氨分解作为一种很有前景的现场制氢技术,关键在于开发出廉价、高性能的催化剂。本研究通过共沉淀法合成系列Ni_(x)Mg_(75–x)Al_(25)类水滑石化合物(HTlc)作为前驱体,经过焙烧和还原处理制备负载型高分散Ni/Mg(Al)O催化剂并用于氨分解制...氨分解作为一种很有前景的现场制氢技术,关键在于开发出廉价、高性能的催化剂。本研究通过共沉淀法合成系列Ni_(x)Mg_(75–x)Al_(25)类水滑石化合物(HTlc)作为前驱体,经过焙烧和还原处理制备负载型高分散Ni/Mg(Al)O催化剂并用于氨分解制氢,采用不同研究手段对样品进行了表征,考察了Ni含量和氨还原对催化性能的影响。结果显示,HTlc前驱体经过焙烧分解形成Mg(Ni,Al)O固溶体,Ni物种与载体之间存在较强的相互作用,经750℃氨还原得到高分散Ni金属纳米颗粒,其平均晶粒尺寸为5.9~7.7 nm。质谱分析表明,氨还原过程中无氮氧化物(NOx)生成,同时750℃氨还原与氢还原催化剂的活性相当,说明氨是一种合适的还原气。催化剂活性随着Ni含量和还原温度升高而增加。其中,750℃氨还原Ni_(20)Mg_(55)Al_(25)催化剂在30000 m L·g^(–1)cat·h^(–1)、600℃下的氨转化率为98%,且在100 h反应过程中转化率保持不变,Ni金属无明显烧结现象,催化剂表现出良好的活性、稳定性和抗烧结性能。展开更多
文摘氨分解作为一种很有前景的现场制氢技术,关键在于开发出廉价、高性能的催化剂。本研究通过共沉淀法合成系列Ni_(x)Mg_(75–x)Al_(25)类水滑石化合物(HTlc)作为前驱体,经过焙烧和还原处理制备负载型高分散Ni/Mg(Al)O催化剂并用于氨分解制氢,采用不同研究手段对样品进行了表征,考察了Ni含量和氨还原对催化性能的影响。结果显示,HTlc前驱体经过焙烧分解形成Mg(Ni,Al)O固溶体,Ni物种与载体之间存在较强的相互作用,经750℃氨还原得到高分散Ni金属纳米颗粒,其平均晶粒尺寸为5.9~7.7 nm。质谱分析表明,氨还原过程中无氮氧化物(NOx)生成,同时750℃氨还原与氢还原催化剂的活性相当,说明氨是一种合适的还原气。催化剂活性随着Ni含量和还原温度升高而增加。其中,750℃氨还原Ni_(20)Mg_(55)Al_(25)催化剂在30000 m L·g^(–1)cat·h^(–1)、600℃下的氨转化率为98%,且在100 h反应过程中转化率保持不变,Ni金属无明显烧结现象,催化剂表现出良好的活性、稳定性和抗烧结性能。
