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NiMo/TiO_2-Al_2O_3催化二苯并噻吩加氢脱硫反应 被引量:4
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作者 胡晓丽 段宏昌 +1 位作者 王海彦 魏民 《精细石油化工进展》 CAS 2007年第1期36-39,共4页
采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-AlO3复合载体,研究了该复合载体负载NiMo制成的NiMo/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫反应。考察了温度、压力、体积空速和氢油体积比对二苯并噻吩(DBT)转化率的影响。结果表明,随反应温度的升高,DBT... 采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-AlO3复合载体,研究了该复合载体负载NiMo制成的NiMo/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫反应。考察了温度、压力、体积空速和氢油体积比对二苯并噻吩(DBT)转化率的影响。结果表明,随反应温度的升高,DBT的转化率大大提高,温度在320~340℃时,对DBT的转化率影响最大,温度高于360℃后,再提高反应温度,对DBT转化率提升有限;氢压对DBT的转化率影响较小;随着空速的增大,DBT转化率随之减小;随氢油比的升高,DBT的转化率逐渐增加,但当氢油体积比高于550时,继续增加氢油比对脱硫率几乎没有影响。 展开更多
关键词 改进的溶胶-凝胶法 tio2-al2o3复合载体nimo/tio2-al2o3催化剂二苯并噻吩加氢脱硫
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介孔TiO2晶须-γ-Al2O3复合载体催化剂的制备及对二苯并噻吩的加氢脱硫性能 被引量:4
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作者 岳凡 李蒙 +3 位作者 杨祝红 花泽林 李龙 李力成 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期667-676,共10页
以介孔TiO2晶须作为钛源,采用溶胶-凝胶法制备了介孔TiO2晶须与γ-Al2O3复合载体(TiO2-Al2O3),在此基础上,通过等体积浸渍法制备了不同MoO3负载量的MoO3/TiO2-Al2O3催化剂,采用N 2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)、H 2-程... 以介孔TiO2晶须作为钛源,采用溶胶-凝胶法制备了介孔TiO2晶须与γ-Al2O3复合载体(TiO2-Al2O3),在此基础上,通过等体积浸渍法制备了不同MoO3负载量的MoO3/TiO2-Al2O3催化剂,采用N 2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)、H 2-程序升温还原(H 2-TPR)、场发射扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对催化剂结构进行剖析,并考察了其对二苯并噻吩(DBT)的加氢脱硫性能。XRD和Raman等结果显示,当MoO3负载质量分数低于20%时,MoO3能够在TiO2-Al2O3复合载体上分散良好,当MoO3负载质量分数超过20%时,复合载体催化剂上出现晶态的MoO3物种;TPR结果显示,出现晶态的MoO3会增加其还原温度,不利于形成活性相;所有催化剂拥有良好的介孔结构,比表面积均大于200 m^2/g。DBT的加氢脱硫结果显示,MoO3/TiO2-Al2O3复合载体催化剂的MoO3负载质量分数为20%时具有最佳催化性能,DBT转化率达到了56%,优于相同条件纯γ-Al2O3为载体的催化剂(49%)。 展开更多
关键词 介孔tio2晶须-γ-al2o3(tio2-al2o3) 苯并噻吩(DBT) Moo3
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TiO_2-Al_2O_3复合载体焙烧温度对Co-Mo加氢脱硫催化剂性能的影响 被引量:11
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作者 周慧波 侯凯湖 李会芳 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期12-16,共5页
采用混捏法制备纳米介孔TiO2-Al2O3复合载体,考察载体焙烧温度对负载型Co-Mo双金属加氢脱硫催化剂性能的影响,并采用N2物理吸附、X射线衍射和吸附吡啶红外光谱技术对复合载体及催化剂进行表征。结果表明,不同温度焙烧的复合载体都具有... 采用混捏法制备纳米介孔TiO2-Al2O3复合载体,考察载体焙烧温度对负载型Co-Mo双金属加氢脱硫催化剂性能的影响,并采用N2物理吸附、X射线衍射和吸附吡啶红外光谱技术对复合载体及催化剂进行表征。结果表明,不同温度焙烧的复合载体都具有介孔结构;随焙烧温度的升高,催化剂的比表面积和孔体积减小,平均孔径增大;催化剂中TiO2的平均晶粒尺寸属纳米级且随焙烧温度的升高而增大;复合载体中Al2O3的存在提高了TiO2的晶型转变温度;不同温度焙烧的复合载体表面均主要为L酸中心而几乎没有B酸中心。在微型固定床反应器上对制备的Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂进行了评价,结果表明,载体经适宜温度焙烧后所得催化剂具有良好的加氢脱硫活性和选择性。 展开更多
关键词 tio2-al2o3 载体 焙烧温度
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二苯并噻吩和4-甲基二苯并噻吩在Mo和CoMo/γ-Al_2O_3催化剂上加氢脱硫的反应机理 被引量:16
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作者 徐永强 赵瑞玉 +2 位作者 商红岩 赵会吉 刘晨光 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期14-21,共8页
研究了二苯并噻吩(DBT)和4-甲基二苯并噻吩(4-MDBT)在Mo/γ-Al_2O3和CoMo/γ-Al_2O_3上加氢脱硫反应的产物分布及其可能的反应网络,并通过反应压力和温度对产物分布的影响,揭示了加氢脱硫反应的可能机理。DBT在Mo/γ-Al_2O_3上的加氢脱... 研究了二苯并噻吩(DBT)和4-甲基二苯并噻吩(4-MDBT)在Mo/γ-Al_2O3和CoMo/γ-Al_2O_3上加氢脱硫反应的产物分布及其可能的反应网络,并通过反应压力和温度对产物分布的影响,揭示了加氢脱硫反应的可能机理。DBT在Mo/γ-Al_2O_3上的加氢脱硫反应主要通过直接氢解路径和加氢路径进行,两种途径的作用相近;在CoMo/γ-Al_2O_3催化剂上的加氢脱硫主要通过直接氢解路径进行。4-MDBT在Mo/γ-Al_2O_3和CoMo/γ-Al_2O_3上的加氢脱硫反应主要通过加氢路径进行。Co的加入有助于提高Mo/γ-Al_2O_3催化剂的加氢脱硫活性,尤其是直接氢解脱硫活性。4-MDBT加氢脱硫反应中加氢路径的相对作用显著大于DBT加氢脱硫反应的加氢路径,间接证明4-MDBT的加氢脱硫过程存在对“端连吸附”的空间位阻。4-MDBT分子中甲基的供电子作用有利于促进苯环的加氢反应,从而有助于缩小与DBT分子间加氢脱硫活性的差别。在DBT和4-MDBT加氢脱硫反应中,反应压力和温度对加氢路径的影响大于对氢解路径的影响。 展开更多
关键词 苯并噻吩 4-甲基苯并噻吩 氧化铝 Mo-al2o3 CoMo-al2o3 催化剂 反应机理
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二苯并噻吩在γ-Al_2O_3负载的β-Mo_2N_(0.78)催化剂上加氢脱硫的研究 被引量:5
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作者 龚树文 陈皓侃 +1 位作者 李文 李保庆 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期118-121,共4页
采用以N2 -H2 混合气为反应气的程序升温还原氮化反应 ,以γ -Al2 O3 为载体 ,钼酸铵为氧化钼前体 ,合成了γ -Al2 O3 负载的 β -Mo2 N0 78催化剂。以二苯并噻吩 (DBT)为模型化合物 ,考察了催化剂的加氢脱硫 (HDS)催化性能。结果表明 ... 采用以N2 -H2 混合气为反应气的程序升温还原氮化反应 ,以γ -Al2 O3 为载体 ,钼酸铵为氧化钼前体 ,合成了γ -Al2 O3 负载的 β -Mo2 N0 78催化剂。以二苯并噻吩 (DBT)为模型化合物 ,考察了催化剂的加氢脱硫 (HDS)催化性能。结果表明 ,DBT在催化剂上的HDS反应有直接氢解脱硫和加氢脱硫两种途径 ;DBT的转化率和产物中环己基苯(CHB)选择性在一定范围内随钼负载量的增大而提高 ;提高反应压力可同时提高HDS反应活性和CHB选择性 ;但升高反应温度 ,只提高HDS反应的活性 ,对选择性影响甚小 ;催化剂的氢气预还原处理使催化剂的活性有所下降 。 展开更多
关键词 催化剂 β-Mo2N0.78/γ-al2o3 苯并噻吩
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选择性加氢脱硫催化剂Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3的制备与表征 被引量:7
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作者 李会芳 侯凯湖 《西安石油大学学报(自然科学版)》 CAS 2008年第4期62-65,69,共5页
采用溶胶-凝胶法获得TiO2-Al2O3复合载体,研究了该复合载体负载Co、Mo后制备的Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂在FCC汽油重馏分加氢脱硫反应中的催化性能,重点考察了复合载体TiO2/(TiO2+Al2O3)对催化剂加氢脱硫活性和选择性的影响,并对催化剂和... 采用溶胶-凝胶法获得TiO2-Al2O3复合载体,研究了该复合载体负载Co、Mo后制备的Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂在FCC汽油重馏分加氢脱硫反应中的催化性能,重点考察了复合载体TiO2/(TiO2+Al2O3)对催化剂加氢脱硫活性和选择性的影响,并对催化剂和载体进行了BET、IR和NH3-TPD表征.实验结果表明:催化剂加氢脱硫活性和选择性均随载体中TiO2含量的增加而增加.表征结果表明催化剂的比表面积、孔容和平均孔径均随载体中Ti O2含量的增加而减小;随着TiO2含量的增加,催化剂酸中心强度和酸量有所增大,但变化量不大;催化剂载体的L酸量逐渐增大.载体表面仅有微量的B酸. 展开更多
关键词 tio2-al2o3复合载体 Co-Mo催化剂
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加氢脱硫催化剂复合载体TiO_2-Al_2O_3的制备与表征 被引量:2
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作者 胡晓丽 段宏昌 王海彦 《齐鲁石油化工》 2008年第4期265-269,共5页
采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-A l2O3复合载体。用XRD、TEM、BET进行了表征,同时考察以其为载体制成催化剂的加氢脱硫活性。结果表明:复合载体中TiO2和A l2O3分别以锐钛矿和γ-A l2O3晶型存在,TiO2为纳米粒子且均匀分布在A l2O3表... 采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-A l2O3复合载体。用XRD、TEM、BET进行了表征,同时考察以其为载体制成催化剂的加氢脱硫活性。结果表明:复合载体中TiO2和A l2O3分别以锐钛矿和γ-A l2O3晶型存在,TiO2为纳米粒子且均匀分布在A l2O3表面上。所制催化剂在氢分压2 MPa、空速3 h-1、氢油体积比450的条件下,具有较高的加氢脱硫活性。 展开更多
关键词 tio2-al2o3复合载体 改进的溶胶-凝胶法
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喹啉、吲哚对二苯并噻吩在NiMoS/γ-Al2O3上加氢脱硫反应的影响 被引量:11
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作者 相春娥 柴永明 +2 位作者 邢金仙 柳云骐 刘晨光 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第2期151-157,共7页
在固定床高压微反装置中考察了喹啉和吲哚对二苯并噻吩(DBT)在NiMoS/γ-Al2O3催化剂上加氢脱硫(HDS)反应活性及反应路径的影响。结果表明,喹啉和吲哚均对DBT的加氢脱硫反应具有抑制作用。少量的喹啉和吲哚即可强烈抑制DBT加氢脱硫反应... 在固定床高压微反装置中考察了喹啉和吲哚对二苯并噻吩(DBT)在NiMoS/γ-Al2O3催化剂上加氢脱硫(HDS)反应活性及反应路径的影响。结果表明,喹啉和吲哚均对DBT的加氢脱硫反应具有抑制作用。少量的喹啉和吲哚即可强烈抑制DBT加氢脱硫反应的加氢路径;而当含氮化合物加入量高时,才能较为显著地抑制DBT加氢脱硫反应的氢解路径。在相同的条件下,喹啉对加氢脱硫反应的抑制能力比吲哚强。产物分析结果表明,氮化物对DBT加氢脱硫反应的抑制作用与其分子结构和加氢脱氮反应中间产物的种类紧密相关。 展开更多
关键词 苯并噻吩 喹啉 吲哚 nimoS/γ-al2o3 抑制
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ZrO_2及其含量对Pd/ZrO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量:5
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作者 程新孙 罗来涛 鲁勋 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1223-1226,共4页
采用浸渍法制备了一系列Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并考察了ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响,运用XRD和NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂的HD... 采用浸渍法制备了一系列Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并考察了ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响,运用XRD和NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂的HDS性能有较大的影响,其中ZrO2含量为12wt%时Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的活性最好。ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化活性的影响是通过增加Pd的分散度、H吸附量和催化剂的酸量、以及降低活性组分与载体的相互作用来实现。 展开更多
关键词 Zro2-al2o3复合载体 Zro2含量 Pd基催化剂
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W_2N/TiO_2-Al_2O_3催化剂的制备表征及噻吩HDS活性 被引量:3
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作者 张强 李保山 +1 位作者 孙桂大 周志军 《石油化工高等学校学报》 CAS 2007年第2期18-22,共5页
以钛酸四丁酯及γ-Al2O3为原料,采用溶胶凝胶法制备了不同TiO2质量分数的TiO2-Al2O3复合载体。复合载体经负载偏钨酸铵后在500C下焙烧5h可得到催化剂前躯体WO3/TiO2-Al2O3利用程序升温还原技术,在氮气、氢气(体积比1:(4~5))的... 以钛酸四丁酯及γ-Al2O3为原料,采用溶胶凝胶法制备了不同TiO2质量分数的TiO2-Al2O3复合载体。复合载体经负载偏钨酸铵后在500C下焙烧5h可得到催化剂前躯体WO3/TiO2-Al2O3利用程序升温还原技术,在氮气、氢气(体积比1:(4~5))的混和气氛中,以10800h。气体空速对催化剂前体还原处理,即可得到负载的W2N/TiO2~Al2O3催化剂。研究了载体中TiO2质量分数对催化剂性能的影响,分别用XRD,BET,XPS,TG/DTA等分析测试技术对催化剂进行了表征,并在固定床微型高压反应装置上考察了催化剂对噻吩的加氢脱硫活性。结果表明:当TiO2的质量分数为6%时,所得催化剂的酸量、比表面积均达到最大,分别为0.1849mmol/g和107.2m^2/g,对噻吩的HDS活性最高,在330℃,压力3MPa,液时空速(WHSV)6h^-1,氢油体积比900:1条件下,噻吩的转化率可达到56.4%。 展开更多
关键词 氮化钨 tio2-al2o3载体 催化剂
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CoMo/TiO_2-Al_2O_3催化剂的气相氟化改性 被引量:3
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作者 凌岚 王绪绪 +2 位作者 翁浩 杨青 傅贤智 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第1期70-74,共5页
采用连续流动微型催化反应装置和氮气吸附等方法研究了气相预氟化和氟化铵溶液浸渍处理对CoMo/TiO2-Al2O3噻吩加氢脱硫催化活性和物化性能的影响.通过对0.5%~7%(φ)各种氟里昂浓度和473~773K各种温度及不同时间氟化处理的样品进行详... 采用连续流动微型催化反应装置和氮气吸附等方法研究了气相预氟化和氟化铵溶液浸渍处理对CoMo/TiO2-Al2O3噻吩加氢脱硫催化活性和物化性能的影响.通过对0.5%~7%(φ)各种氟里昂浓度和473~773K各种温度及不同时间氟化处理的样品进行详细考察,发现在623K下由含氟里昂1%(φ)的湿空气氟化的载体制备的催化剂样品,其噻吩的加氢脱硫的活性有明显改善,相对于非氟化样品、BY-2工业催化剂以及氟化铵溶液浸渍处理的催化剂活性提高20%~30%,且非常稳定.初步表征还表明,氟里昂气相加氟与氟盐溶液浸渍加氟相比较,有不破坏催化剂结构和不降低催化剂比表面积的优点. 展开更多
关键词 CoMo/tio2-al2o3 改性 氧化钛 氧化铝 燃油 催化 负载型催化剂 氟里昂 气相氟化
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