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Fe/N/C三维气凝胶自支撑催化剂的氧还原性能
1
作者 姚熙晨 王书贤 +2 位作者 汪云 王诚 张创 《无机化学学报》 北大核心 2025年第7期1387-1396,共10页
以过硫酸铵引发吡咯单体原位聚合形成的三维多孔气凝胶为载体,以二茂铁为金属前驱体,在氩气气氛下通过高温热解法制备出系列不同铁负载量的Fe/N/C催化剂。结果表明,基于气凝胶载体制备的催化剂在酸性介质中展现出优异的氧还原反应(ORR)... 以过硫酸铵引发吡咯单体原位聚合形成的三维多孔气凝胶为载体,以二茂铁为金属前驱体,在氩气气氛下通过高温热解法制备出系列不同铁负载量的Fe/N/C催化剂。结果表明,基于气凝胶载体制备的催化剂在酸性介质中展现出优异的氧还原反应(ORR)活性及稳定性。当二茂铁载量为12 mg时制得的催化剂性能最佳,其半波电位达0.691 V(vs RHE),平均电子转移数为3.97,表明反应过程接近理想的四电子路径。另外,该催化剂经10000圈循环伏安测试后,半波电位仅衰减11 mV,展现出较好的电化学耐久性。 展开更多
关键词 非贵金属催化剂 fe/N/c催化剂 气凝胶 氧还原反应 燃料电池
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掺杂Fe元素对Pd/C催化剂性能的影响 被引量：8
2
作者 江红 冯兰英 +2 位作者 朱红 郭志军 张新卫 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期847-850,共4页
用Fe作为掺杂元素,以活性炭为载体,通过浸溃还原方法制备了Pd:Fe原子比分别为1:1、2:1、1:2的Pd-Fe/C催化剂.采用TEM和XRD技术对合金催化剂的物理性质进行了测试.结果表明,获得的Pd-Fe/C催化剂合金粒子在载体上分布均匀,粒径<5nm,Fe... 用Fe作为掺杂元素,以活性炭为载体,通过浸溃还原方法制备了Pd:Fe原子比分别为1:1、2:1、1:2的Pd-Fe/C催化剂.采用TEM和XRD技术对合金催化剂的物理性质进行了测试.结果表明,获得的Pd-Fe/C催化剂合金粒子在载体上分布均匀,粒径<5nm,Fe的掺杂量对Pd/C催化剂晶体结构有很大影响,通过电化学性能测试比较,分析了三个不同比例的Pd-Fe/C催化剂和Pd/C催化剂对氢和甲酸的电催化氧化性能.结果得出:在相同的峰值电位下,几种催化剂的电流密度大小顺序为:Pd-Fe/C(1:1)>Pd-Fe/C(2:1)>Pd/C>Pd-Fe/C(1:2).结果表明,适量掺杂Fe提高了Pd/C催化剂的催化性能。且Pd:Fe原子比为1:1时催化性能最好. 展开更多
关键词 直接甲酸燃料电池 pd—fe/c催化剂 电化学催化
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二氧化碳加氢制高级醇Fe基催化剂研究进展 被引量：1
3
作者 秦婷婷 牛强 《化工进展》 北大核心 2025年第1期253-265,共13页
高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络... 高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络复杂、C—C键生成难控制、高级醇收率不理想等问题。本文从热力学角度分析了CO_(2)-HAS的固有限制和适宜的工艺条件,简述了高级醇生成的转化路径和Fe物种演变。进一步阐述了反应条件、助剂、制备方法和载体等因素对Fe基催化剂反应性能的影响,并揭示了Fe基多功能催化反应偶联的构建策略以及对性能的促进机制。基于此,指出中间物种的定向转化和C—C偶联的精准调控是Fe基催化剂设计的关键考量。预测3D打印自催化技术将助力Fe基催化剂的大规模制备,多元化的技术整合可能是CO_(2)-HAS产业化开发的可行方式之一。廉价的绿氢制备技术与CO_(2)捕集技术的突破与耦合将推动CO_(2)-HAS的高质量发展并成为主流趋势。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 高级醇 fe基催化剂 c—c耦合
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Pd-Fe／C催化剂中Fe的状态对氧还原电催化活性的影响 被引量：2
4
作者 曹爽 王彦恩 +3 位作者 陆天虹 刘长鹏 邢巍 唐亚文 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期613-615,共3页
在室温下,在水和四氢呋喃两元体系中制备了炭载双金属Pd-Fe(Pd-Fe/C)催化剂。研究表明,在Pd-Fe/C催化剂中,Fe以合金化形态及未合金化的无定形形态存在。经过酸处理后,未合金化的无定形形态的Fe溶解,而与Pd形成合金化的Fe不溶于酸。电化... 在室温下,在水和四氢呋喃两元体系中制备了炭载双金属Pd-Fe(Pd-Fe/C)催化剂。研究表明,在Pd-Fe/C催化剂中,Fe以合金化形态及未合金化的无定形形态存在。经过酸处理后,未合金化的无定形形态的Fe溶解,而与Pd形成合金化的Fe不溶于酸。电化学研究发现,经酸处理后的Pd-Fe/C催化剂对氧还原有较高的电催化活性,而对甲醇氧化没有电催化活性。结果表明,与Pd形成合金的Fe能很好的提高Pd对氧还原的电催化活性。而没有合金化的Fe基本上没有这种作用,酸处理后的Pd-Fe/C催化剂是一种很好DMFC的阴极催化剂。 展开更多
关键词 直接甲醇燃料电池 pd-fe/c催化剂 氧还原 合金化
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Fe含量对Pd/C催化剂性能的影响 被引量：1
5
作者 冯兰英 江红 +2 位作者 朱红 郭志军 张新卫 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2008年第1期45-47,共3页
以活性炭为载体制备了Pd:Fe原子比分别为1∶1、2∶1、1∶2的Pd-Fe/C催化剂。TEM和XRD测试得出,合金粒子在载体上分布均匀,粒径在4nm左右,并重点考察了3种不同比例催化剂对甲酸的电催化氧化性能,结果表明,Pd/Fe原子比为1∶1时,催化性能... 以活性炭为载体制备了Pd:Fe原子比分别为1∶1、2∶1、1∶2的Pd-Fe/C催化剂。TEM和XRD测试得出,合金粒子在载体上分布均匀,粒径在4nm左右,并重点考察了3种不同比例催化剂对甲酸的电催化氧化性能,结果表明,Pd/Fe原子比为1∶1时,催化性能最好。 展开更多
关键词 直接甲酸燃料电池 pd-fe/c催化剂 电化学催化
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以Pd/C为催化剂的松香加氢本征动力学 被引量：13
6
作者 阳承利 陈小鹏 +2 位作者 王琳琳 林洁 童张法 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期65-70,共6页
在温度403~433K,压力3.0～7.0MPa下,研究了以Pd/C为催化剂的松香催化加氢本征动力学,为工业反应过程的开发和操作提供了理论依据.通过减少催化剂粒度和提高搅拌转速,以消除内外扩散的影响,在松香加氢反应过程中,在线跟踪了反应物和产物... 在温度403~433K,压力3.0～7.0MPa下,研究了以Pd/C为催化剂的松香催化加氢本征动力学,为工业反应过程的开发和操作提供了理论依据.通过减少催化剂粒度和提高搅拌转速,以消除内外扩散的影响,在松香加氢反应过程中,在线跟踪了反应物和产物浓度随反应时间的变化关系.根据实验数据,采用EVIEWS软件对10个可能的反应机理模型进行筛选,认为最可几的反应机理为:松香中的主要成分枞酸分子不吸附,枞酸分子与催化剂表面上被吸附的氢原子进行反应,氢原子的吸附为控制步骤;其反应动力学方程为:, 据此导出反应速率常数和吸附平衡常数分别为: (Hk =5.695exp((2498.5/T), bs =9.4(10(3exp(1920.8/T). 展开更多
关键词 pd/c催化剂 松香 催化加氢 本征动力学 钯 碳 负载型催化剂
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Pd/C催化剂上松香加氢制备二氢和四氢枞酸的本征动力学 被引量：7
7
作者 韦小杰 李前 +3 位作者 陈小鹏 阳承利 王琳琳 周龙昌 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期269-275,共7页
采用FYX-2G型高压搅拌釜,以Pd/C为催化剂进行松香催化加氢制备二氢和四氢枞酸本征动力学的研究。通过减小催化剂粒度、加入200号溶剂油和增加高压釜的搅拌转速,消除了加氢过程内外扩散的影响,在温度403～433K、压力3.0～7.0 MPa下,在线... 采用FYX-2G型高压搅拌釜,以Pd/C为催化剂进行松香催化加氢制备二氢和四氢枞酸本征动力学的研究。通过减小催化剂粒度、加入200号溶剂油和增加高压釜的搅拌转速,消除了加氢过程内外扩散的影响,在温度403～433K、压力3.0～7.0 MPa下,在线跟踪了反应物和产物的浓度随时间的变化关系,采集动力学数据,使用EVIEWS软件对17种可能的反应机理模型进行筛选,结果表明,枞酸加氢生成二氢枞酸和四氢枞酸是并行反应;最可几的反应机理为:松香中的主要成分枞酸分子不吸附,枞酸分子与催化剂表面上被吸附的氢原子进行反应,氢原子的吸附为控制步骤,生成二氢枞酸和四氢枞酸的活化能分别为27.758 kJ·mol-1和237.12 kJ·mol-1。 展开更多
关键词 松香 催化加氢 本征动力学 pd/c催化剂
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纳米Pd/C催化剂的制备及其催化氧化乙二醛生成乙醛酸的研究 被引量：10
8
作者 苏琳琳 董守安 +2 位作者 杨辅龙 余明坤 潘再富 《贵金属》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期20-26,共7页
利用化学还原法分别以PdCl2和Pd(OAc)2为前体制备了胶体Pd纳米粒子,然后采用胶体负载法获得2种Pd/C催化剂并应用于催化乙二醛氧化生成乙醛酸的反应。研究了催化反应条件如温度、乙二醛初始浓度以及在催化剂制备中Pd负载量、使用的前体... 利用化学还原法分别以PdCl2和Pd(OAc)2为前体制备了胶体Pd纳米粒子,然后采用胶体负载法获得2种Pd/C催化剂并应用于催化乙二醛氧化生成乙醛酸的反应。研究了催化反应条件如温度、乙二醛初始浓度以及在催化剂制备中Pd负载量、使用的前体对催化反应的影响,从而在最佳催化条件下得到乙醛酸产率为31.07%,选择性为67.06%的反应结果;利用XPS技术对Pd/C催化剂使用前后Pd的表面化学状态进行了表征,简要探讨了Pd/C催化剂的选择性和催化剂失活机理。 展开更多
关键词 物理化学 复合催化材料 pd/c催化剂 制备 乙二醛氧化 乙醛酸
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Pd/C催化剂上葡萄糖催化氧化反应 被引量：9
9
作者 宋一兵 孙长勇 +2 位作者 叶飞 陈德平 林维明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第3期56-59,共4页
以活性炭作载体,制备了Pd/C催化剂,通过活性评价实验,考察了催化剂的制备条件对催化剂性能的影响,同时探讨了反应的工艺条件。结果表明,葡萄糖催化氧化反应适宜温度为333K。以空气鼓泡作为反应体系的混合方式,能有效地增大气泡与溶液和... 以活性炭作载体,制备了Pd/C催化剂,通过活性评价实验,考察了催化剂的制备条件对催化剂性能的影响,同时探讨了反应的工艺条件。结果表明,葡萄糖催化氧化反应适宜温度为333K。以空气鼓泡作为反应体系的混合方式,能有效地增大气泡与溶液和催化剂的接触,降低了反应物种的相间传质阻力,使得催化剂的性能得以充分发挥。在此反应条件下,用H2还原的2%Pd/C催化剂显示出较好的催化活性,反应4h后,葡萄糖的转化率达91 6%,产物选择性为89%。 展开更多
关键词 葡萄糖 pd/c催化剂 催化氧化
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Co改性的Pd/C催化剂在转移加氢中的应用研究 被引量：5
10
作者 郑纯智 张国华 +1 位作者 文颖频 张春勇 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期358-363,共6页
通过调整Co和Pd的浸渍顺序制备了不同的钴改性的Pd/C催化剂,考察了催化剂在3,5-二羟基苯甲酸转移加氢制备3,5-二氧代环己烷羧酸反应中的活性。确认先浸渍钴后浸渍钯、并在300℃以氢气还原得到的Co-Pd/C催化剂具有最佳活性,反应转化率和... 通过调整Co和Pd的浸渍顺序制备了不同的钴改性的Pd/C催化剂,考察了催化剂在3,5-二羟基苯甲酸转移加氢制备3,5-二氧代环己烷羧酸反应中的活性。确认先浸渍钴后浸渍钯、并在300℃以氢气还原得到的Co-Pd/C催化剂具有最佳活性,反应转化率和选择性分别达到94.6%和99.5%。对该催化剂以BET、TPR、XRD、SEM、TEM、XPS等手段进行了表征。结果表明,先浸渍的钴占据了活性炭的微孔使最可几孔径由2.72nm增大为3.32nm,并且与一些对反应不利的官能团作用,使后浸渍的钯主要分布在催化剂的大孔中,避免了过多深度加氢副产物的生成。催化剂活性组分为零价的钯,其平均粒径约10nm,以有利于转移加氢的聚集态存在,使催化剂获得了较高的活性和选择性。 展开更多
关键词 钴 pd/c 催化剂 3 5-二羟基苯甲酸 转移加氢
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Pd/C催化剂下呋喃加氢制备四氢呋喃的工艺探讨 被引量：3
11
作者 王承学 于浩 +2 位作者 苏亮 赵文杰 刘金廷 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第2期75-78,共4页
研究了以负载型Pd/C为催化剂呋喃加氢制备四氢呋喃工艺条件,探讨了呋喃加氢反应条件对制取四氢呋喃的影响。实验结果表明,在一定反应条件下,呋喃的转化率可达92%,四氢呋喃的收率约为90.2%。其催化剂反应活性高,选择性好,反应条件比较温和。
关键词 呋喃 pd/c催化剂 加氢 四氢呋喃
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S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的实验与理论研究 被引量：4
12
作者 陈驰 张雪 +2 位作者 周志有 张新胜 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1875-1883,共9页
向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法。为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量。通过对比分... 向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法。为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量。通过对比分析催化剂的物化性质,结合密度泛函理论(DFT)计算,分析S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的原因。透射电子显微镜(TEM)和N_2吸脱附等温线测试结果表明,S元素可抑制含铁纳米粒子的形成,促使形成多孔碳结构,提高比表面积。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,适量S前驱体可实现较高的S掺杂含量,得到最优的活性,过量的S反而会导致Fe和S的掺杂量同时降低,影响活性。DFT计算结果表明在Fe-N_4大环中引入S掺杂,可增强O_2分子和中间体OOH与Fe-N_4结构中的Fe的相互作用,促进形成Fe―O键,从而导致O―O键的键能显著降低,为后续反应O―O键的断裂提供可能,促进ORR反应的进行。 展开更多
关键词 氧还原反应 非贵金属催化剂 fe/N/c材料 S掺杂 密度泛函理论
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对苯二甲酸加氢精制Pd/C催化剂失活原因探讨 被引量：5
13
作者 顾沛国 周立进 +1 位作者 殷继勇 曾崇余 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第8期5-9,共5页
对取自扬子石油化工股份有限公司对苯二甲酸加氢反应器上、中、下部3种不同失活程度的Pd/C催化剂在模拟工业条件下进行了活性评价,采用ICP,XPS,XRD,TEM等分析手段对其进行表征,并与新鲜催化剂进行了比较。结果表明,失活催化剂的Pd含量... 对取自扬子石油化工股份有限公司对苯二甲酸加氢反应器上、中、下部3种不同失活程度的Pd/C催化剂在模拟工业条件下进行了活性评价,采用ICP,XPS,XRD,TEM等分析手段对其进行表征,并与新鲜催化剂进行了比较。结果表明,失活催化剂的Pd含量比新鲜催化剂有了明显的下降,且上部催化剂下降更突出;失活催化剂的平均晶粒明显长大,分散度降低。说明造成本批催化剂失活的主要原因是Pd流失及催化剂表面Pd含量的降低、Pd晶粒的长大以及杂质Cr含量的增加。 展开更多
关键词 对苯二甲酸 加氢精制催化剂 失活 pd/c催化剂 失活原因 加氢精制 扬子石油化工股份有限公司 失活催化剂 加氢反应器 催化剂表面
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炭载Pd-Fe合金催化剂的制备及电催化氧还原活性 被引量：4
14
作者 王彦恩 曹爽 +4 位作者 刘书静 冯涛 刘宁 唐亚文 陆天虹 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第1期23-28,共6页
研究了用NH4Cl作配位剂的配位还原法来制备的Pd-Fe/C催化剂,发现由于NH4Cl能与Pd形成配合物,使Pd Cl2的还原电位负移,与Fe Cl3的还原电位接近,从而在低温下制备得到了高合金化程度的Pd-Fe/C催化剂。XPS表征结果表明:Pd与Fe形成合金后,P... 研究了用NH4Cl作配位剂的配位还原法来制备的Pd-Fe/C催化剂,发现由于NH4Cl能与Pd形成配合物,使Pd Cl2的还原电位负移,与Fe Cl3的还原电位接近,从而在低温下制备得到了高合金化程度的Pd-Fe/C催化剂。XPS表征结果表明:Pd与Fe形成合金后,Pd的电荷密度的减少,增加了Pd0的含量。因此,得到的Pd-Fe/C催化剂对氧还原的电催化活性比用相同方法制得的Pd/C催化剂高,而且该催化剂对甲醇氧化没有电催化活性。 展开更多
关键词 催化剂 配位还原法 还原电位 合金化程度 氧还原
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苯甲酸加氢催化剂PdC抗中毒方法研究及应用 被引量：5
15
作者 寇建朝 张晓昕 宗保宁 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第10期741-744,共4页
研究了苯甲酸加氢过程中Pd C催化剂的失活原因 ,针对CO引起Pd C活性降低 ,开发了SRNA - 5助催化剂 ,有效消除了反应中生成的CO对Pd C催化剂活性的影响 ,并在石家庄化纤公司完成了工业试验。工业试验表明 ,在不改变原工业流程的基础上 ,... 研究了苯甲酸加氢过程中Pd C催化剂的失活原因 ,针对CO引起Pd C活性降低 ,开发了SRNA - 5助催化剂 ,有效消除了反应中生成的CO对Pd C催化剂活性的影响 ,并在石家庄化纤公司完成了工业试验。工业试验表明 ,在不改变原工业流程的基础上 ,通过向苯甲酸加氢工业装置中加入SRNA - 5助剂 ,有效提高Pd C催化剂活性 ,该厂每年减少催化剂直接费用 15 0 0万元。 展开更多
关键词 一氧化碳中毒 苯甲酸 加氢催化剂 pd/c 抗中毒方法 研究 应用
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在Pd/C催化剂上环己基过氧化氢加氢分解反应动力学 被引量：2
16
作者 李永祥 宋星星 +2 位作者 吴巍 傅送保 闵恩泽 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期51-55,共5页
在淤浆反应器中,研究了Pd/C催化剂催化环己基过氧化氢加氢分解反应的本征动力学,利用经验方程对动力学实验数据进行了拟合,建立了幂函数型本征动力学模型。对模型进行了多种统计学检验,比较了分解动力学模型的计算值和实验值,获得相对... 在淤浆反应器中,研究了Pd/C催化剂催化环己基过氧化氢加氢分解反应的本征动力学,利用经验方程对动力学实验数据进行了拟合,建立了幂函数型本征动力学模型。对模型进行了多种统计学检验,比较了分解动力学模型的计算值和实验值,获得相对误差绝对值的平均值为5.66%。该动力学模型有助于反应器的选型、设计和操作。 展开更多
关键词 环己基过氧化氢 加氢 分解 动力学 pd/c催化剂
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Pd/C催化剂作用下生物质醇解重油的加氢精制研究 被引量：2
17
作者 邹献武 王勇 +1 位作者 秦特夫 黄洛华 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期9-12,共4页
为解决生物质醇解过程产生的重油降低生物油品质的问题,考察了Pd/C催化剂作用下醇解重油的加氢精制。结果表明,在150℃时,Pd/C催化剂效率最高,在此温度下,重油加氢裂解所得轻油的产率达到38.01%(质量分数),同时,残渣产率亦最低,仅为2.5... 为解决生物质醇解过程产生的重油降低生物油品质的问题,考察了Pd/C催化剂作用下醇解重油的加氢精制。结果表明,在150℃时,Pd/C催化剂效率最高,在此温度下,重油加氢裂解所得轻油的产率达到38.01%(质量分数),同时,残渣产率亦最低,仅为2.59%,而且,加氢后的重油相对分子质量减小50%,同时氧含量也低于原来的50%。轻油组成的GC-MS分析结果表明,催化加氢使重油大分子裂解生成1-乙基-2-甲基-苯、甲基苯乙烯和苯酚等芳烃和酚类化合物,而且,也促进了重油结合的正辛醇溶剂的解离。 展开更多
关键词 生物质 醇解 重油 加氢 pd/c催化剂
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盐酸预处理对精对苯二甲酸精制用Pd/C催化剂微观结构的影响 被引量：2
18
作者 肖发新 任永鹏 +1 位作者 李岩松 徐新阳 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第7期53-58,共6页
采用不同浓度的盐酸对椰壳活性炭进行预处理,然后以浸渍法制备精对苯二甲酸(PTA)精制用Pd/C催化剂。通过SEM,EDS,TEM,XRD及氮气吸附-脱附测试等手段,研究盐酸预处理对Pd/C催化剂微观结构的影响,并探讨盐酸浓度与催化剂活性的关系。结果... 采用不同浓度的盐酸对椰壳活性炭进行预处理,然后以浸渍法制备精对苯二甲酸(PTA)精制用Pd/C催化剂。通过SEM,EDS,TEM,XRD及氮气吸附-脱附测试等手段,研究盐酸预处理对Pd/C催化剂微观结构的影响,并探讨盐酸浓度与催化剂活性的关系。结果表明,活性炭载体经盐酸预处理后所得Pd/C催化剂的活性随盐酸浓度的增加呈先增大后减小的趋势,在盐酸浓度为0.6mol/L时达到最大值。SEM和吸附-脱附表征结果均表明,盐酸预处理使Pd/C催化剂的平均孔径和中孔孔体积有所增大。能谱测试结果表明,盐酸预处理后,催化剂的Pd含量变化不大,但由于盐酸对孔结构造成的改变,使得表面下的活性炭基体暴露出来,出现O元素及微量的Si、Cl元素。盐酸预处理对Pd/C催化剂的物相未造成影响。由于盐酸预处理使催化剂的孔径及中孔孔体积增加,有效负载面积增大,促进Pd在载体上的分散,从而提高了催化剂的活性。 展开更多
关键词 pd c催化剂 盐酸预处理 对苯二甲酸 微观结构 活性炭
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Fe/N/C氧还原催化剂的热稳定性及活性位结构 被引量：4
19
作者 陈驰 赖愉姣 +2 位作者 周志有 张新胜 孙世刚 《电化学》 CSCD 北大核心 2017年第4期400-408,共9页
研制高活性的Fe/N/C氧还原催化剂对于降低燃料电池成本、实现商业化应用有重要意义.为实现Fe/N/C催化剂的理性设计,需要深入研究其活性位结构.本文发展一种研究活性位结构的新策略,以预先合成好的聚间苯二胺基Fe/N/C催化剂(Pm PDA-Fe Nx... 研制高活性的Fe/N/C氧还原催化剂对于降低燃料电池成本、实现商业化应用有重要意义.为实现Fe/N/C催化剂的理性设计,需要深入研究其活性位结构.本文发展一种研究活性位结构的新策略,以预先合成好的聚间苯二胺基Fe/N/C催化剂(Pm PDA-Fe Nx/C)为起始物,对其在1000~1500 o C高温下再次进行热处理并使其失活,通过关联催化剂热处理前后的结构变化与氧还原催化性能来揭示活性位结构.实验结果表明,随着热处理温度升高,活性中心结构被破坏,铁原子析出团聚并形成纳米颗粒,氮元素挥发损失,导致催化剂失活.XPS分析显示,低结合能含氮物种的含量与催化剂的ORR活性呈良好的正相关性,表明活性中心很可能是由吡啶N和Fe-N物种构成的. 展开更多
关键词 fe/N/c催化剂 氧还原反应 活性位 吡啶型N fe-N物种
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气相法合成碳酸二甲酯Pd-Cu/C催化剂失活及再生研究 被引量：2
20
作者 李朝恒 王秀珍 +2 位作者 吴之仁 孟凡东 王绍领 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期24-27,共4页
对气相羰化法合成碳酸二甲酯反应过程中失活前后催化剂性质进行了对比分析,得出Pd Cu/C双金属催化剂失活的原因是:Pd的迁移,氯离子的流失和催化剂表面吸附大分子物质。研究了反应过程中催化剂上氯离子的变化规律,探讨了反应过程中催化... 对气相羰化法合成碳酸二甲酯反应过程中失活前后催化剂性质进行了对比分析,得出Pd Cu/C双金属催化剂失活的原因是:Pd的迁移,氯离子的流失和催化剂表面吸附大分子物质。研究了反应过程中催化剂上氯离子的变化规律,探讨了反应过程中催化作用机理。 展开更多
关键词 碳酸二甲酯 DMc 甲醇 羰基化 pd—cu/c催化剂 失活 再生
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