Nb改性对Cu/Zr-PILC催化剂NH_(3)-SCR性能的影响

1

作者 刘文逸 王新鹏 +4 位作者 曲超 孟繁伟 杨帆 张鑫 叶青 《环境化学》 北大核心 2025年第4期1437-1448,共12页

本文通过浸渍法制备了一系列yNb-3Cu/Zr-PILC(y=1%、1.5%、3%)催化剂,并对其NH_(3)-SCR活性进行了评估.研究发现,Nb的改性有效提高了3Cu/Zr-PILC的脱硝效率,拓宽了活性窗口.其中活性最佳的1.5Nb-3Cu/Zr-PILC样品在300—400℃宽温度范围... 本文通过浸渍法制备了一系列yNb-3Cu/Zr-PILC(y=1%、1.5%、3%)催化剂,并对其NH_(3)-SCR活性进行了评估.研究发现,Nb的改性有效提高了3Cu/Zr-PILC的脱硝效率,拓宽了活性窗口.其中活性最佳的1.5Nb-3Cu/Zr-PILC样品在300—400℃宽温度范围内的NO转化率超过90%,在350℃时达到峰值95.04%,并表现出了优异的SO_(2)耐受性.利用XRD、BET、H2-TPR、NH_(3)-TPD、XPS和In-situ DRIFTS技术对各催化剂的理化性质进行了研究.根据TPR和TPD结果可知,1.5Nb-3Cu/Zr-PILC催化剂具有最突出的氧化还原特性和表面酸性强度,有利于催化反应进行.XPS结果表明,1.5Nb-3Cu/Zr-PILC催化剂中Cu和Nb物种之间存在最强的相互作用,提高了Cu^(2+)/Cu+的原子比,并产生了更多的化学吸附氧.此外,In-situ DRIFTS结果表明,在3Cu/Zr-PILC上添加Nb物种有利于在催化剂表面形成更多的NH_(3)和NO_(x)中间体,这同样有助于NH_(3)-SCR过程的进行. 展开更多

关键词 NB 改性 CU 负载 Zr-pilc NH_(3)-SCR.

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Ag对Cu-Ti-PILC结构和催化性能的影响 被引量：1

2

作者 陆光 张锦宁 +1 位作者 曲振平 李新勇 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第18期36-39,共4页

采用离子交换法制备了Cu-Ti-PILC样品,采用浸渍法制备了Ag/Cu-Ti-PILC样品。采用X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)研究银物种对Cu-Ti-PILC结构的影响,以无机物NO为催化反应模型降解物,研究银物种对Cu-Ti-P... 采用离子交换法制备了Cu-Ti-PILC样品,采用浸渍法制备了Ag/Cu-Ti-PILC样品。采用X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)研究银物种对Cu-Ti-PILC结构的影响,以无机物NO为催化反应模型降解物,研究银物种对Cu-Ti-PILC催化性能的影响。结果表明:Ag物种破坏了钛柱层粘土(TiPILC)的有序排列性,未改变Ti-PILC的层间结构及铜物种的分散度,改变了铜物种在催化剂表面的分配并提高了Cu2+的比例,改变了NO的反应途径并提高了中间产物的产生量,故导致N2收率提高了约20%,在SO2和H2O存在的条件下,N2收率提高了约12%。 展开更多

关键词 Cu-Ti-pilc NO Ag/Cu-Ti—pilc

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掺杂型Mn-La/Ti-PILC催化剂的低温SCR脱硝研究 被引量：4

3

作者 沈伯雄 马娟 +2 位作者 胡国丽 孙喜 李冬倩 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1372-1376,共5页

采用共浸渍法制备了Mn/Ti-PILC和La掺杂的Mn-La/Ti-PILC(k为La和Mn物质的量比,k=0/1、1/4、1/12和1/20)四种催化剂。研究了La的掺杂对催化剂的低温脱硝效率的影响,同时通过BET、H2-TPR、NH3-TPD和XRD等方法对催化剂进行表征。结果表明,L... 采用共浸渍法制备了Mn/Ti-PILC和La掺杂的Mn-La/Ti-PILC(k为La和Mn物质的量比,k=0/1、1/4、1/12和1/20)四种催化剂。研究了La的掺杂对催化剂的低温脱硝效率的影响,同时通过BET、H2-TPR、NH3-TPD和XRD等方法对催化剂进行表征。结果表明,La的掺杂使催化剂的还原温度向低温方向迁移,氧化还原能力得到了提高,催化剂的表面酸量得到提高;La的掺杂有利于催化剂活性的提高,其中,Mn-La/Ti-PILC(k=1/12)催化剂的低温SCR的脱硝活性最高。 展开更多

关键词 LA掺杂 MN Ti—pilc 低温SCR

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Mn-CeO_x/Ti-PILC的制备、表征及脱硝性能研究 被引量：10

4

作者 沈伯雄 马宏卿 +1 位作者 杨晓燕 姚燕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期615-620,共6页

采用钛酸丁酯溶胶法制备了钛基柱撑黏土(Ti-PILC),通过浸渍法制备Mn-CeOx/Ti-PILC,运用BET、FT-IR、XRD、NH3-TPD、XPS等技术对催化剂进行表征分析。结果说明,经过钛交联柱撑制备的Mn-CeOx/Ti-PILC是一种具备较大比表面积(133.7 m2/g)... 采用钛酸丁酯溶胶法制备了钛基柱撑黏土(Ti-PILC),通过浸渍法制备Mn-CeOx/Ti-PILC,运用BET、FT-IR、XRD、NH3-TPD、XPS等技术对催化剂进行表征分析。结果说明,经过钛交联柱撑制备的Mn-CeOx/Ti-PILC是一种具备较大比表面积(133.7 m2/g)的多孔性介孔材料;活性成分主要为CeO2以及Mn2O3。Mn-CeOx/Ti-PILC低温下具有较好的选择性能催化剂还原(SCR)脱硝活性,180℃下,脱硝活性达到83.1%。 展开更多

关键词 Mn-CeOx/Ti-pilc 表征 低温SCR

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Mn-CeO_X/钛基层柱粘土(Ti-PILCs)低温选择性催化还原催化剂的钙中毒研究 被引量：6

5

作者 沈伯雄 邓黎丹 +2 位作者 马娟 左琛 郝晓翠 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2011年第3期1-5,10,共6页

以钛基层柱粘土（Ti-PILCs）为载体,制备了Mn-CeOX/Ti-PILCs低温选择性催化还原（SCR）催化剂,采用浸渍法模拟了催化剂钙中毒,研究了不同含钙量对催化剂活性的影响,并运用NH3-程序升温脱附（TPD）、H2-程序升温还原（TPR）及X射线光电... 以钛基层柱粘土（Ti-PILCs）为载体,制备了Mn-CeOX/Ti-PILCs低温选择性催化还原（SCR）催化剂,采用浸渍法模拟了催化剂钙中毒,研究了不同含钙量对催化剂活性的影响,并运用NH3-程序升温脱附（TPD）、H2-程序升温还原（TPR）及X射线光电子能谱（XPS）表征,分析了钙对催化剂的失活作用。结果表明：（1）钙中毒前后催化剂活性均随温度的升高而加强;钙中毒催化剂活性的下降程度随含钙量的提高而加强;钙中毒催化剂最高脱硝率所对应的温度往高温处推移。（2）钙对催化剂活性具有较大阻碍作用,而且失活程度与含钙量及温度有关。（3）在160~260℃,钙中毒引起了催化剂L酸的上升,L酸可能在较高温度区间开始发挥作用,因此该温度区间的钙中毒催化剂的失活程度减弱。（4）钙中毒催化剂中金属氧化能力下降,进而影响了催化剂在SCR反应中的氧化还原能力,使其活性下降。（5）钙中毒前后催化剂表面的锰氧化物都以Mn2O3为主要形式存在,但钙中毒催化剂出现了其他形态的锰氧化物,可能进一步影响催化剂活性;钙中毒前后催化剂表面的铈氧化物都以CeO2为主要存在形式,钙的引入基本没有影响铈的主要价态。（6）催化剂表面吸附氧量的降低可能是造成钙中毒的直接原因。 展开更多

关键词 选择性催化还原 Mn-CeOx/Ti-pilcs 催化剂中毒 钙

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表面活性剂改性对Zn/Ti-PILCs吸附剂脱硫性能的影响 被引量：3

6

作者 王琪莹 刘自力 +2 位作者 邹汉波 赵朝晖 韦星船 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期203-206,共4页

在柱撑黏土Ti-PILCs的合成过程中,加入各种表面活性剂进行改性,通过负载Zn制备了Zn/Ti-PILCs吸附剂,考察了其对模拟柴油中二苯并噻吩的选择吸附性能。结果表明,经表面活性剂尤其是十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性制备的Zn/Ti-PILCs其吸... 在柱撑黏土Ti-PILCs的合成过程中,加入各种表面活性剂进行改性,通过负载Zn制备了Zn/Ti-PILCs吸附剂,考察了其对模拟柴油中二苯并噻吩的选择吸附性能。结果表明,经表面活性剂尤其是十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性制备的Zn/Ti-PILCs其吸附脱硫率得以显著提高。当CTAB/Ti摩尔比为0.5时,Zn/Ti-PILCs-CATB具有最佳的吸附性能,DBT去除率达96.3%。N2吸附脱附等温线和孔径分布研究表明,CTAB改性可增加1 nm～4 nm孔的数量,并改善黏土层间柱子的分布,使Ti-PILCs具有更高的比表面及更均匀的孔径分布。 展开更多

关键词 表面活性剂 层柱黏土 Ti-pilcs 脱硫 吸附剂

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前驱物对Mn-Ce/Ti-PILC低温SCR脱硝的影响 被引量：6

7

作者 杨晓燕 沈伯雄 +2 位作者 马宏卿 刘亭 左琛 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期119-123,共5页

分别采用TiCl4和钛酸丁酯为Ti前驱物制备了钛基交联黏土(Ti-PILC),通过浸渍法将锰铈负载于Ti-PILC上,制得催化剂Mn-Ce/Ti-PILCs和Mn-Ce/clay,测试了该催化剂在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,分析了Ti前驱物对黏土结构及催化... 分别采用TiCl4和钛酸丁酯为Ti前驱物制备了钛基交联黏土(Ti-PILC),通过浸渍法将锰铈负载于Ti-PILC上,制得催化剂Mn-Ce/Ti-PILCs和Mn-Ce/clay,测试了该催化剂在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,分析了Ti前驱物对黏土结构及催化性能的影响。XRD、BET、FT-IR、NH3-TPD和SEM等表征结果表明,与原土(clay)相比,经钛交联柱撑后,Ti-PILC的微观结构更加合理,其比表面积和孔容都有了一定程度的增加,表面酸性有所增强。与原土负载的Mn-Ce/clay催化剂相比,Mn-Ce/Ti-PILCs的催化活性明显提高。而且,钛酸丁酯作前驱物进行交联比TiCl4交联效果更明显,所得到的催化剂低温活性更好。 展开更多

关键词 钛基交联黏土 选择性催化还原(SCR) Mn-Ce/Ti-pilc 钛前驱物 脱硝

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焙烧对Ti-PILCs结构和物化性能的影响 被引量：2

8

作者 张一敏 庹必阳 刘涛 《矿冶工程》 CAS CSCD 北大核心 2006年第4期35-38,共4页

以高纯钠基蒙脱石为基质材料[1],以钛酸正丁酯[Ti(n-C4H9O)9]为钛源,采用Sol-gel法制备得到含钛蒙脱石纳米复合材料(Ti-PILCs)。对Ti-PILCs进行了焙烧研究,并应用XRD、BET、TG-DSC、SEM和TEM等检测手段进行表征,分析表明:经600℃、900... 以高纯钠基蒙脱石为基质材料[1],以钛酸正丁酯[Ti(n-C4H9O)9]为钛源,采用Sol-gel法制备得到含钛蒙脱石纳米复合材料(Ti-PILCs)。对Ti-PILCs进行了焙烧研究,并应用XRD、BET、TG-DSC、SEM和TEM等检测手段进行表征,分析表明:经600℃、900℃焙烧后Ti-PILCs的d001值分别由焙烧前的3.74 nm下降到3.67 nm、3.34 nm,比表面积由409.1 m2/g下降S500℃=374.3m2/g、S700℃=362.5 m2/g。焙烧后的Ti-PILCs存在大量的中孔,氧化物柱子较均匀分布,热稳定性超过900℃。 展开更多

关键词 Ti—pilcs 焙烧 层间距 比表面积 热稳定性 结构

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Pd-Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO的活性研究

9

作者 陆光 马国辉 +1 位作者 曲振平 李新勇 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期2085-2087,共3页

采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破... 采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破坏了蒙脱土的层间排列但未改变Ti-PILC的层间距;TPR结果表明,Pd改变Cu-Ti-PILC催化剂表面上铜物种的还原性能;NO-TPD结果表明,Pd组分提高催化剂化学吸附NO;C3H6-SCR结果显示Pd物种能够提高Cu-Ti-PILC催化效果。 展开更多

关键词 C3H6-SCR NO-TPD Pd/Cu-Ti-pilc

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Cu-Fe-PILC催化C3H6选择性还原NO的性能 被引量：5

10

作者 程江浩 苏亚欣 +4 位作者 李前程 温妮妮 邓文义 周皞 赵兵涛 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第12期2291-2300,共10页

采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备出1.0Fe-PILC,通过超声浸渍法合成不同铜负载量的nCu-Fe-PILC,并测试了其在富氧条件下催化C3H6选择性催化还原NO的性能。通过N2吸附脱附、XRD、UV-Vis、H2-TPR、Py-FTIR等技术手段表征催化剂的微观结构和... 采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备出1.0Fe-PILC,通过超声浸渍法合成不同铜负载量的nCu-Fe-PILC,并测试了其在富氧条件下催化C3H6选择性催化还原NO的性能。通过N2吸附脱附、XRD、UV-Vis、H2-TPR、Py-FTIR等技术手段表征催化剂的微观结构和物化性质,进一步解释其催化反应机理。结果表明,Cu的引入提高了1.0Fe-PILC的中低温活性和抗水硫能力。其中9Cu-Fe-PILC在<300℃时NO转化率可达69.8%以上,400℃后NO转化率保持在99%以上且水硫影响较小。XRD、N2吸附脱附结果表明,催化剂的SCR活性与所负载的活性组分和催化剂的吸附能力有关。UV-Vis结果表明,9Cu-Fe-PILC具有较强的中低温活性,与其含有较多的游离态Cu2+有关。H2-TPR结果表明,与1.0Fe-PILC相比,经Cu修饰的nCu-Fe-PILC获得了中低温还原能力。Py-FTIR结果表明,nCu-Fe-PILC表面同时含有Lewis酸和BrФnsted酸,Lewis酸是影响催化剂SCR活性的主要因素。 展开更多

关键词 丙烯 选择性催化还原 nCu-Fe-pilc 柱撑黏土

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Ag对Fe/Al-PILC的SCR-C3H6脱硝特性的影响 被引量：7

11

作者 张显威 苏亚欣 +4 位作者 程江浩 林睿 温妮妮 邓文义 周皞 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1368-1378,I0006,共12页

为提高低温段(<300℃)铝柱撑蒙脱土负载铁基催化剂的脱硝效率,采用银离子对其进行修饰。通过超声浸渍法合成银-铁双金属催化剂,并于固定床反应器中评价催化剂性能。结果表明,Ag的引入显著改善了Fe/Al-PILC催化剂的低温催化活性。在25... 为提高低温段(<300℃)铝柱撑蒙脱土负载铁基催化剂的脱硝效率,采用银离子对其进行修饰。通过超声浸渍法合成银-铁双金属催化剂,并于固定床反应器中评价催化剂性能。结果表明,Ag的引入显著改善了Fe/Al-PILC催化剂的低温催化活性。在250℃时,Ag-Fe/Al-PILC催化剂的NO转化率达到60%以上,高于Fe/Al-PILC催化剂20%的NO的转化率,其中,2.1Ag-Fe/Al-PILC在250℃时NO转化率达到82%,N2选择性达到100%。而且,引入银离子后的双金属催化剂保持了铁基催化剂较好的抗H2O和SO2性能。通过多种技术探究催化剂的微观结构和物理化学性质。根据N2吸附-脱附测试结果表明,双金属催化剂形成了稳定的整体结构,并具有较大的内比表面积。同时,XRD和UV-vis表征结果显示,在催化剂表面形成的银-铁固溶体、Ag+和Agn^δ+物种是影响其低温活性的关键因素。Ag-Fe/Al-PILC的低温活性与形成的银-铁固溶体有关,同时在催化剂表面形成的Ag+和Agn^δ+物种是影响其低温活性的关键因素。XPS结果表明,Ag和Fe之间存在电子转移,形成了双金属协同作用,改变了催化剂表面的银、铁成分含量及其价态。H2-TPR结果表明,Ag促使Fe/Al-PILC还原特征峰出现在低温区,提高了其低温还原性能。表面酸性的Py-FTIR分析结果表明,Ag-Fe/Al-PILC催化剂同时存在Lewis酸和Bronsted酸,且Ag提高了Bronsted酸的稳定性。 展开更多

关键词 选择性催化还原 柱撑黏土 Ag-Fe/Al-pilc

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Ti-PILC负载Ga-Fe的CH_(4)-SCR脱硝性能研究 被引量：3

12

作者 徐国强 苏亚欣 +4 位作者 温妮妮 张恒 刘权 邓文义 周皞 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期347-359,共13页

为解决柱撑粘土(PILC)系催化剂在CH_(4)作还原剂条件下选择性催化还原(SCR:selective catalytic reduction)NO效率较低、抗水蒸气、抗SO_(2)毒化能力较差等问题,提出了一种较为新颖的催化剂制备方法.利用TiCl_(4)作为Ti源对Na化蒙脱土... 为解决柱撑粘土(PILC)系催化剂在CH_(4)作还原剂条件下选择性催化还原(SCR:selective catalytic reduction)NO效率较低、抗水蒸气、抗SO_(2)毒化能力较差等问题,提出了一种较为新颖的催化剂制备方法.利用TiCl_(4)作为Ti源对Na化蒙脱土进行柱撑得到Ti-PILC,之后以浸渍法和离子交换法分别负载活性金属Ga和Fe得到xGa/Ti-PILC系列和yFe-14Ga/Ti-PILC系列催化剂.采用多种方法对催化剂的基础物理化学性质进行了表征,并在固定床微反应器上进行了CH_(4)-SCR脱硝实验.结果表明,14Ga/Ti-PILC于500℃达到了77%的NO还原率,引入Fe后,催化剂的抗水抗硫性能得到了提高,如10Fe-14Ga/Ti-PILC,在含5%水蒸气和0.02%SO_(2)条件下,NO脱除效率下降不超过10%和8%.对催化剂进行N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TPR、XRD、XPS、UV-vis、Py-FTIR等相关表征及分析后发现:Ga在Ti-PILC上分散度较高的情况下能有效提升催化剂对NO的还原性能;通过引入适量的Fe增加14Ga/Ti-PILC的孔径从而可较为有效地降低水蒸气和SO_(2)对催化剂脱硝活性的负面影响;催化剂表面存在的Lewis酸的含量与催化剂的脱硝活性呈正相关关系. 展开更多

关键词 NO_(x)脱除 CH_(4)-SCR Ti-pilc 抗水蒸气 抗SO_(2)

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Cu改性Fe/Al-PILC催化剂的SCR-C3H6脱硝特性实验研究 被引量：3

13

作者 程江浩 苏亚欣 +4 位作者 林睿 张显威 温妮妮 邓文义 周皞 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期823-833,I0004,共12页

为提高Fe/Al-PILC催化剂的SCR脱硝的低温活性,采用Cu对Fe/Al-PILC催化剂进行改性。采用超声浸渍法合成系列xCu-Fe/Al-PILC催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、UV-vis、XPS、Py-FTIR等系列技术手段进行表征。在固定床微反应器上进行C... 为提高Fe/Al-PILC催化剂的SCR脱硝的低温活性,采用Cu对Fe/Al-PILC催化剂进行改性。采用超声浸渍法合成系列xCu-Fe/Al-PILC催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、UV-vis、XPS、Py-FTIR等系列技术手段进行表征。在固定床微反应器上进行C3H6的选择性催化还原NO的实验。结果表明,经过铜改性后的xCu-Fe/Al-PILC催化剂有效解决了Fe/Al-PILC催化剂低温SCR活性不足的问题,同时提高了中高温活性。催化剂在200-500℃能够实现80%以上脱硝效率,其中,0.13Cu-Fe/Al-PILC在250-500℃实现了90%以上NO转化率,并在250℃达到最高脱硝效率93%。XRD、N2吸附-脱附结果表明,经过铜改性的催化剂可以提供更多反应活性位,提高反应速率。H2-TPR结果表明,掺杂铜使催化剂获得低温还原能力,同时增强了中高温还原能力。UV-vis、XPS结果表明,铜掺杂不仅使铁获得更高氧化态,同时产生了更多低温活性物质孤立Fe3+。Py-FTIR结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brnsted酸,Lewis酸是SCR反应活性中心。 展开更多

关键词 NO还原 SCR-C3H6 xCu-Fe/Al-pilc 低温活性

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双金属催化剂Fe-Co/Al-PILC的CH_(4)-SCR脱硝性能 被引量：4

14

作者 黄莎莎 苏亚欣 +6 位作者 周夏 杨迪 王聪颖 温妮妮 邓文义 周皞 田凤国 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1073-1081,共9页

为了提高甲烷的选择性催化还原NO(CH_(4)-SCR)的效率及其抗烟气中的SO_(2)和H_(2)O的能力,以铝离子柱撑黏土为载体,制备铁-钴双金属催化剂(Fe-Co/Al-PILC)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、吡啶吸... 为了提高甲烷的选择性催化还原NO(CH_(4)-SCR)的效率及其抗烟气中的SO_(2)和H_(2)O的能力,以铝离子柱撑黏土为载体,制备铁-钴双金属催化剂(Fe-Co/Al-PILC)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等方法表征催化剂的物化性质,在固定床微型反应器上对其CH_(4)-SCR特性进行系统评估。结果表明,Fe-Co/Al-PILC具有较好的脱硝反应活性,其中0.27Fe-Co/Al-PILC(0.27为Fe与Co的质量分数比)在600℃时达到63.5%的脱硝效率和100%的N_(2)选择性,其抗水抗硫性能也大大提高。催化剂物化性质的表征结果表明,适量的Fe-Co负载量有利于催化剂中形成Co^(2+)和游离态Fe^(3+),它们是影响催化剂活性的主要因素。H_(2)-TPR结果表明,Fe离子使催化剂的还原温度降低,还原性能增强。吡啶吸附-红外光谱结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brønsted酸,Lewis酸是催化反应的活性酸性位,Fe离子增加了Lewis酸含量。 展开更多

关键词 大气污染控制 选择性催化还原 CH_(4)-SCR 双金属催化剂 Fe-Co/Al-pilc

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Al-PILC负载铜铁复合氧化物在NH_3选择性催化还原NO中的协同作用 被引量：10

15

作者 朱斌 费兆阳 +3 位作者 陈献 汤吉海 崔咪芬 乔旭 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1102-1110,共9页

以铝柱撑黏土（Al-PILC）为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂（Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC）和铜铁复合氧化物催化剂（CuFe/Al-PILC），并测试其对NH3选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC... 以铝柱撑黏土（Al-PILC）为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂（Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC）和铜铁复合氧化物催化剂（CuFe/Al-PILC），并测试其对NH3选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC，CuFe/Al-PILC活性组分之间有较强的协同效应，显著提高了催化剂的脱硝性能。CuFe/Al-PILC在290～450℃的宽温区NO脱除效率保持90％以上，最高可达97％。此外，CuFe/Al-PILC有很好的抗水抗硫性能，催化活性不受反应气氛中水蒸气和SO2的影响。XRD、UV-vis、XPS和N2吸附脱附表征结果表明，CuFe/Al-PILC中活性组分相互作用生成CuFe2O4，有利于活性组分在载体表面分散，提高催化剂的比表面积和孔容；H2-TPR表征结果表明，CuFe/Al-PILC活性组分在载体表面生成的CuFe2O4改善了催化剂氧化还原性能，有利于NH3对NO选择性的还原；NH3-TPD表征结果表明，CuFe/Al-PILC在较宽温区范围内对NH3都有很好的吸附，这有利于提高催化剂表面还原物种的浓度，从而保证催化剂在较宽温区范围内具有较好的NO脱除效率。 展开更多

关键词 选择性还原 脱硝 铝柱撑黏土 铜铁复合催化剂 协同作用

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Preparation of PILCs With Different Pillar Materials Loading Mn-Ce and De-NO Activity 被引量：1

16

作者 SHEN Boxiong SUN Xi YANG Xiaoyan 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2013年第11期I0002-I0002,共1页

In order to investigate the effect of different pillarmaterials on low-temperature de-NO activity of pillaredclay(PILCs),the study is carried out by pillaring clay withtitanium oxides,zirconium oxides,iron oxidesrespe... In order to investigate the effect of different pillarmaterials on low-temperature de-NO activity of pillaredclay(PILCs),the study is carried out by pillaring clay withtitanium oxides,zirconium oxides,iron oxidesrespectively to obtain three different kinds of PILCs,which are then loaded them with the same amount ofmanganese and cerium oxides by the method ofimpregnation.BET,XRD,H2-TPR and NHg-TPD areused to characterize the properties of the catalysts. 展开更多

关键词 pilc Mn-Ce low-temperature SCR titanium oxides zirconium oxides iron oxides de-NO

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Fe/Al-PILC催化C_3H_6选择性还原NO的实验研究 被引量：10

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作者 钱文燕 苏亚欣 +3 位作者 杨溪 袁旻昊 邓文义 赵兵涛 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第12期1499-1507,共9页

采用浸渍法制备了负载于铝柱撑黏土的铁基催化剂(Fe/Al-PILC),在固定床反应器上测试其催化C3H6选择性还原NO的性能。通过N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、H2的程序升温还原(H2-TPR)、紫外可见光谱(Uv-vis)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)等... 采用浸渍法制备了负载于铝柱撑黏土的铁基催化剂(Fe/Al-PILC),在固定床反应器上测试其催化C3H6选择性还原NO的性能。通过N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、H2的程序升温还原(H2-TPR)、紫外可见光谱(Uv-vis)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)等手段对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,9Fe/Al-PILC在400-550℃能够还原98%以上的NO,而且SO2和水蒸气对其催化性能的影响很小。XRD、N2吸附-脱附表征结果表明,Fe/Al-PILC催化剂中铁氧化物高度分散在载体表面,催化剂有较大的比表面积和孔容。H2-TPR结果表明,催化剂的活性主要由Fe_2O_3物相的还原性能决定。Uv-vis结果表明,催化剂的活性与铁氧低聚物种FexOy呈正相关性。Py-FTIR结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brnsted酸,L酸性位是NO和C3H6反应的主要催化活性中心。 展开更多

关键词 NO 选择性催化还原 铝柱撑黏土 铁 丙烯

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Fe-PILC在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO 被引量：7

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作者 李前程 苏亚欣 +3 位作者 董士林 袁旻昊 周皞 邓文义 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第10期1240-1248,共9页

采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备了铁柱撑黏土催化剂(Fe-PILC),铁物种作为柱撑成分,同时充当活性组分,研究其在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的特性。通过XRD、N_2吸附-脱附、H_2-TPR、UV-vis、Py-FTIR等方法对催化剂进行物理化学性质... 采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备了铁柱撑黏土催化剂(Fe-PILC),铁物种作为柱撑成分,同时充当活性组分,研究其在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的特性。通过XRD、N_2吸附-脱附、H_2-TPR、UV-vis、Py-FTIR等方法对催化剂进行物理化学性质表征,进一步研究其反应机理。研究表明,1.0Fe-PILC在450-600℃时NO的转化率超过98%,N_2的选择性可达97%以上,且抗水蒸气和SO_2的能力较强。XRD和N_2吸附-脱附研究表明,Fe-PILC中铁物种柱撑进入Na-Mont层间,使催化剂的比表面积和孔容增大。H_2-TPR研究表明,Fe-PILC在400℃左右还原能力较强,主要体现为Fe^(3+)→Fe^(2+)的还原。UVvis研究表明,Fe-PILC的脱硝活性与铁氧低聚物种FexOy呈正相关。Py-FTIR研究表明,Fe-PILC表面同时含有Lewis酸和Br■nsted酸性位,Lew is酸性位是C_3H_6与NO进行催化反应的主要活性中心。 展开更多

关键词 贫燃条件 铁柱撑黏土 丙烯 选择性催化还原 NO

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交联粘土合成及其在C_3H_6选择性催化还原NO_x中的应用研究 被引量：17

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作者 王琪莹 文焱炳 +1 位作者 董新法 林维明 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期598-603,共6页

用不同的交联剂溶液与钠基土进行交联反应,合成了不同交联粘土(Al-PILC、Zr-PILC、Ti-PILC)。以合成的交联粘土作为载体负载Cu及其它金属活性组分,考察了富氧条件下C3H6选择性还原NO反应的催化活性。与Cu/Al-PILC、Cu/Zr-PILC相比,Cu/Ti... 用不同的交联剂溶液与钠基土进行交联反应,合成了不同交联粘土(Al-PILC、Zr-PILC、Ti-PILC)。以合成的交联粘土作为载体负载Cu及其它金属活性组分,考察了富氧条件下C3H6选择性还原NO反应的催化活性。与Cu/Al-PILC、Cu/Zr-PILC相比,Cu/Ti-PILC显示了很好的低温活性和较宽的活性温度范围。Cu的负载方法影响催化剂活性,浸渍法制备的催化剂比离子交换法制备的催化剂活性好。用N2吸附等温线、孔径分布以及漫反射红外光谱研究了交联过程及活性组分的负载对交联粘土结构的影响。钠基土经TiO2交联柱撑后,孔结构和孔径分布有了很大的改变,比表面积和孔容大幅增加。负载活性组分Cu没有改变Ti-PILC的孔结构,只是减少了比表面和孔容。漫反射红外光谱研究发现,经TiO2柱撑后,粘土结构羟基减少,交联剂与粘土结构羟基发生了交联作用。 展开更多

关键词 交联粘土(pilcs) 氮氧化物(NOx) 选择性催化还原 丙烯 Ti-pilc

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二氧化钛柱撑膨润土催化合成四氢呋喃 被引量：6

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作者 赵永杰 马建新 曲济方 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第8期933-937,共5页

通过水热法制备了TiO2-PILC,用XRD、FT-IR、BET等对催化剂进行表征,考察了催化剂制备条件及催化1,4-丁二醇液相环化脱水合成四氢呋喃工艺条件,结果显示:钛/土比为0.025mol/g,焙烧温度650K,反应温度190～200℃,每克催化剂可处理1,4-丁二... 通过水热法制备了TiO2-PILC,用XRD、FT-IR、BET等对催化剂进行表征,考察了催化剂制备条件及催化1,4-丁二醇液相环化脱水合成四氢呋喃工艺条件,结果显示:钛/土比为0.025mol/g,焙烧温度650K,反应温度190～200℃,每克催化剂可处理1,4-丁二醇98kg以上,原料转化率≥99%,四氢呋喃的选择性≥99.4%,羰基含量≤0.19%,精馏后产品四氢呋喃纯度≥99.7%。 展开更多

关键词 TiO2-pilc 1 4-丁二醇 四氢呋喃 环化脱水

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