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CO在Pt-Fe催化剂的Pt/Fe/Pt(111)表面的吸附研究
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作者 马腾 焦科燃 +2 位作者 徐美奇 陈伟 王亚琴 《贵金属》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期1-5,11,共6页
低温(110~130K)下,将次表层Fe结构的Pt-Fe模型催化剂(即Pt/Fe/Pt(111)结构)暴露于不同量CO气体,经不同温度退火后,采用高分辨电子能量损失谱(HREELS)研究催化剂表面CO分子的振动谱。结果表明,当CO的暴露量低于0.2 L (Langmuir)时,Pt/Fe... 低温(110~130K)下,将次表层Fe结构的Pt-Fe模型催化剂(即Pt/Fe/Pt(111)结构)暴露于不同量CO气体,经不同温度退火后,采用高分辨电子能量损失谱(HREELS)研究催化剂表面CO分子的振动谱。结果表明,当CO的暴露量低于0.2 L (Langmuir)时,Pt/Fe/Pt(111)表面只存在顶位吸附;当暴露量大于0.4L,除了顶位吸附外,桥位吸附开始出现;顶位吸附分子的C-O键振动峰随着暴露量的增加不断向高波数方向偏移。退火温度影响Pt/Fe/Pt(111)表面CO的吸附形式,低于255K时,顶位吸附分子的脱附速率大于桥位吸附分子;高于255 K时,桥位吸附分子的脱附速率较大,并先于顶位吸附的CO从表面完全脱附,其完全脱附温度比Pt(111)表面低50 K。 展开更多
关键词 模型催化剂 次表层fe结构 CO吸附 高分辨电子能量损失谱(HREELS) 脱附
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甲醇在Pt-Mo(111)/C表面上的吸附 被引量:4
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作者 李来才 王译伟 田安民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2013-2018,共6页
采用密度泛函理论和周期平板模型相结合的方法,对CH3OH分子在Pt-Mo(111)/C表面的顶位、穴位和桥位共计9种吸附模型进行了构型优化、能量计算和频率分析,结果表明top-Pt位是较有利的吸附位.Mo掺杂后价带与导带位置均有不同程度的降低,电... 采用密度泛函理论和周期平板模型相结合的方法,对CH3OH分子在Pt-Mo(111)/C表面的顶位、穴位和桥位共计9种吸附模型进行了构型优化、能量计算和频率分析,结果表明top-Pt位是较有利的吸附位.Mo掺杂后价带与导带位置均有不同程度的降低,电子结构的变化使得Pt-Mo(111)/C的催化活性提高.并且在考虑催化剂抗中毒性能时发现:CO在Pt(111)/C面上的吸附能比甲醇吸附能要高,CO在Pt-Mo(111)/C上的吸附能比甲醇的要低,说明CO在Pt(111)/C面上的吸附会阻碍甲醇的吸附,并影响催化过程的进行,而Pt-Mo(111)/C的抗CO中毒化能力增强,是催化氧化甲醇较好的催化剂. 展开更多
关键词 甲醇 pt-Mo(111)/C表面 密度泛函理论 电子结构
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阴离子特性吸附和Pt(111)电极表面结构对乙二醇解离吸附动力学的影响 被引量:2
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作者 樊友军 甄春花 +1 位作者 陈声培 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第5期999-1003,共5页
运用电化学循环伏安和程序电位阶跃方法研究了阴离子特性吸附和Pt(111)电极表面结构对乙二醇解离吸附反应动力学的影响.结果表明,阴离子特性吸附显著影响乙二醇的解离吸附,在高氯酸介质中(无特性吸附)测得乙二醇解离吸附反应的初始速率v... 运用电化学循环伏安和程序电位阶跃方法研究了阴离子特性吸附和Pt(111)电极表面结构对乙二醇解离吸附反应动力学的影响.结果表明,阴离子特性吸附显著影响乙二醇的解离吸附,在高氯酸介质中(无特性吸附)测得乙二醇解离吸附反应的初始速率vi以及解离吸附物种(DA)的饱和覆盖度均明显大于硫酸溶液(发生SO24-/HSO4-特性吸附)中的相应值;其平均速率v随电极电位的变化呈类似火山型分布,最大值位于0.22V(vsSCE)附近.还发现通过不同处理获得的Pt(111)电极的不同表面结构对这一表面过程也具有显著的影响. 展开更多
关键词 乙二醇 解离吸附 pt(111)电极 特性吸附 表面结构 表面反应动力学
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甲酸在Pt-Sn(111)/C合金表面吸附的量子化学研究 被引量:6
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作者 唐法威 郭为民 +2 位作者 唐楠楠 裴俊彦 许旋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第10期2198-2206,共9页
采用周期平板模型,结合密度泛函理论对HCOOH和CO在Pt-Sn(111)/C表面的top、bridge、hcp和fcc共计8个位点的吸附模型进行构型优化和能量计算,并对吸附前后的频率、电荷、能带和态密度进行了研究.计算结果表明fcc-Pt3是较为有利的吸附位点... 采用周期平板模型,结合密度泛函理论对HCOOH和CO在Pt-Sn(111)/C表面的top、bridge、hcp和fcc共计8个位点的吸附模型进行构型优化和能量计算,并对吸附前后的频率、电荷、能带和态密度进行了研究.计算结果表明fcc-Pt3是较为有利的吸附位点,Sn掺杂之后费米能级右移,导带增宽,价带和导带的位置略微降低,合金表面电子结构变化利于甲酸的吸附解离催化,可使甲酸燃料电池阳极催化性能显著提高.通过催化剂表面的抗中毒分析,发现CO在Pt-Sn(111)/C表面的吸附能以两种趋势下降,阳极催化剂掺杂改性后抗CO中毒能力增强. 展开更多
关键词 直接甲酸燃料电池 pt-Sn(111 C表面 密度泛函理论 电子结构 态密度
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Pt-M(M=Fe,Co,Ni)金属间化合物电子结构和弹性性质的第一性原理研究 被引量:2
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作者 胡洁琼 谢明 +3 位作者 陈永泰 陈松 张吉明 王塞北 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第14期2467-2474,共8页
通过基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了Pt-M(M=Fe,Co,Ni)各金属间化合物的结构、能量、电子结构和弹性性质。首先对Pt-M(M=Fe,Co,Ni)金属间化合物进行几何优化,对其能带结构、总态密度、分态密度、键合特征和弹性性质进行研... 通过基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了Pt-M(M=Fe,Co,Ni)各金属间化合物的结构、能量、电子结构和弹性性质。首先对Pt-M(M=Fe,Co,Ni)金属间化合物进行几何优化,对其能带结构、总态密度、分态密度、键合特征和弹性性质进行研究,并计算各金属间化合物的结合能与生成焓。计算所得晶格参数与实验值和文献计算值吻合。PtFe_3的生成焓最小,结合能最大,说明PtFe_3较其他合金相更稳定、键合力更强。通过对Pt-M(M=Fe,Co,Ni)的能带结构和电子态密度进行计算,分析了其结构稳定性的物理本质。PtFe_3-t中Pt-Fe和Fe-Fe键相比其他合金相键长较短且电荷密度较高,说明PtFe_3-t中Pt-Fe和Fe-Fe键的键能比其他合金相大,所以PtFe_3-t合金相的结构稳定性最好。对Pt-M(M=Fe,Co,Ni)弹性性质的研究表明PtFe_3为脆性相,PtFe、Pt3Fe、PtCo、Pt_3Co、PtNi和PtNi3为延性相,其中Pt_3Co的塑性最好,PtFe_3-t有较高的弹性模量,其原子间结合力相对较强,材料的强度较大。 展开更多
关键词 第一性原理 pt-M(M=fe Co Ni)金属间化合物 电子结构 弹性性质
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纳米材料电催化进展--电催化剂表面结构调控与性能 被引量:1
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作者 姜艳霞 田娜 +2 位作者 周志有 陈声培 孙世刚 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期359-370,共12页
电催化剂的结构决定其性能.从微观层面研究表面结构与催化性能之间的内在联系和规律是设计和研制高活性、高稳定性、高选择性电催化剂的基础.本文以本研究组关于氢和氧的吸脱附、乙二醇氧化和CO2还原的研究结果为主,综述了电催化剂表面... 电催化剂的结构决定其性能.从微观层面研究表面结构与催化性能之间的内在联系和规律是设计和研制高活性、高稳定性、高选择性电催化剂的基础.本文以本研究组关于氢和氧的吸脱附、乙二醇氧化和CO2还原的研究结果为主,综述了电催化剂表面结构和性能调控方面的研究进展.给出面心立方晶体不同晶带上铂单晶电极的循环伏安特征,电催化性能和规律,在此基础上创建的金属纳米晶体表面结构控制和生长的电化学方法,以及对具有开放结构、高催化活性和高稳定性的Pt和Fe纳米晶催化剂的形状和表面结构控制合成. 展开更多
关键词 单晶 开放表面结构电催化剂 形状和表面结构控制合成
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直接乙醇燃料电池阴极制备与装配工艺优化实验设计与实施 被引量:1
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作者 乔金硕 张琪 +2 位作者 陈湘君 翟雪 孙旺 《实验技术与管理》 CAS 北大核心 2023年第9期109-116,141,共9页
为优化直接乙醇燃料电池的阴极催化剂,该文采用化学还原一步法分别制备出以活性炭、纳米碳和多壁碳纳米管为载体的Pt/C催化剂,研究了载体对催化剂性能的影响,并确定纳米碳为最优载体。以纳米碳为载体,采用相同工艺制备出具有核壳结构的P... 为优化直接乙醇燃料电池的阴极催化剂,该文采用化学还原一步法分别制备出以活性炭、纳米碳和多壁碳纳米管为载体的Pt/C催化剂,研究了载体对催化剂性能的影响,并确定纳米碳为最优载体。以纳米碳为载体,采用相同工艺制备出具有核壳结构的Pt-Fe和Pt-Co合金催化剂,将其与Pt/纳米碳催化剂进行对比分析,探究了Fe、Co两种过渡金属对催化剂氧还原性能、稳定性等的影响,最终获得性能优于商业Pt/C催化剂的Pt-Fe/纳米碳合金催化剂。改进了电极制备及单电池装配工艺,提高了电池性能和实验成功率。 展开更多
关键词 直接乙醇燃料电池 pt/C催化剂 pt-fe/纳米碳 pt-Co/纳米碳 核壳结构
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