以不同硅/铝摩尔比(简称硅/铝比)的HZSM-5分子筛作为研究对象,通过氨气吸附及程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、烷烃吸附及程序升温脱附(Alkane-TPD)、29Si和27Al魔角转动固体核磁共振(29Si&27Al MAS SSNMR)、^(1)H和^(1)H双量子魔角转动...以不同硅/铝摩尔比(简称硅/铝比)的HZSM-5分子筛作为研究对象,通过氨气吸附及程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、烷烃吸附及程序升温脱附(Alkane-TPD)、29Si和27Al魔角转动固体核磁共振(29Si&27Al MAS SSNMR)、^(1)H和^(1)H双量子魔角转动固体核磁共振(^(1)H&^(1)H DQ MAS SSNMR)等表征手段,研究了HZSM-5分子筛中Brønsted(B)酸中心的空间邻近性对烷烃分子吸附的特点,同时考察了空间邻近的B酸中心对烷烃单分子裂解选择性的影响。结果表明,随着HZSM-5分子筛硅/铝比的降低,分子筛中B酸中心空间邻近的几率增加,烷烃(丙烷、正丁烷和正戊烷)裂解的反应路径、选择性在邻近的B酸中心都与在孤立的酸中心上不同,显示出协同催化特点。其中,烷烃转化过程中裂解反应增加,脱氢反应减少,中间裂解产物相比于端基裂解产物具有更高的选择性。展开更多
富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分...富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分布情况进行了表征分析。同时,研究了不同硅铝比的ZSM-5分子筛在二甲苯液相异构化反应中的催化性能。结果表明:经过34 h水热处理即可得到结晶良好的富铝ZSM-5分子筛;转晶法协调了分子筛中铝的分布,使ZSM-5分子筛晶面的硅铝比明显高于晶体内部;此外,在二甲苯异构化反应中,富铝ZSM-5分子筛催化剂展现出更好的催化性能。展开更多
文摘以不同硅/铝摩尔比(简称硅/铝比)的HZSM-5分子筛作为研究对象,通过氨气吸附及程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、烷烃吸附及程序升温脱附(Alkane-TPD)、29Si和27Al魔角转动固体核磁共振(29Si&27Al MAS SSNMR)、^(1)H和^(1)H双量子魔角转动固体核磁共振(^(1)H&^(1)H DQ MAS SSNMR)等表征手段,研究了HZSM-5分子筛中Brønsted(B)酸中心的空间邻近性对烷烃分子吸附的特点,同时考察了空间邻近的B酸中心对烷烃单分子裂解选择性的影响。结果表明,随着HZSM-5分子筛硅/铝比的降低,分子筛中B酸中心空间邻近的几率增加,烷烃(丙烷、正丁烷和正戊烷)裂解的反应路径、选择性在邻近的B酸中心都与在孤立的酸中心上不同,显示出协同催化特点。其中,烷烃转化过程中裂解反应增加,脱氢反应减少,中间裂解产物相比于端基裂解产物具有更高的选择性。
文摘富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分布情况进行了表征分析。同时,研究了不同硅铝比的ZSM-5分子筛在二甲苯液相异构化反应中的催化性能。结果表明:经过34 h水热处理即可得到结晶良好的富铝ZSM-5分子筛;转晶法协调了分子筛中铝的分布,使ZSM-5分子筛晶面的硅铝比明显高于晶体内部;此外,在二甲苯异构化反应中,富铝ZSM-5分子筛催化剂展现出更好的催化性能。
