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Ti-HMS分子筛的合成和气相硅烷化 被引量:8
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作者 李学峰 高焕新 +2 位作者 金国杰 丁琳 陈庆龄 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期441-446,共6页
以工业级正十六胺为模板剂,采用水热法合成了不同Ti含量的Ti-HMS分子筛,并用六甲基二硅氮烷对其进行气相硅烷化。采用X射线衍射、N2吸附、傅里叶变换红外光谱、交叉极化/魔角旋转29Si核磁共振、紫外-可见光谱和电感耦合等离子体原子发... 以工业级正十六胺为模板剂,采用水热法合成了不同Ti含量的Ti-HMS分子筛,并用六甲基二硅氮烷对其进行气相硅烷化。采用X射线衍射、N2吸附、傅里叶变换红外光谱、交叉极化/魔角旋转29Si核磁共振、紫外-可见光谱和电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)对试样进行了表征。以过氧化氢异丙苯(CHP)为氧化剂,用环己烯的环氧化反应考察了Ti-HMS分子筛的催化性能。实验结果表明,合成的Ti-HMS分子筛试样具有典型的六方介孔特征,Ti主要以骨架四配位状态存在,硅烷化显著增加了Ti-HMS分子筛表面的疏水性。以不同Ti含量的Ti-HMS分子筛为催化剂,产物环氧环己烷(CHO)的选择性都超过90%,以凝胶中n(Si)∶n(Ti)=50时所合成的Ti-HMS分子筛为催化剂CHP转化率最高(75.9%)。以硅烷化后的Ti-HMS分子筛为催化剂,CHP转化率和CHO选择性有较大幅度的提高,分别达到80.3%和97.8%。 展开更多
关键词 tihms分子筛 催化剂 气相硅烷化 环己烯 过氧化氢异丙苯 环氧化
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Ti-HMS分子筛的合成、表征及催化性能研究 被引量:5
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作者 金长子 李钢 +2 位作者 王祥生 王云 马书启 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期51-56,共6页
以十二胺为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,钛酸四丁酯为钛源,于室温下合成了含Ti中孔分子筛Ti-HMS.通过改变Ti的用量得到了一系列不同硅/钛摩尔比(n(SiO2)/n(TiO2))的样品,采用XRD、TEM、XRF、UV-Vis等手段对这些样品进行表征;利用二苯并噻吩... 以十二胺为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,钛酸四丁酯为钛源,于室温下合成了含Ti中孔分子筛Ti-HMS.通过改变Ti的用量得到了一系列不同硅/钛摩尔比(n(SiO2)/n(TiO2))的样品,采用XRD、TEM、XRF、UV-Vis等手段对这些样品进行表征;利用二苯并噻吩(DBT)和4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)氧化反应、丙烯环氧化反应、1-丁烯环氧化反应、环己酮氨氧化反应评价了所得样品的催化性能.结果表明,Ti-HMS分子筛多为20~70 nm的球状颗粒,且具有2~3 nm的蠕虫状(Worm-like)孔道;随着合成原料中Ti量的增加,进入Ti-HMS的骨架Ti量增多,但非骨架Ti也增多;随着骨架Ti含量的增加,样品的催化性能提高;Ti-HMS在大分子反应中的催化活性较高,在小分子反应中的催化活性不及TS-1. 展开更多
关键词 中孔分子筛 ti-hms 合成 表征 催化性能
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Ti-HMS分子筛的制备与催化氧化脱硫性能研究 被引量:5
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作者 王广建 刘英环 +1 位作者 曾娜 刘辉 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期18-21,共4页
以十二胺(DDA)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,于室温下合成了n(SiO2)/n(TiO2)分别为20,40,80,160的中孔杂原子分子筛Ti-HMS,并用XRD,FT-IR,SEM等对分子筛进行表征,利用噻吩的催化氧化反应为探针反应来评价所制得样品的催化性能,探索... 以十二胺(DDA)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,于室温下合成了n(SiO2)/n(TiO2)分别为20,40,80,160的中孔杂原子分子筛Ti-HMS,并用XRD,FT-IR,SEM等对分子筛进行表征,利用噻吩的催化氧化反应为探针反应来评价所制得样品的催化性能,探索了n(SiO2)/n(TiO2)、反应时间、反应温度对样品催化性能的影响。结果表明:所制备样品具有典型的HMS介孔结构,为0.2~0.4mμ的小球。在相同的反应条件下,当n(SiO2)/n(TiO2)=20时,脱硫率最高,而n(SiO2)/n(TiO2)=160时,其脱硫率比n(SiO2)/n(TiO2)为40和80的分子筛脱硫率高,表明分子筛钛含量和孔径是影响其催化性能的重要因素;在考察范围内,随着反应温度和时间的增长,脱硫率提高。 展开更多
关键词 介孔分子筛 ti-hms 噻吩 脱硫
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含MFI结构单元的介孔Ti-HMS-1的合成、表征及催化氧化性能 被引量:4
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作者 马乾志 郭杨龙 +3 位作者 王艳芹 郭耘 张志刚 卢冠忠 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期943-948,共6页
采用TS-1前驱体作硅源和钛源,以十二胺为模板剂,在中性和室温条件下合成了介孔含钛分子筛Ti-HMS.1.采用XRD、TEM、低温N_2吸附、FT-IR和UV-Vis等方法对合成的分子筛进行了表征;以苯乙烯的催化氧化反应为模型反应,考察了合成的Ti-HMS-1... 采用TS-1前驱体作硅源和钛源,以十二胺为模板剂,在中性和室温条件下合成了介孔含钛分子筛Ti-HMS.1.采用XRD、TEM、低温N_2吸附、FT-IR和UV-Vis等方法对合成的分子筛进行了表征;以苯乙烯的催化氧化反应为模型反应,考察了合成的Ti-HMS-1的催化氧化性能.结果表明,Ti-HMS-1具有"worm-like"介孔结构,但长程有序度较低,孔壁部分含有MFI的次级结构单元,在373K沸水中水煮50h后,Ti-HMS-1仍能较好地保持原有的介孔结构,表明Ti-HMS-1具有较高的水热稳定性.进入分子筛骨架的钛原子为催化剂的活性中心,对于苯乙烯氧化反应,具有较高的催化活性,对产物的选择性与Ti-HMS接近。 展开更多
关键词 tihms-1分子筛 合成 表征 苯乙烯氧化
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钛硅分子筛催化1-丁烯环氧化研究 被引量:7
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作者 马书启 李钢 +3 位作者 王祥生 金长子 刘民 郭新闻 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期509-512,共4页
1-Butylene epoxidation was catalyzed by microporous titanosilicate molecular sieves TS-1 synthesized by different methods and mesoporous titanosilicate molecular sieves Ti-HMS, using dilute hydrogen peroxide solution ... 1-Butylene epoxidation was catalyzed by microporous titanosilicate molecular sieves TS-1 synthesized by different methods and mesoporous titanosilicate molecular sieves Ti-HMS, using dilute hydrogen peroxide solution as oxidant. The effect of the Si/Ti molar ratio of the catalyst TS-1 and Ti-HMS on their performance was investigated. Conventional TS-1 has smaller crystal size and higher activity than that of TS-1 synthesized by using TPABr as template or the method of gas-solid phase. The TS-1 synthesized by using TPABr as template exhibits the highest selectivity to 1, 2-epoxybutane (BO). With the increase of Ti content in molecular sieves, the conversion of H2O2 increases. The catalytic activity of mesoporous Ti-HMS is lower than that of TS-1, and large amount of H2O2 is decomposed in 1-butylene epoxidation. The primary reason for low activity of Ti-HMS in 1-butylene epoxidation is that Ti-HMS has poorer hydrophobicity property than TS-1. 展开更多
关键词 钛硅分子筛 TS-1 tihms 1-丁烯 环氧化反应 环氧丁烷
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