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高稳定磺酸化三维共价有机框架材料的设计构筑及其对U(Ⅵ)的吸附 被引量:1
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作者 刘思妍 赵玉宝 +1 位作者 石伟群 袁立永 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期246-257,I0003,共13页
从废水中分离回收U(Ⅵ)对放射性环境治理以及核工业发展具有重要意义。随着共价有机框架材料(COFs)的不断发展,越来越多的COFs材料被用于放射性核素的吸附分离。然而对于三维共价有机框架材料(3D-COFs)而言,由于分子构筑单元及拓扑连接... 从废水中分离回收U(Ⅵ)对放射性环境治理以及核工业发展具有重要意义。随着共价有机框架材料(COFs)的不断发展,越来越多的COFs材料被用于放射性核素的吸附分离。然而对于三维共价有机框架材料(3D-COFs)而言,由于分子构筑单元及拓扑连接方式有限,使得其在性能和应用上受到诸多限制。本工作运用键转化与后接枝相结合的方法,制备一种基于胺键的磺酸功能化3D-COF材料(COF-320-H_(2)SO_(3))用于水溶液中U(Ⅵ)的吸附去除。通过多种表征手段对其结构和性质进行了表征,并系统研究了COF-320-H_(2)SO_(3)对U(Ⅵ)的吸附行为。研究结果表明:亚胺键向胺键的转化显著提升了COFs材料的化学稳定性,同时具有亲水性和强配位能力的磺酸基的引入使材料对U(Ⅵ)吸附能力明显增强,即使在3 mol/L的HNO3条件下,对U(Ⅵ)的吸附容量仍保持在40 mg/g以上。本工作进一步展示了COFs材料特别是3D-COFs材料在分离放射性金属离子方面所展现的潜在应用价值。 展开更多
关键词 三维共价有机框架材料 合成后修饰 键转化 吸附 u()
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U(Ⅵ)与乙酰氧肟酸的配位化学
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作者 姚鼎新 陈少康 +4 位作者 杨琪 柳倩 杨雅婷 杨素亮 田国新 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期213-220,I0002,共9页
乙酰氧肟酸(又名乙异羟肟酸,AHA)是最有希望应用于水法后处理PUREX流程铀纯化循环的配位剂。本工作用pH电位滴定方法和拉曼光谱滴定方法研究了AHA的电离过程及其与U(Ⅵ)在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中的配位化学。酸碱滴定过程中AHA表现... 乙酰氧肟酸(又名乙异羟肟酸,AHA)是最有希望应用于水法后处理PUREX流程铀纯化循环的配位剂。本工作用pH电位滴定方法和拉曼光谱滴定方法研究了AHA的电离过程及其与U(Ⅵ)在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中的配位化学。酸碱滴定过程中AHA表现为一元酸,其质子化常数为109.24±0.11(误差由HyperQuad软件拟合计算给出),研究pH范围内未观察到AHA的二级电离。但AHA与U(Ⅵ)形成配合物时可脱去第二个质子,在中性和碱性pH范围内与U(Ⅵ)进一步形成五种以前报道未发现的配合物。配合物中AHA既可以是脱一个质子的离子,也可以脱两个质子的形式存在。拟合得到了七种主要配合物的稳定常数,并发现该类配体在中性以及碱性区与U(Ⅵ)的配位反应能够与水解作用竞争并抑制水解。拉曼光谱滴定实验结果表明,随着配合物中配体数量的增加,配合物中U(Ⅵ)的特征拉曼光谱峰向低波数移动。根据配合物稳定常数计算拉曼光谱滴定过程中配合物物种的分布,结果显示:不同于通常的认知,配比相同的AHA与U(Ⅵ)配合物,其配体是否去质子化对U(Ⅵ)拉曼散射光谱的影响难以分辨,但对其强度产生显著影响。 展开更多
关键词 乙酰氧肟酸 u() 配位 稳定常数 拉曼光谱
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U(Ⅵ)与二烷基二硫代膦酸配位化学研究
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作者 隋俏蕊 夏田田 +3 位作者 邓琴 兰友世 杨素亮 田国新 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期279-288,共10页
二烷基二硫代膦酸类萃取剂有优良的三价锕系离子选择性,研究其与锕系离子的配位能够加深对该类萃取剂配位特性的理解。本文通过配合物单晶培养及结构分析、斜率法、拉曼光谱等手段研究了二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸(纯化Cyanex_(3)0... 二烷基二硫代膦酸类萃取剂有优良的三价锕系离子选择性,研究其与锕系离子的配位能够加深对该类萃取剂配位特性的理解。本文通过配合物单晶培养及结构分析、斜率法、拉曼光谱等手段研究了二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸(纯化Cyanex_(3)01,HA)及二(2-甲基丙基)二硫代膦酸(HL)与U(Ⅵ)的配位化学。采用缓慢挥发法,成功获得了UO_(2)L_(2)·H_(2)O和UO_(2)L_(3)·(CH_(3))_(2)NH_(2)·H_(2)O两种新的配合物单晶,并测定了其结构及拉曼光谱。在以HA-二甲苯溶液为有机相、1.0 mol/L NaNO_(3)溶液为水相的萃取体系中,萃取U(Ⅵ)分配比与平衡有机相萃取剂浓度及水相酸度的关系表明,尽管萃取过程为阳离子交换,但可能生成两种不同比例的U(Ⅵ)与萃取剂萃合物;负载U(Ⅵ)有机相的拉曼光谱分析结果显示,在U(Ⅵ)浓度相对较低且自由萃取剂浓度较高的平衡有机相中,不含水萃合物占比较高,反之则容易生成水分子与U(Ⅵ)比例为1∶1的萃合物。关联负载U(Ⅵ)有机相、配合物晶体的拉曼光谱以及两种晶体的结构,推测两种萃合物分别为UO_(2)A_(2)·HA和UO_(2)A_(2)·H_(2)O。 展开更多
关键词 u() 配位化学 二(2 4 4-三甲基戊基)二硫代膦酸 二(2-甲基丙基)二硫代膦酸 晶体结构
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Y^(3+)掺杂g-C_(3)N_(4)光催化还原U(Ⅵ) 被引量:1
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作者 卢转红 何腾 +2 位作者 李平 梁建军 范桥辉 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期378-386,I0003,共10页
光催化是一种重要的分离溶液中铀的技术方法。氮化碳(CN)作为一种无金属聚合物半导体,其成本低、制备简单,并具有优异的理化和光电特性,在光催化领域受到越来越多的关注。然而,由于氮化碳活性位点少、载流子分离效率低,其在U(Ⅵ)光催化... 光催化是一种重要的分离溶液中铀的技术方法。氮化碳(CN)作为一种无金属聚合物半导体,其成本低、制备简单,并具有优异的理化和光电特性,在光催化领域受到越来越多的关注。然而,由于氮化碳活性位点少、载流子分离效率低,其在U(Ⅵ)光催化还原领域的应用受限。本工作通过原位掺杂的方法在氮化碳中引入Y^(3+)构建了Y掺杂氮化碳(YCN),改善氮化碳光催化活性。结果显示,Y^(3+)的引入影响了3-s-三嗪单元的周期性拓扑结构和层间堆积结构,使3-s-三嗪单元在高温条件下发生不完全聚合,显著增加了催化剂活性位点,有效改善了能带结构。与CN相比,YCN_(2)表现出更强的可见光吸收和光生载流子分离效率,且伴随着载流子密度增加,活性氧物种(·O_(2)^(-))数量明显增多,其在20 min内可以去除约95%的U(Ⅵ)。YCN_(2)对U(Ⅵ)的光催化还原速率(0.112 min^(-1))是原始CN(0.021 min^(-1))的5.3倍。光催化反应中,水溶性U(Ⅵ)主要被·O_(2)^(-)还原为难溶的UO_(2+x)沉积于催化剂表面,可实现U(Ⅵ)的高效分离。 展开更多
关键词 光催化 氮化碳 u()还原 Y^(3%PLuS%) 掺杂
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维生素B_(12)改性纳米零价镍去除溶液中U(Ⅵ)的机理
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作者 付晓辉 李冠超 +4 位作者 王昱莹 李小燕 黄希 刘小亮 胡伟芳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期45-50,共6页
采用液相还原法制备了维生素B_(12)改性的纳米零价镍(VB_(12)@nZVNi),运用SEM-EDS、Zeta、XPS对材料进行表征,研究其形貌特征,并对VB_(12)@nZVNi去除U(Ⅵ)的机理进行等温吸附、动力学与热力学研究。动力学研究结果表明,VB_(12)@nZVNi对U... 采用液相还原法制备了维生素B_(12)改性的纳米零价镍(VB_(12)@nZVNi),运用SEM-EDS、Zeta、XPS对材料进行表征,研究其形貌特征,并对VB_(12)@nZVNi去除U(Ⅵ)的机理进行等温吸附、动力学与热力学研究。动力学研究结果表明,VB_(12)@nZVNi对U(Ⅵ)的去除包括吸附和还原两种方式,其吸附过程很好地符合准二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型,理论最大吸附容量高达670.6 mg/g。热力学研究结果表明,该反应是自发进行的吸热反应,吸附过程是物理吸附与化学吸附并存,为表面单层吸附且离子间没有相互作用。还原反应符合准一级还原动力学模型,维生素B_(12)中的Co可促进Ni^(0)对U(Ⅵ)的还原。VB_(12)@nZVNi材料的合成方法简便、环境友好、去除效果好,在含U(Ⅵ)废水处理中具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 纳米零价镍 维生素B_(12) 机理
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Role of acetic acid on U(Ⅵ) sorption on silica
6
作者 赵羽佳 韦悦周 +1 位作者 Florence Mercier-Bion Gregory Lefevre 《Nuclear Science and Techniques》 SCIE CAS CSCD 2015年第1期127-134,共8页
The influence of acetate on U(Ⅵ) sorption on silica from aqueous solutions was studied at p H 2–7 by complementary experimental methods of macroscopic measurement, spectroscopic investigation and thermodynamic calcu... The influence of acetate on U(Ⅵ) sorption on silica from aqueous solutions was studied at p H 2–7 by complementary experimental methods of macroscopic measurement, spectroscopic investigation and thermodynamic calculation. Sorption percentage of U(Ⅵ) in the absence and in the presence of different acetate concentrations was determined by batch sorption procedures. Attenuated total reflection Fourier transform infra-red spectroscopy(ATR-FTIR) was used to elucidate the mechanisms of uranyl sorption on silica in the presence of acetate, by investigating, in-situ, the changes in the U(Ⅵ) sorption on silica surface in presence of ligand: the absorption bands of carboxylate ν(COO) in the range 1300–1700 cm-1and those around 850–950 cm-1of uranyl species νas(UO2) are followed. The decrease of U(Ⅵ) sorption with increasing acetate concentration was observed. Sorption of U(Ⅵ)-acetate(U-Ac) species on silica surface was demonstrated for the first time.ATR-FTIR investigations clearly evidenced the absorption bands characteristic of sorbed U-Ac complexes both from the acetate and uranyl spectral regions those the wavenumbers correspond to sorbed species. No sequence effect of acetate and uranyl on the sorption on silica in ternary systems U(Ⅵ)-acetate-silica was observed from the sorption data. From the ATR-FTIR investigations, we can induce that the sorption of U-Ac leads to chemical equilibria and makes possible the modeling of sorption isotherms by surface complexation models. The related thermodynamic constants were modeled using CCM surface complexation modeling. 展开更多
关键词 吸附作用 傅里叶变换红外光谱 硅胶 VI 醋酸 ATR-FTIR 表面络合模型 u()
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U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附 被引量:8
7
作者 牛智伟 范桥辉 +2 位作者 潘多强 许君政 吴王锁 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期297-304,共8页
采用批式法研究了U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附行为,结果表明,U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附动力学速度快,且符合假二级动力学方程。探讨了吸附接触时间、离子强度、pH值、富里酸(FA)及温度等因素对吸附的影响。结果发现:在pH<... 采用批式法研究了U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附行为,结果表明,U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附动力学速度快,且符合假二级动力学方程。探讨了吸附接触时间、离子强度、pH值、富里酸(FA)及温度等因素对吸附的影响。结果发现:在pH<5.5时,随NaCl浓度的增大,U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附率减小,pH>8.0时,随NaCl浓度的增大,U(Ⅵ)的吸附率反而增大;在pH<6.0时,吸附率随pH值增大而增大,pH>8.0时,吸附率随pH值的增大而减小;在高pH值下,U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附机理可能主要是表面配合作用,而在低pH值下,其吸附机理可能主要是离子交换作用;高温有利于U(Ⅵ)在Na-凹凸棒石黏土上的吸附,且该吸附是吸热的、自发的过程;FA对吸附有明显的促进作用。 展开更多
关键词 凹凸棒石黏土 u() 吸附 表面络合作用
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土壤腐殖酸的提取及其对U(Ⅵ)的吸附 被引量:16
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作者 朱海军 廖家莉 +4 位作者 张东 康厚军 刘期凤 杨远友 刘宁 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期683-688,共6页
用稀碱法从拟作为核废物填埋场的土壤中提取腐殖酸并用元素分析和红外光谱进行表征。用此腐殖酸对U(Ⅵ)进行的吸附实验结果表明:当U(Ⅵ)初始总浓度为0.84×10^-4mol/L、溶液pH为3时,5mg腐殖酸可从20mL溶液中吸附U(Ⅵ)80... 用稀碱法从拟作为核废物填埋场的土壤中提取腐殖酸并用元素分析和红外光谱进行表征。用此腐殖酸对U(Ⅵ)进行的吸附实验结果表明:当U(Ⅵ)初始总浓度为0.84×10^-4mol/L、溶液pH为3时,5mg腐殖酸可从20mL溶液中吸附U(Ⅵ)80%以上;两相接触8h后达到动态平衡;水相U(Ⅵ)浓度与吸附量之间的关系符合Langmuir经验公式;在0~40℃范围内,温度对吸附有不大的正影响;Al^3+、Ca^2+、Nd^3+、Eu^3+、CO3^2-、柠檬酸根离子、SO4^2-和EDTA等能使该腐殖酸对U(Ⅵ)的吸附率显著降低,而K^+、NO3^-等对吸附则无明显影响。 展开更多
关键词 土壤 腐殖酸 提取 吸附 u()
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聚苯胺/TiO_2复合材料对U(Ⅵ)吸附性能的研究 被引量:8
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作者 邢拥国 张志宾 +3 位作者 花榕 蒋小辉 王有群 刘金辉 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第7期1222-1230,共9页
采用溶胶-凝胶法合成二氧化钛(TiO2),并将苯胺聚合在TiO2表面制备了聚苯胺(PANI)/TiO2复合材料(PANI/TiO2)。使用FT-IR、TGA和XPS表征了制备的TiO2、PANI和PANI/TiO2的表面功能基团、热稳定性和表面元素组成。研究了溶液pH值、吸附时间... 采用溶胶-凝胶法合成二氧化钛(TiO2),并将苯胺聚合在TiO2表面制备了聚苯胺(PANI)/TiO2复合材料(PANI/TiO2)。使用FT-IR、TGA和XPS表征了制备的TiO2、PANI和PANI/TiO2的表面功能基团、热稳定性和表面元素组成。研究了溶液pH值、吸附时间、U(Ⅵ)浓度和温度等因素对TiO2、PANI和PANI/TiO2吸附U(Ⅵ)的影响,探讨了3种材料对U(Ⅵ)的吸附动力学、等温线和热力学性质。FT-IR、TGA和XPS表征结果表明,成功制备了PANI/TiO2复合材料。TiO2、PANI和PANI/TiO2吸附U(Ⅵ)的最佳pH值分别为5.0、4.5和5.0;吸附过程均符合Langmuir吸附等温模型和准二级吸附方程,TiO2、PANI和PANI/TiO2的单层饱和吸附量分别为11.49、22.41、43.29mg/g;3种吸附剂对U(Ⅵ)的吸附过程均为自发的吸热过程。同时,PANI/TiO2具有较好的循环使用性能,第5次使用时,吸附量仅降低了15.4%。 展开更多
关键词 TIO2 聚苯胺 u() 吸附 复合物
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α-酮戊二酸改性壳聚糖对低浓度U(Ⅵ)的吸附性能 被引量:7
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作者 王劲松 邹晓亮 +3 位作者 贾亮 皮艾南 谢磊 单德才 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期255-262,共8页
通过α-酮戊二酸与壳聚糖反应生成Schiff碱,再用NaBH4还原制备出α-酮戊二酸改性壳聚糖。采用FT-IR、XRD和SEM对其结构进行表征,研究其对水溶液中U(Ⅵ)的吸附行为,考察溶液初始pH值、吸附时间、温度等因素对其吸附水溶液中U(Ⅵ)效果的... 通过α-酮戊二酸与壳聚糖反应生成Schiff碱,再用NaBH4还原制备出α-酮戊二酸改性壳聚糖。采用FT-IR、XRD和SEM对其结构进行表征,研究其对水溶液中U(Ⅵ)的吸附行为,考察溶液初始pH值、吸附时间、温度等因素对其吸附水溶液中U(Ⅵ)效果的影响。结果表明,在35℃、pH=4.0、吸附时间为45min的条件下,对U(Ⅵ)浓度为5mg/L的水溶液中铀的去除率在99%以上,U(Ⅵ)的剩余浓度已达到国家排放标准(0.05mg/L)。吸附U(Ⅵ)的α-酮戊二酸改性壳聚糖可用8%的NaOH溶液进行解吸再生,解吸再生后的吸附剂对U(Ⅵ)的吸附效果未明显下降。SEM表明,α-酮戊二酸改性壳聚糖表面粗糙,呈现凹凸不平的多孔结构。FT-IR分析显示,α-酮戊二酸改性壳聚糖表面的—COOH是U(Ⅵ)的主要结合位点。 展开更多
关键词 α-酮戊二酸改性壳聚糖 吸附 解吸 再生 u()
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光催化材料CdS/TiO_(2)的制备及其光催化还原U(Ⅵ)性能研究 被引量:8
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作者 宋艳 陈树森 +4 位作者 康绍辉 宿延涛 王凤菊 勾阳飞 李子明 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期1251-1257,共7页
为探讨光催化还原技术在含铀废水中对U(Ⅵ)的还原性能,本文采用分步沉淀法制备了CdS/TiO_(2)复合纳米粒子,利用SEM、XRD、DRS等手段对其进行表征,并通过光催化还原U(Ⅵ)试验考察了材料的光催化还原活性。结果表明,CdS/TiO_(2)复合纳米... 为探讨光催化还原技术在含铀废水中对U(Ⅵ)的还原性能,本文采用分步沉淀法制备了CdS/TiO_(2)复合纳米粒子,利用SEM、XRD、DRS等手段对其进行表征,并通过光催化还原U(Ⅵ)试验考察了材料的光催化还原活性。结果表明,CdS/TiO_(2)复合纳米粒子是由锐钛矿型、金红石型二氧化钛和立方晶型硫化镉组成的光催化材料,其颗粒大小为30~50 nm;与TiO_(2)相比,CdS/TiO_(2)复合纳米粒子的吸收光谱发生了明显的红移。CdS/TiO_(2)复合纳米粒子表现出较好的光催化还原U(Ⅵ)活性,在模拟废水pH=6.0、材料用量1.0 g/L时,对U(Ⅵ)的光催化还原效率最高,达99.13%;在真实废水中对U(Ⅵ)的还原率为90.4%,经处理的含铀废水达到国家规定的排放标准。 展开更多
关键词 CdS/TiO_(2) 光催化 u()
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木屑季铵盐型螯合吸附剂对U(Ⅵ)的吸附性能研究 被引量:5
12
作者 周书葵 刘迎九 +4 位作者 邓文静 曾光明 江海浩 康丽 方良 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期24-30,共7页
通过对木屑进行化学改性,制备了木屑季铵盐型螯合吸附剂(MS),用于强化木屑对含铀废水中U(Ⅵ)的吸附性能。对所得MS的晶体结构和表面形貌进行了分析,探索了MS投加量、反应时间、溶液pH值和反应温度对吸附性能的影响,并在此基础上分析吸... 通过对木屑进行化学改性,制备了木屑季铵盐型螯合吸附剂(MS),用于强化木屑对含铀废水中U(Ⅵ)的吸附性能。对所得MS的晶体结构和表面形貌进行了分析,探索了MS投加量、反应时间、溶液pH值和反应温度对吸附性能的影响,并在此基础上分析吸附机理。结果表明:MS投加量为0.1g/L、吸附时间为2h、pH=4.5、吸附温度为30℃时,铀去除率达99.7%,较未改性木屑对铀的吸附率提高了26.9%。以0.1mol/L的HCl溶液作为脱附剂,初次解吸率达99.9%,表明MS具有较好的重复利用性。 展开更多
关键词 季铵盐 u() 木屑 吸附
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红壤胶体对U(Ⅵ)的吸附性能及机理 被引量:19
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作者 夏良树 黄欣 +2 位作者 曹存存 吕俊文 陈伟 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第10期1692-1699,共8页
采用静态法研究了某铀矿山附近土壤中的红壤胶体在不同pH值、离子强度、吸附平衡时间、铀溶液初始浓度、胶体用量、胶体粒径和有机质条件下对U(Ⅵ)的吸附影响,从热力学和动力学方面对吸附过程进行了分析,并通过元素分析、红外光谱(FT-IR... 采用静态法研究了某铀矿山附近土壤中的红壤胶体在不同pH值、离子强度、吸附平衡时间、铀溶液初始浓度、胶体用量、胶体粒径和有机质条件下对U(Ⅵ)的吸附影响,从热力学和动力学方面对吸附过程进行了分析,并通过元素分析、红外光谱(FT-IR)和扫描电镜(SEM)对吸附机理进行了初步探讨。实验结果表明:离子强度越小,胶体粒径越小,胶体对U(Ⅵ)的吸附量越大;单位质量红壤胶体对铀的吸附量随铀初始质量浓度的增大而增大,随红壤胶体用量的增大而减少;在25℃、pH值为3.5、离子强度为0.001mol/L时,粒径小于1μm的红壤胶体的饱和吸附量qmax为76.76μg/mg。红壤胶体吸附铀酰离子前后的红外光谱表明,与吸附相关的主要基团为羟基、羰基、Si—O、Si—O—Fe等。红壤胶体对铀的吸附遵循Langmuir吸附等温线,符合准二级吸附动力学方程。 展开更多
关键词 红壤胶体 吸附 u() 机理
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β-环糊精交联磁性壳聚糖对U(Ⅵ)的吸附性能及机制研究 被引量:7
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作者 邹晓亮 王劲松 +3 位作者 莫辉艳 彭瑞婷 皮艾南 贾亮 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第4期540-545,共6页
利用接枝共聚的方法制备了β-环糊精交联磁性壳聚糖,并将其用于吸附水溶液中的U(Ⅵ),考察了溶液初始pH、吸附时间、温度等因素对U(Ⅵ)去除率的影响。吸附实验结果表明:β-环糊精交联磁性壳聚糖对U(Ⅵ)的吸附平衡时间为60min;温度越低,... 利用接枝共聚的方法制备了β-环糊精交联磁性壳聚糖,并将其用于吸附水溶液中的U(Ⅵ),考察了溶液初始pH、吸附时间、温度等因素对U(Ⅵ)去除率的影响。吸附实验结果表明:β-环糊精交联磁性壳聚糖对U(Ⅵ)的吸附平衡时间为60min;温度越低,吸附剂投加量越大;溶液初始pH在3.0~6.0的弱酸性范围内有利于β-环糊精交联磁性壳聚糖对U(Ⅵ)的吸附。解吸实验结果表明,β-环糊精交联磁性壳聚糖经5次解吸后对U(Ⅵ)的吸附去除率仅下降7.41%。SEM表明,β-环糊精交联磁性壳聚糖表面粗糙。IR分析显示,β-环糊精交联磁性壳聚糖表面的—OH、—NH2是U(Ⅵ)结合的主要位点,吸附U(Ⅵ)后并未明显改变原有结构。 展开更多
关键词 β-环糊精交联磁性壳聚糖 吸附 u()
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P25半导体矿物光催化还原U(Ⅵ) 被引量:5
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作者 罗昭培 董发勤 +7 位作者 何辉超 刘明学 代群威 宗美荣 王萍萍 王岩 李刚 马杰 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第1期30-35,共6页
采用直流电压法将P25型TiO2粉末负载于FTO导电玻璃制成半导体矿物电极,研究其在不同小分子有机物(甲酸、甲醇、乙酸、乙醇)、不同浓度(0、20、40、60、80、100mmol/L)甲酸作为空穴捕获剂下对U(Ⅵ)的光催化还原。研究结果表明,由于电离... 采用直流电压法将P25型TiO2粉末负载于FTO导电玻璃制成半导体矿物电极,研究其在不同小分子有机物(甲酸、甲醇、乙酸、乙醇)、不同浓度(0、20、40、60、80、100mmol/L)甲酸作为空穴捕获剂下对U(Ⅵ)的光催化还原。研究结果表明,由于电离能力的强弱不同,酸类小分子有机物对空穴的捕获能力强于醇类小分子有机物,添加的小分子有机物均能提高U(Ⅵ)的还原率且甲酸效果最好,添加60mmol甲酸光催化反应4h后,U(Ⅵ)的还原率能达到90.26%。扫描电镜(SEM)及能谱(EDS)分析表明,反应后电极表面有大颗粒方块状U(Ⅳ)的矿物生成,占据反应活性位点。电化学阻抗分析显示,反应后电极传递电子的阻力增大,电子传输能力减弱,催化活性降低。 展开更多
关键词 小分子有机物 P25 u() 电化学阻抗 空穴捕获剂
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紫花苜蓿绿色合成纳米铁及其对U(Ⅵ)去除性能的研究 被引量:4
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作者 刘清 李超 招国栋 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1160-1166,共7页
植物还原制备绿色纳米金属材料因环境友好、反应条件温和、可持续发展、可控等优势成为纳米材料合成领域的研究热点。本文利用紫花苜蓿(Medicago sativa L.)还原制备绿色纳米铁颗粒(MLFeNPs),采用紫外可见分光光度计、X射线粉末衍射仪... 植物还原制备绿色纳米金属材料因环境友好、反应条件温和、可持续发展、可控等优势成为纳米材料合成领域的研究热点。本文利用紫花苜蓿(Medicago sativa L.)还原制备绿色纳米铁颗粒(MLFeNPs),采用紫外可见分光光度计、X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、能谱仪、傅里叶变换红外光谱等方法对ML-FeNPs进行表征。结果表明:制备的ML-FeNPs为无定形的椭球形颗粒,粒径为70~80nm左右,纳米颗粒中的铁主要以Fe_2O_3、Fe_3O_4、FeOOH及Fe0形式存在,颗粒表面包裹O—H、CH2、C—H、C—C、C—N、C—O—C等有机基团。ML-FeNPs对U(Ⅵ)去除性能的研究表明,在25℃、90min、pH=6、U(Ⅵ)初始浓度10.000 0mg/L、ML-FeNPs投加浓度12.520 0g/L条件下,U(Ⅵ)去除率达到88.90%。ML-FeNPs对U(Ⅵ)的去除主要发生在颗粒表面,去除机理为还原、吸附、络合共同作用,且其表面的有机基团能促进对U(Ⅵ)的去除。 展开更多
关键词 绿色合成 紫花苜蓿 ML-FeNPs u() 去除
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杯芳烃磷氧衍生物的合成及其对U(Ⅵ)的萃取性能 被引量:3
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作者 莫辉艳 王劲松 +4 位作者 张恒军 虢清伟 谢水波 皮艾南 蔡炎达 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期340-345,共6页
通过取代反应,合成了对叔丁基杯[4]、[6]芳烃磷氧衍生物,并对其进行红外、1 H和13 C核磁共振表征。考察了pH值、萃取剂浓度、萃取时间、萃取温度对杯芳烃及其磷氧衍生物萃取U(Ⅵ)的影响。结果表明,杯[6]芳烃对U(Ⅵ)的萃取效果优于杯[4]... 通过取代反应,合成了对叔丁基杯[4]、[6]芳烃磷氧衍生物,并对其进行红外、1 H和13 C核磁共振表征。考察了pH值、萃取剂浓度、萃取时间、萃取温度对杯芳烃及其磷氧衍生物萃取U(Ⅵ)的影响。结果表明,杯[6]芳烃对U(Ⅵ)的萃取效果优于杯[4]芳烃,杯芳烃磷氧衍生物对U(Ⅵ)的萃取效果优于杯芳烃,在同样的实验条件下,杯芳烃磷氧衍生物对U(Ⅵ)的萃取率比杯芳烃分别提高了36.49%和37.61%。 展开更多
关键词 杯芳烃 磷氧 萃取 u()
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磷酸三异戊酯、磷酸三仲丁酯对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的萃取性能 被引量:3
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作者 刘春霞 李瑞芬 +4 位作者 何淑华 李峥 罗艳 李晴暖 张岚 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第5期282-288,共7页
研究了磷酸三异戊酯(TiAP)、磷酸三仲丁酯(TsBP)的正十二烷溶液从硝酸介质中萃取U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的性能及Th(Ⅳ)的萃取容量,并在相同条件下与磷酸三丁酯(TBP)的萃取性质进行了比较。结果表明:TiAP对Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)的萃取性能与TBP相近,相... 研究了磷酸三异戊酯(TiAP)、磷酸三仲丁酯(TsBP)的正十二烷溶液从硝酸介质中萃取U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的性能及Th(Ⅳ)的萃取容量,并在相同条件下与磷酸三丁酯(TBP)的萃取性质进行了比较。结果表明:TiAP对Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)的萃取性能与TBP相近,相同酸度情况下,分配比均略高于TBP;TsBP萃取U(Ⅵ)的分配比高于TBP,而萃取Th(Ⅳ)的分配比低于TBP。随着水相硝酸浓度的增大,两种萃取剂对Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)的萃取分配比增大,但在较高酸度下则相反;同时比较了TiAP、TsBP、TBP对Th(Ⅳ)的萃取容量。 展开更多
关键词 TiAP TsBP Th(Ⅳ) u() 萃取 萃取剂
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1BX制备过程中U(Ⅳ)和U(Ⅵ)的同时快速分析 被引量:3
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作者 王玲 刘焕良 +5 位作者 张丽华 范德军 钱红娟 王铁健 李定明 吴继宗 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期39-46,共8页
将U(Ⅳ)、U(Ⅵ)可见吸收光谱与偏最小二乘法(PLS)相结合,利用自主研制的多通道光纤光谱仪及分析软件,建立了1BX制备过程中U(Ⅳ)、U(Ⅵ)的同时、快速测定方法.研究结果表明:建立的U(Ⅳ)、U(Ⅵ)定量校正模型具有较高的准确... 将U(Ⅳ)、U(Ⅵ)可见吸收光谱与偏最小二乘法(PLS)相结合,利用自主研制的多通道光纤光谱仪及分析软件,建立了1BX制备过程中U(Ⅳ)、U(Ⅵ)的同时、快速测定方法.研究结果表明:建立的U(Ⅳ)、U(Ⅵ)定量校正模型具有较高的准确性,U(Ⅳ)测定范围为1.00~180.21 g/L,U(Ⅵ)测定范围为11.00~200.00 g/L,对于U(Ⅳ)、U(Ⅵ)样品测量相对偏差分别小于7%和8%,U(Ⅳ)重加回收率为99.4%~100.8%,U(Ⅵ)重加回收率为96.4%~104.6%.方法简单、快速、无需预处理、可同时进行多组分测量,为该工艺过程的在线分析或流线分析提供基础. 展开更多
关键词 u(Ⅳ) u() 可见光谱 PLS
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高氯酸体系中肼为还原剂催化还原U(Ⅵ)的反应动力学 被引量:8
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作者 李斌 何辉 +3 位作者 张秋月 丁伯发 王亮 唐洪彬 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2012年第4期213-217,共5页
开展了高氯酸体系中以肼为还原剂,铂黑为催化剂催化还原U(Ⅵ)的动力学研究。通过考察U(Ⅵ)浓度、肼浓度、酸度以及催化剂用量等条件对反应过程的影响,确定了该反应的初始动力学速率方程为-dc(UO22+)/dt=kc0.39(UO22+)c0.36(N2H5+)c-0.51... 开展了高氯酸体系中以肼为还原剂,铂黑为催化剂催化还原U(Ⅵ)的动力学研究。通过考察U(Ⅵ)浓度、肼浓度、酸度以及催化剂用量等条件对反应过程的影响,确定了该反应的初始动力学速率方程为-dc(UO22+)/dt=kc0.39(UO22+)c0.36(N2H5+)c-0.51(H+),在60℃、固液比0.002kg/L时,速率常数k=3.2×10-3(mol/L)0.76/min。研究了温度对反应速率的影响,结果表明,在20~75℃范围内,随着温度升高,反应速率加快,反应过程由化学反应控制转变为扩散控制过程。并在此基础上推测了可能的反应机理,认为肼在催化剂表面的吸附分解是整个反应的控制步骤。 展开更多
关键词 铂黑 铀() 催化还原
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