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改性Ni/SiO_(2)催化碳五石油树脂加氢性能研究
1
作者 张孟旭 刘强 倪晶晶 《石油化工》 北大核心 2025年第3期318-324,共7页
以硅溶胶为硅源、硝酸镍为镍源,采用共沉淀法并与丙三醇修饰改性相结合制备了高镍含量Ni/SiO_(2)催化剂,通过N2吸附-脱附、XRD、H_(2)-TPR、H_(2)-TPD、SEM、FTIR等方法对催化剂结构与性能进行了表征。实验结果表明,丙三醇的添加有效减... 以硅溶胶为硅源、硝酸镍为镍源,采用共沉淀法并与丙三醇修饰改性相结合制备了高镍含量Ni/SiO_(2)催化剂,通过N2吸附-脱附、XRD、H_(2)-TPR、H_(2)-TPD、SEM、FTIR等方法对催化剂结构与性能进行了表征。实验结果表明,丙三醇的添加有效减少了Ni/SiO_(2)催化剂上镍活性组分的团聚,促进孔结构的增大,使镍晶粒与载体间具有更强的相互作用力。添加丙三醇的镍催化剂对碳五石油树脂的加氢性能比同类型商用催化剂更有优势。 展开更多
关键词 碳五石油树脂 ni/sio_(2)催化剂 丙三醇 加氢性能
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Ni掺杂Mo_(2)C/C双功能催化剂的制备及其电解水性能的研究 被引量：1
2
作者 陈鸿明 范胜琪 +4 位作者 宋琪 蒋玲 陈拥军 李建保 张雪艳 《人工晶体学报》 北大核心 2025年第1期158-164,共7页
随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用... 随着全球环境问题的日益突出,化石燃料的日益枯竭,寻找可再生能源成为了一项艰巨的任务。电解水制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气和氧气,是一种高效、绿色的制氢方法,吸引了越来越多的科研人员的兴趣。但是,目前商用贵金属催化剂(Pt/C和RuO_(2)/IrO_(2))价格贵且储量少,因此,开发具有高性能、低成本、高稳定性的非贵金属电催化剂成为了研究热点。本文通过简单的盐模板热解法成功制备了具有三维(3D)纳米片结构的Ni@Mo_(2)C/C催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对Ni@Mo_(2)C/C的组成、形貌及结构进行了表征,通过X射线光电子衍射仪(XPS)对元素组成及元素价态进行了分析,并考察了Ni@Mo_(2)C/C的电化学性能。结果表明,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时,Ni@Mo_(2)C/C催化剂的HER和OER的过电位分别为47和232 mV。在全解水测试中,仅需要1.61 V即可驱动10 mA·cm^(-2)的电流密度,且可持续稳定工作100 h。 展开更多
关键词 Mo_(2)C ni掺杂 析氢反应 析氧反应 全解水 双功能催化剂
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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响 被引量：2
3
作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 CO_(2)甲烷化 ni-Al_(2)O_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化愈创木酚加氢制环己醇的性能
4
作者 凤雏 涂椿滟 +2 位作者 刘路含 刘春婷 黄伟 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第3期8-17,共10页
采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进... 采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进行了物化性质的表征。以愈创木酚为原料,考察了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)系列催化剂在愈创木酚加氢转化反应中的催化性能。结果表明:Mn的掺杂促进了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂弱酸及中强酸的形成,有利于愈创木酚通过脱甲氧基形成以苯酚为中间体的反应路径制备环己醇;升高反应温度和延长反应时间均有利于提高环己醇收率,但也会导致环己醇过度加氢转化为环己烷;当Mn/Zr摩尔比为0.20时,Ni_(0.20)MnO_(x)-ZrO_(2)催化剂表现出优异的催化性能,在反应温度为260℃、H_(2)初始压力为2.0 MPa、反应时间为1.5 h的条件下,愈创木酚转化率和环己醇选择性分别为100%和63.5%。 展开更多
关键词 复合氧化物 ni基催化剂 ZrO_(2) MN掺杂 愈创木酚 环己醇
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高温水热环境下CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂的稳定性
5
作者 杨艳 王峰 +4 位作者 林益 蒋师 郭燏 刘阳桥 葛春亮 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第4期376-384,共9页
为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸... 为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸气冲击、甲烷冲击和氢气冲击测试。结果表明:650℃的水蒸气冲击后的催化剂表面仍存在还原态Ni和易被还原的NiO,这使得催化剂可以快速恢复活性。675℃及以上的水蒸气冲击将金属Ni物种大部分氧化为难以还原的NiAl_(2)O_(4),从而使催化剂完全失活。700℃的甲烷冲击(或700℃的氢气冲击)前后的催化活性基本一致,未观察到明显失活。催化剂良好的稳定性归因于第1次Ni负载后高温焙烧所产生的NiAl_(2)O_(4)中间层,其对第2次负载的Ni微晶具有“锚定”和“隔绝”效果。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲烷 Al_(2)O_(3) 镍基催化剂(ni基催化剂) 稳定性 niAl_(2)O_(4)
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助剂类型对CO甲烷化Ni-Al_(2)O_(3)催化剂结构、性能和表面积碳的影响
6
作者 胡小波 莫文龙 +2 位作者 马亚亚 王锋 杨晓勤 《现代化工》 北大核心 2025年第S2期186-191,197,共7页
采用机械化学法制备了Co、Fe、Ce、Zn等助剂改性的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂,考察了助剂对Ni-Al_(2)O_(3)催化剂结构、CO甲烷化性能和表面积碳行为的影响。通过X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)、N_(2)-低温物理吸附(BET)和... 采用机械化学法制备了Co、Fe、Ce、Zn等助剂改性的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂,考察了助剂对Ni-Al_(2)O_(3)催化剂结构、CO甲烷化性能和表面积碳行为的影响。通过X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)、N_(2)-低温物理吸附(BET)和热重分析(TG-DTG)等表征方法,对反应前后催化剂进行了组成、结构和表面特征解析。结果表明,负载Fe助剂可以促进催化剂活性组分Ni在载体Al_(2)O_(3)表面的分散,改善镍铝尖晶石NiAl_(2)O_(4)的存在形式,强化活性组分与载体的相互作用。该催化剂表现出更为优异的活性和选择性,其CO转化率、CH_(4)选择性和CH_(4)收率分别为96.03%、89.05%和82.6%。基于反应后催化剂的XRD分析和氧化性气氛下TG-DTG积碳烧失测试发现,负载Fe助剂的催化剂具有更好的抗烧结能力和抗积碳性能。 展开更多
关键词 CO甲烷化 ni-Al_(2)O_(3)催化剂 助剂 积碳
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Ce的引入对NiAl催化CO_(2)甲烷化低温性能的影响
7
作者 王彦哲 郭晓明 +3 位作者 郭强胜 李亮 卢斌 叶沛杭 《无机化学学报》 北大核心 2025年第11期2218-2228,共11页
采用共沉淀法制备了一系列NiAlCex(x=0.1、0.2、0.4、0.6,x为Ce的物质的量与Al和Ce总物质的量的比值)催化剂并应用于CO_(2)甲烷化反应,结果表明适量Ce的引入显著提高了NiAl催化CO_(2)甲烷化的低温催化活性。当x=0.2时,在220℃、100 kPa... 采用共沉淀法制备了一系列NiAlCex(x=0.1、0.2、0.4、0.6,x为Ce的物质的量与Al和Ce总物质的量的比值)催化剂并应用于CO_(2)甲烷化反应,结果表明适量Ce的引入显著提高了NiAl催化CO_(2)甲烷化的低温催化活性。当x=0.2时,在220℃、100 kPa和24000 mL·g^(-1)·h^(-1)的重时空速条件下,NiAlCex催化剂上的CO_(2)转化率达到80.6%。Ce的引入削弱了Ni与Al之间的相互作用,抑制了NiAl_(2)O_(4)尖晶石的生成,促进了催化剂中NiO组分的还原;提高了金属Ni的比表面积,从而有利于H2的吸附和活化;增加了催化剂表面的碱位数量,促进了CO_(2)的吸附活化。稳定性实验表明,Ce的引入抑制了Ni的烧结团聚,提高了催化剂的稳定性。原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)揭示,NiAl催化剂中引入Ce后,CO_(2)加氢的反应路径从CO中间体路径转变为甲酸盐中间体和CO中间体并存的双路径。 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化 niAl催化剂 CeO_(2) ni的比表面 反应路径
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光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂研究进展
8
作者 刘洋 田菊梅 +5 位作者 李海鹏 宋文龙 梁洁 王杰 雍晓静 高新华 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期1-10,共10页
化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化... 化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化剂因其活性高、成本低被用于光热催化CO_(2)甲烷化。首先介绍了CO_(2)甲烷化的反应机理和反应路径,然后探讨了不同载体对光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂催化性能的调控机制,最后综述了新型负载型单原子Ni基催化剂的研究进展,可为光热催化CO_(2)甲烷化催化剂的设计与开发提供思路。 展开更多
关键词 ni基催化剂 光热催化 CO_(2)甲烷化 催化性能 载体
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Al、Ti或Zr改性对包埋式Ni@SiO_(2)催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响
9
作者 邵景玲 李杰 +1 位作者 费兆阳 李雷 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期66-73,共8页
包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)... 包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和N_(2)吸/脱附等对催化剂的晶相结构、形貌和织构性质等进行了表征,并研究了改性对催化剂在POM反应制合成气(原料气组成:V(CH4):V(O_(2)):V(N_(2))为2:1:3、流量为60mL/min、压力为0.1MPa、空速为7.2L/(g·h)和反应时间为22h)中催化性能的影响。结果表明,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Al-SiO_(2)可促进甲烷的活化,其催化性能明显提升,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)因活性位点的阻碍而催化性能降低。在700℃下,反应稳定后,Ni@SiO_(2)和Ni@Al-SiO_(2)的CH4转化率分别为86%和80%,CO选择性均为90%左右,H_(2)选择性分别为93%和88%。经8 h稳定性测试后,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)的CH4转化率、CO选择性和H_(2)选择性均明显降低。活性位点的减少和积炭是导致催化剂失活的主要原因,积炭未造成活性位点的完全覆盖,催化剂仍能保持稳定的POM催化性能。 展开更多
关键词 ni@sio_(2)催化剂 包埋式结构 催化剂改性 甲烷部分氧化 积炭
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甲烷干重整用Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂研究进展
10
作者 王振 张耀远 +3 位作者 吴芹 史大昕 陈康成 黎汉生 《化工进展》 北大核心 2025年第9期4979-4998,共20页
甲烷干重整(DRM)是推动全球经济向绿色、低碳方向转型,缓解全球气候变暖的重要技术。开发高活性、高稳定性、抗积炭能力优异的催化剂是其工业化应用的关键挑战。Ni/Al_(2)O_(3)催化剂是目前研究最为广泛的非贵金属催化剂,但其在高温反... 甲烷干重整(DRM)是推动全球经济向绿色、低碳方向转型,缓解全球气候变暖的重要技术。开发高活性、高稳定性、抗积炭能力优异的催化剂是其工业化应用的关键挑战。Ni/Al_(2)O_(3)催化剂是目前研究最为广泛的非贵金属催化剂,但其在高温反应过程中因烧结和积炭导致的催化剂失活问题亟待解决。基于此,本文讨论了近十年来抗积炭、抗烧结Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂开发的研究进展,重点讨论了Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂中Ni颗粒尺寸、助剂改性、Al_(2)O_(3)孔结构、形貌、酸碱性、催化剂结构类型等因素对反应活性和稳定性的影响规律。总结发现,提高金属Ni分散度、增强载体碱性、增加氧空位浓度、提高载体孔隙率均有助于提高催化活性,为Ni/Al_(2)O_(3)基催化剂在DRM反应中的工业化应用提供了一定的理论指导。 展开更多
关键词 甲烷干重整 ni/Al_(2)O_(3)催化剂 稳定性 选择性 失活 抗积炭
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Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂上乙烷干重整反应本征动力学研究
11
作者 郭冰洋 杜春丽 +5 位作者 范志辉 杨旭港 张艺 闫龙飞 张振洲 涂维峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期39-46,共8页
乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%... 乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%的Ni基催化剂(5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)和10%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)),通过本征动力学方法分析了反应物分压(pC_(2)H_(6)和p_(CO)_(2))和产物分压(p_(H_(2))和p_(CO))对相关反应的影响,研究了反应温度、Ni团簇平均粒径对乙烷干重整反应过程中乙烷活化的影响。结果表明,在温度为823 K、常压、pC_(2)H_(6)为0.1~7.0 kPa、p_(CO)_(2)为2.0~20.0 kPa和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,催化剂上乙烷正向转化速率与pC_(2)H_(6)线性相关,且不受p_(CO)_(2)、p_(H_(2))和p_(CO)的影响;在本征动力学区间内,乙烷重整反应速率的速率控制步骤为乙烷活化,活化能为(108±10)kJ/mol。在温度为823 K、常压和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,Ni团簇平均粒径为6.5 nm的5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)具有较高的乙烷活化速率((7.26±0.80)mol/(mol·min·kPa))。 展开更多
关键词 乙烷干重整反应 ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂 本征动力学 反应机理
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三维介孔Ni-ZrO_(2)催化剂甲烷干重整性能研究
12
作者 黄礼智 刘亚丽 +1 位作者 魏勤洪 王路辉 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第10期19-26,共8页
甲烷干重整(DRM)反应能够将CO_(2)和CH4两种主要温室气体高效转化为H_(2)和CO,从而实现资源化利用,具有重要的研究意义。Ni基催化剂因具有成本较低和活性较高的特点备受关注,但易因积炭导致失活,这一问题亟待解决。采用硅溶胶辅助溶液... 甲烷干重整(DRM)反应能够将CO_(2)和CH4两种主要温室气体高效转化为H_(2)和CO,从而实现资源化利用,具有重要的研究意义。Ni基催化剂因具有成本较低和活性较高的特点备受关注,但易因积炭导致失活,这一问题亟待解决。采用硅溶胶辅助溶液燃烧法制备了具有三维介孔结构的Ni-ZrO_(2)催化剂,并将其应用于低温DRM反应。通过N2吸/脱附、XRD、H_(2)-TPR、TEM和TG-DTA等多种表征手段,系统研究了催化剂结构以及Ni含量(质量分数,下同)和反应温度对催化剂催化性能的影响,并与普通浸渍法及传统溶液燃烧法制备的催化剂进行了对比。结果表明,硅溶胶辅助溶液燃烧法制备的催化剂具有较大的比表面积和稳定的三维介孔结构,并展现出更强的金属-载体相互作用。在催化性能方面,Ni含量对催化剂抗积炭性能和催化活性均具有显著影响。随着Ni含量的增大,催化剂的积炭倾向显著增强。在温度为600℃、空速为135000 mL/(g·h)下进行20 h低温DRM反应后,具有三维介孔结构的1%Ni-ZrO_(2)-CSC催化剂的CH4和CO_(2)转化率分别维持在31%和38%,n(H_(2))/n(CO)稳定在0.45,且未观察到积炭生成,表明其具有优异的抗积炭性能。 展开更多
关键词 甲烷干重整 ni-ZrO_(2) 催化剂 硅溶胶辅助溶液燃烧法 三维介孔
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Ni@SiO_(2)合成方法对催化剂结构及其双环戊二烯加氢性能的影响
13
作者 方宇童 闫瑞 +2 位作者 贾丹丹 赵杰 陶志平 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期44-51,共8页
JP-10燃料主要成分挂式四氢双环戊二烯(exo-THDCPD)一般通过双环戊二烯(DCPD)加氢及异构化合成,DCPD的饱和加氢是关键步骤,因此DCPD加氢催化剂的合成尤为重要。基于此,以六水合硝酸镍和硅溶胶为原料,分别通过蒸氨法、沉积法、凝胶法、... JP-10燃料主要成分挂式四氢双环戊二烯(exo-THDCPD)一般通过双环戊二烯(DCPD)加氢及异构化合成,DCPD的饱和加氢是关键步骤,因此DCPD加氢催化剂的合成尤为重要。基于此,以六水合硝酸镍和硅溶胶为原料,分别通过蒸氨法、沉积法、凝胶法、浸渍法制备出镍质量分数为30%的Ni@SiO_(2)催化剂,应用于DCPD加氢制备四氢双环戊二烯(endo-THDCPD)的反应中。经表征分析发现,通过蒸氨法制备层状硅酸镍结构的前躯体,再经焙烧还原得到的Ni@SiO_(2)催化剂,具有L酸酸量高、Ni纳米级分散、介孔丰富的特点,这使其在DCPD加氢反应中展现出优异的催化活性。当反应温度为25℃时,DCPD加氢转化率为99.9%,endo-THDCPD收率高达99.9%。 展开更多
关键词 双环戊二烯 ni@sio_(2)催化剂 低温加氢 层状硅酸镍
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ZrO_2助剂对Ni/SiO_2催化剂CO甲烷化催化活性及其吸附性能的影响 被引量：25
14
作者 武瑞芳 张因 +2 位作者 王永钊 高春光 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期577-582,共6页
采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而... 采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而相同反应条件下Ni/SiO2催化剂上CO的转化率仅为35%,直至270℃时方可将CO完全转化。由此可见,ZrO2助剂的添加明显提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性。同时,ZrO2助剂的添加显著提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂对CO的吸附能力,H2存在时可通过在较低温度时形成较多的桥式羰基氢化物来提高Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性;CO甲烷化反应条件下,Ni/SiO2和Ni/ZrO2-SiO2催化剂上C—O键的削弱和断裂是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物的途径,而不是经由C—O键的直接断裂途径。 展开更多
关键词 ni/sio2催化剂 ZrO2助剂 CO甲烷化 吸附
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助剂对Ni/SiO2催化剂微观结构及二硝基甲苯催化加氢性能的影响 被引量：6
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作者 于智慧 闫泽 +1 位作者 范辉 李忠 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1317-1324,共8页
采用等体积浸渍法制备了负载型Ni/SiO2催化剂,研究了Ce、Zr、La、Co和Fe助剂对催化剂微观结构及其催化二硝基甲苯(DNT,C6H3CH3(NO2)2)加氢制备甲苯二胺(TDA,C6H3CH3(NH2)2)性能的影响。通过XRD,BET,H2-TPD、H2-TPR和XPS技术对催化剂进... 采用等体积浸渍法制备了负载型Ni/SiO2催化剂,研究了Ce、Zr、La、Co和Fe助剂对催化剂微观结构及其催化二硝基甲苯(DNT,C6H3CH3(NO2)2)加氢制备甲苯二胺(TDA,C6H3CH3(NH2)2)性能的影响。通过XRD,BET,H2-TPD、H2-TPR和XPS技术对催化剂进行了表征。结果表明,助剂的引入促进了Ni物种在载体表面的分散,减小了Ni晶粒的尺寸,使得NiO晶粒更易还原。添加La、Fe和Zr助剂增加了有效的Ni活性中心数,有利于催化活性的提高,其中,添加La助剂制备的催化剂催化性能最优,DNT转化率和TDA选择性分别为98.1%和99.1%。但Co和Ce助剂的加入降低了化学氢吸附量,使得有效的Ni活性中心数降低,降低了催化剂的催化活性。 展开更多
关键词 二硝基甲苯 甲苯二胺 ni sio2催化剂 金属助剂
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高镍负载量Ni/SiO_2和低镍负载量Ni-Ce/SiO_2催化CO甲烷化的比较研究(英文) 被引量：8
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作者 王永钊 李凤梅 +2 位作者 程慧敏 范莉渊 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期972-977,共6页
采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化... 采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化活性。结果表明,在7Ni-2Ce/Si催化剂中NiO、CeO2和SiO2之间产生的相互作用,改变了Ni-O-Si键的化学环境,促进了氧化镍物种的分散和还原,进而提高了催化剂的活性比表面积,同时在催化剂表面形成了新的中等强度的CO吸附中心。与高镍负载量的13Ni/Si催化剂相比,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si表现出更高的CO吸附能力和甲烷化活性。常压下,在CO体积分数1%和空速7 000 h-1的反应条件下,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si催化剂上CO完全甲烷化最低温度为230℃,比高镍负载量的13Ni/Si低了30℃。 展开更多
关键词 CO甲烷化 ni-Ce sio2催化剂 CeO2助剂 镍负载量
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Ni/SiO_2复合电镀层高温氧化性能的研究 被引量：17
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作者 谭澄宇 梁英 +1 位作者 夏长清 郑子樵 《表面技术》 EI CAS CSCD 2000年第6期16-19,共4页
本试验在普通镀镍液中添加了 10～ 4 0 g/L的二氧化硅微粒 ,成功地制备了 Ni/Si O2 复合镀层 ,随后在 80 0℃下进行了高温氧化试验。研究结果表明 :不同粒径的微粒均可复合进入镀层 ,微粒的进入对镀层的高温抗氧化性有明显影响 ;初始氧... 本试验在普通镀镍液中添加了 10～ 4 0 g/L的二氧化硅微粒 ,成功地制备了 Ni/Si O2 复合镀层 ,随后在 80 0℃下进行了高温氧化试验。研究结果表明 :不同粒径的微粒均可复合进入镀层 ,微粒的进入对镀层的高温抗氧化性有明显影响 ;初始氧化阶段 ,微粒的存在有利于提高镀层的抗高温氧化性能 ;在高温氧化过程中 ,还明显存在基底铜向镍镀层的扩散 ,这可能有利于增强镀层与基底之间的结合力。X射线衍射分析表明 :高温氧化后在镀层表面主要生成 Ni O产物。 展开更多
关键词 ni/sio2复合镀层 高温氧化 纳米微粒 电镀
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Ni/SiO_2催化剂的制备条件对催化间二硝基苯加氢反应性能的影响 被引量：15
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作者 刘迎新 陈吉祥 张继炎 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期37-41,共5页
将Ni/SiO2 催化剂应用于间二硝基苯加氢反应中 ,考察了该催化剂制备过程中焙烧温度和还原温度对其催化性能的影响 ,并通过BET、XRD、TEM、TPR等方法对催化剂进行了表征 .结果表明 ,在实验研究范围内 ,随着焙烧温度的提高 ,Ni/SiO2 催化... 将Ni/SiO2 催化剂应用于间二硝基苯加氢反应中 ,考察了该催化剂制备过程中焙烧温度和还原温度对其催化性能的影响 ,并通过BET、XRD、TEM、TPR等方法对催化剂进行了表征 .结果表明 ,在实验研究范围内 ,随着焙烧温度的提高 ,Ni/SiO2 催化剂比表面积降低 ,NiO与载体SiO2 之间的相互作用逐渐增强 ,催化剂的还原温度明显提高 ,活性组分Ni的晶粒度增大 ,焙烧温度为 773K时催化剂具有最佳的催化反应性能 ,此时活性组分Ni以高分散状态存在 .催化剂的还原温度对Ni/SiO2 催化剂的结构和催化性能影响显著 ,当还原温度较低时 ,活性组分还原不完全 ,催化剂活性较低 ;而还原温度太高会使活性组分烧结 ,导致催化剂活性明显降低 ;还原温度为 72 3K时催化剂表现出最佳的活性和选择性 . 展开更多
关键词 ni/sio2 催化剂 催化加氢 间二硝基苯间苯二胺
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Ni助剂FeMnK/SiO_2费托合成催化剂的结构性质及还原碳化行为研究 被引量：5
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作者 张成华 杨勇 +2 位作者 陶智超 相宏伟 李永旺 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期695-699,共5页
研究了N i助剂对共沉淀型FeMnK/S iO2催化剂的结构性质和还原炭化行为的影响。结果表明,添加少量N i助剂提高了催化剂的比表面积,降低了平均孔径,促进了催化剂中铁氧化物的分散。在H2-TPR中,N i助剂降低了催化剂的还原温度;在CO-TPR中,... 研究了N i助剂对共沉淀型FeMnK/S iO2催化剂的结构性质和还原炭化行为的影响。结果表明,添加少量N i助剂提高了催化剂的比表面积,降低了平均孔径,促进了催化剂中铁氧化物的分散。在H2-TPR中,N i助剂降低了催化剂的还原温度;在CO-TPR中,N i助剂使催化剂的还原和炭化峰前移,提高了氧的移除速率,增加了碳的引入量;在合成气等温还原中,N i助剂提高了催化剂的活化速率,在相同的还原时间内可获得更高的F-T合成反应活性。 展开更多
关键词 F-T合成 FeMnK/sio2催化剂 ni助剂 结构性质 还原 炭化
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新型油脂加氢催化剂Ni-B/SiO_2非晶态合金的研究 被引量：13
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作者 陈凌霞 刘寿长 霍胜娟 《中国油脂》 CAS CSCD 北大核心 2003年第8期66-68,共3页
用化学还原法制备了Ni-B/SiO_2非晶态合金催化剂,应用于大豆油加氢制备硬化油脂。研究了制备过程中镍含量、还原剂KBH_4用量及浓度对催化剂加氢活性的影响。研究表明:镍含量在20%,KBH_4:Ni^(2+)=1.5:1(摩尔比),KBH_4浓度为2mol/L的条件... 用化学还原法制备了Ni-B/SiO_2非晶态合金催化剂,应用于大豆油加氢制备硬化油脂。研究了制备过程中镍含量、还原剂KBH_4用量及浓度对催化剂加氢活性的影响。研究表明:镍含量在20%,KBH_4:Ni^(2+)=1.5:1(摩尔比),KBH_4浓度为2mol/L的条件下制备的催化剂活性最高;催化剂最佳用量为0.5％。 展开更多
关键词 油脂加氢催化剂 ni—B/sio2 非晶态合金催化剂 制备 化学还原法 大豆油 催化剂活性
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