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Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化愈创木酚加氢制环己醇的性能
1
作者 凤雏 涂椿滟 +2 位作者 刘路含 刘春婷 黄伟 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第3期8-17,共10页
采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进... 采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进行了物化性质的表征。以愈创木酚为原料,考察了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)系列催化剂在愈创木酚加氢转化反应中的催化性能。结果表明:Mn的掺杂促进了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂弱酸及中强酸的形成,有利于愈创木酚通过脱甲氧基形成以苯酚为中间体的反应路径制备环己醇;升高反应温度和延长反应时间均有利于提高环己醇收率,但也会导致环己醇过度加氢转化为环己烷;当Mn/Zr摩尔比为0.20时,Ni_(0.20)MnO_(x)-ZrO_(2)催化剂表现出优异的催化性能,在反应温度为260℃、H_(2)初始压力为2.0 MPa、反应时间为1.5 h的条件下,愈创木酚转化率和环己醇选择性分别为100%和63.5%。 展开更多
关键词 复合氧化物 ni基催化剂 zro_(2) MN掺杂 愈创木酚 环己醇
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三维介孔Ni-ZrO_(2)催化剂甲烷干重整性能研究
2
作者 黄礼智 刘亚丽 +1 位作者 魏勤洪 王路辉 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第10期19-26,共8页
甲烷干重整(DRM)反应能够将CO_(2)和CH4两种主要温室气体高效转化为H_(2)和CO,从而实现资源化利用,具有重要的研究意义。Ni基催化剂因具有成本较低和活性较高的特点备受关注,但易因积炭导致失活,这一问题亟待解决。采用硅溶胶辅助溶液... 甲烷干重整(DRM)反应能够将CO_(2)和CH4两种主要温室气体高效转化为H_(2)和CO,从而实现资源化利用,具有重要的研究意义。Ni基催化剂因具有成本较低和活性较高的特点备受关注,但易因积炭导致失活,这一问题亟待解决。采用硅溶胶辅助溶液燃烧法制备了具有三维介孔结构的Ni-ZrO_(2)催化剂,并将其应用于低温DRM反应。通过N2吸/脱附、XRD、H_(2)-TPR、TEM和TG-DTA等多种表征手段,系统研究了催化剂结构以及Ni含量(质量分数,下同)和反应温度对催化剂催化性能的影响,并与普通浸渍法及传统溶液燃烧法制备的催化剂进行了对比。结果表明,硅溶胶辅助溶液燃烧法制备的催化剂具有较大的比表面积和稳定的三维介孔结构,并展现出更强的金属-载体相互作用。在催化性能方面,Ni含量对催化剂抗积炭性能和催化活性均具有显著影响。随着Ni含量的增大,催化剂的积炭倾向显著增强。在温度为600℃、空速为135000 mL/(g·h)下进行20 h低温DRM反应后,具有三维介孔结构的1%Ni-ZrO_(2)-CSC催化剂的CH4和CO_(2)转化率分别维持在31%和38%,n(H_(2))/n(CO)稳定在0.45,且未观察到积炭生成,表明其具有优异的抗积炭性能。 展开更多
关键词 甲烷干重整 ni-zro_(2) 催化剂 硅溶胶辅助溶液燃烧法 三维介孔
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Ni掺杂Mo_(2)C/C双功能催化剂的制备及其电解水性能的研究 被引量：1
3
作者 陈鸿明 范胜琪 +4 位作者 宋琪 蒋玲 陈拥军 李建保 张雪艳 《人工晶体学报》 北大核心 2025年第1期158-164,共7页
随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用... 随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用贵金属催化剂(Pt/C和RuO_(2)/IrO_(2))价格贵且储量少,因此,开发具有高性能、低成本、高稳定性的非贵金属电催化剂成为了研究热点。本文通过简单的盐模板热解法成功制备了具有三维(3D)纳米片结构的Ni@Mo_(2)C/C催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对Ni@Mo_(2)C/C的组成、形貌及结构进行了表征,通过X射线光电子衍射仪(XPS)对元素组成及元素价态进行了分析,并考察了Ni@Mo_(2)C/C的电化学性能。结果表明,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时,Ni@Mo_(2)C/C催化剂的HER和OER的过电位分别为47和232 mV。在全解水测试中,仅需要1.61 V即可驱动10 mA·cm^(-2)的电流密度,且可持续稳定工作100 h。 展开更多
关键词 Mo_(2)C ni掺杂 析氢反应 析氧反应 全解水 双功能催化剂
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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响 被引量：2
4
作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 CO_(2)甲烷化 ni-Al_(2)O_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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高温水热环境下CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂的稳定性
5
作者 杨艳 王峰 +4 位作者 林益 蒋师 郭燏 刘阳桥 葛春亮 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第4期376-384,共9页
为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸... 为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸气冲击、甲烷冲击和氢气冲击测试。结果表明:650℃的水蒸气冲击后的催化剂表面仍存在还原态Ni和易被还原的NiO,这使得催化剂可以快速恢复活性。675℃及以上的水蒸气冲击将金属Ni物种大部分氧化为难以还原的NiAl_(2)O_(4),从而使催化剂完全失活。700℃的甲烷冲击(或700℃的氢气冲击)前后的催化活性基本一致,未观察到明显失活。催化剂良好的稳定性归因于第1次Ni负载后高温焙烧所产生的NiAl_(2)O_(4)中间层,其对第2次负载的Ni微晶具有“锚定”和“隔绝”效果。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲烷 Al_(2)O_(3) 镍基催化剂(ni基催化剂) 稳定性 niAl_(2)O_(4)
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助剂类型对CO甲烷化Ni-Al_(2)O_(3)催化剂结构、性能和表面积碳的影响
6
作者 胡小波 莫文龙 +2 位作者 马亚亚 王锋 杨晓勤 《现代化工》 北大核心 2025年第S2期186-191,197,共7页
采用机械化学法制备了Co、Fe、Ce、Zn等助剂改性的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂,考察了助剂对Ni-Al_(2)O_(3)催化剂结构、CO甲烷化性能和表面积碳行为的影响。通过X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)、N_(2)-低温物理吸附(BET)和... 采用机械化学法制备了Co、Fe、Ce、Zn等助剂改性的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂,考察了助剂对Ni-Al_(2)O_(3)催化剂结构、CO甲烷化性能和表面积碳行为的影响。通过X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)、N_(2)-低温物理吸附(BET)和热重分析(TG-DTG)等表征方法,对反应前后催化剂进行了组成、结构和表面特征解析。结果表明,负载Fe助剂可以促进催化剂活性组分Ni在载体Al_(2)O_(3)表面的分散,改善镍铝尖晶石NiAl_(2)O_(4)的存在形式,强化活性组分与载体的相互作用。该催化剂表现出更为优异的活性和选择性,其CO转化率、CH_(4)选择性和CH_(4)收率分别为96.03%、89.05%和82.6%。基于反应后催化剂的XRD分析和氧化性气氛下TG-DTG积碳烧失测试发现,负载Fe助剂的催化剂具有更好的抗烧结能力和抗积碳性能。 展开更多
关键词 CO甲烷化 ni-Al_(2)O_(3)催化剂 助剂 积碳
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Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂催化沼气蒸汽重整制氢性能研究
7
作者 张中亮 刘吉 +5 位作者 马宗虎 胡锶菡 冯冰 胡斌 李凯 陆强 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期19-25,32,共8页
沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等... 沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等表征方法,分析了催化剂的织构性质、晶相组成等。探究了催化剂的物理结构和化学性质对沼气蒸汽重整制氢的影响机制,并探讨了焙烧温度与金属助剂Fe对催化剂催化性能的影响。结果表明,在700°C、空速12000 h^(-1)条件下,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)表现出突出的催化性能,CH_(4)转化率和H_(2)产率分别稳定在89.94%和81.49%。ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体相比于Al_(2)O_(3)载体增大了催化剂的比表面积,促进了平均粒径较小的Ni在载体表面的高度分散,进而提高了催化剂的催化沼气蒸汽重整制氢性能。焙烧温度可以调控催化剂的比表面积和孔体积,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)的比表面积和孔体积比焙烧温度为700°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)大。Fe与ZrO_(2)的耦合改性提升了催化剂的还原性能,生成了更多高活性Ni^(0),有利于甲烷干重整制氢反应的发生,调控了气体产物中的n_(H_(2))/n_(CO)。 展开更多
关键词 沼气 重整制氢 zro_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体 ni基催化剂
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Ce的引入对NiAl催化CO_(2)甲烷化低温性能的影响
8
作者 王彦哲 郭晓明 +3 位作者 郭强胜 李亮 卢斌 叶沛杭 《无机化学学报》 北大核心 2025年第11期2218-2228,共11页
采用共沉淀法制备了一系列NiAlCex(x=0.1、0.2、0.4、0.6,x为Ce的物质的量与Al和Ce总物质的量的比值)催化剂并应用于CO_(2)甲烷化反应,结果表明适量Ce的引入显著提高了NiAl催化CO_(2)甲烷化的低温催化活性。当x=0.2时,在220℃、100 kPa... 采用共沉淀法制备了一系列NiAlCex(x=0.1、0.2、0.4、0.6,x为Ce的物质的量与Al和Ce总物质的量的比值)催化剂并应用于CO_(2)甲烷化反应,结果表明适量Ce的引入显著提高了NiAl催化CO_(2)甲烷化的低温催化活性。当x=0.2时,在220℃、100 kPa和24000 mL·g^(-1)·h^(-1)的重时空速条件下,NiAlCex催化剂上的CO_(2)转化率达到80.6%。Ce的引入削弱了Ni与Al之间的相互作用,抑制了NiAl_(2)O_(4)尖晶石的生成,促进了催化剂中NiO组分的还原;提高了金属Ni的比表面积,从而有利于H2的吸附和活化;增加了催化剂表面的碱位数量,促进了CO_(2)的吸附活化。稳定性实验表明,Ce的引入抑制了Ni的烧结团聚,提高了催化剂的稳定性。原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)揭示,NiAl催化剂中引入Ce后,CO_(2)加氢的反应路径从CO中间体路径转变为甲酸盐中间体和CO中间体并存的双路径。 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化 niAl催化剂 CeO_(2) ni的比表面 反应路径
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改性Ni/SiO_(2)催化碳五石油树脂加氢性能研究
9
作者 张孟旭 刘强 倪晶晶 《石油化工》 北大核心 2025年第3期318-324,共7页
以硅溶胶为硅源、硝酸镍为镍源,采用共沉淀法并与丙三醇修饰改性相结合制备了高镍含量Ni/SiO_(2)催化剂,通过N2吸附-脱附、XRD、H_(2)-TPR、H_(2)-TPD、SEM、FTIR等方法对催化剂结构与性能进行了表征。实验结果表明,丙三醇的添加有效减... 以硅溶胶为硅源、硝酸镍为镍源,采用共沉淀法并与丙三醇修饰改性相结合制备了高镍含量Ni/SiO_(2)催化剂,通过N2吸附-脱附、XRD、H_(2)-TPR、H_(2)-TPD、SEM、FTIR等方法对催化剂结构与性能进行了表征。实验结果表明,丙三醇的添加有效减少了Ni/SiO_(2)催化剂上镍活性组分的团聚,促进孔结构的增大,使镍晶粒与载体间具有更强的相互作用力。添加丙三醇的镍催化剂对碳五石油树脂的加氢性能比同类型商用催化剂更有优势。 展开更多
关键词 碳五石油树脂 ni/SiO_(2)催化剂 丙三醇 加氢性能
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光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂研究进展
10
作者 刘洋 田菊梅 +5 位作者 李海鹏 宋文龙 梁洁 王杰 雍晓静 高新华 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期1-10,共10页
化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化... 化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化剂因其活性高、成本低被用于光热催化CO_(2)甲烷化。首先介绍了CO_(2)甲烷化的反应机理和反应路径,然后探讨了不同载体对光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂催化性能的调控机制,最后综述了新型负载型单原子Ni基催化剂的研究进展,可为光热催化CO_(2)甲烷化催化剂的设计与开发提供思路。 展开更多
关键词 ni基催化剂 光热催化 CO_(2)甲烷化 催化性能 载体
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甲烷干重整用Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂研究进展
11
作者 王振 张耀远 +3 位作者 吴芹 史大昕 陈康成 黎汉生 《化工进展》 北大核心 2025年第9期4979-4998,共20页
甲烷干重整(DRM)是推动全球经济向绿色、低碳方向转型,缓解全球气候变暖的重要技术。开发高活性、高稳定性、抗积炭能力优异的催化剂是其工业化应用的关键挑战。Ni/Al_(2)O_(3)催化剂是目前研究最为广泛的非贵金属催化剂,但其在高温反... 甲烷干重整(DRM)是推动全球经济向绿色、低碳方向转型,缓解全球气候变暖的重要技术。开发高活性、高稳定性、抗积炭能力优异的催化剂是其工业化应用的关键挑战。Ni/Al_(2)O_(3)催化剂是目前研究最为广泛的非贵金属催化剂,但其在高温反应过程中因烧结和积炭导致的催化剂失活问题亟待解决。基于此,本文讨论了近十年来抗积炭、抗烧结Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂开发的研究进展,重点讨论了Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂中Ni颗粒尺寸、助剂改性、Al_(2)O_(3)孔结构、形貌、酸碱性、催化剂结构类型等因素对反应活性和稳定性的影响规律。总结发现,提高金属Ni分散度、增强载体碱性、增加氧空位浓度、提高载体孔隙率均有助于提高催化活性,为Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂在DRM反应中的工业化应用提供了一定的理论指导。 展开更多
关键词 甲烷干重整 ni/Al_(2)O_(3)催化剂 稳定性 选择性 失活 抗积炭
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Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂上乙烷干重整反应本征动力学研究
12
作者 郭冰洋 杜春丽 +5 位作者 范志辉 杨旭港 张艺 闫龙飞 张振洲 涂维峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期39-46,共8页
乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%... 乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%的Ni基催化剂(5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)和10%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)),通过本征动力学方法分析了反应物分压(pC_(2)H_(6)和p_(CO)_(2))和产物分压(p_(H_(2))和p_(CO))对相关反应的影响,研究了反应温度、Ni团簇平均粒径对乙烷干重整反应过程中乙烷活化的影响。结果表明,在温度为823 K、常压、pC_(2)H_(6)为0.1~7.0 kPa、p_(CO)_(2)为2.0~20.0 kPa和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,催化剂上乙烷正向转化速率与pC_(2)H_(6)线性相关,且不受p_(CO)_(2)、p_(H_(2))和p_(CO)的影响;在本征动力学区间内,乙烷重整反应速率的速率控制步骤为乙烷活化,活化能为(108±10)kJ/mol。在温度为823 K、常压和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,Ni团簇平均粒径为6.5 nm的5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)具有较高的乙烷活化速率((7.26±0.80)mol/(mol·min·kPa))。 展开更多
关键词 乙烷干重整反应 ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂 本征动力学 反应机理
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NiZrO_(2)催化CO_(2)甲烷化机理模拟研究
13
作者 陈亚 曲亚坤 +2 位作者 张荣俊 王丽新 赵晓光 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期41-47,共7页
现有的ZrO_(2)负载Ni催化CO_(2)甲烷化过程的中间物种不明晰,阻碍了新型高效催化剂的开发,限制了CO_(2)甲烷化在环境保护、能源利用以及经济效益提升等多个层面的应用。通过第一性原理计算对Ni团簇在ZrO_(2)表面的吸附机理以及催化CO_(2... 现有的ZrO_(2)负载Ni催化CO_(2)甲烷化过程的中间物种不明晰,阻碍了新型高效催化剂的开发,限制了CO_(2)甲烷化在环境保护、能源利用以及经济效益提升等多个层面的应用。通过第一性原理计算对Ni团簇在ZrO_(2)表面的吸附机理以及催化CO_(2)甲烷化过程的基元反应进行研究,阐明了NiZrO_(2)界面对CO_(2)的吸附、活化机制,明确了Ni、ZrO_(2)及其界面在CO_(2)加氢反应过程中的角色,提出了CO_(2)甲烷化的具体反应路径,为高效催化剂的进一步开发奠定了坚实的基础。 展开更多
关键词 nizro_(2)催化剂 甲烷化 CO_(2)利用 第一性原理计算
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ZrO_2助剂对Ni/SiO_2催化剂CO甲烷化催化活性及其吸附性能的影响 被引量：25
14
作者 武瑞芳 张因 +2 位作者 王永钊 高春光 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期577-582,共6页
采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而... 采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而相同反应条件下Ni/SiO2催化剂上CO的转化率仅为35%,直至270℃时方可将CO完全转化。由此可见,ZrO2助剂的添加明显提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性。同时,ZrO2助剂的添加显著提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂对CO的吸附能力,H2存在时可通过在较低温度时形成较多的桥式羰基氢化物来提高Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性;CO甲烷化反应条件下,Ni/SiO2和Ni/ZrO2-SiO2催化剂上C—O键的削弱和断裂是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物的途径,而不是经由C—O键的直接断裂途径。 展开更多
关键词 ni/SiO2催化剂 zro2助剂 CO甲烷化 吸附
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水凝胶法制备Ni/ZrO_2催化剂及催化CO_2加氢甲烷化性能 被引量：10
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作者 刘泉 任军 +2 位作者 秦志峰 苗茂谦 李忠 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第9期2171-2177,共7页
采用水凝胶法制备出一系列Ni／ZrO2催化剂，使用X射线衍射（XRD），比表面积（BET）测试，透射电子显微镜（TEM）和氢气程序升温还原（H2-TPR）对其结构进行了表征，并考察了在CO2加氢甲烷化反应中的催化活性．研究结果表明，经过450℃... 采用水凝胶法制备出一系列Ni／ZrO2催化剂，使用X射线衍射（XRD），比表面积（BET）测试，透射电子显微镜（TEM）和氢气程序升温还原（H2-TPR）对其结构进行了表征，并考察了在CO2加氢甲烷化反应中的催化活性．研究结果表明，经过450℃焙烧的催化剂中ZrO2呈无定形结构，NiO均匀分散在ZrO2表面上；在400℃时H：还原过程中，部分无定形ZrO2转变为四方晶相结构并使Ni再次分散，Ni与ZrO2之间的电子作用抑制了Ni晶粒的生长和ZrO2晶型的转变；与无定形ZrO2和四方相ZrO2产生电子作用的NiO对催化剂活性起决定性作用，当Ni／Zr摩尔比为0．707时，催化剂活性最高．在H2／CO2体积比为4，空速为1×10^4h^-1，压力为0．5MPa，反应温度为200℃时，CO2转化率达到27％以上，当反应温度上升至280—320℃时，C02转化率达到99％以上，CH4选择性大于92％． 展开更多
关键词 ni zro2催化剂 二氧化碳 甲烷化 水凝胶法
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Ni含量对介孔Ni-CaO-ZrO_2催化剂上CH_4-CO_2重整反应的影响研究 被引量：8
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作者 孙楠楠 闻霞 +4 位作者 王峰 彭伟才 肖福魁 魏伟 孙予罕 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第10期1004-1008,共5页
采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。... 采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni含量对催化剂的物化性质和催化性能有较大影响,低Ni含量的催化剂具备较完善的介孔结构,该种结构非常有利于Ni物种的分散及其在高温下的抗烧结能力,从而提高了催化剂的稳定性;但过低的Ni负载量会造成催化剂表面Ni活性位过少,进而影响催化剂的活性;另一方面,Ni含量过高会导致催化剂介孔结构的坍塌,Ni在反应条件下烧结严重,大尺寸的Ni颗粒会大大增加积炭的生成,从而造成催化剂失活。 展开更多
关键词 甲烷(CH4) 二氧化碳(CO2) 重整 ni催化剂 二氧化锆(zro2) 催化技术
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Ni-Mg-ZrO_2催化剂上煤层甲烷三重整制合成气 被引量：7
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作者 孙来芝 谭猗生 +2 位作者 张清德 解红娟 韩怡卓 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第7期831-837,共7页
采用共沉淀法制备Ni-ZrO2和Ni-Mg-ZrO2催化剂,用BET、XRD、H2-TPR、CO2-TPD等技术对催化剂进行了表征。采用固定床流动反应装置,研究了催化剂在煤层甲烷三重整制合成气反应中的催化性能;考察了反应温度和原料气体组成对反应的影响。实... 采用共沉淀法制备Ni-ZrO2和Ni-Mg-ZrO2催化剂,用BET、XRD、H2-TPR、CO2-TPD等技术对催化剂进行了表征。采用固定床流动反应装置,研究了催化剂在煤层甲烷三重整制合成气反应中的催化性能;考察了反应温度和原料气体组成对反应的影响。实验结果表明,Ni-Mg-ZrO2催化剂在反应温度800℃、常压、空速为30 000 mL/(g.h)、CH4/CO2/H2O/O2/N2=1.0/0.45/0.45/0.1/0.4的条件下,CH4转化率为99%,CO2转化率为65%左右,生成合成气H2/CO体积比为1.5,并在58 h的实验中催化剂活性和稳定性良好。这主要归因于催化剂中金属和载体之间的强相互作用、催化剂的高热稳定性和强碱性。此外,较高的反应温度有利于甲烷三重整反应的进行;通过调节原料气组成,可以获得不同H2/CO体积比的合成气。 展开更多
关键词 甲烷 三重整 合成气 ni-Mg-zro2催化剂
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Ni/ZrO_2催化剂上甲烷水蒸气重整反应的研究 被引量：13
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作者 胡捷 贺德华 +2 位作者 李映伟 张昕 王晖 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期98-103,共6页
研究了Ni/ZrO2催化剂对甲烷水蒸气重整制合成气的反应性能。考察了催化剂的还原温度、载体焙烧温度以及反应温度、原料配比和空速等对催化剂性能的影响。利用XRD、TEM、XPS等手段对催化剂的织构形貌进行了表征。研究表明,Ni/ZrO2催化剂... 研究了Ni/ZrO2催化剂对甲烷水蒸气重整制合成气的反应性能。考察了催化剂的还原温度、载体焙烧温度以及反应温度、原料配比和空速等对催化剂性能的影响。利用XRD、TEM、XPS等手段对催化剂的织构形貌进行了表征。研究表明,Ni/ZrO2催化剂用于甲烷水蒸气重整制合成气不仅具有较高的活性,也具有较好的稳定性。水蒸气比增加,CH4转化率增大、CO选择性下降。CH4转化率及CO选择性均随空速增大而下降。使用10%Ni/ZrO2催化剂,在650℃、空速1 984×104h-1、原料气配比H2O∶CH4∶N2=2∶1∶2 67的条件下,获得CH4转化率85%、CO选择性70%的结果。 展开更多
关键词 甲烷 水蒸气重整 合成气 ni催化剂 zro2
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CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅱ)──催化剂组成与反应条件对催化剂性能的影响 被引量：24
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作者 魏俊梅 徐柏庆 +2 位作者 孙科强 李晋鲁 朱起明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2106-2111,共6页
研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而... 研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而显著上升 ,此后 ,CH4和 CO2 的转化逐渐接近其热力学平衡值 .高空速虽然降低了反应物的转化率 ,但可得到更高的时空产率 .各种表征数据揭示 ,Ni/Zr O2 在结构上有别于传统的负载型催化剂 ,可看成是由尺寸相当 ( 1 0～ 2 0 nm)的纳米金属 Ni和纳米 Zr O2 形成的纳米复合物催化剂 . 展开更多
关键词 CO2 CH4 催化剂 组成 反应条件 镍 二氧化碳 甲烷 合成气 纳米zro2 纳米复合物 催化重整 载体 催化性能
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Cu/Mn/Ni/ZrO_2合成低碳醇催化剂组分作用的初步研究 被引量：3
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作者 赵宁 陈小平 +2 位作者 魏伟 王太英 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期146-149,共4页
针对Cu/Mn/Ni/ZrO2 合成低碳醇催化剂的独特反应行为 ,制备了一系列模型催化剂以考察各组元的作用。结果表明 ,Cu是主要的合成醇类产物的活性组分 ,镍是催化剂上促进碳链增长的重要元素 ,同时也可使异丁醇的生成在较为温和的反应条件下... 针对Cu/Mn/Ni/ZrO2 合成低碳醇催化剂的独特反应行为 ,制备了一系列模型催化剂以考察各组元的作用。结果表明 ,Cu是主要的合成醇类产物的活性组分 ,镍是催化剂上促进碳链增长的重要元素 ,同时也可使异丁醇的生成在较为温和的反应条件下进行。氧化锆既起载体的作用 ,也是合成异丁醇的主要活性组元。同时组元的相互组合也是催化剂合成不同种类醇产物的重要保证 ,Mn通过保证Ni、Cu等其它组元的高度分散 ,提高了催化剂的活性 ,并且避免了过量的甲烷等烃类的产生以及甲醇成为主要产物 ,同时Mn的存在还可能促进Ni与ZrO2 的作用 。 展开更多
关键词 Cu/Mn/ni/zro2催化剂 合成气 低碳醇
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