丙烷氧化脱氢催化剂V_2O_5/MPO_4(M=Al,Zr,Ca)的研究 被引量：13

1

作者 张伟德 沙开清 +1 位作者 李基涛 万惠霖 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第4期608-611,共4页

制备了３种磷酸盐（ＭＰＯ４，Ｍ＝Ａｌ，Ｚｒ，Ｃａ）载体，并在其上负载０．６％～６．０％的Ｖ２Ｏ５．活性评价结果表明，负载型Ｖ２Ｏ５／ＭＰＯ４催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有良好的催化性能．丙烯选择性按Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（... 制备了３种磷酸盐（ＭＰＯ４，Ｍ＝Ａｌ，Ｚｒ，Ｃａ）载体，并在其上负载０．６％～６．０％的Ｖ２Ｏ５．活性评价结果表明，负载型Ｖ２Ｏ５／ＭＰＯ４催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有良好的催化性能．丙烯选择性按Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（ＰＯ４）２＞Ｖ２Ｏ５／Ｚｒ３（ＰＯ４）４＞Ｖ２Ｏ５／ＡｌＰＯ４顺序降低，这与载体的碱性强弱顺序变化一致．载体的性质和钒的负载量影响催化剂的氧化还原性能．ＥＳＲ结果表明，Ｖ４＋离子能可逆存在于催化剂中。 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 负载型 钒基 催化剂 丙烯 脱氢

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助剂对Pt/γ-Al_2O_3催化剂丙烷脱氢性能的影响 被引量：21

2

作者 余长林 葛庆杰 +1 位作者 徐恒泳 李文钊 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期217-220,共4页

采用一系列金属氧化物助剂(Ce,Sn,Zn,V,La,C r,Fe,Zr,M n的氧化物)对Pt/γ-A l2O3催化剂进行修饰,通过丙烷催化脱氢反应考察了不同助剂对Pt/γ-A l2O3催化剂脱氢性能的影响。研究结果表明,经修饰的Pt/γ-A l2O3催化剂的脱氢性能有不同... 采用一系列金属氧化物助剂(Ce,Sn,Zn,V,La,C r,Fe,Zr,M n的氧化物)对Pt/γ-A l2O3催化剂进行修饰,通过丙烷催化脱氢反应考察了不同助剂对Pt/γ-A l2O3催化剂脱氢性能的影响。研究结果表明,经修饰的Pt/γ-A l2O3催化剂的脱氢性能有不同程度的改善。加入CeO2,SnO2,ZrO2助剂,Pt/γ-A l2O3催化剂的丙烷脱氢活性显著提高,丙烷的初始转化率分别提高了9.2%,8.2%,8.1%;加入ZnO助剂,丙烯选择性显著提高,丙烯初始选择性高达97%;SnO2助剂对改善Pt/γ-A l2O3催化剂的稳定性效果最好。采用氢气程序升温还原对催化剂进行表征,表征结果显示,金属氧化物助剂经还原后仍以氧化态形式存在,未以单质形式与铂形成合金。 展开更多

关键词 铂基催化剂 脱氢 丙烷 丙烯 金属氧化物 助剂

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V_2O_5/MPO_4在丙烷氧化脱氢中的催化作用 被引量：6

3

作者 张伟德 沙开清 +2 位作者 李基涛 古萍英 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第3期141-144,共4页

研制了具有不同酸碱性的磷酸盐ＭＰＯ４（Ｍ＝Ａｌ，Ｚｒ，Ｃａ）载体，并用这些载体负载０６％～６０％的Ｖ２Ｏ５。所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能，如３％Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（ＰＯ４）２催化剂在丙烷转化... 研制了具有不同酸碱性的磷酸盐ＭＰＯ４（Ｍ＝Ａｌ，Ｚｒ，Ｃａ）载体，并用这些载体负载０６％～６０％的Ｖ２Ｏ５。所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能，如３％Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（ＰＯ４）２催化剂在丙烷转化率为１７０％时，丙烯选择性可达５５９％，丙烯收率达９５％。考察了不同反应条件下催化剂的性能，表明在高温高空速条件下，３％Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（ＰＯ４）２催化剂的反应活性较好，而３％Ｖ２Ｏ５／Ｚｒ３（ＰＯ４）４催化剂在低温低空速时，反应活性相对较高。在相同的丙烷转化率下，丙烯的选择性从大到小的顺序为３％Ｖ２Ｏ５／Ｃａ３（ＰＯ４）２＞３％Ｖ２Ｏ５／Ｚｒ３（ＰＯ４）４＞３％Ｖ２Ｏ５／ＡｌＰＯ４。 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 负载型 钒基催化剂 催化作用

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Ce助剂对V/SiO_2催化CO_2氧化乙苯脱氢性能的影响 被引量：9

4

作者 张海新 陈树伟 +3 位作者 崔杏雨 潘大海 秦张峰 王建国 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第2期351-358,共8页

通过N2吸附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)和热重分析(TGA)等多种表征手段和催化反应性能评价,研究了铈助剂的添加对V/SiO2催化CO2氧化乙苯脱氢性能的影响.结果表明,Ce助... 通过N2吸附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)和热重分析(TGA)等多种表征手段和催化反应性能评价,研究了铈助剂的添加对V/SiO2催化CO2氧化乙苯脱氢性能的影响.结果表明,Ce助剂不仅提高了催化剂活性组分分散性和氧化还原性能,抑制了钒物种的深度还原,而且增强了催化剂碱性和CO2吸附能力,减缓了积炭生成,从而显著提高了V-Ce/SiO2对CO2氧化乙苯脱氢反应的催化活性和稳定性.在本实验中,V(0.8)-Ce(0.25)/SiO2催化剂表现出最佳的催化性能,苯乙烯(ST)收率可达55.6%,选择性为98.5%,反应12 h后,催化剂活性基本不变,与惰性N2气氛比较,CO2明显促进了乙苯脱氢反应,归因于CO2能保持催化剂表面钒物种的高价态. 展开更多

关键词 氧化铈 负载型钒催化剂 二氧化碳 乙苯脱氢 苯乙烯

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担载钒氧化物催化剂对丙烷选择氧化性能 被引量：6

5

作者 刘坚 赵震 +2 位作者 王宏宣 段爱军 姜桂元 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第11期2659-2664,共6页

用等体积浸渍法制备了SBA-15担载的钒基氧化物催化剂,使用X射线衍射(XRD)分析、氮气吸附、紫外激光拉曼、傅里叶变换红外(FTIR)光谱和紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)光谱对催化剂的结构进行了表征,并评价了催化剂对丙烷选择氧化的活性与... 用等体积浸渍法制备了SBA-15担载的钒基氧化物催化剂,使用X射线衍射(XRD)分析、氮气吸附、紫外激光拉曼、傅里叶变换红外(FTIR)光谱和紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)光谱对催化剂的结构进行了表征,并评价了催化剂对丙烷选择氧化的活性与选择性.实验结果表明SBA-15载体对丙烷选择氧化的活性优于常规的SiO_2载体.SBA-15担载的低载量催化剂是高分散的催化剂体系,在低钒载量(n(V)/n(Si)<2.5%)时,催化剂具有规则的六方介孔结构.低钒载量(n(V)/n(Si)<0.1%)时,隔离四配位的钒氧化物是丙烷选择氧化生成醛类化合物的活性物种;高钒载量(n(V)/n(Si)>2.5%)时,聚合六配位的钒氧化物和微晶钒氧化物是丙烷脱氢或深度氧化的活性物种. 展开更多

关键词 丙烷选择氧化 催化剂 SBA-15介孔分子筛 担载钒氧化物 表征

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丙烷在负载型V_2O_5/Zr_3(PO_4)_4催化剂上的氧化脱氢 被引量：3

6

作者 张伟德 沙开清 +2 位作者 于腊佳 万惠霖 蔡启瑞 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1999年第1期34-37,共4页

制备了无定型的磷酸锆Ｚｒ３（ＰＯ４）４载体，采用浸渍法在载体上负载０６％～６０％的Ｖ２Ｏ５．所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能，如３０％Ｖ２Ｏ５／Ｚｒ３（ＰＯ４）４催化剂在丙烷转化率为１７０... 制备了无定型的磷酸锆Ｚｒ３（ＰＯ４）４载体，采用浸渍法在载体上负载０６％～６０％的Ｖ２Ｏ５．所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能，如３０％Ｖ２Ｏ５／Ｚｒ３（ＰＯ４）４催化剂在丙烷转化率为１７０％时，丙烯选择性可达５３８％，丙烯收率达９１％．考察了不同反应条件下催化剂的性能．ＸＲＤ、ＩＲ和Ｒａｍａｎ光谱表明，Ｖ２Ｏ５在Ｚｒ３（ＰＯ４）４载体上主要是以高度分散的钒氧物种存在；ＥＳＲ分析结果证明催化剂中存在Ｖ４＋物种，表明Ｖ５＋／Ｖ４＋参与了氧化还原反应． 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 磷酸锆载体 负载型 钒基 催化剂

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丙烷氧化脱氢催化剂Ag-Mo-P-O中MoO_3的作用 被引量：3

7

作者 张昕 万惠霖 +1 位作者 翁维正 伊晓东 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第10期878-883,共6页

用XRD、H2-TPR、XPS、EPR、NH3-DRIFT、异丙醇分解反应和催化剂性能评价等方法比较研究了一系列Ag-Mo-P-O（AMP）催化剂的性质和催化性能.实验结果表明,AA4P催化剂中MoO3和AgMoO2PO4两相之间产生由“一致性界面”引起的协同效应,两相相... 用XRD、H2-TPR、XPS、EPR、NH3-DRIFT、异丙醇分解反应和催化剂性能评价等方法比较研究了一系列Ag-Mo-P-O（AMP）催化剂的性质和催化性能.实验结果表明,AA4P催化剂中MoO3和AgMoO2PO4两相之间产生由“一致性界面”引起的协同效应,两相相互作用的程度和接触程度影响该协同效应.该协同效应凋变了催化剂中Mo5+的浓度、催化剂的可还原性和酸性,从而影响了丙烷氧化脱氢制丙烯催化剂的性能.在AMP催化剂中存在适量的MoO3有助于获得较高的丙烯选择性和收率. 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 丙烯 Mo基催化剂 MOO3 协同效应 银 三氧化钼 催化性能

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钒基催化剂上丙烷氧化脱氢催化性能研究进展 被引量：1

8

作者 陈思艮 祝琳华 +1 位作者 何艳萍 司甜 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第13期76-80,86,共6页

低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效... 低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效的催化剂。简要介绍了丙烷氧化脱氢制丙烯的研究意义和钒基催化剂上丙烷氧化脱氢反应的机理,综述了负载型钒基催化剂的载体类型及性质、活性物种引入方式、表面钒物种的还原性能、钒负载量、氧化剂的选择对丙烷氧化脱氢催化活性及对丙烯选择性的影响。 展开更多

关键词 丙烷氧化脱氢 丙烯 钒基催化剂

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掺杂La_2O_3或CeO_2的V_2O_5/γ-Al_2O_3和Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的乙苯脱氢性能 被引量：1

9

作者 姜丽 赵竹暄 +1 位作者 唐大川 刘炳泗 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第3期252-255,共4页

通过掺杂少量的稀土金属氧化物La2O3或CeO2,采用溶胶-凝胶法制备了3%La2O3-17%Fe2O3/γ-Al2O3,3%La2O3-17%V2O5/γ-Al2O3,3%CeO2-17%V2O5/γ-Al2O3催化剂(金属氧化物负载量均为基于载体的质量分数),并用于在CO2气氛下乙苯温和氧化脱氢... 通过掺杂少量的稀土金属氧化物La2O3或CeO2,采用溶胶-凝胶法制备了3%La2O3-17%Fe2O3/γ-Al2O3,3%La2O3-17%V2O5/γ-Al2O3,3%CeO2-17%V2O5/γ-Al2O3催化剂(金属氧化物负载量均为基于载体的质量分数),并用于在CO2气氛下乙苯温和氧化脱氢制苯乙烯的反应。考察了不同催化剂对乙苯和CO2的转化率及苯乙烯选择性的影响。实验结果表明,在常压、600℃、n(CO2)∶n(乙苯)=10∶1、乙苯空速为15mmol/(g.h)、反应时间3h的条件下,3%La2O3-17%V2O5/γ-Al2O3催化剂呈现出良好的乙苯脱氢活性,乙苯转化率和苯乙烯选择性分别为78.0%和98.2%,CO2的初始转化率为5.8%。采用X射线衍射、红外光谱和热重-差热分析表征了反应前后催化剂的体相结构及热失重过程。 展开更多

关键词 氧化镧 氧化铈 氧化铁 五氧化二钒 负载型催化剂 乙苯脱氢 苯乙烯 溶胶-凝胶法

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不同载体负载钒催化剂在丙烷氧化脱氢反应中的性能研究 被引量：2

10

作者 郭晋杰 纪新雨 张聚华 《北京服装学院学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2020年第1期49-54,99,共7页

以TiO2、SiO2、Y分子筛为载体,采用浸渍法制备了不同钒负载量的xV-TiO2、xV-SiO2、xV-Y分子筛催化剂,借助X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、原位红外(FT-IR)及催化剂评价装置,对样品催化剂在丙烷氧化脱氢制丙烯反应中的催化性能进行研究。结... 以TiO2、SiO2、Y分子筛为载体,采用浸渍法制备了不同钒负载量的xV-TiO2、xV-SiO2、xV-Y分子筛催化剂,借助X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、原位红外(FT-IR)及催化剂评价装置,对样品催化剂在丙烷氧化脱氢制丙烯反应中的催化性能进行研究。结果表明:钒负载量低时,分别出现V—O—Ti键、V—O—Si键及V—O—Al键,未出现V2O5结晶,随着钒负载量增加,9V-SiO2催化剂开始出现V2O5结晶。在反应温度500℃评价中6V-TiO2、6V-SiO2、15V-Y分子筛催化剂的丙烯选择性最高分别为87.82%、73.4%、87.8%,丙烷转化率分别为1.7%、13.7%、1.1%。 展开更多

关键词 丙烷氧化脱氢 钒基催化剂 浸渍法 XRD 拉曼光谱 FT-IR

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过渡金属修饰对Pt/M-DMSN催化剂丙烷脱氢性能的影响 被引量：2

11

作者 胡慧敏 崔静 +7 位作者 刘丹丹 宋佳欣 张宁 范晓强 赵震 孔莲 肖霞 解则安 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期124-132,共9页

以两步法制备了一系列过渡金属(M=Fe,Co,Ni,Cu,Zn)修饰的树枝状介孔二氧化硅纳米粒子(DMSN)负载铂(Pt/M-DMSN)催化剂,并对该系列催化剂进行了丙烷催化脱氢性能评价.X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis D... 以两步法制备了一系列过渡金属(M=Fe,Co,Ni,Cu,Zn)修饰的树枝状介孔二氧化硅纳米粒子(DMSN)负载铂(Pt/M-DMSN)催化剂,并对该系列催化剂进行了丙烷催化脱氢性能评价.X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)表征结果表明,不同过渡金属在DMSN载体表面分散状态不同,且与Pt的相互作用程度不同.其中Zn-DMSN载体最有利于Pt的分散,且反应后催化剂上积碳含量最低;Pt/Fe-DMSN催化剂中Pt与载体的相互作用力较强.通过活性评价结果可知,Pt/FeDMSN催化剂表现出最优的丙烷催化脱氢性能,丙烷初始转化率为44.2%,反应6 h后丙烷转化率仍可达36.5%. 展开更多

关键词 过渡金属修饰 铂基催化剂 金属-载体相互作用 丙烷脱氢 丙烯

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前驱试剂对铬系催化剂丙烷脱氢反应的影响 被引量：2

12

作者 潘淑倩 余金鹏 +3 位作者 徐华胜 周永贤 张丽 王鹏飞 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期48-55,共8页

分别以硝酸铬、三氧化铬、重铬酸钙和重铬酸钾为前驱试剂,制备了丙烷脱氢铬系催化剂,催化剂中Cr名义负载量(w)均为11%,在质量空速0.7 h-1、反应温度600℃的条件下,考察了催化剂的丙烷脱氢活性。通过XRD、SEM、NH 3-TPD、H 2-TPR、UV-vi... 分别以硝酸铬、三氧化铬、重铬酸钙和重铬酸钾为前驱试剂,制备了丙烷脱氢铬系催化剂,催化剂中Cr名义负载量(w)均为11%,在质量空速0.7 h-1、反应温度600℃的条件下,考察了催化剂的丙烷脱氢活性。通过XRD、SEM、NH 3-TPD、H 2-TPR、UV-vis等方法对不同铬前驱试剂合成催化剂的晶体结构、表面形貌、表面酸性、表面还原性、Cr元素价态进行表征;利用固定床微型反应装置测定了催化剂的丙烷脱氢反应活性;借助高频红外碳硫仪、热裂解GC-MS和原位红外等手段对反应后催化剂积炭量、积炭种类、反应中间产物进行分析。结果表明:以硝酸铬、三氧化铬为前驱试剂的催化剂Cr(III)-RC、Cr(VI)-RC表面以弱酸位点为主,高价铬(Cr 6+)易被还原,丙烷转化率与丙烯选择性较高。以重铬酸钙、重铬酸钾为前驱试剂的催化剂Cr(VI)-Ca-RC、Cr(VI)-K-RC表面以中强酸位点为主,高价铬(Cr 6+)不易被还原,积炭副反应较强,丙烷转化率与丙烯选择性较低。合理调节催化剂表面酸性,促进高价铬(Cr 6+)的还原,将有利于制备高性能铬系丙烷脱氢催化剂。 展开更多

关键词 丙烷脱氢 复合载体 铬氧化物催化剂

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含硼MFI分子筛微结构调控及其丙烷氧化脱氢性能研究

13

作者 李佩 郑跃楠 +1 位作者 刘占凯 陆安慧 《物理化学学报》 2025年第4期91-99,共9页

含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI... 含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明,适量添加尿素可调控分子筛形貌,其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性,并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种,显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520℃下的丙烷转化率达到20%,丙烯选择性为62.3%,总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比,片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]^(a)和B[3]^(b)),反应过程中发生了活性硼结构演变,B[3]^(a)和B[3]^(b)是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。 展开更多

关键词 烷烃脱氢 丙烷氧化脱氢 硼基催化剂 分子筛 尿素 形貌调控

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