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Pt-Pd-Ni体系相图与热力学研究进展
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作者 胡洁琼 张巧 +3 位作者 方继恒 谢明 王宝玲 聂陟枫 《贵金属》 CAS 北大核心 2024年第S01期7-13,共7页
铂基催化剂具有活性高、选择性好、电化学稳定性佳等优点,在工业催化和燃料电池领域具有非常重要的地位。然而,由于成本较高、可用性较低限制了其实际发展。因此,有必要优化铂基催化剂的利用率,设计低成本和高稳定性的铂基催化剂。本研... 铂基催化剂具有活性高、选择性好、电化学稳定性佳等优点,在工业催化和燃料电池领域具有非常重要的地位。然而,由于成本较高、可用性较低限制了其实际发展。因此,有必要优化铂基催化剂的利用率,设计低成本和高稳定性的铂基催化剂。本研究首先介绍了在燃料电池催化剂领域具有应用前景的Pt-Pd-Ni系合金电催化剂的发展和研究现状,然后详细介绍了Pt-Pd-Ni体系的三个二元系相图与热力学评估数据和研究进展,并对Pt-Pd-Ni三元系的一些实验研究进展和今后的研究工作提出展望,对不同相结构对催化性能的影响进行了分析和讨论。通过Pt-Pd-Ni系相图和相结构等的研究将为燃料电池用新型贵金属合金催化材料的设计及工业应用奠定理论和实验基础。 展开更多
关键词 燃料电池催化剂 Pt-pd-ni体系 合金相图 热力学 有序-无序转变
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沉淀剂对Ni-Ce催化剂催化四氢糠醇选择性加氢开环性能的影响 被引量:1
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作者 刘琪 李福伟 +4 位作者 孙鹏 高广 席永杰 赵泽伦 黄志威 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期14-22,I0001,共10页
生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀... 生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀剂,采用共沉淀法制备了一系列Ni-Ce催化剂,考察了其在四氢糠醇(THFA)氢解开环制1,5-戊二醇反应中的催化性能.利用SEM、XRD、BET、准原位XPS、Raman等表征手段,研究了沉淀剂对催化剂结构的影响,探究了催化剂结构与氢解性能之间的关系.结果表明,以H_(2)C_(2)O_(4)为沉淀剂的催化剂由于具有较小的粒径尺寸和较高浓度的Ni-VO-Ce物种,明显优于其他催化剂的催化性能.在170℃,4 MPa H_(2),反应20 h条件下,该催化剂在THFA氢解反应中对1,5-戊二醇的选择性和收率分别为92.8%和90.4%.该催化剂表现出良好的稳定性,循环套用5次未见明显失活. 展开更多
关键词 ni-Ce催化剂 C—O键氢解 四氢糠醇 1 5-戊二醇
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Pd-ZnIn_(2)S_(4)负载型催化剂光催化降解水中阿特拉津
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作者 高宁 唐西梅 +1 位作者 刘梦娇 卜龙利 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期67-71,共5页
光催化降解水体中痕量除草剂阿特拉津(ATZ)可有效消除其对水生态环境及人体健康的潜在危害。以鹅卵石为载体,采用简便的胶粘法制备Pd-ZnIn_(2)S_(4)负载型催化剂,氙灯光源下开展光催化降解水中ATZ试验,同时对催化剂形貌特征和光学特性... 光催化降解水体中痕量除草剂阿特拉津(ATZ)可有效消除其对水生态环境及人体健康的潜在危害。以鹅卵石为载体,采用简便的胶粘法制备Pd-ZnIn_(2)S_(4)负载型催化剂,氙灯光源下开展光催化降解水中ATZ试验,同时对催化剂形貌特征和光学特性进行了表征。结果发现,鹅卵石负载型催化剂禁带宽度变小、比表面积增大,光催化降解水中ATZ活性良好;鹅卵石负载型催化剂选用环氧树脂为最佳粘结剂,0.1wt%Pd-ZnIn_(2)S_(4)粉末最佳黏附量为100 mg;薄涂方式制备的鹅卵石负载型催化剂对初始浓度5 mg/LATZ的光降解效率为62%,大于厚涂的41%。这是因为环氧树脂薄涂既能固定催化剂,又不会使催化剂被环氧树脂完全包裹而影响活性组分活性。 展开更多
关键词 ATZ 光催化 pd-Znin_(2)S_(4) 负载型催化剂
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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响 被引量:2
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作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 CO_(2)甲烷化 ni-Al_(2)O_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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γ-Al_(2)O_(3)负载Ni-Fe催化剂的制备及其催化NH_(3)分解性能
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作者 韩昕璐 戚诗涛 +2 位作者 林日亿 张立强 王新伟 《中国石油大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第2期247-255,共9页
以Ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O、Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O和γ-Al_(2)O_(3)为原料,采用浸渍法制备多种Ni-Fe氨分解催化剂,探究不同条件下氨定向催化分解制取氢气的效果,并采用单点比表面测试(BET)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、... 以Ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O、Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O和γ-Al_(2)O_(3)为原料,采用浸渍法制备多种Ni-Fe氨分解催化剂,探究不同条件下氨定向催化分解制取氢气的效果,并采用单点比表面测试(BET)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)对催化剂的结构进行表征。结果表明:前驱体溶液质量分数为20%所对应的Ni-Fe/Al_(2)O_(3)催化剂的Ni的分散度最大并且催化活性最高;当NH_(3)+N_(2)混合器流速控制在40+200 mL/min且反应温度为600℃时,氨分解转化率为91.3%。 展开更多
关键词 镍催化剂 制氢 载体 氨分解
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Distribution and State of Ni Contaminants on Resid Fluid Catalytic Cracking Catalysts—Characterization by AEM, EPMA, UV-Vis and TPR 被引量:1
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作者 Xue Yongfang (Research Institute of Petroleum Processing, Beijing 100083) 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第S1期148-153,共6页
DistributionandStateofNiContaminantsonResidFluidCatalyticCrackingCatalysts—CharacterizationbyAEM,EPMA,UVVisa... DistributionandStateofNiContaminantsonResidFluidCatalyticCrackingCatalysts—CharacterizationbyAEM,EPMA,UVVisandTPRXueYongfang... 展开更多
关键词 DISTRIBUTION STATE ni contaminant equilibrium catalysts resid FLUID CATALYTIC CRACKING process
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Ni-CeO_(2)/SiO_(2)复合纳米簇催化CO_(2)加氢制甲酸
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作者 罗娜娜 刘红 +2 位作者 刘思源 张莹 王加升 《精细化工》 北大核心 2025年第3期587-593,共7页
为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂,以六水合硝酸镍和六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO_(2)为载体,采用反相微乳液法制备了Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化剂,通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进... 为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂,以六水合硝酸镍和六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO_(2)为载体,采用反相微乳液法制备了Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化剂,通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进行了表征。将Ni-CeO_(2)/SiO_(2)用于催化CO_(2)加氢制备甲酸的反应,考察了反应条件对甲酸产率的影响。结果表明,Ni-CeO_(2)/SiO_(2)呈球形,形貌规整,平均粒径为(60.7±2.6)nm,活性组分Ni-CeO_(2)平均粒径为(1.5±0.4)nm,属于纳米簇;Ni-CeO_(2)/SiO_(2)的Ni、Ce负载量(以SiO_(2)质量计,下同)分别为2.5%和2.1%,比表面积为453 m^(2)/g;在浓度为0.1 mol/L的KHCO_(3)水溶液为CO_(2)源、反应温度200℃、反应时间2 h、氢气压力3 MPa的条件下,Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化CO_(2)加氢制备甲酸的最高产率为77.8%。CeO_(2)的掺杂可促进Ni的分散,且由于Ni与CeO_(2)材料之间功函数的差异,吸引Ni的电子,产生由Ni流向CeO_(2)的电子转移,形成Ni^(δ+)-(CeO_(2))^(δ−)异质结,诱导H2异裂,从而提高Ni-CeO_(2)/SiO_(2)的催化活性。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲酸 催化加氢 ni基催化剂 纳米簇
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Catalytic Performance and Characterization of Anatase TiO_(2) Supported Pd Catalysts for the Selective Hydrogenation of Acetylene 被引量:5
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作者 GAO Xiao-Ping GUO Zhang-Long +2 位作者 ZHOU Ya-Nan JING Fang-Li CHU Wei 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第3期602-610,共9页
Anatase TiO_(2)nanospindles containing 89%exposed{101}facets(TIO_(2)-101)and nanosheets with 77%exposed{001}facets(TiO_(2)-001)were hydrothermally synthesized and used as supports for Pd catalysts.The effects of the T... Anatase TiO_(2)nanospindles containing 89%exposed{101}facets(TIO_(2)-101)and nanosheets with 77%exposed{001}facets(TiO_(2)-001)were hydrothermally synthesized and used as supports for Pd catalysts.The effects of the TiO_(2)materials on the catalytic performance of Pd/TiO_(2)-101 and Pd/TiO_(2)-001 catalysts were investigated in the selective hydrogenation of acetylene to polymer-grade ethylene.The PdfTiO_(2)-101 catalyst exhibited enhanced performance in terms of acetylene conversion and ethylene yield.To understand these effects,the catalysts were characterized by H_(2)temperature-programmed desorption(H_(2)-TPD),H_(2)temperature-programmed reduction(H=-TPR),transmission electron microscopy(TEM),pulse CO chemisorption,X-ray photoelectron spectroscopy(XPS),and thermogravimetric analysis(TGA).The TEM and CO chemisorption results confirmed that Pd nanoparticles(NPs)on the TiO_(2)-101 support had a smaller average particle size(1.53 nm)and a higher dispersion(15.95%)than those on the TiO_(2)-001 support(average particle size of 4.36 nm and dispersion of 9.06%).The smaller particle size and higher dispersion of Pd on the Pd/TiO_(2)-101 catalyst provided more reaction active sites,which contributed to the improved catalytic activity of this supported catalyst. 展开更多
关键词 pd/TiO_(2)catalyst Acetylene selective hydrogenation Anatase TiO_(2) {101}plane Structure characterization
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焙烧温度对Pd/LDH催化剂上CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸的影响
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作者 王小双 吴怡枭 +3 位作者 王菲 张凯玮 刘勇军 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期123-132,共10页
CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载... CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载体,采用离子交换法负载质量分数为5%的钯(Pd)作为活性组分,将所得前驱体在不同温度下进行焙烧制得了一系列Pd/LDH-X催化剂(X代表焙烧温度)。采用XRD、FT-IR和SEM等对催化剂的结构进行了表征,并研究了催化剂在CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸过程中的催化性能。结果表明,在本研究设定的CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化反应条件下反应30 min,150℃下焙烧所得Pd/LDH-150的催化性能最优,其乙酸时空收率为61.8μmol/(g·h),明显优于CH_(4)-CO_(2)共进料条件下的乙酸时空收率(2.4μmol/(g·h)),且乙酸是唯一的液体产物。LDH的结构完整性是影响催化剂催化性能的关键因素,催化剂表面存在较多的中强酸性位点和中强碱性位点有利于乙酸的合成。焙烧温度过高会导致LDH的层状结构坍塌,造成表面中强酸性位点和中强碱性位点数量减少,从而对催化剂的催化性能产生不利影响。 展开更多
关键词 CH_(4)-CO_(2)两步阶梯转化 MgAl水滑石 pd催化剂 乙酸 焙烧温度
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CuPd-TiO_(2)/Ti金属丝网催化剂CO-SCR性能及其反应机理
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作者 刘婷婷 杨柳 +4 位作者 刘付浩 李馨宇 何函泽 李晶 刘宝丹 《表面技术》 北大核心 2025年第15期134-144,155,共12页
目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理... 目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理论依据与实践指导。方法通过微弧氧化、碱热处理、水热反应、离子交换和共沉淀等方法,成功制备了一种基于钛网支撑的CuPd-TiO_(2)/Ti整体式催化剂,并用于低温CO选择性催化还原NO_(x)。结果测试结果表明,该催化剂展示出了卓越的低温催化性能,主要得益于其较高的比表面积、优良的分散性以及Cu-Pd合金的催化活性。与单一Pd催化剂相比,CuPd-TiO_(2)/Ti催化剂表现出更强的NO吸附能力和更高的N2选择性。在120℃时,该催化剂实现了100%的NO_(x)转化率,并在200℃时达到100%的N_(2)选择性。此外,该催化剂在长期反应中表现出优异的稳定性和抗硫能力。结论基于XPS、H_(2)-TPR和原位DRIFTS等表征技术,探讨了Cu-Pd合金的形成机制及其在反应过程中的催化机理。研究发现,Cu的引入通过电子转移促进Pd0物种的形成,提高其在TiO_(2)表面的分散性,并优化CO与NO的吸附行为,从而协同提升了催化剂的氧化还原能力和整体催化性能。 展开更多
关键词 Cu-pd合金催化剂 金属丝网 CO-SCR 低温活性 氮氧化物 原位生长
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甲酸液相脱氢用Pd基多相催化体系的研究进展
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作者 王雨 李恒杰 +1 位作者 张琰图 李雪礼 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期140-148,共9页
甲酸无色低毒、便于储运,可由CO_(2)加氢或生物质转化制得,是理想氢载体之一。Pd作为活性金属在甲酸脱氢反应中具有较高催化活性,但Pd基多相催化剂依然面临着催化活性和选择性不高、稳定性差以及价格昂贵等问题,无法满足工业化需求。针... 甲酸无色低毒、便于储运,可由CO_(2)加氢或生物质转化制得,是理想氢载体之一。Pd作为活性金属在甲酸脱氢反应中具有较高催化活性,但Pd基多相催化剂依然面临着催化活性和选择性不高、稳定性差以及价格昂贵等问题,无法满足工业化需求。针对这些问题,综述了近年来Pd基催化体系用于甲酸液相脱氢反应的研究进展,讨论了甲酸液相脱氢的反应机理以及甲酸液相脱氢反应的关键因素(Pd纳米颗粒(PdNPs)尺寸/微结构、载体结构/表面性质以及反应添加剂)对催化剂的催化活性和稳定性的影响。分析发现,通过合金化、核壳结构、多孔材料孔道限域、载体表面氨基化/氮掺杂改性及金属氧化物缺陷效应等都可以获得较小颗粒尺寸的PdNPs,进而提高PdNPs的分散性和稳定性以及减少Pd用量,同时调节优化PdNPs的微结构,从而提高甲酸脱氢催化剂的催化活性和稳定性,以期为开发新型甲酸高效脱氢Pd基多相催化体系提供借鉴。 展开更多
关键词 氢气 甲酸脱氢 pd基催化剂 多相催化剂 反应机理
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偶氮苯修饰的Pd(Ⅱ)催化剂用于光调控异腈聚合研究
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作者 贺楷 周丽 +1 位作者 周星宇 陈坤 《合肥工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第8期1079-1084,1091,共7页
文章合成了一种偶氮苯基团修饰的Pd(Ⅱ)催化剂,用于引发非手性、手性异腈单体的聚合。由于Pd(Ⅱ)催化剂中偶氮苯基团在紫外光和可见光下的顺式和反式光异构化的特性,使其在可见光或紫外光(365 nm)照射下引发异腈单体聚合时表现出不同的... 文章合成了一种偶氮苯基团修饰的Pd(Ⅱ)催化剂,用于引发非手性、手性异腈单体的聚合。由于Pd(Ⅱ)催化剂中偶氮苯基团在紫外光和可见光下的顺式和反式光异构化的特性,使其在可见光或紫外光(365 nm)照射下引发异腈单体聚合时表现出不同的催化行为。Pd(Ⅱ)催化剂引发非手性异腈单体A-1、手性异腈单体L-1和D-1聚合时,它们在可见光照射下聚合的反应速率常数约为紫外光照射下反应速率常数的6倍;Pd(Ⅱ)催化剂引发手性异腈单体L-1、D-1在可见光照射下聚合得到的聚合物poly-L-1_(100)和poly-D-1_(100)均具有光学活性,其摩尔吸光系数(Δ_(ε364))分别为-13.47、14.16 dm^(3)/(cm·mol)。 展开更多
关键词 偶氮苯 pd(Ⅱ)催化剂 光控 聚异腈 手性聚合物
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Ni掺杂Mo_(2)C/C双功能催化剂的制备及其电解水性能的研究
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作者 陈鸿明 范胜琪 +4 位作者 宋琪 蒋玲 陈拥军 李建保 张雪艳 《人工晶体学报》 北大核心 2025年第1期158-164,共7页
随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用... 随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用贵金属催化剂(Pt/C和RuO_(2)/IrO_(2))价格贵且储量少,因此,开发具有高性能、低成本、高稳定性的非贵金属电催化剂成为了研究热点。本文通过简单的盐模板热解法成功制备了具有三维(3D)纳米片结构的Ni@Mo_(2)C/C催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对Ni@Mo_(2)C/C的组成、形貌及结构进行了表征,通过X射线光电子衍射仪(XPS)对元素组成及元素价态进行了分析,并考察了Ni@Mo_(2)C/C的电化学性能。结果表明,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时,Ni@Mo_(2)C/C催化剂的HER和OER的过电位分别为47和232 mV。在全解水测试中,仅需要1.61 V即可驱动10 mA·cm^(-2)的电流密度,且可持续稳定工作100 h。 展开更多
关键词 Mo_(2)C ni掺杂 析氢反应 析氧反应 全解水 双功能催化剂
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Simultaneous operation of dibenzothiophene hydrodesulfurization and methanol reforming reactions over Pd promoted alumina based catalysts 被引量:3
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作者 Muhammad Yaseen Muhammad Shakimllah +4 位作者 Imtiaz Ahmad Ata Ur Rahman Faiz Ur Rahman Muhammad Usman Rauf Razzaq 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期714-720,共7页
In the current study simultaneous reactions of hydrodesulfurization(HDS) of dibenzothiophene(DBT) and reforming of methanol in a micro-autoclave reactor were studied over bi-metallic(Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3) and t... In the current study simultaneous reactions of hydrodesulfurization(HDS) of dibenzothiophene(DBT) and reforming of methanol in a micro-autoclave reactor were studied over bi-metallic(Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3) and tri-metallic(Pd-Co-Mo/Al2O3 and Pd-Ni-Mo/Al2O3) catalyst systems which were prepared by incipient impregnation method.In situ hydrogen utilization and low Pd loadings were the major targets of this study.For comparison purpose,catalytic activity was separately determined for both the methanol reforming and HDS of DBT reactions as well.Ni based catalysts were confirmed with better activity than Co ones for both the reactions with Pd promoted ones ranking at the top i.e.Pd-Ni-Mo/Al2O3 > Ni-Mo/Al2O3 > Pd-Co-Mo/Al2O3 > Co-Mo/Al2O3 where Pd-Ni-Mo/Al2O3 showed 91% DBT conversion at 380 ℃ and 12 h reaction time.Some of the selected organic additives on catalytic activity were tested for their effect toward HDS reaction which was unique with close relation to their chemical nature.Reaction products were quantitatively and qualitatively analyzed via HPLC and GC-MS techniques respectively which helped in elucidating reaction mechanism. 展开更多
关键词 加氢脱硫 二苯并噻吩 催化剂 高效液相色谱法
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Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化愈创木酚加氢制环己醇的性能
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作者 凤雏 涂椿滟 +2 位作者 刘路含 刘春婷 黄伟 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第3期8-17,共10页
采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进... 采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进行了物化性质的表征。以愈创木酚为原料,考察了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)系列催化剂在愈创木酚加氢转化反应中的催化性能。结果表明:Mn的掺杂促进了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂弱酸及中强酸的形成,有利于愈创木酚通过脱甲氧基形成以苯酚为中间体的反应路径制备环己醇;升高反应温度和延长反应时间均有利于提高环己醇收率,但也会导致环己醇过度加氢转化为环己烷;当Mn/Zr摩尔比为0.20时,Ni_(0.20)MnO_(x)-ZrO_(2)催化剂表现出优异的催化性能,在反应温度为260℃、H_(2)初始压力为2.0 MPa、反应时间为1.5 h的条件下,愈创木酚转化率和环己醇选择性分别为100%和63.5%。 展开更多
关键词 复合氧化物 ni基催化剂 ZrO_(2) MN掺杂 愈创木酚 环己醇
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NiAl-LDH催化焦油模型化合物加氢转化性能
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作者 雷海凤 樊磊 +3 位作者 王明义 董子豪 郭向阳 王俊文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期26-33,共8页
在焦油提质过程中,实现焦油裂解与富氢气体转化的协同调控是提升催化剂性能的关键。为此,采用水热法制备了具有类水滑石层状结构的Ni基催化剂(NiAl-LDH),并引入Co以优化其性能。依托类水滑石的层间限域效应,实现了焦油催化转化活性位点... 在焦油提质过程中,实现焦油裂解与富氢气体转化的协同调控是提升催化剂性能的关键。为此,采用水热法制备了具有类水滑石层状结构的Ni基催化剂(NiAl-LDH),并引入Co以优化其性能。依托类水滑石的层间限域效应,实现了焦油催化转化活性位点与富氢气体活化位点的空间分离,将Ni均匀分布于主体层板上。由于分子尺寸较大的焦油模型化合物(如芘和荧蒽)难以进入层间结构,其裂解反应主要发生在催化剂表面,而小分子气体既可进入层间,也能在催化剂表面被充分活化。结果表明,Co的引入有效促进了Ni的分散并提高了其还原性能,其中n(Ni)/n(Co)=5时催化剂表现出最优催化效果。在500℃下,Ni_(2.5)Co_(0.5)Al-LDH催化剂对芘的加氢催化转化率为48.03%,轻质芳烃(BTX)选择性达55.63%。此外,荧蒽中C—C键更易断裂,其转化率和BTX选择性均高于芘。位于主体层板上的Ni能够活化H_(2)生成·H自由基,进而稳定焦油裂解碎片,从而提高BTX选择性。本研究可为焦油提质催化剂的设计提供新的思路。 展开更多
关键词 焦油催化提质 荧蒽 水滑石 ni基催化剂 CO掺杂
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Ni-Fe-B合金沉积对碳纤维毡石墨化的影响
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作者 吴俊芳 郝芃 +4 位作者 潘赟琼 刘蓉 顾伟 戴家木 臧传锋 《现代纺织技术》 北大核心 2025年第1期93-101,共9页
为研究Ni-Fe-B合金对碳纤维毡催化石墨化的影响,采用电沉积的方法,通过改变电解液中FeSO_4·7H_(2)O的质量浓度,实现Ni-Fe-B合金层在碳纤维毡上均匀负载,并探讨Ni-Fe-B合金对碳纤维毡石墨化程度的影响。结果表明,在FeSO_4·7H_(... 为研究Ni-Fe-B合金对碳纤维毡催化石墨化的影响,采用电沉积的方法,通过改变电解液中FeSO_4·7H_(2)O的质量浓度,实现Ni-Fe-B合金层在碳纤维毡上均匀负载,并探讨Ni-Fe-B合金对碳纤维毡石墨化程度的影响。结果表明,在FeSO_4·7H_(2)O质量浓度100 g/L、温度50℃、电流1 A/dm^(2)、沉积3 min的条件下进行电沉积,高温处理后负载的碳纤维毡石墨化率可高达90.77%,表面电阻率从1.99 mΩ·cm降到0.82 mΩ·cm,降低了58.69%。研究发现,在2400℃的高温下,Ni-Fe-B合金对碳纤维毡能起到催化石墨化作用,将无序结构的碳纤维成功转化为有序结构的石墨纤维。 展开更多
关键词 ni-Fe-B合金 电沉积 催化 石墨化 碳纤维毡 导电性
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高温水热环境下CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂的稳定性
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作者 杨艳 王峰 +4 位作者 林益 蒋师 郭燏 刘阳桥 葛春亮 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第4期376-384,共9页
为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸... 为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸气冲击、甲烷冲击和氢气冲击测试。结果表明:650℃的水蒸气冲击后的催化剂表面仍存在还原态Ni和易被还原的NiO,这使得催化剂可以快速恢复活性。675℃及以上的水蒸气冲击将金属Ni物种大部分氧化为难以还原的NiAl_(2)O_(4),从而使催化剂完全失活。700℃的甲烷冲击(或700℃的氢气冲击)前后的催化活性基本一致,未观察到明显失活。催化剂良好的稳定性归因于第1次Ni负载后高温焙烧所产生的NiAl_(2)O_(4)中间层,其对第2次负载的Ni微晶具有“锚定”和“隔绝”效果。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲烷 Al_(2)O_(3) 镍基催化剂(ni基催化剂) 稳定性 niAl_(2)O_(4)
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Pd掺杂方式对Cu/ZnO低温催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 张培培 辛靖 +5 位作者 李思漩 米晓彤 杨国明 刘影 陈新国 夏林 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期16-24,共9页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征,并在温度为170~250℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试,深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明,相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂,共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散,贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异,从而有效降低了反应活化能。在170℃和190℃的低温下,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO_(2)转化率分别为5.5%和8.9%,甲醇选择性分别为82.2%和74.9%,甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 pd掺杂 Cu/ZnO催化剂 低温甲醇合成
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丁二烯选择性加氢Ni基催化剂研究进展
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作者 张益豪 马萍 +6 位作者 和树立 花小兵 展学成 谢元 许昊翔 马好文 程道建 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期720-733,共14页
碳四馏分是催化裂化炼油和蒸汽裂解制乙烯的主要产物之一。然而催化裂化炼油过程中碳四馏分中少量1,3-丁二烯的存在会直接影响下游工艺产品的质量,通过1,3-丁二烯的选择加氢可以实现碳四馏分的高效精制。开发高性能Ni基催化剂替代贵金... 碳四馏分是催化裂化炼油和蒸汽裂解制乙烯的主要产物之一。然而催化裂化炼油过程中碳四馏分中少量1,3-丁二烯的存在会直接影响下游工艺产品的质量,通过1,3-丁二烯的选择加氢可以实现碳四馏分的高效精制。开发高性能Ni基催化剂替代贵金属催化剂,是目前1,3-丁二烯选择加氢催化剂的研发趋势。综述了1,3-丁二烯选择加氢Ni基催化剂的国内外研究进展,从丁二烯选择加氢反应机理,以及Ni基催化剂的构效关系、载体改性和优化、合金化、杂原子掺杂、离子液体涂层、催化剂制备方法等角度,着重讨论了目前对Ni基催化剂活性、选择性和稳定性的优化策略。未来可以从理论计算结合实验表征明确反应机理、精准调节Ni活性位点的配位环境、通过预处理解决催化剂失活、开发与催化性能高度匹配的催化工艺技术等方面对Ni基催化剂进一步优化。 展开更多
关键词 碳四馏分 1 3-丁二烯 选择加氢 ni基催化剂 多相反应
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