燥得到的纳米 Zr O2 -AS为载体制备的 Ni/Zr O2 -AS与几种常规载体 (γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP)负载的 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气反应的催化性能 .研究结果表明 ,γ-Al... 在 Ni负载量相近 (约 5 % )时 ,比较了由超临界干燥得到的纳米 Zr O2 -AS为载体制备的 Ni/Zr O2 -AS与几种常规载体 (γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP)负载的 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气反应的催化性能 .研究结果表明 ,γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP负载 Ni催化剂表现出明显的失活过程 ,而 Ni/Zr O2 -AS催化剂在反应 2 0 0 h后活性未下降 .“纯 Zr O2 -AS”载体本身不仅能催化生成合成气的反应 ,而且活性稳定 .TPO测定结果表明 ,负载在这种活性 Zr O2 -AS载体上的 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷 合成气 镍催化剂 纳米ZRO2 载体效应 抗积炭能力 二氧化锆 负载型催化剂 催化活性
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CO甲烷化Ni基催化剂的研究进展 被引量:34
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作者 路霞 陈世恒 +1 位作者 王万丽 马紫峰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第3期340-345,共6页
综述了国内外CO甲烷化催化剂的研究现状,重点介绍了CO甲烷化Ni基催化剂的载体、助剂和催化机理等方面的研究进展。关于载体的研究由Al2O3转向ZrO2,助剂从碱土金属和稀土金属向过渡金属元素转变,并在催化机理的研究中引入密度泛函理论,... 综述了国内外CO甲烷化催化剂的研究现状,重点介绍了CO甲烷化Ni基催化剂的载体、助剂和催化机理等方面的研究进展。关于载体的研究由Al2O3转向ZrO2,助剂从碱土金属和稀土金属向过渡金属元素转变,并在催化机理的研究中引入密度泛函理论,考察反应过程中生成的活性中间物种对催化活性的影响,以期改进这类催化剂,促进其工业应用。以新型载体负载Fe等多金属催化剂将是未来CO甲烷化催化剂发展的新方向。 展开更多
关键词 镍基催化剂 一氧化碳甲烷化 载体 催化机理
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碱土金属对甲烷与空气制合成气Ni/CaO-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:21
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作者 尚丽霞 谢卫国 +1 位作者 吕绍洁 邱发礼 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第5期422-425,共4页
考察了添加在镍基催化剂中的碱土金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并对催化剂用TPO、TPR、CO2 TPD、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验表明 ,碱土金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂抗积炭顺序为... 考察了添加在镍基催化剂中的碱土金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并对催化剂用TPO、TPR、CO2 TPD、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验表明 ,碱土金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂抗积炭顺序为Ni BaO CaO Al2 O3>Ni SrO CaO Al2 O3>Ni MgO CaO Al2 O3>Ni CaO Al2 O3。而且 ,添加了碱土金属催化剂的Ni晶粒减小、结合能负位移和催化剂吸附CO2 的能力变化顺序都与积炭量减少顺序一致。其中尤以Ni BaO CaO Al2 O3 催化剂既有较高的活性 。 展开更多
关键词 甲烷 镍基催化剂 空气 碱土金属助剂 结炭 合成气 催化活性 催化氧化
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α-Ni/γ-Al_2O_3催化剂催化一氧化碳甲烷化反应的研究 被引量:21
7
作者 马胜利 谭猗生 +1 位作者 张清德 韩怡卓 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第6期1-3,共3页
在连续流动固定床装置上考察了α-Ni/γ-Al2O3催化剂制备方法和反应空速对一氧化碳甲烷化反应的影响。与其他方法制备的催化剂相比,采用研混还原法制备的催化剂活性较高,在n(CO):n(H2)=1:3、常压、593K及空速2500h-1反应条件下,研混还... 在连续流动固定床装置上考察了α-Ni/γ-Al2O3催化剂制备方法和反应空速对一氧化碳甲烷化反应的影响。与其他方法制备的催化剂相比,采用研混还原法制备的催化剂活性较高,在n(CO):n(H2)=1:3、常压、593K及空速2500h-1反应条件下,研混还原法制备的w(Ni)为15%的α-Ni/γ-Al2O3催化剂催化一氧化碳合成甲烷的选择性达90%以上,一氧化碳的转化率接近100%。采用BET、XRD及TEM等技术对催化剂进行了表征。 展开更多
关键词 一氧化碳 甲烷化 镍催化剂
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不同形貌Ni/γ-Al_2O_3催化剂催化CO甲烷化反应的研究 被引量:9
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作者 马胜利 谭猗生 +1 位作者 张清德 韩怡卓 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期224-228,共5页
采用沉淀法分别以乙二醇、水、乙二醇-聚乙二醇600为修饰剂,制备了形貌分别为棒状(a-NiO)、粒状(b-NiO)和片状(c-NiO)结构的NiO催化剂,然后和γ-Al2O3通过研混法制得NiO/γ-Al2O3催化剂。采用XRD、TEM及H2-TPR等技术手段对催化剂进行了... 采用沉淀法分别以乙二醇、水、乙二醇-聚乙二醇600为修饰剂,制备了形貌分别为棒状(a-NiO)、粒状(b-NiO)和片状(c-NiO)结构的NiO催化剂,然后和γ-Al2O3通过研混法制得NiO/γ-Al2O3催化剂。采用XRD、TEM及H2-TPR等技术手段对催化剂进行了表征。TEM观察NiO的形貌分别为棒状、粒状和片状。H2-TPR结果表明,NiO/γ-Al2O3催化剂的氧化中心数量顺序为b-NiO/γ-Al2O3<a-NiO/γ-Al2O3<c-NiO/γ-Al2O3。XRD结果表明,NiO/γ-Al2O3催化剂还原后的Ni晶粒尺寸大小为b-Ni>a-Ni>c-Ni。在连续流动固定床反应装置上考察了Ni/γ-Al2O3对CO甲烷化反应的催化活性,研究了混合方法和形貌对CO甲烷化反应的影响。结果表明,研混法制得催化剂的活性及稳定性较好。催化剂形貌对CO甲烷化反应的催化活性顺序为c-Ni/γ-Al2O3>a-Ni/γ-Al2O3>b-Ni/γ-Al2O3,常压、593 K和2 500 h-1反应条件下,wNi为15%c-Ni/γ-Al2O3催化CO合成CH4选择性及CO转化率分别达90.80%和99.63%。 展开更多
关键词 CO 甲烷化 镍催化剂 形貌
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Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应积炭的研究 被引量:15
9
作者 严前古 吴廷华 +5 位作者 李基涛 翁维正 万惠霖 于作龙 储伟 远松月 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1999年第4期20-23,共4页
在固 体床流动 反应装置 上考察 了 Ni/ γ Al2 O3 催化 甲烷 部分 氧化 制合 成 气反 应过 程 中的积炭问 题. 结 果表明 :反应床 层温度升 高,积炭 量降 低;温 度降 低,积 炭量 增加, 当温 度在 600 ℃附近时,积... 在固 体床流动 反应装置 上考察 了 Ni/ γ Al2 O3 催化 甲烷 部分 氧化 制合 成 气反 应过 程 中的积炭问 题. 结 果表明 :反应床 层温度升 高,积炭 量降 低;温 度降 低,积 炭量 增加, 当温 度在 600 ℃附近时,积 炭量增 加很快. 积炭产 生位于 催化剂床 层出口段 . 随 着压力的 增加,催 化剂 积炭 量增 加很快. 当空速超 过一定 值时,随 着空速的 增加,催 化剂积 炭量 减少 ,说明 积炭 产生 过 程受 动力 学 影响很大. 根据反 应体系 的热力学 分析与 各种反应 条件对催 化剂积 炭的影响 得出甲 烷部分催 化氧化制合成气 反应体 系中的积 炭主要是 由 C O 歧 化和 C O+ H2 还 原反应 产生,而不 是 C H4 的裂解 . 展开更多
关键词 甲烷 部分氧化 合成气 积炭 催化剂
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Sm_2O_3 对Ni/sepiolite甲烷化催化剂的影响(英文) 被引量:9
10
作者 罗来涛 李松军 邓庚凤 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第4期302-304,共3页
采用浸渍法制备了Ni sepiolite及Ni Sm sepiolite催化剂并测定了催化剂的CO甲烷化活性。采用抗热实验、XPS及CS2 中毒等手段研究了钐对Ni sepiolite催化剂的影响。结果表明 ,加入Sm2 O3提高了Ni sepiolite催化剂的甲烷化活性、催化剂热... 采用浸渍法制备了Ni sepiolite及Ni Sm sepiolite催化剂并测定了催化剂的CO甲烷化活性。采用抗热实验、XPS及CS2 中毒等手段研究了钐对Ni sepiolite催化剂的影响。结果表明 ,加入Sm2 O3提高了Ni sepiolite催化剂的甲烷化活性、催化剂热稳定性及抗毒能力 ,降低了镍原子的电子结合能。 展开更多
关键词 一氧化碳 甲烷化 镍催化剂 浸渍法 氧化钐 催化活性
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改性的Ni基催化剂上CO甲烷化性能的研究 被引量:12
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作者 王鑫 郭翠梨 +1 位作者 张俊涛 詹吉山 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期260-264,共5页
采用浸渍法制备了NiO/Al2O3,NiO/TiO2-Al2O3,NiO-La2O3/Al2O3,NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂,考察了4种催化剂的CO甲烷化性能,并利用TG-DTG方法表征催化剂表面的积碳量。实验结果表明,NiO/TiO2-Al2O3,NiO-La2O3/Al2O3,NiO-La2O3/TiO2-Al2O... 采用浸渍法制备了NiO/Al2O3,NiO/TiO2-Al2O3,NiO-La2O3/Al2O3,NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂,考察了4种催化剂的CO甲烷化性能,并利用TG-DTG方法表征催化剂表面的积碳量。实验结果表明,NiO/TiO2-Al2O3,NiO-La2O3/Al2O3,NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂,即TiO2和La2O3改性的NiO/Al2O3催化剂的CO甲烷化反应活性均有所提高,其中NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂的活性、稳定性和抗积碳能力最好;采用NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂,CO甲烷化反应的适宜条件为:反应温度450℃、反应压力1.5 MPa、GHSV=10 000 h-1,在此条件下,CO转化率为99.5%,CH4收率和选择性均为98.1%。 展开更多
关键词 一氧化碳甲烷化 镍基催化剂 niO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂
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镍盐前躯体对CO_2甲烷化Ni/SiC催化剂性能的影响 被引量:14
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作者 职国娟 王英勇 +1 位作者 靳国强 郭向云 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期10-14,42,共6页
以氯化镍、硝酸镍、醋酸镍和乙酰丙酮镍为前驱体,采用浸渍法制备了Ni/SiC催化剂,分别记作Ni-Cl,Ni-N,Ni-Ac,Ni-AA。用固定床评价装置考察了四种催化剂在CO2甲烷化反应中的催化活性。结果表明,Ni-AA和Ni-Ac的催化活性相近且明显高于Ni-N... 以氯化镍、硝酸镍、醋酸镍和乙酰丙酮镍为前驱体,采用浸渍法制备了Ni/SiC催化剂,分别记作Ni-Cl,Ni-N,Ni-Ac,Ni-AA。用固定床评价装置考察了四种催化剂在CO2甲烷化反应中的催化活性。结果表明,Ni-AA和Ni-Ac的催化活性相近且明显高于Ni-N和Ni-Cl。采用XRD、TEM、TPR和XPS对反应前后催化剂进行表征,并与催化剂性能进行关联,发现导致Ni-AA和Ni-Ac催化剂催化活性高、稳定性好的原因是由于催化剂中Ni晶粒较小,分散度较高,与载体之间相互作用力较强。 展开更多
关键词 ni SiC催化剂 前躯体 二氧化碳 甲烷化
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助剂MgO、CaO对甲烷水蒸气重整Ni/γ-Al2O3催化性能的影响 被引量:11
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作者 赵云莉 吕永康 +1 位作者 常丽萍 鲍卫仁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期218-222,共5页
采用固定床装置,考察了以共浸方式引入的助剂MgO、CaO对Ni/γ-Al2O3催化剂在甲烷水蒸气催化重整中的催化反应性能的影响。结果表明,在H2O/CH4/N2的摩尔比为2.86/1/3.28,GHSV为1 800 h-1,反应温度为700℃下,催化剂Ni-CaO/Al2O3催化性能最... 采用固定床装置,考察了以共浸方式引入的助剂MgO、CaO对Ni/γ-Al2O3催化剂在甲烷水蒸气催化重整中的催化反应性能的影响。结果表明,在H2O/CH4/N2的摩尔比为2.86/1/3.28,GHSV为1 800 h-1,反应温度为700℃下,催化剂Ni-CaO/Al2O3催化性能最好;反应初期甲烷转化率可达到96.95%、CO选择性可达68.93%、H2收率可达73.58%。XRD和H2-TPR结果表明,CaO的存在使催化剂中的活性NiO组分增多,还原性和分散性能较好。利用热分析技术对积炭进行考察发现反应10 h后的Ni-CaO/Al2O3催化剂上并未出现导致催化剂失活的炭物种。 展开更多
关键词 甲烷 水蒸气重整 镍基催化剂 氧化钙 氧化镁 积炭
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沉淀型Ni-La_2O_3/ZrO_2催化剂上CO_2甲烷化性能的研究 被引量:17
14
作者 魏树权 李丽波 +2 位作者 商永臣 徐恒泳 徐国林 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第5期10-13,共4页
采用并流共沉淀法将不同量的稀土氧化物La2O3添加到Ni/ZrO2催化剂中,进行了XRD、TPR分析测试。结果表明,添加一定量的La2O3使催化剂的晶体结构发生变化,产生了新的物种,从而使催化剂表面改性,提高了NiO的分散度,有利于活性中心的形成,... 采用并流共沉淀法将不同量的稀土氧化物La2O3添加到Ni/ZrO2催化剂中,进行了XRD、TPR分析测试。结果表明,添加一定量的La2O3使催化剂的晶体结构发生变化,产生了新的物种,从而使催化剂表面改性,提高了NiO的分散度,有利于活性中心的形成,并且降低了催化剂的还原温度,当n(La)∶n(Ni)∶n(ZrO2)=0 4∶1∶1时效果最好;考察了反应温度和空速对CO2转化率的影响,在反应温度较低时,由于受到反应动力学的限制,CO2的转化率较低。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷化 共沉淀法 稀土助剂 镍基催化剂
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助剂铬对Ni/MgO催化剂CVD法制备碳纳米管的促进作用 被引量:12
15
作者 冉茂飞 储伟 +1 位作者 文婕 李延芳 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期231-235,共5页
采用溶胶-凝胶法制备了助剂Cr改性的Ni/MgO催化剂,用化学气相沉积(CVD)法在600℃下裂解甲烷生长碳纳米管,研究了助剂Cr的引入对催化剂微结构和制备碳纳米管性能的影响.催化剂样品用XRD,TPR和CO-TPD进行了分析,制备的碳纳米管用TEM和XRD... 采用溶胶-凝胶法制备了助剂Cr改性的Ni/MgO催化剂,用化学气相沉积(CVD)法在600℃下裂解甲烷生长碳纳米管,研究了助剂Cr的引入对催化剂微结构和制备碳纳米管性能的影响.催化剂样品用XRD,TPR和CO-TPD进行了分析,制备的碳纳米管用TEM和XRD进行了表征.实验结果表明,NiO和MgO之间存在着强相互作用而形成固溶体,Ni/MgO催化剂经氢气处理后其中的镍氧化物只有极少部分被还原成为镍.助剂铬的引入明显促进了镍的还原,使得催化剂表面的Ni活性中心数增多,从而使催化剂的活性和性能得到了明显的改进.在加入助剂后碳纳米管的产率明显增加,当Cr质量分数为8%时,碳纳米管的产量为未加助剂时产量的5倍,碳纳米管和催化剂的质量比达到19.28.当Cr含量进一步增加时,Ni在催剂表面聚集形成大颗粒,制备出的产品中含有大量的碳纳米纤维和无定形碳.以8%Cr-Ni/MgO催化剂合成的碳纳米管具有比较高的产率且质量较好. 展开更多
关键词 碳纳米管 铬助剂 镍基催化剂 甲烷裂解
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BaTiO_3负载Ni-Co双金属催化剂催化CH_4/CO_2重整反应 被引量:12
16
作者 陈娟荣 黎先财 +1 位作者 杨沂凤 魏元珍 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第4期20-23,26,共5页
采用等体积浸渍法制备了一系列不同Co添加量的Ni-Co/BaTiO3双金属催化剂,并在固定床反应装置上考察了在973~1073K温度范围内这些催化剂对CO2重整CH4反应的催化活性。实验结果表明,Ni、Co质量负载均为5.0%的Ni-Co/BaTiO3催化剂活... 采用等体积浸渍法制备了一系列不同Co添加量的Ni-Co/BaTiO3双金属催化剂,并在固定床反应装置上考察了在973~1073K温度范围内这些催化剂对CO2重整CH4反应的催化活性。实验结果表明,Ni、Co质量负载均为5.0%的Ni-Co/BaTiO3催化剂活性最好。11PR、TPD和XPS表征发现,与单金属催化剂Ni/BaTiO3相比,Ni-Co/BaTiO3双金属催化剂具有更高的催化活性,更好的脱附和抗积炭性能,而且更容易还原。 展开更多
关键词 ni-Co/BaTiO3 催化剂 甲烷 二氧化碳 重整 合成气
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Ni含量对介孔Ni-CaO-ZrO_2催化剂上CH_4-CO_2重整反应的影响研究 被引量:8
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作者 孙楠楠 闻霞 +4 位作者 王峰 彭伟才 肖福魁 魏伟 孙予罕 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第10期1004-1008,共5页
采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。... 采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni含量对催化剂的物化性质和催化性能有较大影响,低Ni含量的催化剂具备较完善的介孔结构,该种结构非常有利于Ni物种的分散及其在高温下的抗烧结能力,从而提高了催化剂的稳定性;但过低的Ni负载量会造成催化剂表面Ni活性位过少,进而影响催化剂的活性;另一方面,Ni含量过高会导致催化剂介孔结构的坍塌,Ni在反应条件下烧结严重,大尺寸的Ni颗粒会大大增加积炭的生成,从而造成催化剂失活。 展开更多
关键词 甲烷(CH4) 二氧化碳(CO2) 重整 ni催化剂 二氧化锆(ZrO2) 催化技术
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CeO_2对担载Ni催化剂的CH_4与CO_2重整反应活性的影响 被引量:6
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作者 金明善 索掌怀 +1 位作者 徐秀峰 齐世学 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期19-22,共4页
考察了担载Ni催化剂在CH4 CO2重整反应中的催化活性,发现Ni/Al2O3的初活性较高,但随反应温度的升高而下降;Ni/CeO2具有较高的CH4转化活性,且随反应温度的升高变化不大,但对CO2的活性很低;Ni/TiO2对CH4及CO2的活性均很差。CeO2的加入对... 考察了担载Ni催化剂在CH4 CO2重整反应中的催化活性,发现Ni/Al2O3的初活性较高,但随反应温度的升高而下降;Ni/CeO2具有较高的CH4转化活性,且随反应温度的升高变化不大,但对CO2的活性很低;Ni/TiO2对CH4及CO2的活性均很差。CeO2的加入对反应活性及其抗积炭性能有显著的影响。1023K反应40h后的寿命实验结果表明,Ni/CeO2/Al2O3催化剂不仅具有很高的CH4及CO2转化活性(转化率分别为96%和86%),而且显示出良好的抗积炭性能(积炭量2 4mg/g cat/h);而Ni/CeO2/TiO2的反应活性甚至不及Ni/TiO2。选用不同的Ni盐,反应活性亦有较大差异。以硝酸镍、醋酸镍及硝酸六氨合镍为前体制备的Ni/CeO2/Al2O3催化剂初活性较高,且不易积炭;以氯化镍为前体制备的Ni催化剂虽然初活性较高,但积炭量也高;而以硫酸镍为前体制备的Ni催化剂活性很差。 展开更多
关键词 二氧化铈 镍催化剂 甲烷 二氧化碳重整 镍盐的影响
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Ni/SiO_2催化剂上甲烷催化裂解制氢 被引量:24
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作者 潘智勇 沈师孔 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期466-470,共5页
研究了固定床反应器上甲烷在Ni SiO2催化剂上的裂解反应,并分别用O2、H2O进行催化剂失活 活化循环实验,并对催化剂用XRD进行分析。结果表明,Ni SiO2催化剂具有良好的催化性能,甲烷转化率~40%,并能在150min的时间内保持其活性,无论是用... 研究了固定床反应器上甲烷在Ni SiO2催化剂上的裂解反应,并分别用O2、H2O进行催化剂失活 活化循环实验,并对催化剂用XRD进行分析。结果表明,Ni SiO2催化剂具有良好的催化性能,甲烷转化率~40%,并能在150min的时间内保持其活性,无论是用空气氧化还是水蒸气汽化,都能有效地活化已失活的催化剂。XRD实验显示,多次裂解-再生循环过程,对催化剂结构没有明显破坏。 展开更多
关键词 甲烷裂解 丝状碳 ni/SiO2催化剂 再生
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第二金属组分对Ni/SiC催化剂CO_2甲烷化性能的影响 被引量:6
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作者 职国娟 王英勇 +1 位作者 靳国强 郭向云 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第1期24-28,共5页
采用共浸渍法制备了Fe,Co,Cu或Mn促进的系列SiC担载的Ni基双金属催化剂,采用XRD、TEM、H_2-TPR对其进行表征,并在固定床微型反应器装置上考察第二金属组分对Ni/SiC在CO_2甲烷化反应中的催化性能的影响。结果表明,Mn的添加提高了Ni/SiC... 采用共浸渍法制备了Fe,Co,Cu或Mn促进的系列SiC担载的Ni基双金属催化剂,采用XRD、TEM、H_2-TPR对其进行表征,并在固定床微型反应器装置上考察第二金属组分对Ni/SiC在CO_2甲烷化反应中的催化性能的影响。结果表明,Mn的添加提高了Ni/SiC催化剂中Ni的分散度,增强了NiO与SiC之间的相互作用,从而提高了催化剂的活性和稳定性;而Fe,Co,Cu的添加降低了Ni/SiC催化剂的活性,其中添加Cu的催化剂活性最差。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷化 ni/SiC催化剂 双金属催化剂
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