负载于SiO_(2)表面的NiO/MgO催化剂用于CO_(2)甲烷化反应

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作者 刘源 范鑫强 +1 位作者 姜雅楠 张弦 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期122-130,共9页

CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了... CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了NiO/MgO/SiO_(2)催化剂.研究了MgO含量、催化剂煅烧温度和还原温度对催化剂结构和甲烷化性能的影响.采用X射线衍射、程序升温还原、N2吸附-脱附等温线、程序升温脱附、X射线光电子能谱和场发射透射电子显微镜等技术手段对催化剂进行了表征.结果表明,合适的MgO含量既能够对SiO_(2)形成较好的阻隔以避免NiO与SiO_(2)的反应,又可与NiO形成对甲烷化有利的Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体.适当的煅烧温度能够在形成Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体的同时避免对反应不利的NiMgSiO4的形成.此外,通过调控还原温度还能够调变Ni^(0)和Ni_(1-x)Mg_(x)O的比例,从而使二者在催化体系中起到协同作用,促进CO_(2)甲烷化反应.30%MgO含量、550℃煅烧、550℃还原后的Ni30MgSi-550-550R催化剂在CO_(2)甲烷化反应催化剂性能测试中表现出最佳的催化活性,且在350℃、30000mL/(g·h)空速的测试条件下展现出200 h的稳定性,这是由于在催化剂表面具有适当的Ni^(0)/Ni_(1-x)Mg_(x)O比例和对应的充足的H2和CO_(2)活化位点.在高比表面积的SiO_(2)上负载NiO/MgO催化剂、在SiO_(2)表面进行固相反应和通过还原温度调控Ni^(0)-Ni_(1-x)Mg_(x)O活性对的策略为用于CO_(2)甲烷化反应的催化剂设计提供了一种新思路. 展开更多

关键词 CO_(2)甲烷化反应 NI基催化剂 MGO sio_(2)

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助剂In引入对Ge/SiO_(2)催化剂丙烷脱氢性能的影响

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作者 张焕玲 马会霞 +4 位作者 周峰 赵成浩 祝晓琳 王国玮 李春义 《化工进展》 北大核心 2025年第2期879-886,共8页

继Sn、Pb脱氢活性发现之后,同主族的Ge也被证实具有催化丙烷脱氢的能力。本文通过硅溶胶法将In物种引入Ge/SiO_(2)催化剂,考察了In物种以及In物种含量对Ge/SiO_(2)催化剂丙烷脱氢性能的影响,并辅以X射线衍射、X射线荧光光谱分析、N_(2)... 继Sn、Pb脱氢活性发现之后,同主族的Ge也被证实具有催化丙烷脱氢的能力。本文通过硅溶胶法将In物种引入Ge/SiO_(2)催化剂,考察了In物种以及In物种含量对Ge/SiO_(2)催化剂丙烷脱氢性能的影响,并辅以X射线衍射、X射线荧光光谱分析、N_(2)吸脱附、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、H_(2)程序升温还原等表征方法对其优化原理进行了探讨。研究结果表明,助剂In引入后可生成在反应条件下稳定存在的In_(2)(Ge_(2)O_(7)),其几何效应削弱了Ge物种的还原与烧结。In物种引入不仅可减缓Ge/SiO_(2)催化剂单次反应的失活速率,也可削弱多次反应-再生过程中催化剂的不可逆失活。引入6%(质量分数)的In物种后,Ge/SiO_(2)催化剂的失活速率参数由0.044h^(-1)降为0.019h^(-1),氧化再生后催化剂初始活性也由下降22.3%削弱为仅下降7.1%。 展开更多

关键词 Ge/sio_(2)催化剂 稳定性 几何效应 丙烷脱氢 硅溶胶法

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SiO_(2)助剂对铜基催化剂上辛烯醛加氢制辛醇反应副产物选择性的影响

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作者 刘洁 孙远龙 +3 位作者 李婷婷 于杨 李忠于 郭学锋 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期38-44,57,共8页

辛烯醛气相法加氢是工业领域生产2-乙基己醇(下称“辛醇”)的主要方法,该过程的副产物种类和选择性对辛醇品质和产量有直接影响。为获得具有较高催化活性的催化剂并控制副产物选择性,制备了铜(Cu)基催化剂,并采用SiO_(2)作为助剂对催化... 辛烯醛气相法加氢是工业领域生产2-乙基己醇(下称“辛醇”)的主要方法,该过程的副产物种类和选择性对辛醇品质和产量有直接影响。为获得具有较高催化活性的催化剂并控制副产物选择性,制备了铜(Cu)基催化剂,并采用SiO_(2)作为助剂对催化剂进行了改性。评价了所得催化剂(N-1、N-2和N-3)的辛烯醛气相加氢催化性能,并结合XRD、N_(2)吸/脱附、XPS、TEM、NH_(3)-TPD和Py-IR等多种表征方式对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂的催化活性与催化剂中CuO分散度和Lewis酸量相关。其中在入口温度为150℃、反应压力为0.4 MPa和辛烯醛进料液空速为0.3 h^(-1)的条件下,SiO_(2)含量(质量分数,下同)为0的N-1的辛烯醛转化率为99.76%,辛醇选择性为99.50%,加氢产物中部分加氢副产物2-乙基己醛和2-乙基己烯醇含量分别为0.22%和0.04%,重组分含量为1.06%;SiO_(2)能够修饰催化剂表面性质,定向降低重组分产物选择性,SiO_(2)含量为2%的N-2的辛烯醛转化率为99.49%,辛醇选择性为99.40%,2-乙基己醛、2-乙基己烯醇和重组分含量分别为0.28%、0.06%和0.72%。在总计10个月的工业应用验证中,N-2表现出较好的催化性能,其2-乙基己醛、辛醇和重组分含量的均值分别为小于0.01%、97.88%和0.42%。 展开更多

关键词 辛烯醛加氢 铜基催化剂 2-乙基己醇 sio_(2) 副产物选择性

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PFTS改性Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)催化剂对费托合成产物分布的影响

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作者 张雪建 王舜 +4 位作者 张帅 王康洲 高新华 赵天生 张建利 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期93-100,119,共9页

经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H_(2)O。H_(2)O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO_(2),碳利用... 经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H_(2)O。H_(2)O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO_(2),碳利用效率降低。且费托合成产物中初级烯烃易再吸附发生二次加氢反应,导致烯烃选择性下降。基于费托合成产物分布的特点,通过调节Fe基催化剂的表面亲疏性,可以实现对产物的调控。采用溶剂热法、Stober法制备了不同壳层厚度的Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)催化剂并以全氟癸基三乙氧基硅烷(PFTS)为改性剂制备了具有疏水疏油(以下简称“双疏”)性质的Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂,探究了表面壳层厚度和双疏改性对催化剂活性和产物分布的影响。采用SEM、TEM、FT-IR、XRD和H_(2)-TPR等方法对催化剂进行了表征,并在300℃、1.5 MPa、气体空速3000 h^(-1)、V(H_(2)):V(CO)=2:1条件下进行了催化剂催化性能测试。结果表明,制备的催化剂核壳结构完整,壳层厚度均匀,Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂具备良好的双疏性。随着SiO_(2)壳层厚度增大,初级烯烃二次加氢反应增强,显著抑制了重烃生成,碳原子数为2~4的烷烃(C_(2)^(0)~C_(4)^(0))选择性从21.5%(Fe_(3)O_(4))增大至46.8%(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3),碳原子数大于等于5的烃(C_(5+))选择性从47.7%(Fe_(3)O_(4))减小至21.5%(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3)。Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂抑制了WGS反应正向进行以及初级烯烃二次加氢反应,反应12 h后CO_(2)选择性为14.2%,碳原子数为2~4的烯烃(C_(2)=~C_(4)=)选择性为19.7%,C_(2)~C_(4)产物烯烷选择性比为0.68,产物分布得到了调控。 展开更多

关键词 费托合成 Fe_(3)O_(4)@sio_(2)催化剂 双疏改性 产物分布

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NaCl修饰的Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂上丙烯氧气环氧化反应研究

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作者 马花花 王建发 +1 位作者 杨梁锋 苏暐光 《现代化工》 北大核心 2025年第7期137-143,共7页

通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成C... 通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成CuAg合金。当Cu/Ag摩尔比为9、NaCl/Cu摩尔比为0.7时,Cu90-Ag10/SiO_(2)-NaCl(0.7)双金属催化剂的丙烯环氧化活性和环氧丙烷的时空产率达到了最高,相应的丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为1.85%和21%。Ag^(0)提高了丙烯的转化率,Cl^(-)则改善了环氧丙烷选择性。Ag^(0)和NaCl协同促进了Cu^(0)的分散和还原,Cl^(-)还提高了Cu^(0)的电子密度和Ag^(0)的分散度,有助于亲电性氧物种的形成,Ag^(0)和Cl^(-)两者协同促进了丙烯环氧化反应的进行。Cu^(0)物种是环氧丙烷形成的关键,可能是环氧丙烷生成的活性位点。 展开更多

关键词 丙烯 环氧丙烷 Cu-Ag/sio_(2)双金属催化剂 Cu^(0)物种 NACL

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Mg掺杂Cu/SiO_(2)催化剂制备及其甲醇和乙醇合成异丁醛催化性能研究

6

作者 王文玉 王馨艺 +1 位作者 王康军 刘蝈蝈 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期38-45,共8页

异丁醛作为重要的有机化工原料,可由甲醇和乙醇一步合成。目前异丁醛合成催化剂还不能实现甲醇和乙醇高效转化,且催化剂异丁醛选择性偏低,严重限制了甲醇和乙醇一步合成异丁醛工业化的发展,亟需开发高效稳定的异丁醛合成催化剂。采用蒸... 异丁醛作为重要的有机化工原料,可由甲醇和乙醇一步合成。目前异丁醛合成催化剂还不能实现甲醇和乙醇高效转化,且催化剂异丁醛选择性偏低,严重限制了甲醇和乙醇一步合成异丁醛工业化的发展,亟需开发高效稳定的异丁醛合成催化剂。采用蒸氨法制备了Cu/SiO_(2)和xCuMg/SiO_(2)催化剂,通过N2吸/脱附、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD、XRD、XPS和TEM等对催化剂物化性质进行了表征,考察了不同Mg掺杂量对xCuMg/SiO_(2)催化剂一步合成异丁醛催化性能的影响。结果表明,Mg的掺杂不仅增大了催化剂表面碱性位点及Cu颗粒活性位点数量,还提高了活性组分Cu颗粒分散度,进而提高了乙醇转化率和异丁醛选择性。在常压、还原温度为320℃、反应温度为360℃、液时空速为1.42 h^(-1)和V(甲醇):V(乙醇)为10:1的条件下,1CuMg/SiO_(2)催化剂性能较好,乙醇转化率可达97.26%,异丁醛选择性为89.03%,且连续反应200 h后未见明显失活,具有较高的稳定性。 展开更多

关键词 CuMg/sio_(2)催化剂 甲醇 乙醇 异丁醛 Mg掺杂

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SiO_(2)改性Ce-V-W/Ti催化剂载体的抗碱(土)金属中毒性能

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作者 庄柯 陈宏 +4 位作者 许芸 仲兆平 周峻伍 周凯 董月红 《化工进展》 北大核心 2025年第1期266-276,共11页

为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的... 为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的脱硝活性和抵御碱(土)金属中毒性能的影响,并使用X射线光电子能谱、N_(2)吸附-脱附、H2-程序升温还原、NH_(3)-程序升温脱附等表征手段对催化剂进行了表征分析。实验结果表明,对Ce-V-W/Ti催化剂载体进行SiO_(2)改性会降低其中低温段的脱硝活性,但能明显提升催化剂对碱物种的耐受性,总体上,Ce1V1W7/Ti-Si4对碱物种的耐受性最好,各类碱物种对其脱硝活性的毒害程度为K_(2)O>Na_(2)O>CaCO_(3)>CaO>CaSO_(4)。表征结果显示,SiO_(2)改性削弱了催化剂表面Ce氧化物活性,但显著增加了催化剂的比表面积和酸性位点数量,并在催化剂碱中毒时保护了活性金属氧化物的还原性。 展开更多

关键词 选择催化还原 催化剂载体 活性 sio_(2)改性 碱中毒

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改性Ni/SiO_(2)催化碳五石油树脂加氢性能研究

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作者 张孟旭 刘强 倪晶晶 《石油化工》 北大核心 2025年第3期318-324,共7页

以硅溶胶为硅源、硝酸镍为镍源,采用共沉淀法并与丙三醇修饰改性相结合制备了高镍含量Ni/SiO_(2)催化剂,通过N2吸附-脱附、XRD、H_(2)-TPR、H_(2)-TPD、SEM、FTIR等方法对催化剂结构与性能进行了表征。实验结果表明,丙三醇的添加有效减... 以硅溶胶为硅源、硝酸镍为镍源,采用共沉淀法并与丙三醇修饰改性相结合制备了高镍含量Ni/SiO_(2)催化剂,通过N2吸附-脱附、XRD、H_(2)-TPR、H_(2)-TPD、SEM、FTIR等方法对催化剂结构与性能进行了表征。实验结果表明,丙三醇的添加有效减少了Ni/SiO_(2)催化剂上镍活性组分的团聚,促进孔结构的增大,使镍晶粒与载体间具有更强的相互作用力。添加丙三醇的镍催化剂对碳五石油树脂的加氢性能比同类型商用催化剂更有优势。 展开更多

关键词 碳五石油树脂 Ni/sio_(2)催化剂 丙三醇 加氢性能

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助剂对球形Cu/SiO_(2)催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响 被引量：1

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作者 靳钰婷 郭宇伟 +2 位作者 权燕红 赵金仙 任军 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期17-25,共9页

甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助... 甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO_(2)(M=Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H_(2)-N_(2)O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu^(0)物种的含量和表面酸碱性。与Cu/SiO_(2)催化剂相比,CuCe/SiO_(2)催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu^(0)的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO_(2)催化剂表现出最高的活性。在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO_(2)催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%,甲酸甲酯收率为25.2%,均明显优于文献报道的Cu基催化剂。 展开更多

关键词 甲醇脱氢 Cu基催化剂 球形sio2 甲酸甲酯 助剂

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Mn对Ru/SiO_(2)催化2,5-己二酮与伯胺合成N-取代-2,5-二甲基吡咯烷的促进作用 被引量：1

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作者 胡锦波 钟齐锋 +2 位作者 陈诗怡 吴海梅 刘迎新 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期940-946,共7页

采用共浸渍法制备了Mn掺杂的Ru/SiO_(2)催化剂,将其用于2,5-己二酮与伯胺经Paal-Knorr/加氢级联反应合成N-取代-2,5-二甲基吡咯烷,利用XRD,TEM,NH3-TPD,XPS等方法探究了Mn对催化剂结构和性质的影响,并考察了催化剂的稳定性与适用性。实... 采用共浸渍法制备了Mn掺杂的Ru/SiO_(2)催化剂,将其用于2,5-己二酮与伯胺经Paal-Knorr/加氢级联反应合成N-取代-2,5-二甲基吡咯烷,利用XRD,TEM,NH3-TPD,XPS等方法探究了Mn对催化剂结构和性质的影响,并考察了催化剂的稳定性与适用性。实验结果表明,Mn掺杂可提高催化剂中Ru纳米粒子的分散度和催化剂的酸性位,进而提高催化剂的性能。当Ru/Mn摩尔比为1∶2时,催化剂的催化活性最高,在H2O溶剂中130℃、氢气压力3 MPa下反应90 min,2,5-己二酮转化率和N-丁基-2,5-二甲基吡咯烷的收率均达到100%。催化剂重复使用9次后仍保持高活性,且催化剂具有良好的普适性,为N-取代吡咯烷类化合物的绿色合成提供了一种新思路。 展开更多

关键词 2 5-己二酮 N-取代吡咯烷 RuMn/sio_(2)催化剂 级联反应 生物质

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Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂上不同含量WO_(4)活性位点在甲烷氧化偶联中的催化行为

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作者 宋佳欣 范晓强 +1 位作者 刘百军 赵震 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期90-100,共11页

甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文... 甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文利用硅钨酸作为前驱体,制备了一系列不同W载量的Na-nW-Mn/SiO_(2)催化剂,并进行了X射线粉末衍射、透射电子显微镜、氢气程序升温还原、氧气程序升温脱附和X射线光电子能谱表征以及甲烷氧化偶联活性的评价.研究发现,所有催化剂上的Na_(2)WO_(4)、Mn_(2)O_(3)和α-方英石晶相之间均存在较强的相互作用,并通过协同催化作用来提高催化剂的OCM性能.随着W载量的持续增加,以硅钨酸作为前驱体制备的催化剂表面的W物种一直保持以四面体WO_(4)的形式存在,而构效关系分析揭示了四面体WO_(4)是此系列催化剂上OCM反应的活性中心.具有高含量四面体WO_(4)的Na-10.0%W-Mn/SiO_(2)催化剂有较低的W^(6+)→W^(4+)还原温度和较高的表面晶格氧占比,这可能是其获得最佳甲烷转化率和C_(2)产率的主要原因.当温度为775℃时,Na-10.0%WMn/SiO_(2)催化剂上CH_(4)的转化率为44.2%,C_(2)的产率为24.1%,其中乙烯的产率为18.7%. 展开更多

关键词 Na-W-Mn/sio_(2)催化剂 甲烷氧化偶联 不同W含量 乙烯收率 C_(2)

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Al、Ti或Zr改性对包埋式Ni@SiO_(2)催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响

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作者 邵景玲 李杰 +1 位作者 费兆阳 李雷 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期66-73,共8页

包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)... 包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和N_(2)吸/脱附等对催化剂的晶相结构、形貌和织构性质等进行了表征,并研究了改性对催化剂在POM反应制合成气(原料气组成:V(CH4):V(O_(2)):V(N_(2))为2:1:3、流量为60mL/min、压力为0.1MPa、空速为7.2L/(g·h)和反应时间为22h)中催化性能的影响。结果表明,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Al-SiO_(2)可促进甲烷的活化,其催化性能明显提升,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)因活性位点的阻碍而催化性能降低。在700℃下,反应稳定后,Ni@SiO_(2)和Ni@Al-SiO_(2)的CH4转化率分别为86%和80%,CO选择性均为90%左右,H_(2)选择性分别为93%和88%。经8 h稳定性测试后,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)的CH4转化率、CO选择性和H_(2)选择性均明显降低。活性位点的减少和积炭是导致催化剂失活的主要原因,积炭未造成活性位点的完全覆盖,催化剂仍能保持稳定的POM催化性能。 展开更多

关键词 Ni@sio_(2)催化剂 包埋式结构 催化剂改性 甲烷部分氧化 积炭

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Ni@SiO_(2)合成方法对催化剂结构及其双环戊二烯加氢性能的影响

13

作者 方宇童 闫瑞 +2 位作者 贾丹丹 赵杰 陶志平 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期44-51,共8页

JP-10燃料主要成分挂式四氢双环戊二烯(exo-THDCPD)一般通过双环戊二烯(DCPD)加氢及异构化合成,DCPD的饱和加氢是关键步骤,因此DCPD加氢催化剂的合成尤为重要。基于此,以六水合硝酸镍和硅溶胶为原料,分别通过蒸氨法、沉积法、凝胶法、... JP-10燃料主要成分挂式四氢双环戊二烯(exo-THDCPD)一般通过双环戊二烯(DCPD)加氢及异构化合成,DCPD的饱和加氢是关键步骤,因此DCPD加氢催化剂的合成尤为重要。基于此,以六水合硝酸镍和硅溶胶为原料,分别通过蒸氨法、沉积法、凝胶法、浸渍法制备出镍质量分数为30%的Ni@SiO_(2)催化剂,应用于DCPD加氢制备四氢双环戊二烯(endo-THDCPD)的反应中。经表征分析发现,通过蒸氨法制备层状硅酸镍结构的前躯体,再经焙烧还原得到的Ni@SiO_(2)催化剂,具有L酸酸量高、Ni纳米级分散、介孔丰富的特点,这使其在DCPD加氢反应中展现出优异的催化活性。当反应温度为25℃时,DCPD加氢转化率为99.9%,endo-THDCPD收率高达99.9%。 展开更多

关键词 双环戊二烯 Ni@sio_(2)催化剂 低温加氢 层状硅酸镍

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Pt-Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂芳烃加氢饱和性能研究 被引量：2

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作者 张孔远 杨光 +2 位作者 何金康 纵秋云 马亮 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第12期31-38,共8页

以SiO_(2)质量分数40%的无定形硅铝和氢氧化铝干胶为主要原料,制备不同SiO_(2)含量的SiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体,以氯铂酸和氯化钯为Pt和Pd的前躯物配制浸渍液,并用等体积浸渍法制备Pt-Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂。采用N_(2)吸附-脱附... 以SiO_(2)质量分数40%的无定形硅铝和氢氧化铝干胶为主要原料,制备不同SiO_(2)含量的SiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体,以氯铂酸和氯化钯为Pt和Pd的前躯物配制浸渍液,并用等体积浸渍法制备Pt-Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂。采用N_(2)吸附-脱附、X射线衍射、程序升温脱附、金相显微镜、透射电子显微镜等手段对所制备催化剂进行表征,在10 mL固定床加氢装置上,以2%(w)四氢萘+10%(w)十氢萘+88%(w)异辛烷混合物为原料对催化剂进行芳烃加氢活性评价。结果表明:在SiO_(2)质量分数为20%~40%范围内,随着SiO_(2)含量的增加,催化剂的比表面积增大,晶相组成不变,中强酸酸量增加,L酸酸量减少,B酸酸量增多;Pt-Pd在SiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体上的分散由蛋壳型转变为均匀型,分散度增加;其催化四氢萘加氢的活性提高。随着浸渍液中盐酸浓度增加,催化剂上活性组分的分散度先增大后减小,盐酸浓度为0.1 mol L时Pt-Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)活性组分的分散度最好,催化剂的四氢萘加氢活性最高。 展开更多

关键词 Pt-Pd催化剂 无定形硅铝 芳烃加氢 sio_(2)含量 浸渍液

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VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂催化苯羟基化制苯酚 被引量：2

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作者 李贵贤 李延伟 +3 位作者 李晗旭 祁建军 张军强 董鹏 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期440-448,I0002,共10页

以硅溶胶和偏铝酸钠合成的SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物作为载体,并采用水热合成法合成了 VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂.采用XRD、SEM、TEM、XPS、NH_(3)-TPD、N_(2)物理吸/脱附等技术对样品进行了表征.由XRD、SEM和TEM表征结果... 以硅溶胶和偏铝酸钠合成的SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物作为载体,并采用水热合成法合成了 VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂.采用XRD、SEM、TEM、XPS、NH_(3)-TPD、N_(2)物理吸/脱附等技术对样品进行了表征.由XRD、SEM和TEM表征结果可知,活性中心钒能够被均匀分散于SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物的表面;由XPS及NH_(3)-TPD表征发现,当钒的含量为4%时催化剂中V^(4+)含量最大且总酸量相对适中.探究了 VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂对苯羟基化制苯酚反应的催化性能,结果表明:相对于其他催化剂,由于4%VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂拥有高分散活性中心、最大的V^(4+)含量及适中的载体酸性环境等微观结构而表现出良好的催化性能,苯转化率为48.1%,苯酚选择性为99.6%. 展开更多

关键词 VO_(x)/sio_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂 苯 苯酚 羟基化

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SiO_(2)气凝胶负载过渡金属氧化物催化分解N2O的研究 被引量：3

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作者 王逸飞 王亚涛 +4 位作者 王新承 马小丰 李翠清 王虹 宋永吉 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期134-140,共7页

以二氧化硅气凝胶为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列不同负载量的过渡金属氧化物M/SiO_(2)-ag(M=Ni、Co、Cu、Fe、Mn、Zn)催化剂,利用XRD、BET、H_(2)-TPR等对催化剂进行表征,研究了SiO_(2)气凝胶负载过渡金属氧化物分解N_(2)O的催... 以二氧化硅气凝胶为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列不同负载量的过渡金属氧化物M/SiO_(2)-ag(M=Ni、Co、Cu、Fe、Mn、Zn)催化剂,利用XRD、BET、H_(2)-TPR等对催化剂进行表征,研究了SiO_(2)气凝胶负载过渡金属氧化物分解N_(2)O的催化性能。结果表明,负载NiO的样品具有最高的催化分解活性,当NiO负载量为27%时催化活性最佳,可在451℃完全转化N_(2)O;在455℃下对Ni_(27)/SiO_(2)-ag进行100 h寿命实验,催化活性未下降,表明Ni_(27)/SiO_(2)-ag具有较好的热稳定性。 展开更多

关键词 氧化亚氮 催化分解 过渡金属氧化物 sio_(2)气凝胶 催化剂

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制备方法对CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂合成气制低碳醇催化性能的影响 被引量：4

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作者 王新略 穆晓亮 +2 位作者 韩念琛 王俊文 房克功 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第4期57-65,共9页

Cu-Fe基催化剂被广泛应用于合成气制低碳醇反应中,而改进催化剂制备方法是改善催化剂反应活性和优化产物选择性的重要途径。采用水热合成法、超声浸渍法和沉积沉淀法分别制备了一系列CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂,并结合N_(2)吸/脱附、XRD... Cu-Fe基催化剂被广泛应用于合成气制低碳醇反应中,而改进催化剂制备方法是改善催化剂反应活性和优化产物选择性的重要途径。采用水热合成法、超声浸渍法和沉积沉淀法分别制备了一系列CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂,并结合N_(2)吸/脱附、XRD、TEM、XPS、H_(2)-TPR和CO-TPD表征,考察了制备方法对催化剂物化性质与反应性能的影响。结果表明,采用水溶液超声浸渍法制备的CuFe/SiO_(2)-IW催化剂具有最大的比表面积和孔容,在较低的温度下更容易被还原,CO吸附能力较强,催化活性最高。此外,CuFe/SiO_(2)-IW催化剂具有最强的CO非解离活化能力,可以提高总醇选择性。同时,该催化剂表面存在较强的CuFe协同效应,有利于提高C_(2+)OH的选择性。在240℃、5 MPa、空速为5000 h^(-1)的反应条件下,CO转化率为22.9%,总醇选择性为33.8%,其中C_(2+)OH占比60%。 展开更多

关键词 合成气 低碳醇 Cu-Fe基催化剂 介孔sio_(2)载体 超声浸渍法

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Co/SiO_(2)预处理制备高活性低CH_(4)选择性FT合成催化剂 被引量：2

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作者 穆仕芳 尚如静 +1 位作者 陈建刚 张建利 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期1592-1598,共7页

采用TEM、HRTEM、XRD、XPS、H_(2)-TPD、TG和TPR研究了三种预处理方法(DR、R、ROR)对Co/SiO_(2)催化剂微观结构和费托合成(FTS)反应性能的影响。结果表明,经过预处理后,Co物种的特定形态发生变化,形成新的Co活性表面物种,Co粒子重新分散... 采用TEM、HRTEM、XRD、XPS、H_(2)-TPD、TG和TPR研究了三种预处理方法(DR、R、ROR)对Co/SiO_(2)催化剂微观结构和费托合成(FTS)反应性能的影响。结果表明,经过预处理后,Co物种的特定形态发生变化,形成新的Co活性表面物种,Co粒子重新分散,Co物种易于再还原。不同方法预处理的Co/SiO_(2)催化剂表现出不同的催化性能,经还原钝化处理的催化剂具有较高的FTS活性和C_(5+)选择性。 展开更多

关键词 预处理方法 Co/sio_(2)催化剂 费托合成

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Al改性Cu/SiO_(2)催化剂催化二甘醇脱氢制对二氧环己酮的研究 被引量：1

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作者 孙中华 吴中 +4 位作者 刘经伟 何天赐 徐骏 钱俊峰 何明阳 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期175-180,共6页

通过共沉淀法对Al改性Cu/SiO_(2)催化剂进行研究,并利用XRD、BET、TEM、ICP等对催化剂进行表征。同时对催化剂进行二甘醇(DEG)制备对二氧环己酮(PDO)脱氢性能评价,并对催化剂的制备工艺和脱氢反应工艺条件进行了优化。结果表明,在共沉... 通过共沉淀法对Al改性Cu/SiO_(2)催化剂进行研究,并利用XRD、BET、TEM、ICP等对催化剂进行表征。同时对催化剂进行二甘醇(DEG)制备对二氧环己酮(PDO)脱氢性能评价,并对催化剂的制备工艺和脱氢反应工艺条件进行了优化。结果表明,在共沉淀反应温度为80℃、搅拌速度为300 r/min、焙烧温度为400℃、焙烧时间为2 h、脱氢反应温度为250℃、常压、DEG液时空速为0.4 h^(-1)、氢气空速为240 h^(-1)的条件下,DEG转化率达97.2%,PDO选择性达96.4%。在最佳条件下催化剂连续反应1440 h后,DEG转化率和PDO选择性均在95%以上,催化剂的稳定性较好。 展开更多

关键词 二甘醇 对二氧环己酮 脱氢 Cu-Al/sio_(2)催化剂 共沉淀

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SiO_(2)@Co(Ⅲ)-Salen负载型催化剂的制备及其催化CO_(2)与环氧丙烷环加成性能 被引量：1

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作者 杨璟 苗青山 +2 位作者 支云飞 陕绍云 苏红莹 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期5170-5177,共8页

CO_(2)具有惰性性质,难以固定、回收及利用,将其与环氧化物通过环加成反应制备环状碳酸酯是解决该问题的有效途径之一。M(Salen)型催化剂合成简单、催化活性高,被广泛应用于催化该环加成反应,但是均相M(Salen)催化剂很难从产物中分离、... CO_(2)具有惰性性质,难以固定、回收及利用,将其与环氧化物通过环加成反应制备环状碳酸酯是解决该问题的有效途径之一。M(Salen)型催化剂合成简单、催化活性高,被广泛应用于催化该环加成反应,但是均相M(Salen)催化剂很难从产物中分离、回收及再利用,因此,将均相M(Salen)催化剂非均相化是该领域的重要研究方向。采用溶胶-凝胶法制备的纳米SiO_(2)作为无机载体对Co(Ⅲ)-Salen配合物进行了负载,通过FT-IR、XRD、TGA、SEM等手段对该负载型催化剂(SiO_(2)@Co(Ⅲ)-Salen)的结构形貌进行了表征,并考察了反应温度、压力、反应时间和催化剂用量等因素对CO_(2)和环氧丙烷环加成反应的影响行为,得出该反应的最佳条件为:70℃、1.5 MPa、6 h、催化剂/环氧丙烷摩尔比=1∶500,环状碳酸酯的收率为93%。另外,通过离心分离回收催化剂进行了一次循环实验,发现该纳米催化剂可能由于离心回收过程形成了不易分散的多团聚体导致其催化效率大幅度降低。 展开更多

关键词 CO_(2) 环状碳酸酯 sio_(2) 负载型催化剂

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