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两种体系合成的TS-1分子筛表征及其丙烯直接环氧化反应性能比较 被引量:3
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作者 赵基钢 王雷 +1 位作者 沈本贤 肖卫国 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期264-268,共5页
采用SEM、XRD、微结构分析、IR等对以络合剂提高钛源稳定性体系和以传统体系合成的两种TS-1分子筛样品进行对比测试,并在高的双氧水浓度下考察了丙烯直接环氧化反应效果。结果表明,两种体系合成的TS-1分子筛样品的骨架结构、晶形、比表... 采用SEM、XRD、微结构分析、IR等对以络合剂提高钛源稳定性体系和以传统体系合成的两种TS-1分子筛样品进行对比测试,并在高的双氧水浓度下考察了丙烯直接环氧化反应效果。结果表明,两种体系合成的TS-1分子筛样品的骨架结构、晶形、比表面积、孔径分布等基本一致,对丙烯直接环氧化的催化性能基本相当,但传统法合成的晶粒大小不一,而以络合剂提高钛源稳定性体系合成的晶粒为均一的均匀薄片状结构。这为较价廉体系合成TS-1分子筛的进一步研究、放大与工业应用提供了可能。 展开更多
关键词 ts-1分子筛 络合 丙烯环氧化
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1.0kt/a丙烯与双氧水环氧化制备环氧丙烷的中试研究 被引量:15
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作者 林民 李华 +1 位作者 王伟 龙军 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期1-5,共5页
在实验室研究、小试和侧线试验的基础上,建立1.0kt/a丙烯与双氧水环氧化制备环氧丙烷的中试装置。采用空心钛硅分子筛改性制备的丙烯环氧化催化剂HPO-1,在一定的反应压力和丙烯与双氧水摩尔比的条件下,考察反应温度、甲醇与双氧水的摩... 在实验室研究、小试和侧线试验的基础上,建立1.0kt/a丙烯与双氧水环氧化制备环氧丙烷的中试装置。采用空心钛硅分子筛改性制备的丙烯环氧化催化剂HPO-1,在一定的反应压力和丙烯与双氧水摩尔比的条件下,考察反应温度、甲醇与双氧水的摩尔比和双氧水空速等对双氧水转化率和环氧丙烷选择性的影响,确定中试工艺条件为:反应温度30~70℃,反应压力0.5~2.0 MPa,双氧水质量空速0.12~1.20h-1,甲醇与双氧水的摩尔比5~25,丙烯与双氧水的摩尔比1.2~2.5。在该条件下,运行超过6 000h,双氧水转化率为96%~99%,环氧丙烷选择性为96%~98%,催化活性未明显下降;采用双共沸蒸馏工艺分离提纯的环氧丙烷产品的纯度不小于99.97%。 展开更多
关键词 钛硅分子筛 ts-1 环氧丙烷 环氧化 丙烯 双氧水
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无机钛硅原料体系合成TS-1催化丙烯环氧化反应 被引量:13
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作者 周继承 王祥生 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第5期363-368,共6页
研究了无机钛硅原料体系合成的 TS- 1催化丙烯环氧化的反应 ,并与经典法、修正法制得样品的催化性能进行了比较 .考察了搅拌、 Na2 CO3加入量、反应时间、反应温度、双氧水加量、催化剂量及溶剂等对丙烯环氧化反应的转化率、选择性等的... 研究了无机钛硅原料体系合成的 TS- 1催化丙烯环氧化的反应 ,并与经典法、修正法制得样品的催化性能进行了比较 .考察了搅拌、 Na2 CO3加入量、反应时间、反应温度、双氧水加量、催化剂量及溶剂等对丙烯环氧化反应的转化率、选择性等的影响 ,并初步探讨了无机钛硅原料合成的 TS- 1的再生性能 .结果表明 ,对于丙烯环氧化反应 ,无机钛硅原料合成 TS- 1样品与经典法和修正法制取样品的催化性能相当 ;反应条件对丙烯环氧化反应有较大影响 ;Na2 CO3的加入及加入量对产物选择性影响较大 ;溶剂效应明显 ,以甲醇为溶剂时 ,丙二醇和单甲醚是主要的副产物 . 展开更多
关键词 钛硅分子筛 ts-1 催化剂 丙烯环氧化 环氧丙烷
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乙腈为溶剂的丙烯直接环氧化连续反应研究
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作者 李奕川 沈本贤 赵基钢 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期177-182,共6页
针对无醚化副产物的丙烯环氧化工艺,以TS-1分子筛为催化剂,双氧水为氧化剂,乙腈为溶剂,考察丙烯直接环氧化连续反应中反应物摩尔比、反应压力、反应温度、双氧水质量分数和进料质量空速等条件对双氧水转化率及环氧丙烷选择性的影响;研... 针对无醚化副产物的丙烯环氧化工艺,以TS-1分子筛为催化剂,双氧水为氧化剂,乙腈为溶剂,考察丙烯直接环氧化连续反应中反应物摩尔比、反应压力、反应温度、双氧水质量分数和进料质量空速等条件对双氧水转化率及环氧丙烷选择性的影响;研究丙烯、双氧水、乙腈体系下的丙烯环氧化反应机制以及乙醛的形成机制。结果表明:在优化的反应条件下,采用乙腈为溶剂后体系中没有醚化副产物形成,环氧丙烷的选择性为100%,双氧水的转化率和环氧丙烷的收率可达88%和71%;乙腈作为非质子性溶剂,环氧化反应活性较采用醇类溶剂时偏低,其惰性和弱碱性能有效抑制环氧丙烷的开环,从而避免生成醚化和水解副产物。 展开更多
关键词 丙烯环氧化 ts-1分子筛 乙腈 高选择性 机制
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碱性添加剂在钛硅分子筛/H2O2催化丙烯环氧化反应中的作用 被引量:3
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作者 宋万仓 熊光 +2 位作者 臧甲忠 于海斌 王祥生 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期1021-1028,共8页
考察了反应溶液中碱性添加剂{氨水(NH4OH)、氢氧化钠(NaOH)、碳酸钠(Na2CO3)、碳酸铵[(NH4)2CO3]和四甲基氢氧化铵(TMAOH)}及其浓度对钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯环氧化反应性能的影响,并采用紫外拉曼光谱(UV-Raman)与气相色谱(GC)联用原... 考察了反应溶液中碱性添加剂{氨水(NH4OH)、氢氧化钠(NaOH)、碳酸钠(Na2CO3)、碳酸铵[(NH4)2CO3]和四甲基氢氧化铵(TMAOH)}及其浓度对钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯环氧化反应性能的影响,并采用紫外拉曼光谱(UV-Raman)与气相色谱(GC)联用原位分析(Raman-GC)碱性添加剂的作用机理。结果表明:反应体系中添加碱性添加剂可有效改善TS-1催化丙烯环氧化反应的选择性。不同碱性添加剂对TS-1催化丙烯环氧化活性和稳定性影响不同,NaOH、Na2CO3和TMAOH的添加造成催化活性和稳定性降低。NH4OH或(NH4)2CO3作为添加剂改善环氧化反应选择性的同时提高了反应稳定性,其中以(NH4)2CO3效果最佳。添加(NH4)2CO3浓度为8.0×10-4mol/L时,TS-1催化丙烯环氧化在固定床反应器上连续运行336h时,X(H2O2)仍保持在90%以上。原位Raman-GC分析发现,反应体系中NH4OH和(NH4)2CO3添加可加快反应活性中间体Ti-OOH(η2)基团的生成,促进反应产物从活性中心快速扩散,从而提高丙烯环氧化反应选择性和稳定性。 展开更多
关键词 催化 丙烯环氧化 钛硅分子筛 碱性添加剂 原位拉曼光谱气相色谱分析 稳定性
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