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HZSM-5限域封装金属Ru催化剂的原位构筑及其催化二苯醚加氢脱氧性能
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作者 虎军 郭靖 +5 位作者 林枫 马玉龙 孙永刚 魏金鹏 雷轶婷 陈豪 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第5期1297-1308,共12页
通过水热合成法制备一种较低Ru含量的新型原位限域Ru@HZSM-5催化剂,研究该催化剂对木质素模型化合物二苯醚的催化加氢脱氧(HDO)活性,并通过XRD、TEM、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段解析催化剂结构与底物HDO反应的构效关系。结果表明... 通过水热合成法制备一种较低Ru含量的新型原位限域Ru@HZSM-5催化剂,研究该催化剂对木质素模型化合物二苯醚的催化加氢脱氧(HDO)活性,并通过XRD、TEM、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段解析催化剂结构与底物HDO反应的构效关系。结果表明,在Ru@HZSM-5催化剂中,金属Ru高度分散在分子筛中,且分子筛的骨架结构未发生改变,与HZSM-5催化剂相比,Ru@HZSM-5催化剂的微孔比表面积由183.54 m^(2)/g变为214.92 m^(2)/g、强酸位点强度由0.27μmol/g变为1.45μmol/g,有利于HDO反应。当H_(2)压力2.0 MPa、反应温度200℃、反应时间2 h和以正己烷为溶剂时,30 mg Ru@HZSM-5催化剂作用下二苯醚转化率为100%,产物环己烷选择性为98%;催化剂循环使用5次后,二苯醚转化率为88%,环己烷选择性仍高达为98%。 展开更多
关键词 二苯醚 封装 ru@hzsm-5催化剂 加氢脱氧 环己烷
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CaO/HZSM-5复合催化剂调控水稻秸秆和PVC共热解产物的协同作用研究 被引量:1
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作者 王彩云 王焦飞 +6 位作者 张玉洁 柯梅容 宋旭东 苏暐光 白永辉 吕鹏 于广锁 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期82-95,共14页
生物质与废旧塑料共热解是实现两者资源化利用的潜在技术之一,不仅能制备高附加值的富烃生物油,还可实现废弃物的洁净资源化利用,减轻环境污染。然而,产物的复杂性限制了共热解技术的进一步应用。本研究以农作废弃物水稻秸秆(RS)和聚氯... 生物质与废旧塑料共热解是实现两者资源化利用的潜在技术之一,不仅能制备高附加值的富烃生物油,还可实现废弃物的洁净资源化利用,减轻环境污染。然而,产物的复杂性限制了共热解技术的进一步应用。本研究以农作废弃物水稻秸秆(RS)和聚氯乙烯塑料(PVC)为研究对象,采用热重-质谱联用仪(TG-MS)和热裂解-气相色谱/质谱联用仪(Py-GC/MS)研究两者单独及共热解特性,并考察CaO和HZSM-5复合催化剂对热解产物的协同调控规律。结果表明,PVC和RS在共热解过程中具有相互作用,促进了芳烃化合物的产生。生物油中烃类化合物的相对含量高达66.78%。其中,芳烃的相对含量达到64.17%。相较于RS单独热解,共热解焦油组分中含氧化合物的含量下降62.05%,有效提高了生物油的氧化稳定性。CaO/HZSM-5复合催化剂相较于CaO、HZSM-5单独催化剂,热解产物油中C_(4)−C_(10)烃类化合物的相对含量分别增加2.81%、5.06%,表现出更好的轻质芳烃选择性。在CaO/HZSM-5复合催化剂协同作用下,生物油中单环芳烃的相对含量为34.34%,大于理论计算值33.03%。而多环芳烃的相对含量为28.21%,小于理论计算值31.22%,表现出较好的单环芳烃选择性。此外,CaO/HZSM-5复合催化剂促进大量氯元素以CaCl_(2)等氯化物的形式固定在半焦中,显著降低了Cl元素的气相释放。 展开更多
关键词 生物质 PVC 热解 CaO/HZSM-5复合催化剂 协同作用
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碳化钼负载Ru基催化剂的5-硝基苯并噻唑加氢性能研究
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作者 黄佳怡 任小敏 +2 位作者 马军 储伟 刘岳峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期87-94,共8页
使用负载型金属催化剂催化含硫底物加氢时,由于硫在金属表面的强吸附可导致催化剂活性变差甚至完全失活。采用过体积浸渍法制备了不同晶相碳化钼负载Ru基催化剂(Ru/α-Mo C和Ru/β-Mo_(2)C),并用于催化5-硝基苯并噻唑(5-NBT)加氢。利用... 使用负载型金属催化剂催化含硫底物加氢时,由于硫在金属表面的强吸附可导致催化剂活性变差甚至完全失活。采用过体积浸渍法制备了不同晶相碳化钼负载Ru基催化剂(Ru/α-Mo C和Ru/β-Mo_(2)C),并用于催化5-硝基苯并噻唑(5-NBT)加氢。利用SEM、XRD、HR-TEM和XPS等对催化剂进行了表征。结果表明,α-Mo C上负载的Ru为原子级分散,而β-Mo_(2)C上负载的Ru以纳米颗粒形式分散。在80°C、2.0 MPa H_(2)、3 m L乙醇、10 mg底物和10 mg催化剂的条件下,当5-NBT转化率低于30%时,Ru/α-Mo C的5-NBT加氢反应速率为9113μmol/(g·h);反应40 min时,Ru/α-Mo C的5-NBT转化率为100%。氢-氘交换实验结果证实α-Mo C对5-NBT硝基的活化(吸附活化)有重要作用,而Ru对H_(2)解离有促进作用,这两方面作用的协同效应使Ru/α-Mo C在5-NBT加氢中表现出相对更高的催化性能。 展开更多
关键词 催化加氢 Ru基催化剂 碳化钼 5-硝基苯并噻唑加氢
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MO_(δ)/3 DOM ZSM-5催化剂的制备及同时消除炭烟和NO_(x)的催化性能
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作者 王斓懿 王世伟 +5 位作者 陈心宇 于迪 张春雷 范晓强 于学华 赵震 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期103-118,共16页
炭烟颗粒和NO_(x)作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NO_(x)的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔(3DOM)ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载M... 炭烟颗粒和NO_(x)作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NO_(x)的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔(3DOM)ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载MO_(δ)(M=Mn,Fe,Co,Ce,Pr,W)的催化剂.所制备催化剂均具有独特的多级孔结构,有利于炭烟与NO_(x)等小分子的捕捉与传质,可进一步增强催化剂的催化性能.其中,MnO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂具有最佳的同时消除炭烟与NO_(x)的催化性能,其炭烟燃烧的峰值温度最低(453℃),80%以上NO转化率的初始温度最低(184℃)且温度窗口较宽(184~362℃).该催化剂优异的催化性能与其良好的氧化还原性能、丰富的酸位点、充足的活性氧以及丰富的多级孔结构有关.动力学测试结果表明,MnO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂具有最高的本征活性.根据催化剂的活性测试和原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)结果,推断了该催化剂在不同温度下的反应机理.在低温(<300℃)条件下,反应以脱硝为主,主要遵循Eley-Rideal(E-R)机理;在高温条件下(>300℃)主要以炭烟燃烧为主,包括活性氧机理和NO_(2)辅助机理. 展开更多
关键词 MO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂 炭烟燃烧 NO_(x)去除 反应机理
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溶剂分子在失活ZSM-5催化剂中的扩散行为
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作者 吕正忠 常素萍 +2 位作者 凌嘉俊 王礼云 卜令坤 《石油化工》 北大核心 2025年第3期304-310,共7页
以ZMS-5分子筛为原料制备了不同积碳量的催化剂,利用NMR测试得到自旋-晶格弛豫时间(T_(1))、自旋-自旋弛豫时间(T_(2))、自扩散系数及曲折因子(ξ);分析了积碳催化剂的孔径分布,不同溶剂分子在积碳催化剂中的扩散行为,积碳催化剂中的弛... 以ZMS-5分子筛为原料制备了不同积碳量的催化剂,利用NMR测试得到自旋-晶格弛豫时间(T_(1))、自旋-自旋弛豫时间(T_(2))、自扩散系数及曲折因子(ξ);分析了积碳催化剂的孔径分布,不同溶剂分子在积碳催化剂中的扩散行为,积碳催化剂中的弛豫行为及积碳对溶剂分子传质性能的影响。表征结果显示,ZSM-5分子筛存在积碳速率较快的非稳态阶段和积碳缓慢的稳态阶段;当庚烷和甲醇作溶剂探针分子时,随着积碳量的增加,T_(1)增加,T_(2)较小,ξ差异不大;而以环己烷为探针分子时,随积碳量的增加,T_(1)减少,T_(2)较大;随溶剂分子尺寸增大,ξ增大;以庚烷、甲醇、环己烷为探针分子,各积碳催化剂上探针分子的自扩散系数差异不大。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯 催化剂 ZSM-5分子筛 溶剂分子
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中空Zn/ZSM-5催化剂制备及其丙烷芳构化反应催化性能研究
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作者 徐国皓 方佳璐 +1 位作者 罗帅 胡永康 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期45-50,共6页
为提高常规分子筛催化剂的抗积炭性能,采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)对ZSM-5进行二次晶化处理,进而制得了一系列Zn质量分数为2%的Zn/ZSM-5催化剂(Zn/ZSM-5(t),t为二次晶化时间)。采用XRD、TEM和N_(2)吸/脱附等对Zn/ZSM-5(t)进行了表征,并... 为提高常规分子筛催化剂的抗积炭性能,采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)对ZSM-5进行二次晶化处理,进而制得了一系列Zn质量分数为2%的Zn/ZSM-5催化剂(Zn/ZSM-5(t),t为二次晶化时间)。采用XRD、TEM和N_(2)吸/脱附等对Zn/ZSM-5(t)进行了表征,并研究了其丙烷芳构化反应催化性能。结果表明,在脱硅重结晶过程中,ZSM-5内部的Si物种能够被OH^(-)脱除,然后在四丙基铵阳离子(TPA^(+))作用下在ZSM-5表面重结晶,从而使催化剂形成中空结构。随着二次晶化时间延长,Zn/ZSM-5(t)的相对结晶度、介孔体积和壳层厚度逐渐增大,酸强度和酸量逐渐减小。在丙烷流量为5 mL/min、温度为600℃下反应4 h时,Zn/ZSM-5(36)表现出最优的催化性能,其丙烷转化率和芳烃(如苯、甲苯)选择性分别为80.0%和70.6%。此外,Zn/ZSM-5(36)表现出较好的抗积炭性能,反应4 h后其积炭量为1.8%。 展开更多
关键词 中空结构 二次晶化 丙烷芳构化 Zn/ZSM-5催化剂
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C_(5)/C_(6)烷烃脱氢催化剂研究进展
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作者 王新 许友好 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第4期1034-1047,共14页
轻质石脑油(C_(5)/C_(6)烷烃)通常用作蒸汽裂解或催化裂解生产乙烯和丙烯的原料,但原子经济性有待提高。综述了C_(5)/C_(6)烷烃直接催化脱氢、氧化脱氢和芳构化的最新进展,重点就铂系和铬系催化剂的改进、如何提升C_(5)/C_(6)烷烃脱氢... 轻质石脑油(C_(5)/C_(6)烷烃)通常用作蒸汽裂解或催化裂解生产乙烯和丙烯的原料,但原子经济性有待提高。综述了C_(5)/C_(6)烷烃直接催化脱氢、氧化脱氢和芳构化的最新进展,重点就铂系和铬系催化剂的改进、如何提升C_(5)/C_(6)烷烃脱氢的转化率和选择性进行阐述,并指出高选择性制备相应单烯烃的C_(5)/C_(6)烷烃脱氢催化剂具有重要的现实意义和经济价值。研究关键在于开发新型脱氢催化剂,需聚焦于采用低酸性杂原子分子筛或碱性助剂调控载体酸性,利用Sn/Ge/Ti等杂原子与铂协同进行活性位优化,构建富电子表面促进烯烃脱附和金属-Lewis酸协同抑制副反应等。未来研究可结合人工智能加速催化剂开发。 展开更多
关键词 C_(5)/C_(6)烷烃 脱氢 芳构化 单烯烃 催化剂
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Ce、Mn助剂对V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂催化氨选择性氧化的影响
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作者 岳鹏 石丽瑶 +2 位作者 崔静磊 张慧荣 郭彦霞 《无机化学学报》 北大核心 2025年第2期293-307,共15页
以V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂为基体,制备了一系列Ce、Mn改性催化剂,并结合氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜分析了催化剂的结构及活性组成,探究了其反应活性。结果表明,制备的改性V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂... 以V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂为基体,制备了一系列Ce、Mn改性催化剂,并结合氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜分析了催化剂的结构及活性组成,探究了其反应活性。结果表明,制备的改性V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂分散性好,Ce-Mn双金属改性提高了催化剂的NH3转化率和N_(2)选择性。Ce、Mn负载量(Ce或Mn与TiO_(2)的质量比)分别为8%、6%时,310℃下改性材料的NH3转化率为100%,N_(2)选择性为78%。原位漫反射傅里叶变换红外光谱表征显示催化剂表面羟基吸附的NH3会优先参与反应,温度升高后催化剂表面的Br?nsted和Lewis酸位点上吸附的NH3开始参与反应,较高温度下Lewis酸位点是主要的NH3转化位点。 展开更多
关键词 氨选择性氧化 V_(2)O_(5)/TiO_(2) 催化剂 氧化 载体 金属助剂 反应机理
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Mo-Sn催化剂上CO催化氧化的研究
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作者 张伟 高秀娟 +6 位作者 杨媛 曹国壮 王佳豪 宋法恩 伞晓广 韩怡卓 张清德 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期106-115,共10页
采用沉淀浸渍法制备了一系列不同Mo/Sn物质的量比的Mo-Sn催化剂,以CO氧化反应作为探针反应考察不同Mo含量对CO催化氧化反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Mo1Sn20催化剂在300℃实现了CO完全转化,相比... 采用沉淀浸渍法制备了一系列不同Mo/Sn物质的量比的Mo-Sn催化剂,以CO氧化反应作为探针反应考察不同Mo含量对CO催化氧化反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Mo1Sn20催化剂在300℃实现了CO完全转化,相比纯SnO_(2)催化剂的转化温度降低了50℃。采用XRD、Raman、XPS、H2-TPR及In situ FT-IR等表征手段对催化剂的结构、钼物种价态、氧化还原性等进行了研究。相较于纯SnO_(2)催化剂,当引入较少含量的Mo物种后,Mo1Sn20催化剂比表面积增大为反应提供了更多的活性位点,Mo-Sn之间的相互作用增强使得MoO3部分向MoOx转变,产生较多的Mo^(5+)物种,Mo^(5+)物种的存在促进了氧气的吸附活化以及氧原子的迁移,晶格氧与Mo^(5+)物种共同作用增强了CO的催化性能。 展开更多
关键词 CO 催化氧化 Mo-Sn催化剂 Mo5+物种
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催化裂化增产低碳烯烃催化剂及助剂研究进展 被引量:1
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作者 刘雨晴 于善青 +1 位作者 孙敏 宋海涛 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第6期156-165,共10页
在催化裂化(FCC)过程中增产低碳烯烃是很多炼油厂优化产品结构、提高经济效益的有效手段,也是实现炼油向化工转型的重要途径之一。综述了近20年来国内外FCC增产低碳烯烃的催化剂和助剂产品及其技术特色,总结了部分产品在国内炼油厂的应... 在催化裂化(FCC)过程中增产低碳烯烃是很多炼油厂优化产品结构、提高经济效益的有效手段,也是实现炼油向化工转型的重要途径之一。综述了近20年来国内外FCC增产低碳烯烃的催化剂和助剂产品及其技术特色,总结了部分产品在国内炼油厂的应用效果,以期为炼油厂选择适宜的增产低碳烯烃产品提供参考。增产低碳烯烃催化剂和助剂技术趋于成熟,未来,分子筛和基质性能的持续优化将是不变的主题,催化剂组装技术将在构建多层次贯通孔道的高可及性催化剂和助剂方面发挥重要作用。 展开更多
关键词 催化裂化 低碳烯烃 催化剂 助剂 汽油 辛烷值 ZSM-5分子筛
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Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂的制备及其合成气转化制液体燃料性能研究 被引量:1
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作者 李航 张煜华 +4 位作者 向容 艾心燕 闫浩宇 刘成超 李金林 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期656-666,共11页
以Co基催化剂耦合沸石分子筛催化剂应用于合成气催化转化可以有效改善催化剂的产物选择性。本研究通过浸渍法制备得到Zr/Al_(2)O_(3)载体和Pt/ZSM-5催化剂,再通过超声分散法制备了Co/Al_(2)O_(3)、Co/Zr/Al_(2)O_(3)和Co/Zr/Al_(2)O_(3)... 以Co基催化剂耦合沸石分子筛催化剂应用于合成气催化转化可以有效改善催化剂的产物选择性。本研究通过浸渍法制备得到Zr/Al_(2)O_(3)载体和Pt/ZSM-5催化剂,再通过超声分散法制备了Co/Al_(2)O_(3)、Co/Zr/Al_(2)O_(3)和Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂。通过系列表征技术对载体和催化剂理化性质进行分析,评价了催化剂费-托合成反应性能。结果表明,Zr的引入有助于提升Co/Zr/Al_(2)O_(3)上Co物种的还原性,改善催化活性,增加C_(12+)重质烃的选择性。当Co/Zr/Al_(2)O_(3)与Pt/ZSM-5耦合后,由于贵金属Pt的助剂效应,进一步促进Co物种的还原,Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂的CTY值提高至8.3×10^(−5) mmol/(g·s),同时具有较低的CH_(4)、C_(2)−C_(4)产物选择性。此外,Pt/ZSM-5的酸性促进C_(12+)产物的部分裂解,使产物分布向C_(5)−C_(11)液态烃偏移,C_(5)−C_(11)产物选择性达到45.9%。本研究为设计和制备高效的费-托合成催化剂提供了参考。 展开更多
关键词 钴基催化剂 ZSM-5 超声分散法 费-托合成
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南开大学的甘油氢解制1,3-丙二醇催化剂研究获进展
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作者 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第8期114-114,共1页
近日,南开大学的研究团队通过多步合成策略,构建具有丰富氧空位(OVs)和强P^(tδ)+-O-W相互作用的Pt/WO_(x)/Nb_(2)O_(5)催化剂,并将其用于催化甘油氢解制1,3-丙二醇(1,3-PDO)过程,甘油转化率为94.9%,1,3-PDO选择性为67.3%,时空产率(STY)... 近日,南开大学的研究团队通过多步合成策略,构建具有丰富氧空位(OVs)和强P^(tδ)+-O-W相互作用的Pt/WO_(x)/Nb_(2)O_(5)催化剂,并将其用于催化甘油氢解制1,3-丙二醇(1,3-PDO)过程,甘油转化率为94.9%,1,3-PDO选择性为67.3%,时空产率(STY)为0.49 g(g·h)。相关研究成果发表于《美国化学会·催化》杂志。 展开更多
关键词 Pt/WO_(x)/Nb_(2)O_(5) 催化剂 13-丙二醇 甘油氢解
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B-HZSM-5催化剂上甲醇与丁烯耦合制丙烯的反应和再生性能
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作者 白婷 周连宏 +1 位作者 王进 曹彬 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期20-25,共6页
为进一步提高HZSM-5分子筛在甲醇与丁烯耦合转化制丙烯反应中的催化性能,采用水热合成法制备含杂原子硼的B-HZSM-5催化剂,考察B-HZSM-5催化剂在甲醇与丁烯耦合转化制丙烯的反应和再生性能,采用XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、N ... 为进一步提高HZSM-5分子筛在甲醇与丁烯耦合转化制丙烯反应中的催化性能,采用水热合成法制备含杂原子硼的B-HZSM-5催化剂,考察B-HZSM-5催化剂在甲醇与丁烯耦合转化制丙烯的反应和再生性能,采用XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、N 2等温吸附-脱附、NH 3-TPD(氨-程序升温脱附)和Py-IR(吡啶红外光谱)对新鲜和再生的催化剂进行表征,并采用TG(热重分析)和XPS(X射线光电子能谱)对反应后B-HZSM-5催化剂上的积碳进行表征。结果表明:B-HZSM-5催化剂比HZSM-5具有更高的丙烯收率、更好的稳定性和抗积碳性能。与HZSM-5相比,B-HZSM-5的比表面积和孔体积增加,弱酸和中强酸的酸量增加,强酸量减少,B酸与L酸之比降低。随着再生次数的增加,B-HZSM-5催化剂的比表面积和孔体积降低,酸量和酸强度均降低,催化剂的反应活性下降,而稳定性有所提高。 展开更多
关键词 B-HZSM-5催化剂 甲醇 丁烯 丙烯 再生
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Pd-Pt/HZSM-5催化剂的制备及催化低浓度甲烷燃烧性能 被引量:1
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作者 高倩文 王晓波 +3 位作者 邓存宝 张新琦 王雪峰 王荀 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1788-1794,1803,共8页
以Pt(NH_(3))_(4)Cl_(2)和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM-5催化剂,将不同硅铝比[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM-5催化剂分别命名为Pd-Pt/... 以Pt(NH_(3))_(4)Cl_(2)和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM-5催化剂,将不同硅铝比[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM-5催化剂分别命名为Pd-Pt/HZSM-5(38)、Pd-Pt/HZSM-5(200)、Pd-Pt/HZSM-5(800)。采用XRD、SEM、TEM、Raman、XPS、CO_(2)-TPD和NH3-TPD对催化剂进行了表征,并通过固定床反应器测试了其催化低浓度(体积分数为0.5%)甲烷燃烧反应的活性。结果表明,Pd-Pt/HZSM-5(38)具有较小的Pd/Pt颗粒尺寸(6.3 nm),最多的Pd O结晶、活性Pd/Pt物种和酸性位点,最高的n(Pd^(0))∶n(Pd^(2+))及最高的Pt质量分数(0.19%),其表现出最好的催化性能。与Pd-Pt/HZSM-5(800)和Pd-Pt/HZSM-5(200)相比,Pd-Pt/HZSM-5(38)催化低浓度甲烷燃烧的起燃温度(T_(10))分别降低了27.54和30.92℃,完全转化温度(T_(90))分别降低了3.38和17.51℃。Pd-Pt/HZSM-5(38)在360℃下可稳定运行150 h内,甲烷转化率在99.6%以上,活性无明显下降。 展开更多
关键词 低浓度甲烷 催化剂 HZSM-5 催化燃烧 双金属
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燃煤电厂新型Fe/ZSM-5基CO-SCR催化剂性能
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作者 姚卫强 刘子林 +8 位作者 刘晓刚 步晓波 马少丹 金卫 杨兴隆 王剑雄 刘文韬 林德海 王虹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期204-209,共6页
在实现碳中和目标的关键时期,燃煤电厂经常面临低负荷运行带来的烟气中CO污染问题,这对CO与NO_(x)协同脱除技术提出了新的挑战。以低温浸渍法制备的Fe/ZSM-5(x)系列催化剂为研究对象,通过改变催化剂中的硅铝比(Si/Al质量比),研究其对CO... 在实现碳中和目标的关键时期,燃煤电厂经常面临低负荷运行带来的烟气中CO污染问题,这对CO与NO_(x)协同脱除技术提出了新的挑战。以低温浸渍法制备的Fe/ZSM-5(x)系列催化剂为研究对象,通过改变催化剂中的硅铝比(Si/Al质量比),研究其对CO选择性催化还原(CO-SCR)活性的影响。所制备的催化剂Fe/ZSM-5(x)(x=25、46、70、81)经过X射线衍射(XRD)、比表面积和孔径分析(BET)、H_(2)温度程序还原(H_(2)-TPR)、NO温度程序脱附(NO-TPD)和NH3温度程序脱附(NH3-TPD)等多种表征手段的分析。研究结果揭示了Fe/ZSM-5(70)因较大的比表面积、出色的氧化还原性能及NO优异吸脱附特性,600℃时NO转化率达76.6%,具有优异的CO-SCR脱硝性能。研究结果对于理解硅铝比对Fe/ZSM-5系列催化剂活性的影响具有重要意义,为提高燃煤电厂在低负荷条件下的污染物脱除效率提供科学依据。 展开更多
关键词 硅铝比 CO 氮氧化物 CO-SCR Fe/ZSM-5 催化剂
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片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂用于丙烷催化燃烧
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作者 佘晓蝶 汪大闪 +1 位作者 张瑞权 邓威 《化学与生物工程》 CAS 北大核心 2024年第11期51-58,共8页
通过调节溶剂组成制备了不同粒径的Co_(3)O_(4)纳米颗粒,再利用简单的浸渍法制备了片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂(Co_(3)O_(4)/PZ5),采用多种表征手段深入研究其物理化学性质,并探究其对丙烷催化燃烧的催化性能。结果表明,Co... 通过调节溶剂组成制备了不同粒径的Co_(3)O_(4)纳米颗粒,再利用简单的浸渍法制备了片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂(Co_(3)O_(4)/PZ5),采用多种表征手段深入研究其物理化学性质,并探究其对丙烷催化燃烧的催化性能。结果表明,Co_(3)O_(4)纳米颗粒的粒径对Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂的性能有显著影响,其中S-Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂表现出最高的催化活性,其在250℃下的反应速率为1.68μmol·min^(-1)·m^(-2),其优异的催化活性归因于Co_(3)O_(4)中Co^(3+)的可还原性、表面较高的Co^(3+)含量以及钴氧化物晶格氧的快速迁移;S-Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂在300℃下具有较高的催化稳定性;此外,水蒸气和1,2-二氯乙烷(DCE)的引入均会导致丙烷转化率下降,但水蒸气引起的下降是可逆的,而DCE引起的则是不可逆的。 展开更多
关键词 片状HZSM-5 催化剂 粒径调控 丙烷催化燃烧
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预结焦对ZSM-5催化剂MTP反应性能的影响
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作者 裴艳红 吕正忠 +2 位作者 常素萍 王礼云 卜令坤 《应用化工》 CSCD 北大核心 2024年第11期2556-2561,共6页
使用甲醇、1-己烯、甲醇和水作为预结焦原料,采用不同的反应参数(温度和时间)制备了各种预结焦催化剂,运用程序升温化学吸附仪、元素分析仪、热重分析仪对预结焦催化剂的物化性质进行表征,运用催化剂性能评价装置对催化剂在MTP反应中的... 使用甲醇、1-己烯、甲醇和水作为预结焦原料,采用不同的反应参数(温度和时间)制备了各种预结焦催化剂,运用程序升温化学吸附仪、元素分析仪、热重分析仪对预结焦催化剂的物化性质进行表征,运用催化剂性能评价装置对催化剂在MTP反应中的活性进行评价。结果表明,预结焦改性对ZSM-5催化剂的酸性位破坏较小,可以保持催化剂的高活性,5%甲醇溶液预结焦改性的催化剂经高温蒸汽处理(480℃)后,在MTP反应中表现出较好的抗积炭能力,丙烯的选择性达到42%。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯 催化剂 预结焦 ZSM-5分子筛
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Au/Al_(2)O_(3)催化剂催化5-羟甲基糠醛加氢制备2,5-呋喃二甲醇
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作者 王克鸣 郜亮 唐晓津 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1-10,共10页
为探究生物质醛加氢的高效催化剂,以贵金属Au为活性组分,采用沉积-沉淀法制备了负载型Au/Al_(2)O_(3)催化剂,通过X射线粉末衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、静态低温氮吸附容量法和NH_(3)程序升温脱附等表征技术对催化剂形貌进行分析... 为探究生物质醛加氢的高效催化剂,以贵金属Au为活性组分,采用沉积-沉淀法制备了负载型Au/Al_(2)O_(3)催化剂,通过X射线粉末衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、静态低温氮吸附容量法和NH_(3)程序升温脱附等表征技术对催化剂形貌进行分析,并将Au/Al_(2)O_(3)催化剂应用于5-羟甲基糠醛(HMF)加氢合成2,5-呋喃二甲醇(BHMF)的反应。考察了催化剂制备所用沉淀剂种类、催化剂的Au负载量以及反应温度、反应压力和反应时间对反应性能的影响,并对催化剂循环稳定性进行分析。结果表明:活性金属Au对该反应有较高的催化活性,且沉淀剂种类对Au颗粒粒径和Au负载量有显著影响。当沉淀剂为NaOH和Na_(2)CO_(3)的混合液(质量比为1∶1)、Au负载量(w)为2.0%时,在反应温度为100℃、H_(2)压力为3.0 MPa、反应时间为4 h的条件下,以0.30 g催化剂催化2.4 mmol HMF加氢制备BHMF,HMF质量转化率达92.1%,BHMF质量选择性达92.0%。 展开更多
关键词 5-羟甲基糠醛 2 5-呋喃二甲醇 催化剂 加氢 沉淀剂
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造孔剂诱导合成FeCoCuAl催化剂及其与ZSM-5复合催化CO_(2)加氢制高碳烃性能
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作者 赵治华 徐成华 +5 位作者 任红 罗晶 杜磊 刘晨龙 陈雯婧 罗静 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期10-16,共7页
CO_(2)加氢制高碳烃(C_(5+))是合成高值化学品和燃料的重要途径之一,这既可以实现碳减排,又有助于缓解能源压力。采用沉淀法和等体积浸渍法制备了K、Na修饰的FeCoCuAl催化剂,考察了造孔剂1,3,5-苯三甲酸(BTA)对其在CO_(2)催化加氢制高... CO_(2)加氢制高碳烃(C_(5+))是合成高值化学品和燃料的重要途径之一,这既可以实现碳减排,又有助于缓解能源压力。采用沉淀法和等体积浸渍法制备了K、Na修饰的FeCoCuAl催化剂,考察了造孔剂1,3,5-苯三甲酸(BTA)对其在CO_(2)催化加氢制高碳烃反应(温度为300℃、压力为2.0MPa、原料气n(H_(2)):n(CO_(2))=3:1且空速为3600h^(-1)、时间为6h)中催化性能的影响。在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂(n(BTA):n(Fe)=20.0%)中引入ZSM-5分子筛,构建了一系列复合催化剂,并研究了其在CO_(2)催化加氢制高碳烃反应中的催化性能。结合N2吸/脱附、X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H2-TPR)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)升温脱附(CO_(2)-TPD)等对催化剂的理化性质进行了表征,采用GC-MS对产物油相成分进行了分析。结果表明,与FeCoCuAl催化剂相比,FeCoCuAl-BTA催化剂的比表面积、孔容等均增大,并生成了更多的表面活性物种(Fe或Fe-Co合金),从而使得FeCoCuAl-BTA催化剂在CO_(2)催化加氢反应中表现出更好的催化性能。FeCoCuAl-20.0BTA催化剂的CO_(2)转化率和C_(5+)选择性分别可达70%和42%。FeCoCuAl-20.0BTA催化剂催化CO_(2)加氢生成的产物以C_(2)~C_(4)产物为主,而在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂与ZSM-5分子筛以质量比为1.0、颗粒机械混合方式构建的复合催化剂上,FeCoCuAl-20.0BTA上生成的C_(2)~C_(4)产物可在ZSM-5分子筛上发生原位链增长、异构化和芳构化反应,从而提高了CO_(2)转化率和C_(5+)选择性,分别达到79%和66%。 展开更多
关键词 造孔剂 FeCoCuAl催化剂 ZSM-5 CO_(2)加氢 高碳烃
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C_(4)烯烃转化制丙烯工艺及催化剂研究
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作者 饶维 刘晨 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期39-46,共8页
目的开发C_(4)烯烃催化裂解制丙烯工艺和催化剂制备工艺技术,完成小试和工业侧线试验。方法采用固定床评价装置考查了催化剂配方、改性及工业条件对催化剂活性、选择性、稳定性能的影响。结果以ZSM-5分子筛为活性组分的催化剂在C_(4)烯... 目的开发C_(4)烯烃催化裂解制丙烯工艺和催化剂制备工艺技术,完成小试和工业侧线试验。方法采用固定床评价装置考查了催化剂配方、改性及工业条件对催化剂活性、选择性、稳定性能的影响。结果以ZSM-5分子筛为活性组分的催化剂在C_(4)烯烃转化制丙烯反应中具有较好的活性、选择性、稳定性和再生性,磷的引入未改变催化剂的晶型结构,但降低了催化剂酸性位点数量,并调节了催化剂的n(B酸)/n(L酸),随着磷负载量增加到5%(w),分子筛中磷与铝的相互作用逐渐增强,磷可以和骨架铝和非骨架铝相互作用。结论C_(4)烯烃的转化率达到80%以上,丙烯的选择性达到35%~45%,催化剂的单程寿命达到一个月以上,且经再生后,再生恢复率达95%。 展开更多
关键词 C_(4)烯烃 催化裂解 ZSM-5分子筛 催化剂活性 丙烯
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