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氨基修饰Pd/TiO_2/C复合催化剂的制备及在碱性溶液中对乙醇的催化氧化性能 被引量：1
1
作者 曹晓璐 王龙龙 +2 位作者 王亚骏 徐群杰 李巧霞 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期1187-1193,共7页
以钛酸四丁酯为前驱体,采用水热法合成二氧化钛纳米片(TiO2),通过3-氨基丙基-三甲氧基硅烷(APTMS)分子对TiO2表面进行氨基修饰后,将其与Vulcan XC-72活性炭复合作为载体,吸附钯前驱体后,再进行液相还原制得Pd/TiO2/C-APTMS复合催化剂.... 以钛酸四丁酯为前驱体,采用水热法合成二氧化钛纳米片(TiO2),通过3-氨基丙基-三甲氧基硅烷(APTMS)分子对TiO2表面进行氨基修饰后,将其与Vulcan XC-72活性炭复合作为载体,吸附钯前驱体后,再进行液相还原制得Pd/TiO2/C-APTMS复合催化剂.用透射电子显微镜(TEM)、X射线能量色散谱(EDS)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射谱(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征了催化剂的形貌、组成和结构.电化学测试结果表明,与传统液相混合还原制备的Pd/TiO2/C复合催化剂和Pd/C相比,经氨基修饰后的Pd/TiO2/C-APTMS复合催化剂在碱性溶液中对乙醇氧化具有更高的电催化活性和稳定性. 展开更多
关键词 氨基修饰 TiO2-C复合载体 pd基催化剂 乙醇氧化 电催化性能
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Pd基多相催化剂上CO_(2)加氢反应的研究进展 被引量：5
2
作者 周雷雷 程海洋 赵凤玉 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期166-180,共15页
随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由... 随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、抗毒化性能,作为CO_(2)催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究.本文主要对Pd基催化剂上CO_(2)加氢制备HCOOH,CO,CH_(4)和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述,重点关注Pd基催化剂上CO_(2)分子的吸附/活化位点、催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理. 展开更多
关键词 pd基催化剂 CO_(2)加氢 活性中心 金属-载体强相互作用 催化机理
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Pd基双金属乙炔选择性加氢催化剂研究进展
3
作者 王冉 杨晨熹 +1 位作者 姜超然 乐毅 《石油化工》 CSCD 北大核心 2023年第12期1728-1734,共7页
Pd金属具有独特的电子结构和优良的活性,被广泛应用于工业选择加氢反应中。利用第二金属形成Pd基双金属催化剂,可通过改变Pd粒子的粒径、形貌或配位环境等,进而提高Pd催化剂的选择性。综述了采用先进的表征手段及理论模拟计算方法等,对... Pd金属具有独特的电子结构和优良的活性,被广泛应用于工业选择加氢反应中。利用第二金属形成Pd基双金属催化剂,可通过改变Pd粒子的粒径、形貌或配位环境等,进而提高Pd催化剂的选择性。综述了采用先进的表征手段及理论模拟计算方法等,对不同合成策略和组成的Pd基双金属催化剂的“构-效”关系及调控规律的探讨研究成果。介绍了Pd双金属纳米团簇、Pd单原子合金和Pd双原子为代表的Pd基双金属催化剂,及它们在乙炔选择加氢中的应用,并对制备方法进行归纳总结,指出了未来Pd基双金属催化剂的发展趋势。 展开更多
关键词 pd基催化剂 双金属催化剂 乙炔 选择性加氢
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ZrO_2及其含量对Pd/ZrO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量：5
4
作者 程新孙 罗来涛 鲁勋 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1223-1226,共4页
采用浸渍法制备了一系列Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并考察了ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响,运用XRD和NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂的HD... 采用浸渍法制备了一系列Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并考察了ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响,运用XRD和NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂的HDS性能有较大的影响,其中ZrO2含量为12wt%时Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的活性最好。ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化活性的影响是通过增加Pd的分散度、H吸附量和催化剂的酸量、以及降低活性组分与载体的相互作用来实现。 展开更多
关键词 ZrO2-Al2O3复合载体 ZrO2含量 pd基催化剂 加氢脱硫
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Pd-Sb/C复合纳米催化剂对甲酸电催化氧化的性能研究 被引量：2
5
作者 王龙龙 曹晓璐 +2 位作者 王亚骏 平金豪 李巧霞 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2015年第4期368-374,共7页
以柠檬酸三钠为稳定剂,硼氢化钠为还原剂,制备了碳载型的Pd-Sb复合纳米催化剂(Pd-Sb/C),通过调制不同Pd:Sb摩尔比研究了其对甲酸电催化性能的影响.TEM结果表明,合成的纳米颗粒粒径较小且均匀分散在碳载体表面.XRD和XPS测试表明,Pd-Sb/C... 以柠檬酸三钠为稳定剂,硼氢化钠为还原剂,制备了碳载型的Pd-Sb复合纳米催化剂(Pd-Sb/C),通过调制不同Pd:Sb摩尔比研究了其对甲酸电催化性能的影响.TEM结果表明,合成的纳米颗粒粒径较小且均匀分散在碳载体表面.XRD和XPS测试表明,Pd-Sb/C中少量的单质态Sb(0)高度分散在Pd颗粒中或表面,形成合金化程度较低的Pd Sb合金.电化学测试表明,当Pd:Sb=20:1时,合成的催化剂对甲酸的催化效能最佳.与合成的Pd/C和商业Pd/C相比,Pd-Sb/C(20:1)的电流密度分别是Pd/C的2.6倍、商业Pd/C的4.2倍.Pd-Sb/C的整体催化性能得到改善主要归因于适量的单质态Sb(0)引入到Pd中,诱导产生电子效应和"双功能"效应,一方面减小Pd与CO毒性物种之间的吸附作用,另一方面促使Pd表面吸附的CO快速氧化,提高了Pd-Sb/C催化剂的抗CO中毒能力,使得Pd-Sb/C催化剂的整体催化性能得到改善. 展开更多
关键词 pd基催化剂 Sb修饰 甲酸电氧化 浸渍还原法
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氧化铝包覆层对甲烷燃烧反应钯催化剂活性结构的稳定作用 被引量：1
6
作者 覃勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1305-1306,共2页
甲烷具有高的温室效应,因此天然气应用过程尾气中甲烷的消除是一个迫切和亟待解决的环境问题1。Pd基催化剂广泛应用于催化甲烷燃烧反应,并且表现出显著的结构敏感性2。实验和理论计算研究结果均表明Pd-PdOx界面表现出最高的催化甲烷燃... 甲烷具有高的温室效应,因此天然气应用过程尾气中甲烷的消除是一个迫切和亟待解决的环境问题1。Pd基催化剂广泛应用于催化甲烷燃烧反应,并且表现出显著的结构敏感性2。实验和理论计算研究结果均表明Pd-PdOx界面表现出最高的催化甲烷燃烧活性3,4。但是,在强放热甲烷燃烧反应氛围下,PdOx相易高温分解为金属Pd相,从而降低Pd基催化剂活性5。PdOx相高温不稳定性在天然气汽车的废气处理会产生严重的影响。汽车运行过程中多变的操作环境会导致废气处理催化剂工作温度的骤升骤降,高温下PdOx相的分解和低温下金属Pd相较慢重新氧化会导致Pd基催化剂催化甲烷燃烧活性的急剧衰减。 展开更多
关键词 甲烷燃烧 钯催化剂 pd基催化剂 废气处理 结构敏感性 天然气汽车 活性结构 汽车运行
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Pd/SBA-15-NH_(2)制备及其催化甲酸分解制氢
7
作者 胡恩政 赵忠诚 +1 位作者 徐康 徐东彦 《青岛科技大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第1期62-68,共7页
制备了介孔分子筛SBA-15,对其进行氨基功能化得到SBA-15-NH_(2)载体,采用液相还原法制备了负载超细Pd纳米催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)和透射电镜(TEM)对催化剂的结构和形貌进行了分析,并将制备的催化剂用于甲酸脱氢反应。结果表明,氨... 制备了介孔分子筛SBA-15,对其进行氨基功能化得到SBA-15-NH_(2)载体,采用液相还原法制备了负载超细Pd纳米催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)和透射电镜(TEM)对催化剂的结构和形貌进行了分析,并将制备的催化剂用于甲酸脱氢反应。结果表明,氨基的引入使得Pd纳米颗粒在载体上均匀分布,平均粒径仅为2.43 nm。在反应温度为313 K、甲酸/甲酸钠物质的量比为5∶3、甲酸浓度为5 mol·L^(-1)的条件下,甲酸脱氢反应的表观TOF值可达5610 h^(-1),氢气选择性接近100%。 展开更多
关键词 甲酸脱氢 SBA-15分子筛 氨基功能化 pd基催化剂
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直接甲醇燃料电池阳极催化剂及电催化稳定性研究 被引量：5
8
作者 张曼 龙梅 +1 位作者 刘艳红 乌伊罕 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2016年第9期59-60,共2页
直接甲醇燃料电池(DMFC)以其燃料来源广泛、能量转化率高、污染少、运输和储存方便而得到广泛关注。但是DMFC中甲醇的氧化速率过慢,需要合适的催化剂来提高其反应速率,构建高效且稳定的催化层,尤其是阳极催化层是DMFC的一个重要研究内容... 直接甲醇燃料电池(DMFC)以其燃料来源广泛、能量转化率高、污染少、运输和储存方便而得到广泛关注。但是DMFC中甲醇的氧化速率过慢,需要合适的催化剂来提高其反应速率,构建高效且稳定的催化层,尤其是阳极催化层是DMFC的一个重要研究内容。DMFC中常用的阳极催化剂分为铂(Pt)基和非Pt基催化剂两大类,从调控阳极催化剂的组成、形貌、结构等方面综述了这两大类催化剂的制备方法、改性方式及其催化稳定性研究,并对其研究前景进行了展望。 展开更多
关键词 催化剂 燃料电池 Pt/pd基复合催化剂 甲醇
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侧链含吡啶聚三噻吩/rGO/Pd复合材料的制备及甲醇电催化氧化性能
9
作者 阿布都克尤木·阿布都热西提 王景阳 +7 位作者 艾合买提·沙塔尔 姚雪 如仙古丽·加玛力 宁可 张翰林 胡立坤 牛朝阳 周学广 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1-8,共8页
以D-A结构的3-吡啶基-2,5-二噻基噻吩为单体,调节单体与还原氧化石墨烯的配比,通过原位溶液聚合修饰还原氧化石墨烯(rGO),制备了催化剂载体polymer/rGO_(80%)和polymer/rGO_(50%)复合物。然后将Pd纳米粒子负载到rGO,polymer/rGO_(80%)和... 以D-A结构的3-吡啶基-2,5-二噻基噻吩为单体,调节单体与还原氧化石墨烯的配比,通过原位溶液聚合修饰还原氧化石墨烯(rGO),制备了催化剂载体polymer/rGO_(80%)和polymer/rGO_(50%)复合物。然后将Pd纳米粒子负载到rGO,polymer/rGO_(80%)和polymer/rGO_(50%)上,制备了rGO/Pd,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd电催化剂。通过红外光谱、扫描电镜、透射电镜及电感耦合等离子体发射光谱对电催化剂进行表征,并采用循环伏安和计时电流等电化学测试方法对电催化剂的甲醇电催化氧化性能进行了研究。结果表明,rGO/Pd,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd在0.5 mol/L KOH溶液中的电化学活性表面积分别为195.2 cm^(2)/mg,280.1 cm^(2)/mg和428.1 cm^(2)/mg;rGO/Pd,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd在0.5 mol/L KOH+1 mol/L CH3OH体系中甲醇电催化氧化峰电流密度分别为235.31 mA/mg,783.83 mA/mg和1146.36 mA/mg,与rGO/Pd相比,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd的电催化活性分别为rGO/Pd的3.3倍和4.9倍,表明聚合物在复合物中的最佳质量分数为50%。侧链含吡啶聚三噻吩修饰rGO,可以增强rGO/Pd电催化剂的电催化性能和电催化稳定性。 展开更多
关键词 聚三噻吩衍生物 D-A结构 甲醇电催化氧化 pd基电催化剂
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煤基高碳醇粗产品的加氢精制研究 被引量：2
10
作者 卢巍 王涛 +5 位作者 董文达 于婷婷 赵子昂 朱何俊 吕元 丁云杰 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期1312-1318,共7页
高碳醇(C^+6混合醇)是重要的精细化工原料,广泛应用于合成增塑剂,洗涤剂和分散剂等。以合成气为原料,经费托合成途径一步制得高碳醇的方法,近年来得到密切关注。但是,费托合成高碳醇的粗产品中,除了醇和烷烃外,还有较多的烯烃、醛等不... 高碳醇(C^+6混合醇)是重要的精细化工原料,广泛应用于合成增塑剂,洗涤剂和分散剂等。以合成气为原料,经费托合成途径一步制得高碳醇的方法,近年来得到密切关注。但是,费托合成高碳醇的粗产品中,除了醇和烷烃外,还有较多的烯烃、醛等不饱和化合物,以及少量的有机酸,因此需要通过加氢精制将其脱除,以简化后续精馏分离工序。针对该体系开发了活性炭负载的Pd基催化剂,在液体空速6 h-1,氢油比100~300,温度100~310℃,压力8 MPa条件下,在实验室微型反应装置上对催化剂的性能进行了评价,考察其活性、选择性和稳定性。试验表明,不饱和组分的转化率随温度升高而增加,在温度高于250℃后,不饱和组分转化率可以达到99%以上,且能够将原料中大部分的酸加氢转化,转化率高于90%。但是当温度高于270℃后,醇收率开始显著降低,说明高温条件下醇在催化剂上发生了一定程度的氢解反应。因此,为了尽可能提高加氢产物中醇的收率,较优的反应温度应在250℃左右。采用X射线衍射(XRD)技术表征了反应前后催化剂活性位的晶相和粒径,证明催化剂的活性位是金属Pd纳米粒子,粒径约为20 nm,且在反应前后基本保持不变,催化剂在反应过程中活性位结构稳定。在实验室开发的基础上,该催化剂经历1000 h寿命实验和规模化制备等环节,成功应用于陕西榆林合成气制高碳醇万吨级工业试验的粗产品加氢精制工序,在反应温度约250℃,8.4 MPa下,不饱和组分转化率100%,酸转化率90.4%,生产出只含有醇和烷烃的混合油品,为后续醇油分离技术的开发奠定基础。 展开更多
关键词 合成气 费托合成 高碳醇 加氢精制 pd基催化剂
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