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全氟磺酸树脂改性ZSM-5催化剂用于环己烯水合研究
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作者 牛立博 薛宇恋 +4 位作者 张倩 王亚涛 徐肇中 陈毅 吕运开 《河北大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期60-69,共10页
采用浸渍法将全氟磺酸树脂(HNF-5W)负载到ZSM-5分子筛表面以及孔道内部制备了磺酸树脂-分子筛复合催化剂xHNF/ZSM-5(x代表磺酸树脂在催化剂中的质量分数),应用于环己烯水合制备环己醇反应.利用BET、XED、TEM和吡啶红外等测试手段对所制... 采用浸渍法将全氟磺酸树脂(HNF-5W)负载到ZSM-5分子筛表面以及孔道内部制备了磺酸树脂-分子筛复合催化剂xHNF/ZSM-5(x代表磺酸树脂在催化剂中的质量分数),应用于环己烯水合制备环己醇反应.利用BET、XED、TEM和吡啶红外等测试手段对所制备催化剂的物理化学性质进行了表征,同时考察了反应条件对所制备催化剂作用下环己烯水合反应的影响.实验结果表明:当反应温度125℃,氮气压力0.4 MPa的条件下,反应120 min,在最优催化剂20HNF/ZSM-5作用下环己烯的转化率为12.9%,环己醇选择性达到99%以上;同时,20HNF/ZSM-5催化剂经5次套用,环己烯的转化率仍保持在10%以上,表明该催化剂具有良好的稳定性. 展开更多
关键词 zsm-5 全氟磺酸树脂 环己烯水合 环己醇
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Ge-ZSM-5分子筛膜微结构调控及其对乙二醇溶液的脱水性能
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作者 魏海琴 杨璐 +2 位作者 王晓东 高志华 黄伟 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期640-650,共11页
在多孔α-Al_(2)O_(3)载体上,原位水热生长Ge-ZSM-5分子筛膜,并以其为分离膜使乙二醇溶液脱水。通过改变铝源NaAlO_(2)和锗源Ge(OC_(2)H_(5))_(4)在合成液中的含量及晶化时间实现对膜的微结构和分离性能的调控。采用SEM、EDS、XRD和N_(2... 在多孔α-Al_(2)O_(3)载体上,原位水热生长Ge-ZSM-5分子筛膜,并以其为分离膜使乙二醇溶液脱水。通过改变铝源NaAlO_(2)和锗源Ge(OC_(2)H_(5))_(4)在合成液中的含量及晶化时间实现对膜的微结构和分离性能的调控。采用SEM、EDS、XRD和N_(2)单组分渗透等手段表征Ge-ZSM-5分子筛膜。结果表明:采用乙氧基锗、二氧化硅、四丙基氢氧化铵、水、偏铝酸钠按摩尔比为Y∶300∶15∶7461∶X(Y=2、3、6,X=2、3、6)的合成液制备系列Ge-ZSM-5分子筛膜样品中,Al比Ge更快地进入分子筛的骨架,并抑制Ge的进入;合成液中Al含量增加,则膜的厚度减小,致密性和分离性能均先增加后降低。合成液中Ge含量增加或晶化时间延长,均使得膜的厚度增大,致密性和分离性能优化。渗透汽化实验结果表明,较低的操作温度(30~70℃)有利于水的选择性透过;在温度30℃下,当乙二醇溶液中水质量分数为1%时,MAl/Ge/Si-3-6-24分子筛膜作为分离膜,总渗透通量为23.70 g/(m^(2)·h),分离因子可达1825.91,并且膜的分离性能在渗透汽化进行的60 h内基本不变,膜的稳定性良好,该分子筛膜对乙二醇溶液脱水具备一定的应用潜力。 展开更多
关键词 Ge-zsm-5分子筛膜 微结构 偏铝酸钠 乙二醇溶液 脱水 渗透汽化
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类气溶胶双亲ZSM-5分子筛的合成
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作者 肖沛文 杨艾丽 +5 位作者 柳博伦 韩雪 李慧 叶银珠 王润伟 张宗弢 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期38-45,共8页
使用3-氨丙基三乙氧基硅烷和苯基三甲氧基硅烷对ZSM-5分子筛进行不对称修饰,制备了外表面亲水、内表面亲油的双亲型分子筛.将此分子筛作为前驱体,经过气溶胶发生器处理得到具有双亲性的类气溶胶分子筛.通过SEM,XRD,FTIR,N_(2)气吸附-脱... 使用3-氨丙基三乙氧基硅烷和苯基三甲氧基硅烷对ZSM-5分子筛进行不对称修饰,制备了外表面亲水、内表面亲油的双亲型分子筛.将此分子筛作为前驱体,经过气溶胶发生器处理得到具有双亲性的类气溶胶分子筛.通过SEM,XRD,FTIR,N_(2)气吸附-脱附实验等对材料进行了表征,测试并计算了材料的亲水亲油平衡值.探究了前驱体浓度和载气流量对类气溶胶双亲分子筛粒径和数量的影响. 展开更多
关键词 zsm-5 双亲性 类气溶胶分子筛
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蒸汽辅助低成本合成多级孔ZSM-5分子筛及其催化裂解性能
4
作者 葛虎城 顾宇飞 +4 位作者 黄雪 刘菲菲 黄艳梅 李福威 李志霞 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第1期95-104,共10页
针对ZSM-5分子筛合成成本高、微孔结构易引起扩散限制的问题,文中以六亚甲基亚胺(HMI)为主模板剂,聚氧乙烯聚氧丙烯醚(F68)为介孔模板剂,采用蒸汽辅助晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(SFZ),探究NaOH添加量、晶化时间以及F68添加量对分子筛... 针对ZSM-5分子筛合成成本高、微孔结构易引起扩散限制的问题,文中以六亚甲基亚胺(HMI)为主模板剂,聚氧乙烯聚氧丙烯醚(F68)为介孔模板剂,采用蒸汽辅助晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(SFZ),探究NaOH添加量、晶化时间以及F68添加量对分子筛结晶度的影响。此外,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附及氨程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征,对低密度聚乙烯(LDPE)进行了催化裂解,并且评价了分子筛的催化性能。结果表明,SFZ-15(F68添加量为HMI质量的15%)获得了最高的液体产率(21.42%)和苯系物(BTEX,如苯、甲苯、乙苯、二甲苯)选择性(86.34%),同时表现出优异的抗积碳能力和催化稳定性。 展开更多
关键词 六亚甲基亚胺 zsm-5分子筛 催化裂解 苯系物 低密度聚乙烯
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纤维素辅助制备多级孔ZSM-5分子筛的催化甲醇制芳烃性能
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作者 杭德智 刘民 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第5期1258-1265,共8页
为了解决甲醇制芳烃ZSM-5分子筛催化剂寿命短问题,采用添加羧甲基纤维素钠(CMC-Na)作为模板剂,合成CMC-Na添加质量分数分别为0%、5%、10%、15%、20%的多级孔ZSM-5分子筛。通过XRD、SEM、物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD、热重分析等手段对其... 为了解决甲醇制芳烃ZSM-5分子筛催化剂寿命短问题,采用添加羧甲基纤维素钠(CMC-Na)作为模板剂,合成CMC-Na添加质量分数分别为0%、5%、10%、15%、20%的多级孔ZSM-5分子筛。通过XRD、SEM、物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD、热重分析等手段对其进行表征,采用固定床进行其催化甲醇制芳烃(MTA)反应性能评价。研究表明,添加CMC-Na有助于减小ZSM-5分子筛的晶粒尺寸,形成小晶粒堆积的晶间孔。在反应压力0.1 MPa、温度723 K和质量空速2 h^(-1)的反应条件下,添加质量分数10%CMC-Na制备的ZSM-5分子筛有良好的性能稳定性。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 多级孔 羧甲基纤维素钠 甲醇制芳烃 积炭
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ZSM-5分子筛催化裂解偏三甲苯反应研究
6
作者 常加加 李夺 +2 位作者 张嘉兴 张安峰 郭新闻 《现代化工》 北大核心 2025年第3期184-188,193,共6页
以四丙基溴化铵为模板剂、硅质量分数为5%的晶种为硅源,采用水热合成法制备了ZSM-5分子筛,利用XRD、SEM、N_(2)物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD等方法对催化剂进行表征;将ZSM-5与具有不同拓扑结构的β、HY、丝光沸石催化偏三甲苯裂解制苯、... 以四丙基溴化铵为模板剂、硅质量分数为5%的晶种为硅源,采用水热合成法制备了ZSM-5分子筛,利用XRD、SEM、N_(2)物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD等方法对催化剂进行表征;将ZSM-5与具有不同拓扑结构的β、HY、丝光沸石催化偏三甲苯裂解制苯、甲苯、二甲苯(BTX)。结果表明,ZSM-5分子筛具有较强的酸强度和较多的酸量,使其更适用于偏三甲苯裂解反应;在反应过程中,随着反应温度的升高,偏三甲苯先发生异构化反应,再发生裂解脱烷基反应;脱烷基程度随温度升高逐渐加深,且反应按照偏三甲苯、异构化三甲苯、二甲苯、甲苯为反应物逐级发生;当反应温度为500℃时,偏三甲苯转化率接近100%,同时发生苯环开环裂解反应。 展开更多
关键词 zsm-5 分子筛 偏三甲苯 催化裂解
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无溶剂法合成小晶粒ZSM-5及丁烯催化裂解性能
7
作者 麻馨 杨佳宝 +2 位作者 周健 秦玉才 宋丽娟 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期163-173,共11页
采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无... 采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无溶剂法合成的H型ZSM-5分子筛晶粒呈近球形,粒径(约160 nm)分布均匀。C_(4)烯烃裂解性能与文献已报道水热合成小晶粒ZSM-5分子筛相当,随硅铝比增大丁烯催化裂解活性降低,但乙烯和丙烯选择性明显提高。根据产物分析证实低硅铝比的ZSM-5分子筛较高的酸密度会导致烯烃分子通过氢转移反应生成烷烃,从而降低目标产物的选择性。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 无溶剂法 催化裂解 酸密度 氢转移反应
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纳米片ZSM-5孔道扩散和酸性质协调作用对MTP反应的影响
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作者 于伊人 朱鹏 +3 位作者 王涵姿 姚迪 张雄福 杨国辉 《现代化工》 北大核心 2025年第9期139-143,150,共6页
以合成的短b轴取向的ZSM-5纳米片分子筛为催化剂,在固定床反应器上研究了其催化甲醇制丙烯(MTP)反应性能,并考察了不同硅铝比、b轴厚度及原位掺杂硼改性对催化反应性能的影响,探究了孔道结构和酸性协同效应对MTP催化性能的影响。结果表... 以合成的短b轴取向的ZSM-5纳米片分子筛为催化剂,在固定床反应器上研究了其催化甲醇制丙烯(MTP)反应性能,并考察了不同硅铝比、b轴厚度及原位掺杂硼改性对催化反应性能的影响,探究了孔道结构和酸性协同效应对MTP催化性能的影响。结果表明,随着硅铝比的提高,丙烯选择性(S_(C~=_(3)))和丙烯/乙烯比(P/E)显著提升,氢转移指数(HTI)明显降低。硅铝比为200的纳米片ZSM-5催化剂具有最好的催化性能,S_(C~=_(3))达到46.52%、P/E为4.44、HTI为0.016 2。缩短b轴厚度可显著提高催化剂的稳定性,其中b轴厚度为60 nm的ZSM-5纳米片分子筛在200 h内稳定运行,表现出最佳的稳定性。原位硼改性可有效减弱强酸强度并降低总酸量,其中B_(75%)/Al_(25%)催化剂的催化效果最佳,S_(C^(=)_(3))为49.99%、P/E为11.01、HTI为0.002 6,并在200 h内保持优良的稳定性。 展开更多
关键词 分子筛 zsm-5 纳米片 硼改性 MTP
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不同硅铝比ZSM-5分子筛的合成及其丁烯催化裂解反应性能研究
9
作者 郭栋 童燕兵 柯明 《现代化工》 北大核心 2025年第7期144-150,共7页
采用水热晶化法,通过调变投料配比,制备出了具有相同晶貌且含有介孔结构的不同硅铝比的ZSM-5分子筛,采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、N_(2)物理吸附-脱附、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等手段对其进行表征,在... 采用水热晶化法,通过调变投料配比,制备出了具有相同晶貌且含有介孔结构的不同硅铝比的ZSM-5分子筛,采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、N_(2)物理吸附-脱附、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等手段对其进行表征,在连续固定床微反装置上进行了丁烯催化裂解反应性能评价。研究结果表明,随着ZSM-5分子筛硅铝比的增加,晶粒尺寸逐渐由10μm缩小至2μm,硅铝比由78增加至462,酸量由0.925 mmol/g逐渐降低至0.035 3 mmol/g。随着硅铝比的增加,丁烯转化率逐渐降低,丙烯选择性逐渐增加,重组分选择性逐渐降低。较强的催化剂酸性会导致过多副反应的发生,降低目标产物的选择性和收率,硅铝比为263的ZSM-5分子筛在丁烯裂解反应中具有较高的丙烯选择性和催化稳定性,丁烯转化率为74%左右,丙烯选择性为48%,丙烯收率为35.5%。 展开更多
关键词 zsm-5 硅铝比 催化剂 稳定性
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单一模板剂一锅法合成纳米晶聚集体ZSM-5分子筛
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作者 姚迪 朱鹏 +4 位作者 王涵姿 于伊人 杨国辉 张雄福 刘国东 《现代化工》 北大核心 2025年第8期199-203,208,共6页
采用水热合成,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,无晶种无添加剂,通过硅溶胶和硫酸铝一锅合成了由50~100 nm纳米粒子自组装的ZSM-5分子筛聚集体。通过研究硅铝比、Na+浓度及TPAOH用量对形貌的影响发现,纳米晶聚集体可在宽硅铝比范围... 采用水热合成,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,无晶种无添加剂,通过硅溶胶和硫酸铝一锅合成了由50~100 nm纳米粒子自组装的ZSM-5分子筛聚集体。通过研究硅铝比、Na+浓度及TPAOH用量对形貌的影响发现,纳米晶聚集体可在宽硅铝比范围[n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))=40~200]内合成,一次粒子粒径随硅铝比提高而增大;Na+浓度是调控一次粒子的关键因素,其用量增加使一次粒子增大;TPAOH用量增加会导致一次粒子增大而二次粒子减小。并通过对其形成过程追踪提出了可能的自组装机理。 展开更多
关键词 分子筛 纳米晶聚集体 zsm-5 水热合成
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纳米片型ZSM-5分子筛催化苯-乙醇烷基化制乙苯
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作者 王涵姿 朱鹏 +4 位作者 姚迪 于伊人 杨国辉 张雄福 刘国东 《现代化工》 北大核心 2025年第9期167-172,共6页
针对苯与乙醇烷基化制备乙苯的反应,选用纳米片型ZSM-5分子筛为母体催化剂,采用固定床反应器考察了其在苯-乙醇烷基化反应中的催化性能并评价其稳定性。探究了Mg、Zn、B元素等体积浸渍改性对催化剂的烷基化反应性能的影响,精确调控负载... 针对苯与乙醇烷基化制备乙苯的反应,选用纳米片型ZSM-5分子筛为母体催化剂,采用固定床反应器考察了其在苯-乙醇烷基化反应中的催化性能并评价其稳定性。探究了Mg、Zn、B元素等体积浸渍改性对催化剂的烷基化反应性能的影响,精确调控负载量,并在苛刻条件下评价改性催化剂及母体催化剂的稳定性。结果表明,使用母体催化剂时,苯-乙醇烷基化反应连续运行150 h,苯转化率保持在45%以上,乙基(乙苯+二乙苯)选择性稳定在96.9%左右,表明母体催化剂具有优良的稳定性。经Mg、Zn、B负载改性后,改性催化剂的乙基选择性均有所提升,其中经1%B负载后改性效果最佳,苯转化率提升至46.7%,乙基选择性达98.6%,产品中二甲苯含量降至1 050 ppm。在空速15 h^(-1)的苛刻条件下,改性催化剂可稳定运行130 h而不失活。 展开更多
关键词 分子筛 纳米片zsm-5 烷基化 催化剂改性
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通过设计等级孔ZSM-5分子筛微球增强苄基化催化反应
12
作者 陈雅 郑明丹 +2 位作者 刘湛 陈丽华 王朝 《应用化工》 北大核心 2025年第2期315-321,共7页
为克服MFI分子筛固有的微孔结构对客体分子的扩散限制,利用硅油的高速剪切力制备了具有等级多孔结构的ZSM-5分子筛微球。这类微球具有大的比表面积(447 m^(2)/g),表现出增强的活性位点可及性和客体分子扩散能力。在1,3,5-三甲苯与苯甲... 为克服MFI分子筛固有的微孔结构对客体分子的扩散限制,利用硅油的高速剪切力制备了具有等级多孔结构的ZSM-5分子筛微球。这类微球具有大的比表面积(447 m^(2)/g),表现出增强的活性位点可及性和客体分子扩散能力。在1,3,5-三甲苯与苯甲醇的苄基化反应中,等级孔ZSM-5分子筛微球对苯甲醇的转化率达到了99.35%,对目标产物的选择性为89.76%,显著优于纳米晶ZSM-5分子筛和商用微米晶ZSM-5分子筛。为制备具有高活性和高选择性的等级孔分子筛微球提供了新思路。 展开更多
关键词 等级孔结构 zsm-5分子筛 微球 苄基化反应
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短b-轴多级孔ZSM-5无Na^(+)合成及催化正庚烷裂解性能
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作者 钟少聪 赵德明 +4 位作者 史会兵 姜海英 王龙 刘纪昌 朱卡克 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第1期30-40,共11页
ZSM-5分子筛存在各向异性扩散传质,缩短b-轴长度和构筑多级孔是提升扩散性能的有效途径。发展了将共模板(四丙基氢氧化铵和四丁基氢氧化铵)与致孔剂(聚二烯丙基二甲基氯化铵)相结合的制备方法,在无Na^(+)体系中一步合成了短b-轴多级孔道... ZSM-5分子筛存在各向异性扩散传质,缩短b-轴长度和构筑多级孔是提升扩散性能的有效途径。发展了将共模板(四丙基氢氧化铵和四丁基氢氧化铵)与致孔剂(聚二烯丙基二甲基氯化铵)相结合的制备方法,在无Na^(+)体系中一步合成了短b-轴多级孔道ZSM-5分子筛。结合分子筛结构表征分析,探讨了短b-轴多级孔道ZSM-5分子筛制备过程中,铝源、致孔剂含量和硅/铝摩尔比对其形貌和结构的影响。经过P、La改性后,以正庚烷作为探针分子对其催化裂解性能进行评价。结果表明,短b-轴多级结构可以促进Haag-Dessau机理裂解反应,抑制双分子裂解和氢转移副反应。因此,短b-轴多级孔道ZSM-5分子筛显示出更高的催化活性、轻烯烃收率和选择性,以及更低的芳烃选择性。 展开更多
关键词 zsm-5 短b-轴 无Na^(+)体系 轻烯烃 催化裂解
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利用分段晶化法合成核壳型亲水ZSM-5分子筛
14
作者 刘田菊 张丹丹 +3 位作者 杨华 宋玉全 潘梦 李兴扬 《应用化工》 北大核心 2025年第6期1487-1490,共4页
采用传统分子筛合成的原材料,通过分段晶化合成出了核壳型ZSM-5分子筛。研究表明,随着低温段晶化时间的延长,在板块状ZSM-5分子筛表面会逐渐形成由纳米多晶分子筛共生而成的粗糙壳层。粗糙壳层的形成并没有对ZSM-5分子筛的结晶度、硅铝... 采用传统分子筛合成的原材料,通过分段晶化合成出了核壳型ZSM-5分子筛。研究表明,随着低温段晶化时间的延长,在板块状ZSM-5分子筛表面会逐渐形成由纳米多晶分子筛共生而成的粗糙壳层。粗糙壳层的形成并没有对ZSM-5分子筛的结晶度、硅铝比和孔结构特征产生显著影响,但是明显加强了其表面亲水性。在甲醇脱水制烃(MTH)的催化反应中,表面亲水性的加强促进了反应产物从催化剂内部向表面的传质,从而使核壳型亲水ZSM-5分子筛表现出了比传统ZSM-5分子筛更好的催化稳定性和更高的低碳烯烃的选择性。 展开更多
关键词 分段晶化 核壳结构 zsm-5 分子筛 亲疏水
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MCM-22分子筛转晶合成富铝ZSM-5分子筛的研究
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作者 张俊玲 童伟益 +1 位作者 杨座国 郑均林 《应用化工》 北大核心 2025年第6期1451-1456,1462,共7页
富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分... 富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分布情况进行了表征分析。同时,研究了不同硅铝比的ZSM-5分子筛在二甲苯液相异构化反应中的催化性能。结果表明:经过34 h水热处理即可得到结晶良好的富铝ZSM-5分子筛;转晶法协调了分子筛中铝的分布,使ZSM-5分子筛晶面的硅铝比明显高于晶体内部;此外,在二甲苯异构化反应中,富铝ZSM-5分子筛催化剂展现出更好的催化性能。 展开更多
关键词 富铝zsm-5分子筛 硅铝比 转晶法 二甲苯异构化反应
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两步变温合成纳米堆积ZSM-5分子筛及其催化性能
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作者 宋金锐 梁亚凝 +6 位作者 张燕挺 张红智 李宁 刘景怡 丁云龙 侯楠 李晓峰 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期489-497,共9页
纳米堆积ZSM-5分子筛具有良好的扩散与传质能力,在各类催化和吸附方面表现出优异的性能。采用两步变温法制备纳米堆积ZSM-5分子筛,通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜、N 2吸附-脱附、氨气程序升温脱附、X射线荧光光谱分析、X射线光电... 纳米堆积ZSM-5分子筛具有良好的扩散与传质能力,在各类催化和吸附方面表现出优异的性能。采用两步变温法制备纳米堆积ZSM-5分子筛,通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜、N 2吸附-脱附、氨气程序升温脱附、X射线荧光光谱分析、X射线光电子能谱分析等手段对合成的分子筛样品进行表征。采用偏三甲苯异构化反应表征纳米堆积ZSM-5分子筛的催化性能。结果表明:两步变温法比传统法更快合成分子筛(10 h);初级晶粒粒径为100~200 nm,晶粒堆积组成的团聚体尺寸更小,约为800 nm;两步变温法所合成的样品外比表面积最大可达53.92 m^(2)/g,与传统法相比酸性无明显变化。偏三甲苯异构化在MHSV=5.28 h-1、T=350℃、p=0.8 MPa的反应条件下,两步变温法合成样品(低温4 h,高温24 h)比传统法合成样品的性能显著提高,偏三甲苯转化率提高了14.1百分点,均三甲苯收率和选择性分别提高了8.5百分点和2.0百分点。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 两步变温法 晶种溶液 纳米堆积 偏三甲苯异构化
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CuO/TiO_(2)/ZSM-5复合材料的制备及其光催化/抗菌性能
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作者 刘思琪 王李鹏 +3 位作者 都扶岭 于倩茹 梁鑫超 王程 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第3期539-549,共11页
为提升TiO_(2)/ZSM-5的可见光光催化和抗菌性能,以Cu(NO_(3))_2、Ti(SO_4)_2和ZSM-5为原料,采用浸渍-煅烧法制备了具有可见光光催化/抗菌功能的CuO/TiO_(2)/ZSM-5复合材料。采用X射线衍射分析仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、气体吸... 为提升TiO_(2)/ZSM-5的可见光光催化和抗菌性能,以Cu(NO_(3))_2、Ti(SO_4)_2和ZSM-5为原料,采用浸渍-煅烧法制备了具有可见光光催化/抗菌功能的CuO/TiO_(2)/ZSM-5复合材料。采用X射线衍射分析仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、气体吸附仪、扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)、紫外-可见光漫反射光谱仪(UV-Vis DRS)、X射线荧光光谱仪(PL)、电子顺磁共振波谱仪(EPR)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)等对材料的组成结构进行表征,采用甲基橙溶液评价材料的光催化性能,采用大肠杆菌和金黄色葡萄球菌评价材料的抗菌性能。结果表明:浸渍-煅烧法可成功制得大比表面积和孔体积的CuO/TiO_(2)/ZSM-5复合材料。CuO/TiO_(2)摩尔比为0.5%时,所得0.5CuO/TiO_(2)/ZSM-5材料具有相对较低的电子-空穴对复合几率、较宽的光响应范围、较高的·O_(2)^(-)和·OH等活性物种产生量,表现出优异的光催化和抗菌性能,其在氙灯光照150 min后,对甲基橙的去除率可达95%,在避光条件和光照5 min后,对大肠杆菌的抗菌率达75.2%和83.3%,对金黄色葡萄球菌的抗菌率达97.6%和98.5%。 展开更多
关键词 CuO/TiO_(2)/zsm-5 光催化性 抗菌性 浸渍-煅烧法
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MO_(δ)/3 DOM ZSM-5催化剂的制备及同时消除炭烟和NO_(x)的催化性能
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作者 王斓懿 王世伟 +5 位作者 陈心宇 于迪 张春雷 范晓强 于学华 赵震 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期103-118,共16页
炭烟颗粒和NO_(x)作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NO_(x)的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔(3DOM)ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载M... 炭烟颗粒和NO_(x)作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NO_(x)的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔(3DOM)ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载MO_(δ)(M=Mn,Fe,Co,Ce,Pr,W)的催化剂.所制备催化剂均具有独特的多级孔结构,有利于炭烟与NO_(x)等小分子的捕捉与传质,可进一步增强催化剂的催化性能.其中,MnO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂具有最佳的同时消除炭烟与NO_(x)的催化性能,其炭烟燃烧的峰值温度最低(453℃),80%以上NO转化率的初始温度最低(184℃)且温度窗口较宽(184~362℃).该催化剂优异的催化性能与其良好的氧化还原性能、丰富的酸位点、充足的活性氧以及丰富的多级孔结构有关.动力学测试结果表明,MnO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂具有最高的本征活性.根据催化剂的活性测试和原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)结果,推断了该催化剂在不同温度下的反应机理.在低温(<300℃)条件下,反应以脱硝为主,主要遵循Eley-Rideal(E-R)机理;在高温条件下(>300℃)主要以炭烟燃烧为主,包括活性氧机理和NO_(2)辅助机理. 展开更多
关键词 MO_(δ)/3DOM zsm-5催化剂 炭烟燃烧 NO_(x)去除 反应机理
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ZSM-5分子筛结构与反应性的研究进展
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作者 李知行 代卫炯 +2 位作者 刘相洋 王飞 李瑞丰 《化工进展》 北大核心 2025年第2期788-808,共21页
ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨... ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨架铝原子的多样性分布及其表征技术,探讨了铝分布对催化性能的影响;归纳了ZSM-5分子筛孔道结构调变的手段,讨论了孔道尺寸、孔程长短对客体分子的吸附扩散、择形和催化的影响;总结了骨架缺陷的调控策略,并探讨了骨架缺陷对分子筛的酸性、亲疏水性及抗积炭性的影响。最后,对未来研究方向进行了展望,指出铝分布的精准表征、铝分布与催化性能构效关系的建立、结合对合成机理的深刻认识制备特定结构的分子筛及根据反应需求可控调节缺陷是未来ZSM-5分子筛研究领域的重要方向。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 铝分布 孔道结构 硅羟基 催化
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碱处理改性ZSM-5吸附分离间/对甲酚异构体
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作者 陈光敏 孙永杰 +2 位作者 陈鹏飞 刘定华 刘晓勤 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第3期401-409,共9页
针对分子筛吸附分离间/对甲酚异构体体系,筛选出分离系数较高的硅铝比为50的NaZSM-5分子筛,以不同浓度NaOH溶液作为碱处理试剂,成功制备出一系列具有多级孔结构的改性ZSM-5分子筛,并利用N_2吸附-脱附、X射线衍射表征(XRD)等手段对吸附... 针对分子筛吸附分离间/对甲酚异构体体系,筛选出分离系数较高的硅铝比为50的NaZSM-5分子筛,以不同浓度NaOH溶液作为碱处理试剂,成功制备出一系列具有多级孔结构的改性ZSM-5分子筛,并利用N_2吸附-脱附、X射线衍射表征(XRD)等手段对吸附剂进行了表征。通过静态和动态吸附实验,考察了改性ZSM-5分子筛吸附剂对间/对甲酚异构体的吸附分离性能,并探究了该过程的动力学原理。结果表明,以0.2 mol·L^(-1)NaOH溶液85℃下碱处理1 h得到的0.2-85-1分子筛成功引入了介孔,其存在增强了传质性能,从而提高了吸附速率,相较于处理前的分子筛样品,改性后的0.2-85-1分子筛对甲酚吸附平衡时间缩短了50%,最大处理量提升了50%(303 kg·m^(-3)·d^(-1)提升至454 kg·m^(-3)·d^(-1))。结合动力学拟合结果分析,间/对甲酚在0.2-85-1分子筛上的吸附行为符合拟二级动力学模型,速率常数相较于改性前样品提升了一个数量级。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 碱处理 甲酚异构体 吸附 动力学
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