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后处理Purex流程有机相料液HDBP总含量分析
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作者 郝轩 周今 +4 位作者 柳倩 朱礼洋 杨素亮 田国新 张生栋 《原子能科学技术》 北大核心 2025年第2期301-309,共9页
磷酸二丁酯(HDBP)是核燃料后处理Purex流程所采用的萃取剂磷酸三丁酯(TBP)的降解产物,有机相料液中HDBP的含量对流程运行及技术指标均有显著影响。本文针对HDBP在有机相料液中可能以络合态甚至以金属离子桥连的聚合态存在的问题,按照先... 磷酸二丁酯(HDBP)是核燃料后处理Purex流程所采用的萃取剂磷酸三丁酯(TBP)的降解产物,有机相料液中HDBP的含量对流程运行及技术指标均有显著影响。本文针对HDBP在有机相料液中可能以络合态甚至以金属离子桥连的聚合态存在的问题,按照先进行化学处理,将其统一为HDBP分子形态再进行定量分析的思路,建立了一种快速、简便的Purex流程有机相料液中HDBP总含量的分析方法。模拟及久置有机相料液的金属离子洗脱及HDBP含量测定的实验结果表明,通过磷酸配位及Fe^(2+)还原的共同作用,H_(3)PO_(4)-FeSO_(4)溶液可将有机相料液中保留的钚和铀定量转移到水相,从而将其中的HDBP统一为HDBP分子并保留在有机相。所建立的Purex流程有机相料液中HDBP总含量分析流程中,化学处理过程HDBP的化学回收率为96.62%。理论上该流程适用于所有工艺段有机相料液。采用新鲜铀、钚含量高的料液以及久置的废有机相料液对该分析流程进行验证,验证结果表明,H_(3)PO_(4)-FeSO_(4)溶液对料液中铀钚的洗脱率均能达到99%以上,久置料液HDBP浓度分析的加标回收率在95%以上。 展开更多
关键词 purex流程 有机相料液 磷酸二丁酯 络合态 离子色谱
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单甲基肼还原 Np(Ⅵ)──Ⅱ . Purex 流程中 U-Np分离的研究 被引量:22
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作者 张先业 叶国安 +1 位作者 肖松涛 尹东光 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第4期315-320,共6页
用单级萃取试验研究了水相HNO3浓度和CH3N2H3浓度对30%TBP-煤油相从含U和不含U水相中萃取Np行为的影响,以及反萃液中的HNO3浓度和CH3N2H3浓度对从含U和不含U的30%TBP-煤油相中Np的反萃取... 用单级萃取试验研究了水相HNO3浓度和CH3N2H3浓度对30%TBP-煤油相从含U和不含U水相中萃取Np行为的影响,以及反萃液中的HNO3浓度和CH3N2H3浓度对从含U和不含U的30%TBP-煤油相中Np的反萃取率的影响。试验结果表明:提高水相CH3N2H3浓度和降低HNO3浓度有利于抑制Np的萃取和改善Np的反萃取。按照动力堆乏燃料后处理流程1A槽工艺条件和类似于1B槽的工艺条件,以CH3N2H3为Np的选择性还原剂,进行了串级试验。对1A槽串级,U中除Np的净化系数为1.4×104,对1B槽串级,U中除Np的净化系数为12.8。 展开更多
关键词 单甲基肼 萃取-反萃取 还原 铀-镎分离
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锝在Purex流程共去污段(1A槽)的走向 被引量:4
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作者 田保生 孙玉珍 +7 位作者 欧阳应根 李卫民 李瑞雪 郭建华 黄美德 常利 陈永清 罗隆俊 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2001年第B05期15-21,共7页
研究了在不同铀 锆 锝比条件下 ,硝酸浓度对Tc(Ⅶ )在 30 %TBP OK中分配系数的影响 ,锝在 1A槽中的萃取行为及走向。实验结果表明 :1A槽中 1AF为 2mol/L和 3mol/LHNO3介质时 ,锝进入 1AP的比例分别为 14 4 %和 2 7 0 %。当 1AF料液经... 研究了在不同铀 锆 锝比条件下 ,硝酸浓度对Tc(Ⅶ )在 30 %TBP OK中分配系数的影响 ,锝在 1A槽中的萃取行为及走向。实验结果表明 :1A槽中 1AF为 2mol/L和 3mol/LHNO3介质时 ,锝进入 1AP的比例分别为 14 4 %和 2 7 0 %。当 1AF料液经加热预处理后 ,以 3mol/LHNO3进料时 ,99 8%的锝进入了 1AP。 展开更多
关键词 purex流程 萃取 乏燃料后处理 去污装置 共去污 1A槽 设备
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2-羟基乙基肼还原Np(Ⅵ) Ⅱ.在Purex流程中用于U-Np分离的初步研究 被引量:6
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作者 张先业 黄子林 +1 位作者 肖松涛 胡景炘 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第1期8-11,共4页
用单级萃取试验研究了水相料液中HNO3浓度和2-羟基乙基肼浓度对30%TBP-煤油相从水相中萃取Np行为的影响,以及反萃液中HNO3浓度和2-羟基乙基肼浓度对从含Np的30%TBP-煤油相中还原反萃Np的效率的影响。... 用单级萃取试验研究了水相料液中HNO3浓度和2-羟基乙基肼浓度对30%TBP-煤油相从水相中萃取Np行为的影响,以及反萃液中HNO3浓度和2-羟基乙基肼浓度对从含Np的30%TBP-煤油相中还原反萃Np的效率的影响。试验结果表明:提高水相料液中2-羟基乙基肼浓度和降低HNO3浓度有利于抑制Np的萃取,提高反萃液中2-羟基乙基肼浓度和降低HNO3浓度有利于改善Np的反萃取。在2-羟基乙基肼还原Np(Ⅵ)过程中,3h内几乎无Np(Ⅳ)生成。当水相料液中有一定量Fe3+存在时,有少量的Np(Ⅳ)生成。在Purex流程中可望采用2-羟基乙基肼作为Np(Ⅵ)的选择性还原剂进行U-Np的分离。 展开更多
关键词 2-羟基乙基肼 purex流程 分离
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Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型研究 被引量:5
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作者 于婷 何辉 +3 位作者 洪哲 刘占元 李峰峰 叶国安 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期193-199,共7页
在铀钚分离工艺单元单级数学模型和混合澄清槽瞬态数学模型的基础上,建立了以U(Ⅳ)-N_2H_4为还原反萃剂、混合澄清槽为萃取设备的Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型,开发了计算机模拟程序,并使用台架实验数据对程序的可靠性进行了验证... 在铀钚分离工艺单元单级数学模型和混合澄清槽瞬态数学模型的基础上,建立了以U(Ⅳ)-N_2H_4为还原反萃剂、混合澄清槽为萃取设备的Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型,开发了计算机模拟程序,并使用台架实验数据对程序的可靠性进行了验证。结果表明,模拟程序的计算值和实验值符合良好。在此基础上,利用模拟软件对铀钚分离工艺单元的工艺参数进行了计算分析,结果表明:1BX_1加入位置、1BS和1BX_2酸度对钚反萃率无太大影响,但1BX_1加入位置和补萃级数对钚中去铀系数SF_(U/Pu)有一定影响。 展开更多
关键词 purex流程 计算机模拟 铀钚分离工艺单元(1B) U(Ⅳ)
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PUREX流程中Tc(Ⅶ)对U(Ⅳ)反萃Pu(Ⅳ)的影响 被引量:7
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作者 张丕禄 齐占顺 朱志瑄 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 1999年第4期219-227,共9页
研究了Tc()对U()还原反萃Pu()的影响。研究结果表明,在单级反萃中,有机相中锝的初始质量浓度高达441mgL时,Pu()的反萃率无明显改变;两相混合放置时间足够长时,Pu()的反萃率会降低,而且开始降低的时间随锝浓度增加而缩短;体系中有机相和... 研究了Tc()对U()还原反萃Pu()的影响。研究结果表明,在单级反萃中,有机相中锝的初始质量浓度高达441mgL时,Pu()的反萃率无明显改变;两相混合放置时间足够长时,Pu()的反萃率会降低,而且开始降低的时间随锝浓度增加而缩短;体系中有机相和水相的酸浓度、Pu浓度、U()及U()浓度的变化在所研究的范围内对Pu()反萃率的影响都不大。逆流萃取的串级实验结果表明,当1BF中Tc()的质量浓度大于135mgL时,会严重影响Pu()的反萃;小于70mgL时,对Pu()的反萃无明显影响。研究还表明,引起Pu()反萃率降低的原因是肼在低价锝的催化作用下的破坏。降低Tc()含量和缩短放置时间都有助于减小PUREX流程中锝对U()反萃Pu()的影响。 展开更多
关键词 purex流程 乏燃料后处理 反萃取
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无盐试剂在Purex流程中的应用研究进展 被引量:4
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作者 于婷 叶国安 +2 位作者 何辉 罗方祥 肖松涛 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期84-95,共12页
总结了我国近年来应用于Purex流程的无盐试剂的研究进展,概述了无盐试剂与Pu(Ⅳ)、Np(Ⅵ)、HNO 2的氧化还原动力学和热力学性能,并对其进行了比较筛选,介绍了几种无盐试剂的应用情况,对无盐试剂在未来Purex流程中的应用前景和发展方向... 总结了我国近年来应用于Purex流程的无盐试剂的研究进展,概述了无盐试剂与Pu(Ⅳ)、Np(Ⅵ)、HNO 2的氧化还原动力学和热力学性能,并对其进行了比较筛选,介绍了几种无盐试剂的应用情况,对无盐试剂在未来Purex流程中的应用前景和发展方向进行了讨论。 展开更多
关键词 乏燃料 无盐试剂 purex流程 氧化还原
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基于拟Newton算法的Purex流程计算机模拟程序 被引量:3
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作者 何辉 胡景炘 +1 位作者 张先业 王方定 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2001年第3期217-222,共6页
在多级逆流萃取MESH方程基础上 ,基于拟Newton算法编写了用于模拟Purex萃取流程的计算机程序 ,使用SEPHIS分配比模型 ,分别以 1A、2D槽工艺条件为例 ,计算了其各级出口的U、Pu、酸浓度。程序计算结果与实验浓度剖面符合很好。相对于已... 在多级逆流萃取MESH方程基础上 ,基于拟Newton算法编写了用于模拟Purex萃取流程的计算机程序 ,使用SEPHIS分配比模型 ,分别以 1A、2D槽工艺条件为例 ,计算了其各级出口的U、Pu、酸浓度。程序计算结果与实验浓度剖面符合很好。相对于已有的一些计算机模拟程序 ,该程序具有适用性广。 展开更多
关键词 计算机程序 拟Newton算法 purex流程 乏燃料后处理 萃取 计算机模拟
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Purex流程1A工艺单元锝萃取行为研究 被引量:3
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作者 刘金平 王辉 +3 位作者 何辉 叶国安 晏太红 李斌 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期394-401,共8页
通过计算机模拟研究了不同燃耗和不同工艺条件下,硝酸、锆、铀、钚和锝在Purex流程1A中的萃取行为,获得了相应萃取行为数据,测定了不同硝酸浓度下锝锆共存时锝的分配比D Tc(Zr)、锆的分配比D Zr以及锝的分配比D Tc,再结合1A中硝酸、锆... 通过计算机模拟研究了不同燃耗和不同工艺条件下,硝酸、锆、铀、钚和锝在Purex流程1A中的萃取行为,获得了相应萃取行为数据,测定了不同硝酸浓度下锝锆共存时锝的分配比D Tc(Zr)、锆的分配比D Zr以及锝的分配比D Tc,再结合1A中硝酸、锆、铀和钚萃取行为数据,解析锝的萃取行为。结果表明,萃取段锝因锆锝共萃进入有机相,洗涤段锝因铀锝共萃和钚锝共萃留在有机相,相比于硝酸浓度变化对锝萃取的影响,洗涤段铀锝共萃和钚锝共萃的作用更重要。 展开更多
关键词 purex流程 共去污 共萃取
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草酸偏二甲肼洗涤PUREX流程污溶剂中的Zr和HDBP 被引量:3
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作者 张有智 王煊军 +1 位作者 李正莉 刘祥萱 《核化学与放射化学》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期161-165,共5页
在PUREX流程萃取过程中,高产额裂变产物元素Zr与TBP降解产物HDBP,H2MBP等生成配合物是导致产生界面污物的主要因素。在探讨污溶剂中Zr和HDBP洗涤去污机理的基础上,采用草酸偏二甲肼为洗涤剂,以配制的30%TBP/OK-Zr,30%TBP/OK-HDBP两种模... 在PUREX流程萃取过程中,高产额裂变产物元素Zr与TBP降解产物HDBP,H2MBP等生成配合物是导致产生界面污物的主要因素。在探讨污溶剂中Zr和HDBP洗涤去污机理的基础上,采用草酸偏二甲肼为洗涤剂,以配制的30%TBP/OK-Zr,30%TBP/OK-HDBP两种模拟污溶剂为研究物,以X射线荧光光谱法测定有机相中的Zr含量,自动电位滴定法测定有机相中HDBP的含量。研究了洗涤温度、相比、洗涤剂浓度等因素对洗涤效果的影响;对比了草酸偏二甲肼和碳酸钠对Zr和HDBP洗涤效果。草酸偏二甲肼水溶液洗涤30%TBP/OK中Zr和HDBP时,适宜条件为:温度40~60℃,相比V(o)/V(a)=1,草酸偏二甲肼浓度为0.4~0.6mol/L,为提高对HDBP的洗涤效果,在加入少量偏二甲肼,使溶液中游离偏二甲肼浓度为0.2~0.3 mol/L时,草酸偏二甲肼洗涤Zr的效果略优于碳酸钠,DF(Zr)可达143;洗涤HDBP的效果与碳酸钠相当,DF(HDBP)可达100以上。 展开更多
关键词 草酸偏二甲肼 purex流程 ZR HDBP 洗涤
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PUREX流程1A槽中锝的走向分析 被引量:2
11
作者 王辉 刘方 +2 位作者 孙亚茹 张磊 郑卫芳 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期452-456,共5页
结合基础研究数据和工艺实验数据,对核燃料后处理PUREX流程共去污槽(1A槽)中锝的走向进行了分析。工艺实验数据表明:1A槽萃取段中TBP对锝与锆的共萃取行为是影响锝走向的主要因素。硝酸浓度会显著影响TBP对锝与锆的共萃取性能,当c(HNO3)... 结合基础研究数据和工艺实验数据,对核燃料后处理PUREX流程共去污槽(1A槽)中锝的走向进行了分析。工艺实验数据表明:1A槽萃取段中TBP对锝与锆的共萃取行为是影响锝走向的主要因素。硝酸浓度会显著影响TBP对锝与锆的共萃取性能,当c(HNO3)<3 mol/L时,提高硝酸浓度可以促进水解的锆解离生成Zr4+,从而促进锆锝共萃取;当c(HNO3)≥3 mol/L时,硝酸可能会参与锆与锝的萃取。在0.5~5 mol/L的范围内,提高硝酸浓度有利于锝的萃取。在1A槽洗涤段硝酸浓度分布相近的条件下,1A槽中锝的走向取决于萃取段硝酸浓度的分布。萃取段硝酸浓度分布不同,将导致进入1A槽有机产品液(1AP)的锝含量比例不同,萃取段硝酸浓度越高,越有利于锝进入1AP。 展开更多
关键词 purex流程 乏燃料后处理
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Purex流程中Tc的走向及其影响因素的研究 被引量:6
12
作者 江浩 朱国辉 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1995年第3期193-200,共8页
用逆流萃取串级实验方法研究动力堆乏燃料后处理流程中(包括lA、lB、2A、2B、lC、2D槽)Tc的走向及其影响因素。采用模拟料液的串级实验结果表明,lA槽中影响Tc的回收率的主要因素是料液中的c(HNO_3)及c(... 用逆流萃取串级实验方法研究动力堆乏燃料后处理流程中(包括lA、lB、2A、2B、lC、2D槽)Tc的走向及其影响因素。采用模拟料液的串级实验结果表明,lA槽中影响Tc的回收率的主要因素是料液中的c(HNO_3)及c(Zr(NO_3)_4)。按推荐工艺流程条件,lA槽:DF_(Tc)=6.5,c(HNO_3)=2.0mol/l;DF_(Te)=7.8,c(HNO_3)=3.0mol/l;lB槽:DF_(TC)≈560—770;2A槽:DF_(TC)=370;2B槽:DF_(TC)=1.2;lC槽:DF_(TC)=1.1;2D槽:DF_(TC)=30.3。 展开更多
关键词 purex流程 Tc走向 影响因素
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Purex流程中有机无盐试剂的应用分析 被引量:35
13
作者 叶国安 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2004年第2期152-158,共7页
文章较系统地讨论了已报道的有机无盐试剂的热力学和动力学研究结果 ,分析了这些试剂用于Purex流程的可能性 ,并对今后相应的研究工作提出了建议。
关键词 purex流程 有机无盐试剂 热力学 动力学 乏燃料后处理
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Purex流程1A槽中Pu(Ⅵ)行为的计算机模拟 被引量:1
14
作者 张虎 叶国安 +3 位作者 杨贺 李丽 肖松涛 罗方祥 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第11期976-981,共6页
在乏燃料后处理Purex流程中,共去污循环的安全稳定运行是整个生产过程的关键之一。Pu(Ⅵ)在TBP中的分配系数比Pu(Ⅳ)的低而易导致钚流失。文章采用计算机模拟1A萃取槽中UO22+、HNO3、Pu4+、PuO22+的运行。计算结果表明,Pu(Ⅵ)的流失是... 在乏燃料后处理Purex流程中,共去污循环的安全稳定运行是整个生产过程的关键之一。Pu(Ⅵ)在TBP中的分配系数比Pu(Ⅳ)的低而易导致钚流失。文章采用计算机模拟1A萃取槽中UO22+、HNO3、Pu4+、PuO22+的运行。计算结果表明,Pu(Ⅵ)的流失是造成钚收率降低的主要因素之一,提高Pu(Ⅵ)的收率能够有效提高钚产品的收率。当1AF中ρ(U)=225 g/L、c(HNO3)=3.0 mol/L、ρ(Pu)=2.20 g/L,1AS中c(HNO3)=3.0 mol/L,1AX为30%TBP/煤油,流比1AF∶1AS∶1AX=1.25∶0.75∶3.00时,为使1A萃取槽中钚的收率不低于99.9%,应控制1AF料液中Pu(Ⅵ)量(占总Pu百分数)不超过7%。 展开更多
关键词 计算机模拟 Pu(Ⅵ) 共去污 purex流程
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Purex流程的改进 Ⅰ.共去污单元锆、钌净化工艺 被引量:1
15
作者 常利 欧阳应根 +7 位作者 张洁萍 常尚文 李瑞雪 刘利生 郭建华 王长水 高巍 张倩 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期87-91,共5页
通过单级实验,研究了不同铀饱和度、酸度、温度条件下30%TBP对锆、钌的萃取规律,在此基础上确定了提高1A净化锆、钌的工艺,并进行了台架实验验证。研究结果表明:提高铀饱和度、温度和酸度有助于降低钌在30%TBP中的分配比;在30%TBP中,高... 通过单级实验,研究了不同铀饱和度、酸度、温度条件下30%TBP对锆、钌的萃取规律,在此基础上确定了提高1A净化锆、钌的工艺,并进行了台架实验验证。研究结果表明:提高铀饱和度、温度和酸度有助于降低钌在30%TBP中的分配比;在30%TBP中,高铀饱和度条件下,锆分配比受铀饱和度的影响远大于水相硝酸浓度的影响;温度对锆的分配比影响不显著。当1A槽采用4mol/L硝酸进料、4mol/L硝酸洗涤时,45℃条件下,铀、钚的回收率达99.98%,钌的去污系数约达到105。 展开更多
关键词 purex流程 1A槽 净化系数
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以氮氧化物调节Purex流程1AF料液中钚价态的研究 被引量:1
16
作者 侯小琳 张绍绮 +2 位作者 胡景 隗秀芳 赵沪根 《核科学与工程》 CSCD 北大核心 1995年第2期165-171,共7页
研究了氮氧化物(NO2-)对Pu(Ⅵ)的还原,推荐了最佳还原条件,并用模拟1AF工艺料液进行了工艺验证,结果表明,用氮氧化物调节1AF料液中钚价态是完全可行的。用调价后料液进行了1A槽30%TBP-煤油萃取串级实验,... 研究了氮氧化物(NO2-)对Pu(Ⅵ)的还原,推荐了最佳还原条件,并用模拟1AF工艺料液进行了工艺验证,结果表明,用氮氧化物调节1AF料液中钚价态是完全可行的。用调价后料液进行了1A槽30%TBP-煤油萃取串级实验,钚的收率大于99.93%。 展开更多
关键词 氧化还原 purex流程 氮氧化物 价态
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高酸Purex流程镎走向控制及其回收纯化工艺研究 被引量:2
17
作者 江浩 朱建民 吴浩 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1992年第3期28-34,共7页
文章介绍用逆流萃取串级实验方法研究高酸Purex萃取流程lA萃取器镎走向控制(与铀、钚共萃取)及自lAP中定量反萃镎、分离铀、钚工艺条件的实验结果。
关键词 回收 核燃料 后处理 纯化
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Purex过程中镎的行为与控制 被引量:5
18
作者 林漳基 《核科学与工程》 CSCD 北大核心 1995年第1期72-80,共9页
镎在Purex过程中行为复杂,分离困难,是核燃料后处理中的主要问题之一。本文综述Purex过程中镎的行为与控制之研究进展。
关键词 purex过程 分离 控制
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Purex流程中氚的行为研究 被引量:2
19
作者 罗隆俊 胡怀忠 +6 位作者 孙中汉 陈永清 徐锋 李晓清 章泽甫 高源 刘天舒 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 1996年第1期13-20,共8页
研究了氚在Purex流程中的行为,测量了氚和HNO3在30%TBP-煤油和水相之间的分配比,研究了γ辐照和铀浓度对氚分配的影响及辐照对氚在有机相中保留的影响,萃取有有机相中氚的洗涤实验表明,洗涤是一种氚在两相间重新分... 研究了氚在Purex流程中的行为,测量了氚和HNO3在30%TBP-煤油和水相之间的分配比,研究了γ辐照和铀浓度对氚分配的影响及辐照对氚在有机相中保留的影响,萃取有有机相中氚的洗涤实验表明,洗涤是一种氚在两相间重新分配的简单过程,对氚在一循环中的行为进行了台架实验,结果表明1A混合-澄清槽(6级萃取,9级洗涤)中对氚的去污系数在10^4以上,并且氚主要集中1A的萃取段。 展开更多
关键词 氚水 氚洗槽 purex流程 萃取
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PUREX流程中锝的分布特性研究进展 被引量:1
20
作者 王均利 晏太红 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期301-310,I0001,共11页
99 Tc是多价态、高产额裂变产物核素,在PUREX流程中具有特殊的萃取行为和氧化还原特性,是动力堆乏燃料后处理工艺中需要控制走向的重要核素。本文首先阐述了锝的基本化学性质,重点论述了锝在PUREX工艺流程中铀钚共去污段、锝洗段和铀钚... 99 Tc是多价态、高产额裂变产物核素,在PUREX流程中具有特殊的萃取行为和氧化还原特性,是动力堆乏燃料后处理工艺中需要控制走向的重要核素。本文首先阐述了锝的基本化学性质,重点论述了锝在PUREX工艺流程中铀钚共去污段、锝洗段和铀钚分离段的分布特性,分析了不同酸度、离子浓度和还原反萃体系等因素对锝走向的影响,为将来进一步控制其走向和分离提供参考。 展开更多
关键词 purex流程 后处理 分布特性
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