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Cu/Mn/Ni/ZrO_2合成低碳醇催化剂组分作用的初步研究 被引量：3
1
作者 赵宁 陈小平 +2 位作者 魏伟 王太英 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期146-149,共4页
针对Cu/Mn/Ni/ZrO2 合成低碳醇催化剂的独特反应行为 ,制备了一系列模型催化剂以考察各组元的作用。结果表明 ,Cu是主要的合成醇类产物的活性组分 ,镍是催化剂上促进碳链增长的重要元素 ,同时也可使异丁醇的生成在较为温和的反应条件下... 针对Cu/Mn/Ni/ZrO2 合成低碳醇催化剂的独特反应行为 ,制备了一系列模型催化剂以考察各组元的作用。结果表明 ,Cu是主要的合成醇类产物的活性组分 ,镍是催化剂上促进碳链增长的重要元素 ,同时也可使异丁醇的生成在较为温和的反应条件下进行。氧化锆既起载体的作用 ,也是合成异丁醇的主要活性组元。同时组元的相互组合也是催化剂合成不同种类醇产物的重要保证 ,Mn通过保证Ni、Cu等其它组元的高度分散 ,提高了催化剂的活性 ,并且避免了过量的甲烷等烃类的产生以及甲醇成为主要产物 ,同时Mn的存在还可能促进Ni与ZrO2 的作用 。 展开更多
关键词 Cu/Mn/ni/zro2催化剂 合成气 低碳醇
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制备条件对水蒸气重整甲烷Ni/ZrO_2催化剂性能的影响
2
作者 胡捷 贺德华 《郑州大学学报（理学版）》 CAS 2005年第3期64-67,共4页
研究N i/Z rO2催化剂对水蒸气重整甲烷制合成气的催化性能.研究表明,当N i负载量低于10%(质量分数)时,催化剂活性随N i负载量增加而增大,N i负载量大于10%后,反应温度为1 073 K时,CH4转化率逐渐接近其热力学平衡值.用N i或N iO的纳米粉... 研究N i/Z rO2催化剂对水蒸气重整甲烷制合成气的催化性能.研究表明,当N i负载量低于10%(质量分数)时,催化剂活性随N i负载量增加而增大,N i负载量大于10%后,反应温度为1 073 K时,CH4转化率逐渐接近其热力学平衡值.用N i或N iO的纳米粉体机械混合法制得的N i+Z rO2催化剂,因N i纳米微晶发生部分团聚,催化剂活性相对于浸渍法制备的N i/Z rO2低. 展开更多
关键词 甲烷 水蒸气重整 合成气 ni/zro2催化剂
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负载于SiO_(2)表面的NiO/MgO催化剂用于CO_(2)甲烷化反应
3
作者 刘源 范鑫强 +1 位作者 姜雅楠 张弦 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期122-130,共9页
CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了... CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了NiO/MgO/SiO_(2)催化剂.研究了MgO含量、催化剂煅烧温度和还原温度对催化剂结构和甲烷化性能的影响.采用X射线衍射、程序升温还原、N2吸附-脱附等温线、程序升温脱附、X射线光电子能谱和场发射透射电子显微镜等技术手段对催化剂进行了表征.结果表明,合适的MgO含量既能够对SiO_(2)形成较好的阻隔以避免NiO与SiO_(2)的反应,又可与NiO形成对甲烷化有利的Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体.适当的煅烧温度能够在形成Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体的同时避免对反应不利的NiMgSiO4的形成.此外,通过调控还原温度还能够调变Ni^(0)和Ni_(1-x)Mg_(x)O的比例,从而使二者在催化体系中起到协同作用,促进CO_(2)甲烷化反应.30%MgO含量、550℃煅烧、550℃还原后的Ni30MgSi-550-550R催化剂在CO_(2)甲烷化反应催化剂性能测试中表现出最佳的催化活性,且在350℃、30000mL/(g·h)空速的测试条件下展现出200 h的稳定性,这是由于在催化剂表面具有适当的Ni^(0)/Ni_(1-x)Mg_(x)O比例和对应的充足的H2和CO_(2)活化位点.在高比表面积的SiO_(2)上负载NiO/MgO催化剂、在SiO_(2)表面进行固相反应和通过还原温度调控Ni^(0)-Ni_(1-x)Mg_(x)O活性对的策略为用于CO_(2)甲烷化反应的催化剂设计提供了一种新思路. 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化反应 ni基催化剂 MGO SiO_(2)
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Ni掺杂Mo_(2)C/C双功能催化剂的制备及其电解水性能的研究 被引量：1
4
作者 陈鸿明 范胜琪 +4 位作者 宋琪 蒋玲 陈拥军 李建保 张雪艳 《人工晶体学报》 北大核心 2025年第1期158-164,共7页
随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用... 随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用贵金属催化剂(Pt/C和RuO_(2)/IrO_(2))价格贵且储量少,因此,开发具有高性能、低成本、高稳定性的非贵金属电催化剂成为了研究热点。本文通过简单的盐模板热解法成功制备了具有三维(3D)纳米片结构的Ni@Mo_(2)C/C催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对Ni@Mo_(2)C/C的组成、形貌及结构进行了表征,通过X射线光电子衍射仪(XPS)对元素组成及元素价态进行了分析,并考察了Ni@Mo_(2)C/C的电化学性能。结果表明,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时,Ni@Mo_(2)C/C催化剂的HER和OER的过电位分别为47和232 mV。在全解水测试中,仅需要1.61 V即可驱动10 mA·cm^(-2)的电流密度,且可持续稳定工作100 h。 展开更多
关键词 Mo_(2)C ni掺杂 析氢反应 析氧反应 全解水 双功能催化剂
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ZrO_2助剂对Ni/SiO_2催化剂CO甲烷化催化活性及其吸附性能的影响 被引量：26
5
作者 武瑞芳 张因 +2 位作者 王永钊 高春光 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期577-582,共6页
采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而... 采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而相同反应条件下Ni/SiO2催化剂上CO的转化率仅为35%,直至270℃时方可将CO完全转化。由此可见,ZrO2助剂的添加明显提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性。同时,ZrO2助剂的添加显著提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂对CO的吸附能力,H2存在时可通过在较低温度时形成较多的桥式羰基氢化物来提高Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性;CO甲烷化反应条件下,Ni/SiO2和Ni/ZrO2-SiO2催化剂上C—O键的削弱和断裂是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物的途径,而不是经由C—O键的直接断裂途径。 展开更多
关键词 ni/SiO2催化剂 zro2助剂 CO甲烷化 吸附
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Ni/ZrO_2催化剂上甲烷水蒸气重整反应的研究 被引量：13
6
作者 胡捷 贺德华 +2 位作者 李映伟 张昕 王晖 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期98-103,共6页
研究了Ni/ZrO2催化剂对甲烷水蒸气重整制合成气的反应性能。考察了催化剂的还原温度、载体焙烧温度以及反应温度、原料配比和空速等对催化剂性能的影响。利用XRD、TEM、XPS等手段对催化剂的织构形貌进行了表征。研究表明,Ni/ZrO2催化剂... 研究了Ni/ZrO2催化剂对甲烷水蒸气重整制合成气的反应性能。考察了催化剂的还原温度、载体焙烧温度以及反应温度、原料配比和空速等对催化剂性能的影响。利用XRD、TEM、XPS等手段对催化剂的织构形貌进行了表征。研究表明,Ni/ZrO2催化剂用于甲烷水蒸气重整制合成气不仅具有较高的活性,也具有较好的稳定性。水蒸气比增加,CH4转化率增大、CO选择性下降。CH4转化率及CO选择性均随空速增大而下降。使用10%Ni/ZrO2催化剂,在650℃、空速1 984×104h-1、原料气配比H2O∶CH4∶N2=2∶1∶2 67的条件下,获得CH4转化率85%、CO选择性70%的结果。 展开更多
关键词 甲烷 水蒸气重整 合成气 ni催化剂 zro2
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水凝胶法制备Ni/ZrO_2催化剂及催化CO_2加氢甲烷化性能 被引量：10
7
作者 刘泉 任军 +2 位作者 秦志峰 苗茂谦 李忠 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第9期2171-2177,共7页
采用水凝胶法制备出一系列Ni／ZrO2催化剂，使用X射线衍射（XRD），比表面积（BET）测试，透射电子显微镜（TEM）和氢气程序升温还原（H2-TPR）对其结构进行了表征，并考察了在CO2加氢甲烷化反应中的催化活性．研究结果表明，经过450℃... 采用水凝胶法制备出一系列Ni／ZrO2催化剂，使用X射线衍射（XRD），比表面积（BET）测试，透射电子显微镜（TEM）和氢气程序升温还原（H2-TPR）对其结构进行了表征，并考察了在CO2加氢甲烷化反应中的催化活性．研究结果表明，经过450℃焙烧的催化剂中ZrO2呈无定形结构，NiO均匀分散在ZrO2表面上；在400℃时H：还原过程中，部分无定形ZrO2转变为四方晶相结构并使Ni再次分散，Ni与ZrO2之间的电子作用抑制了Ni晶粒的生长和ZrO2晶型的转变；与无定形ZrO2和四方相ZrO2产生电子作用的NiO对催化剂活性起决定性作用，当Ni／Zr摩尔比为0．707时，催化剂活性最高．在H2／CO2体积比为4，空速为1×10^4h^-1，压力为0．5MPa，反应温度为200℃时，CO2转化率达到27％以上，当反应温度上升至280—320℃时，C02转化率达到99％以上，CH4选择性大于92％． 展开更多
关键词 ni zro2催化剂 二氧化碳 甲烷化 水凝胶法
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Ni含量对介孔Ni-CaO-ZrO_2催化剂上CH_4-CO_2重整反应的影响研究 被引量：8
8
作者 孙楠楠 闻霞 +4 位作者 王峰 彭伟才 肖福魁 魏伟 孙予罕 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第10期1004-1008,共5页
采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。... 采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni含量对催化剂的物化性质和催化性能有较大影响,低Ni含量的催化剂具备较完善的介孔结构,该种结构非常有利于Ni物种的分散及其在高温下的抗烧结能力,从而提高了催化剂的稳定性;但过低的Ni负载量会造成催化剂表面Ni活性位过少,进而影响催化剂的活性;另一方面,Ni含量过高会导致催化剂介孔结构的坍塌,Ni在反应条件下烧结严重,大尺寸的Ni颗粒会大大增加积炭的生成,从而造成催化剂失活。 展开更多
关键词 甲烷(CH4) 二氧化碳(CO2) 重整 ni催化剂 二氧化锆(zro2) 催化技术
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CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅰ)——与常规载体上Ni催化剂的比较 被引量：38
9
作者 魏俊梅 徐柏庆 +3 位作者 李晋鲁 程振兴 王亚权 朱起明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第1期92-97,共6页
在 Ni负载量相近 (约 5 % )时 ,比较了由超临界干燥得到的纳米 Zr O2 -AS为载体制备的 Ni/Zr O2 -AS与几种常规载体 (γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP)负载的 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气反应的催化性能 .研究结果表明 ,γ-Al... 在 Ni负载量相近 (约 5 % )时 ,比较了由超临界干燥得到的纳米 Zr O2 -AS为载体制备的 Ni/Zr O2 -AS与几种常规载体 (γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP)负载的 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气反应的催化性能 .研究结果表明 ,γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP负载 Ni催化剂表现出明显的失活过程 ,而 Ni/Zr O2 -AS催化剂在反应 2 0 0 h后活性未下降 .“纯 Zr O2 -AS”载体本身不仅能催化生成合成气的反应 ,而且活性稳定 .TPO测定结果表明 ,负载在这种活性 Zr O2 -AS载体上的 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷 合成气 镍催化剂 纳米zro2 载体效应 抗积炭能力 二氧化锆 负载型催化剂 催化活性
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CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅱ)──催化剂组成与反应条件对催化剂性能的影响 被引量：24
10
作者 魏俊梅 徐柏庆 +2 位作者 孙科强 李晋鲁 朱起明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2106-2111,共6页
研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而... 研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而显著上升 ,此后 ,CH4和 CO2 的转化逐渐接近其热力学平衡值 .高空速虽然降低了反应物的转化率 ,但可得到更高的时空产率 .各种表征数据揭示 ,Ni/Zr O2 在结构上有别于传统的负载型催化剂 ,可看成是由尺寸相当 ( 1 0～ 2 0 nm)的纳米金属 Ni和纳米 Zr O2 形成的纳米复合物催化剂 . 展开更多
关键词 CO2 CH4 催化剂 组成 反应条件 镍 二氧化碳 甲烷 合成气 纳米zro2 纳米复合物 催化重整 载体 催化性能
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Ni/ZrO2-SiO2催化剂催化乙酰丙酸加氢合成γ-戊内酯 被引量：4
11
作者 王杰 张因 +2 位作者 郭健健 赵丽丽 赵永祥 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第8期3452-3459,共8页
分别以ZrO_2、SiO_2及ZrO_2-SiO_2复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni含量为10%(质量分数)的催化剂,考察了其催化乙酰丙酸液相加氢性能。采用N2-物理吸附、NH3-TPD、H2-TPR、XRD、TEM等表征手段对催化剂进行了表征。研究结果表... 分别以ZrO_2、SiO_2及ZrO_2-SiO_2复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni含量为10%(质量分数)的催化剂,考察了其催化乙酰丙酸液相加氢性能。采用N2-物理吸附、NH3-TPD、H2-TPR、XRD、TEM等表征手段对催化剂进行了表征。研究结果表明,在所制备的催化剂上,乙酰丙酸先经C=O加氢生成4-羟基戊酸,后者快速脱水酯化为γ-戊内酯。Ni/ZrO_2-SiO_2催化剂较Ni/ZrO_2与Ni/SiO_2催化剂具有高的金属分散度和丰富的表面酸性中心,表现出高的C=O加氢活性以及优异的乙酰丙酸加氢合成γ-戊内酯性能。在反应温度为200℃,氢气压力4 MPa的反应条件下,乙酰丙酸的转化率达到100%,γ-戊内酯的选择性大于99.9%。 展开更多
关键词 乙酰丙酸 γ-戊内酯 催化加氢 ni/zro2-SiO2
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Ni/ZrO_2催化剂的制备及甲烷分步水蒸气重整反应性能 被引量：2
12
作者 姜健准 刘红梅 张明森 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期112-118,共7页
采用沉淀法制备了ZrO_2载体,进一步采用浸渍法制备了不同Ni负载量的Ni/ZrO_2催化剂。通过XRD、N2物理吸附、H2-TPR和H2-TPD等表征手段对Ni/ZrO_2催化剂的物理结构和化学特性进行了研究,探讨了活性金属Ni物种的状态,并计算了Ni粒子的大... 采用沉淀法制备了ZrO_2载体,进一步采用浸渍法制备了不同Ni负载量的Ni/ZrO_2催化剂。通过XRD、N2物理吸附、H2-TPR和H2-TPD等表征手段对Ni/ZrO_2催化剂的物理结构和化学特性进行了研究,探讨了活性金属Ni物种的状态,并计算了Ni粒子的大小。随着Ni负载量的增加,Ni/ZrO_2催化剂的比表面积逐渐减小,金属Ni的分散度逐渐减小,Ni粒子尺寸逐渐增大,低温H2脱附峰所占比例逐渐增大。当Ni负载量为10.2%(质量分数)时,Ni/ZrO_2催化剂上ZrO_2晶粒的平均尺寸和Ni粒子的尺寸大小均接近30nm。进一步考察了Ni/ZrO_2催化剂在甲烷分步水蒸气重整反应中的催化性能。结果表明,Ni负载量在一定范围内的Ni/ZrO_2催化剂对于甲烷分步水蒸气重整反应具有良好的催化性能,Ni负载量过高或过低均不利于甲烷的转化。当Ni负载量为10.2%时,载体ZrO_2粒子和金属Ni粒子尺寸匹配,Ni/ZrO_2催化剂表现出最佳的甲烷转化活性和稳定性。 展开更多
关键词 ni/zro2 甲烷 重整 表征
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CO_2重整甲烷反应高效稳定Ni/ZrO_2催化剂的纳米结构特点 被引量：5
13
作者 李艳 王玉和 徐柏庆 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第7期1325-1329,M007,共6页
分别通过在常压流动N2气中加热处理ZrO(OH)2醇凝胶和在空气中焙烧ZrO(OH)2水凝胶制备了含不同晶相组成和不同尺寸ZrO2纳米粒子的Ni/ZrO2催化剂.Ni/ZrO2催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性以及多种催化剂表征(XRD,TEM,TPR及TPD等)数... 分别通过在常压流动N2气中加热处理ZrO(OH)2醇凝胶和在空气中焙烧ZrO(OH)2水凝胶制备了含不同晶相组成和不同尺寸ZrO2纳米粒子的Ni/ZrO2催化剂.Ni/ZrO2催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性以及多种催化剂表征(XRD,TEM,TPR及TPD等)数据表明,高效稳定的Ni/ZrO2催化剂必须具有“金属/氧化物”纳米复合物的特征.ZrO2纳米粒子的晶相组成对CO2重整甲烷反应中纳米复合物型Ni/ZrO2催化剂的稳定性没有明显影响. 展开更多
关键词 ni催化剂 氧化锆 晶相组成 纳米复合物催化剂 CO2重整甲烷
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NiMo/ZrO_2加氢脱硫催化剂的研究 被引量：10
14
作者 贾美林 P A fanasiev +3 位作者 M Vrinat 李文钊 徐恒泳 葛庆杰 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期218-221,共4页
采用共浸法制备了未经焙烧直接硫化的NiMo/ZrO2(550)、NiMo/ZrO2(650)催化剂及550℃焙烧后再硫化的NiMo/ZrO2(550)-1催化剂,在连续流动微反装置上考察了NiMo/ZrO2系列催化剂对噻吩加氢脱硫反应的催化活性,并对催化剂进行了X射线光电子能... 采用共浸法制备了未经焙烧直接硫化的NiMo/ZrO2(550)、NiMo/ZrO2(650)催化剂及550℃焙烧后再硫化的NiMo/ZrO2(550)-1催化剂,在连续流动微反装置上考察了NiMo/ZrO2系列催化剂对噻吩加氢脱硫反应的催化活性,并对催化剂进行了X射线光电子能谱(XPS)和Raman光谱表征。表征结果显示,以四方相ZrO2为载体的NiMo/ZrO2(650)催化剂,由于被硫化的更完全,催化活性高于以无定形相ZrO2为载体的NiMo/ZrO2(550)催化剂,说明载体的结构影响催化剂的催化活性;550℃焙烧后的NiMo/ZrO2(550)-1催化剂的催化活性低于未经焙烧直接硫化的NiMo/ZrO2(550)催化剂,这是由于高温焙烧增加了活性组分和载体之间的相互作用,降低了催化剂的硫化程度,进而降低了其催化活性,说明这种强相互作用不利于提高催化剂的催化活性。 展开更多
关键词 加氢脱硫催化剂 X射线光电子能谱(XPS) 催化活性 直接硫化 zro2 Raman 强相互作用 脱硫反应 连续流动 光谱表征 结构影响 活性组分 高温焙烧 硫化程度 载体 再硫化 四方相 无定形
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高温水热环境下CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂的稳定性
15
作者 杨艳 王峰 +4 位作者 林益 蒋师 郭燏 刘阳桥 葛春亮 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第4期376-384,共9页
为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸... 为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸气冲击、甲烷冲击和氢气冲击测试。结果表明:650℃的水蒸气冲击后的催化剂表面仍存在还原态Ni和易被还原的NiO,这使得催化剂可以快速恢复活性。675℃及以上的水蒸气冲击将金属Ni物种大部分氧化为难以还原的NiAl_(2)O_(4),从而使催化剂完全失活。700℃的甲烷冲击(或700℃的氢气冲击)前后的催化活性基本一致,未观察到明显失活。催化剂良好的稳定性归因于第1次Ni负载后高温焙烧所产生的NiAl_(2)O_(4)中间层,其对第2次负载的Ni微晶具有“锚定”和“隔绝”效果。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲烷 Al_(2)O_(3) 镍基催化剂(ni基催化剂) 稳定性 niAl_(2)O_(4)
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新型合成气甲烷化催化剂La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3的制备与性能 被引量：5
16
作者 李春启 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期2776-2783,共8页
针对常规合成气甲烷化催化剂高热结构稳定性差、活性低、适应性差等不足,本文创新地引用稀土金属氧化物La2O3复配过渡金属氧化物ZrO2作为多功能复合助剂,利用反向沉淀法制备了新型合成气甲烷化催化剂La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3,同时制备催化剂... 针对常规合成气甲烷化催化剂高热结构稳定性差、活性低、适应性差等不足,本文创新地引用稀土金属氧化物La2O3复配过渡金属氧化物ZrO2作为多功能复合助剂,利用反向沉淀法制备了新型合成气甲烷化催化剂La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3,同时制备催化剂Cr2O3-Ni/Al2O3作为参照组。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)表征了催化剂的微观结构,并利用N2吸附仪(BET)测量催化剂经高温水热处理前后的微孔结构参数,以考察催化剂的高热结构稳定性。结合国内某大型煤制天然气项目工艺特征和运行实践,应用Aspen Plus软件模拟了四段甲烷化工艺理论平衡值。基于自主固定床合成气甲烷化评价实验装置,考察了反应压力、空速和原料气H2O(g)含量等因素对La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3催化性能的影响,并开展了1000h长周期寿命评价实验。结果表明,La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3比Cr2O3-Ni/Al2O3具有更优的高热结构稳定性;可使CO和CO2反应达到或接近催化剂床层出口温度下的理论平衡状态,呈现显著的宽温活性;活性组分NiO晶粒尺寸介于7~10nm,分散度较高;对反应压力、空速和原料气H2O(g)含量的变化不敏感,具有良好的操作弹性;1000h反应后仍能保持较高的活性和稳定性。 展开更多
关键词 合成气 甲烷化 合成天然气 催化剂 LA2O3 zro2 CR2O3 ni/AL2O3
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光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂研究进展
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作者 刘洋 田菊梅 +5 位作者 李海鹏 宋文龙 梁洁 王杰 雍晓静 高新华 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期1-10,共10页
化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化... 化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化剂因其活性高、成本低被用于光热催化CO_(2)甲烷化。首先介绍了CO_(2)甲烷化的反应机理和反应路径,然后探讨了不同载体对光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂催化性能的调控机制,最后综述了新型负载型单原子Ni基催化剂的研究进展,可为光热催化CO_(2)甲烷化催化剂的设计与开发提供思路。 展开更多
关键词 ni基催化剂 光热催化 CO_(2)甲烷化 催化性能 载体
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甲烷干重整用Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂研究进展
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作者 王振 张耀远 +3 位作者 吴芹 史大昕 陈康成 黎汉生 《化工进展》 北大核心 2025年第9期4979-4998,共20页
甲烷干重整(DRM)是推动全球经济向绿色、低碳方向转型,缓解全球气候变暖的重要技术。开发高活性、高稳定性、抗积炭能力优异的催化剂是其工业化应用的关键挑战。Ni/Al_(2)O_(3)催化剂是目前研究最为广泛的非贵金属催化剂,但其在高温反... 甲烷干重整(DRM)是推动全球经济向绿色、低碳方向转型,缓解全球气候变暖的重要技术。开发高活性、高稳定性、抗积炭能力优异的催化剂是其工业化应用的关键挑战。Ni/Al_(2)O_(3)催化剂是目前研究最为广泛的非贵金属催化剂,但其在高温反应过程中因烧结和积炭导致的催化剂失活问题亟待解决。基于此,本文讨论了近十年来抗积炭、抗烧结Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂开发的研究进展,重点讨论了Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂中Ni颗粒尺寸、助剂改性、Al_(2)O_(3)孔结构、形貌、酸碱性、催化剂结构类型等因素对反应活性和稳定性的影响规律。总结发现,提高金属Ni分散度、增强载体碱性、增加氧空位浓度、提高载体孔隙率均有助于提高催化活性,为Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂在DRM反应中的工业化应用提供了一定的理论指导。 展开更多
关键词 甲烷干重整 ni/Al_(2)O_(3)催化剂 稳定性 选择性 失活 抗积炭
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Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂上乙烷干重整反应本征动力学研究
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作者 郭冰洋 杜春丽 +5 位作者 范志辉 杨旭港 张艺 闫龙飞 张振洲 涂维峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期39-46,共8页
乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%... 乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%的Ni基催化剂(5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)和10%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)),通过本征动力学方法分析了反应物分压(pC_(2)H_(6)和p_(CO)_(2))和产物分压(p_(H_(2))和p_(CO))对相关反应的影响,研究了反应温度、Ni团簇平均粒径对乙烷干重整反应过程中乙烷活化的影响。结果表明,在温度为823 K、常压、pC_(2)H_(6)为0.1~7.0 kPa、p_(CO)_(2)为2.0~20.0 kPa和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,催化剂上乙烷正向转化速率与pC_(2)H_(6)线性相关,且不受p_(CO)_(2)、p_(H_(2))和p_(CO)的影响;在本征动力学区间内,乙烷重整反应速率的速率控制步骤为乙烷活化,活化能为(108±10)kJ/mol。在温度为823 K、常压和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,Ni团簇平均粒径为6.5 nm的5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)具有较高的乙烷活化速率((7.26±0.80)mol/(mol·min·kPa))。 展开更多
关键词 乙烷干重整反应 ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂 本征动力学 反应机理
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一种煤基合成气制合成天然气用Sc_2O_3促进Ni-ZrO_2高效新型甲烷化催化剂 被引量：6
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作者 代陈 刘志铭 +2 位作者 谢建榕 林国栋 张鸿斌 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期650-654,共5页
用Sc2O3作为促进剂，研发出一种Sc2O3掺杂的高效新型Ni—ZrO2基催化剂，该催化剂对CO和CO2共甲烷化制合成天然气（SNG）显示出高的活性和优异的热稳定性．在组成经优化的Ni5Zr3Sc1催化剂上，0．1MPa，573K，V（H2）：V（CO）：V（CO2）... 用Sc2O3作为促进剂，研发出一种Sc2O3掺杂的高效新型Ni—ZrO2基催化剂，该催化剂对CO和CO2共甲烷化制合成天然气（SNG）显示出高的活性和优异的热稳定性．在组成经优化的Ni5Zr3Sc1催化剂上，0．1MPa，573K，V（H2）：V（CO）：V（CO2）：V（N2）=75：15：5：5，出口空速GHSV-40000mL／（h·g）的反应条件下，在反应开始之后的20～332h的反应过程中，CO和CO2的转化率一直分别保持在100％和85％的高水平，产物甲烷的选择性一直保持在100％，耐热试验结果显示，在973K下经历24h甲烷化反应、而后降至573K的Niszr3sc。催化剂试样上，（CO＋CO2）的总转化率仍能稳定地保持在80．2％的水平；而不含Sc2O3。的原基质催化剂（NisZra）在经历相同耐热试验过程之后的（CO＋CO2）总转化率骤降至2．7％，暗示其因烧结而失活．催化剂的表征结果证实，可观量的Sc^3＋溶解入ZrO2晶格导致具有c—ZrO2结构的单一C-（Zr-Sc）Oy相的生成并使其稳定化，这类c-（Zr—Sc）O3相与Ni6Zr3Sc1催化剂的高活性，尤其与优良的热稳定性，密切相关． 展开更多
关键词 ni—zro2催化剂 Sc2O3-促进ni-zro2催化剂 CO CO2 共甲烷化 合成天然气
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