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Pd/Zr-MOFs催化剂中Pd电子密度与粒径对糠醛低温加氢反应路径的影响
1
作者
王春花
侯海洋
+3 位作者
刘颖雅
丁海
刘涛
和淑文
《高等学校化学学报》
北大核心
2025年第10期116-126,共11页
以一系列相同拓扑结构的Zr基金属有机框架(MOFs)材料为载体,采用过量浸渍法制备了Pd/UiO-66,Pd/UiO-66-NH_(2)及Pd/UiO-67-bpydc催化剂.研究了载体中不同含氮配体对Pd颗粒尺寸、电子密度以及糠醛加氢路径的影响.X射线光电子能谱(XPS)、C...
以一系列相同拓扑结构的Zr基金属有机框架(MOFs)材料为载体,采用过量浸渍法制备了Pd/UiO-66,Pd/UiO-66-NH_(2)及Pd/UiO-67-bpydc催化剂.研究了载体中不同含氮配体对Pd颗粒尺寸、电子密度以及糠醛加氢路径的影响.X射线光电子能谱(XPS)、CO探针红外光谱(CO-FTIR)及透射电子显微镜(TEM)等表征结果表明,不同含氮配体与Pd颗粒间存在强度各异的相互作用,这种相互作用不仅调控了Pd颗粒的尺寸,还对Pd电子密度产生了显著的影响.催化反应结果表明,不同的含氮配体导致催化剂的活性及产物选择性呈现明显差异,从活性角度看,金属与不同载体间适度的键合作用有利于提升Pd/Zr-MOFs催化剂的活性,而过强的相互作用则会抑制其催化活性.在选择性方面,Pd电子密度是影响糠醛加氢路径选择性的关键因素.具体而言,UiO-66-NH_(2)中的的氨基氮及UiO-67-bpydc中的联吡啶氮促进了Pd颗粒的分散,还促进了UiO-66-NH_(2)及UiO-67-bpydc与Pd颗粒之间的电子转移.对于电子密度较大的Pd/UiO-67-bpydc及Pd/UiO-66-NH_(2)催化剂,糠醛优先通过侧链醛基(C=O)进行加氢;而对于电子密度较小的Pd/UiO-66催化剂,糠醛则优先通过呋喃环C=C双键加氢.
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关键词
pd
/Zr-MOF催化剂
糠醛加氢
反应路径
pd电子密度
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职称材料
题名
Pd/Zr-MOFs催化剂中Pd电子密度与粒径对糠醛低温加氢反应路径的影响
1
作者
王春花
侯海洋
刘颖雅
丁海
刘涛
和淑文
机构
河南工学院材料科学与工程学院
大连理工大学化工学院
出处
《高等学校化学学报》
北大核心
2025年第10期116-126,共11页
基金
国家自然科学基金(批准号:22271038)
河南省科技攻关项目(批准号:242102311241)
国家级大学生创新创业训练计划项目(批准号:202411329011)资助.
文摘
以一系列相同拓扑结构的Zr基金属有机框架(MOFs)材料为载体,采用过量浸渍法制备了Pd/UiO-66,Pd/UiO-66-NH_(2)及Pd/UiO-67-bpydc催化剂.研究了载体中不同含氮配体对Pd颗粒尺寸、电子密度以及糠醛加氢路径的影响.X射线光电子能谱(XPS)、CO探针红外光谱(CO-FTIR)及透射电子显微镜(TEM)等表征结果表明,不同含氮配体与Pd颗粒间存在强度各异的相互作用,这种相互作用不仅调控了Pd颗粒的尺寸,还对Pd电子密度产生了显著的影响.催化反应结果表明,不同的含氮配体导致催化剂的活性及产物选择性呈现明显差异,从活性角度看,金属与不同载体间适度的键合作用有利于提升Pd/Zr-MOFs催化剂的活性,而过强的相互作用则会抑制其催化活性.在选择性方面,Pd电子密度是影响糠醛加氢路径选择性的关键因素.具体而言,UiO-66-NH_(2)中的的氨基氮及UiO-67-bpydc中的联吡啶氮促进了Pd颗粒的分散,还促进了UiO-66-NH_(2)及UiO-67-bpydc与Pd颗粒之间的电子转移.对于电子密度较大的Pd/UiO-67-bpydc及Pd/UiO-66-NH_(2)催化剂,糠醛优先通过侧链醛基(C=O)进行加氢;而对于电子密度较小的Pd/UiO-66催化剂,糠醛则优先通过呋喃环C=C双键加氢.
关键词
pd
/Zr-MOF催化剂
糠醛加氢
反应路径
pd电子密度
Keywords
pd
/Zr-MOF catalyst
Furfural hydrogenation
Reaction pathway
pd
electron density
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
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1
Pd/Zr-MOFs催化剂中Pd电子密度与粒径对糠醛低温加氢反应路径的影响
王春花
侯海洋
刘颖雅
丁海
刘涛
和淑文
《高等学校化学学报》
北大核心
2025
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职称材料
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