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Nb改性对Cu/Zr-PILC催化剂NH_(3)-SCR性能的影响
1
作者 刘文逸 王新鹏 +4 位作者 曲超 孟繁伟 杨帆 张鑫 叶青 《环境化学》 北大核心 2025年第4期1437-1448,共12页
本文通过浸渍法制备了一系列yNb-3Cu/Zr-PILC(y=1%、1.5%、3%)催化剂,并对其NH_(3)-SCR活性进行了评估.研究发现,Nb的改性有效提高了3Cu/Zr-PILC的脱硝效率,拓宽了活性窗口.其中活性最佳的1.5Nb-3Cu/Zr-PILC样品在300—400℃宽温度范围... 本文通过浸渍法制备了一系列yNb-3Cu/Zr-PILC(y=1%、1.5%、3%)催化剂,并对其NH_(3)-SCR活性进行了评估.研究发现,Nb的改性有效提高了3Cu/Zr-PILC的脱硝效率,拓宽了活性窗口.其中活性最佳的1.5Nb-3Cu/Zr-PILC样品在300—400℃宽温度范围内的NO转化率超过90%,在350℃时达到峰值95.04%,并表现出了优异的SO_(2)耐受性.利用XRD、BET、H2-TPR、NH_(3)-TPD、XPS和In-situ DRIFTS技术对各催化剂的理化性质进行了研究.根据TPR和TPD结果可知,1.5Nb-3Cu/Zr-PILC催化剂具有最突出的氧化还原特性和表面酸性强度,有利于催化反应进行.XPS结果表明,1.5Nb-3Cu/Zr-PILC催化剂中Cu和Nb物种之间存在最强的相互作用,提高了Cu^(2+)/Cu+的原子比,并产生了更多的化学吸附氧.此外,In-situ DRIFTS结果表明,在3Cu/Zr-PILC上添加Nb物种有利于在催化剂表面形成更多的NH_(3)和NO_(x)中间体,这同样有助于NH_(3)-SCR过程的进行. 展开更多
关键词 NB 改性 CU 负载 Zr-PILC nh_(3)-scr.
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造孔剂对酸活化稀土尾矿成型NH_(3)-SCR脱硝催化剂的影响
2
作者 侯丽敏 王新展 +5 位作者 叶雨乔 李佳明 孙现康 卢林博 陈瀚 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 北大核心 2025年第5期51-58,共8页
为了提高酸活化成型NH_(3)-SCR脱硝催化剂的脱硝性能,以稀土尾矿为原料,向硫酸活化和微波处理后的粉末催化剂中添加不同造孔剂(淀粉、聚乙二醇、碳酸铵、活性炭),经挤压成型后制备NH_(3)-SCR脱硝催化剂。采用NH_(3)-SCR测试和X射线衍射... 为了提高酸活化成型NH_(3)-SCR脱硝催化剂的脱硝性能,以稀土尾矿为原料,向硫酸活化和微波处理后的粉末催化剂中添加不同造孔剂(淀粉、聚乙二醇、碳酸铵、活性炭),经挤压成型后制备NH_(3)-SCR脱硝催化剂。采用NH_(3)-SCR测试和X射线衍射、比表面积测试、氢气程序升温还原等方法,分别探讨了不同造孔剂及其用量对催化剂的脱硝活性、抗压强度、比表面积、孔结构、物相组成、氧化还原能力的影响,从而确定造孔剂的最优种类及最佳用量。结果表明:加入质量分数为5.0%的聚乙二醇后,成型催化剂具有相对最优的脱硝性能,其比表面积为3.70 m^(2)/g,总孔体积为0.0308 cm^(3)/g,350℃下的脱硝效率为74.0%,并具有较高的N_(2)选择性、抗压强度以及氧化还原能力,相较于未添加造孔剂成型的催化剂而言,脱硝性能明显提升。 展开更多
关键词 造孔剂 酸活化 稀土尾矿 nh_(3)-scr 催化剂 脱硝 聚乙二醇
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Cr掺杂La-Mn钙钛矿催化剂强化NH_(3)-SCR脱硝性能
3
作者 焦玉琳 王新华 罗晓军 《环境化学》 北大核心 2025年第1期334-342,共9页
采用共沉淀法制备了LaMn_(1-y)Cr_(y)O_(3)(y=0、0.05、0.1、0.2、0.4)钙钛矿催化剂,并将其用于模拟烟气中NO的脱除,通过XRD、SEM、BET、XPS和DRIFT等表征研究了催化剂的物化性能及反应机理.在300℃时,LaMnO3的NO转化率为75.8%,在Cr掺... 采用共沉淀法制备了LaMn_(1-y)Cr_(y)O_(3)(y=0、0.05、0.1、0.2、0.4)钙钛矿催化剂,并将其用于模拟烟气中NO的脱除,通过XRD、SEM、BET、XPS和DRIFT等表征研究了催化剂的物化性能及反应机理.在300℃时,LaMnO3的NO转化率为75.8%,在Cr掺杂比为0.1时NO的转化率达到最高91.3%.从表征结果来看,Cr的掺杂使催化剂发生了晶格畸变同时改变了催化剂的形貌,产生了较多的活性位点和较大的表面积.金属间的协同作用(2Cr^(6+)+3Mn^(2+)↔2Mn^(3+)+3Cr^(2+)+2Cr^(3+))和高浓度的化学吸附氧和晶格氧都加强了催化剂表面的氧化还原反应,从而使LaMn_(0.9)Cr_(0.1)O_(3)催化剂具有较好的脱硝活性.经过改性后的催化剂对硫酸盐的抵抗能力有了大幅提高,归因于增大的比表面积和孔结构增加了活性位点数量.因此,适当的Cr取代能显著提高La-Mn钙钛矿催化剂的脱硝活性. 展开更多
关键词 钙钛矿 nh_(3)-scr 掺杂 机理 NO_(x)
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燃煤烟气NH_(3)-SCR催化剂研究进展 被引量：1
4
作者 吴荫南 《现代化工》 北大核心 2025年第S1期29-35,共7页
从NH_(3)-SCR催化剂设计和性能调控角度出发,讨论了不同种类的NH_(3)-SCR催化剂的研究成果,阐述了NH_(3)-SCR催化剂的中毒失活机制,介绍了高性能NH_(3)-SCR催化剂的改性和回收方法,并对未来NH_(3)-SCR催化剂的研究和应用提出展望。
关键词 燃煤烟气 nh_(3)-scr 催化剂 稳定性 改性 回收
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Mn/Zr改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝机理分析 被引量：2
5
作者 焦坤灵 焦晓云 +3 位作者 刘佳杰 李娜 侯丽敏 武文斐 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期5655-5662,共8页
采用溶胶凝胶法制备了Mn、Mn/Zr负载稀土尾矿的NH_(3)-SCR催化剂,通过催化剂活性评价系统,结合H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XRD和DRIFT研究了催化剂脱硝过程和反应机理.结果表明:Mn、Mn/Zr改性稀土尾矿催化剂的脱硝活性显著增强,在200℃时6%... 采用溶胶凝胶法制备了Mn、Mn/Zr负载稀土尾矿的NH_(3)-SCR催化剂,通过催化剂活性评价系统,结合H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XRD和DRIFT研究了催化剂脱硝过程和反应机理.结果表明:Mn、Mn/Zr改性稀土尾矿催化剂的脱硝活性显著增强,在200℃时6%Mn1%Zr/稀土尾矿催化剂脱硝活性可达96%.改性后催化剂表面氧空位、B酸性位点及吸附物种数量明显增加,催化剂还原峰面积增大,其氧化还原性能的提升是活性提高的主要原因.催化剂B酸位NH_(4)^(+)与气态NO_(2)的反应遵循E-R机理,NH_(4)^(+)与单齿、双齿硝酸盐物种的反应遵循L-H机理. 展开更多
关键词 稀土尾矿 Mn、Zr改性 催化剂 nh_(3)-scr 脱硝机理
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过渡金属改性锰金属有机骨架催化剂低温NH_(3)-SCR脱硝活性研究 被引量：2
6
作者 李海霞 杨昌泽 +2 位作者 张安超 孙志君 张新民 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第S01期356-364,共9页
采用过渡金属硝酸盐溶液浸渍Mn-MOF(金属有机骨架)前驱体材料,经过煅烧后获得了3种掺杂型锰基催化剂:MnFeO_(x),MnNiO_(x)和MnCeO_(x)。对MnMeO_(x)催化剂进行低温氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)活性及抗硫性能测试。结果表明,在空速(G... 采用过渡金属硝酸盐溶液浸渍Mn-MOF(金属有机骨架)前驱体材料,经过煅烧后获得了3种掺杂型锰基催化剂:MnFeO_(x),MnNiO_(x)和MnCeO_(x)。对MnMeO_(x)催化剂进行低温氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)活性及抗硫性能测试。结果表明,在空速(GHSV)为30000 h^(-1)下,MnFeO_(x)和MnNiO_(x)催化剂表现出最佳的低温NH_(3)-SCR脱硝性能和抗硫性能,脱硝效率大于90%的工作窗口范围分别为100~250℃和125~275℃。铈元素的掺杂未能显著提高催化剂的脱硝性能。不同空速测试结果表明,空速对催化剂性能有显著影响,空速越大催化剂脱硝效率越低,但对N_(2)O的生成量影响较小。通过X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原性能测试(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附测试(NH_(3)-TPD)等对掺杂催化剂的理化性质进行研究。结果表明,铁或镍的掺杂增大了催化剂的比表面积,改变了Mn-MOF烧结过程中MnO_(x)晶体的成型过程,增加了催化剂表面Mn^(4+)和表面氧(Oα)含量,改善了催化剂的氧化还原性能,增加了催化剂的活性位点。相比之下,铈元素的掺杂降低了催化剂的比表面积和表面氧含量,抑制了催化剂的氧化还原性能和表面活性位点的形成,导致其脱硝活性较差。研究表明,适当的硝酸盐浸渍Mn-MOF能够制备高效的低温NH_(3)-SCR脱硝催化剂。 展开更多
关键词 Mn-MOF MnO_(x)基 nh_(3)-scr 浸渍法 低温
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VPO/TiO_(2)催化剂表面酸性位调控及低温NH_(3)-SCR脱硝性能研究 被引量：2
7
作者 陈宜华 王攀 +3 位作者 孟凡禹 陈雅芬 张铭 贾勇 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1558-1566,共9页
采用HCl调控负载型钒磷氧(VPO/TiO_(2))催化剂的表面酸性,用于研究VPO/TiO_(2)催化剂的NH_(3)-SCR脱硝性能.结果表明:在HCl/V物质的量比为3~5:1范围内,催化剂的脱硝活性最高,当反应温度达到200℃时脱硝效率接近100%.表征结果表明:HCl的... 采用HCl调控负载型钒磷氧(VPO/TiO_(2))催化剂的表面酸性,用于研究VPO/TiO_(2)催化剂的NH_(3)-SCR脱硝性能.结果表明:在HCl/V物质的量比为3~5:1范围内,催化剂的脱硝活性最高,当反应温度达到200℃时脱硝效率接近100%.表征结果表明:HCl的添加能提高催化剂的结晶度,HCl的调控使得VPO/TiO_(2)催化剂的比表面积略有增加.同时,也使得VPO/TiO_(2)催化剂中活性组分V^(4+)的量从38%逐渐升高至46%,提高了催化剂的氧化还原性能.此外,不同HCl/V物质的量比的催化剂中化学吸附氧的相对含量随着HCl加入量的增加而提高.吡啶红外测试结果显示:HCl能影响催化剂酸性位点,HCl/V物质的量比=5的催化剂Lewis酸含量最高,总酸量为0.84×10^(-4)mol/g.数据拟合进一步表明,所有VPO/TiO_(2)催化剂的低温脱硝活性均与弱Lewis酸量呈正相关(相关系数>0.9),与活性测试相吻合. 展开更多
关键词 VPO/TiO_(2)催化剂 低温nh3-scr 脱硝 表面酸性 调控
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NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能研究
8
作者 焦坤灵 焦晓云 +3 位作者 刘佳杰 汪思瀛 李娜 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期32-37,75,共7页
采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性... 采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性得到了显著提高,10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂在300~350℃脱硝活性可达90%左右。SO_(2)/H_(2)O共同作用可将10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂脱硝活性提高至97%,其促进作用保持了良好的稳定性,且具有可逆性。NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿后,催化剂比表面积、酸性位点及强度增加,表面活性物质分散度更高,弱化了尾矿矿物晶型,提高了催化剂吸附能力和氧化还原能力,从而提高催化脱硝活性,同时具备优良的SO_(2)/H_(2)O耐受性。 展开更多
关键词 nh_(3)SO_(3)改性 稀土尾矿 催化剂 nh_(3)-scr脱硝 SO_(2)/H_(2)O耐受性能 脱硝活性
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改性沸石咪唑催化剂的NH_(3)-SCR催化性能研究
9
作者 孙中豪 郝润龙 赵毅 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期7006-7012,共7页
通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、T... 通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、TG等表征研究了CuCe@ZIF-7理化性质,并通过in situ DRIFTS研究了催化剂的反应机理。 展开更多
关键词 沸石咪唑骨架材料 nh_(3)-scr 抗硫抗水性 in situ DRIFTS 反应机理
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双金属Cu-Ce/SAPO-34催化剂的制备及其NH_(3)-SCR脱硝性能研究 被引量：4
10
作者 刘崇飞 王学涛 +3 位作者 邢利利 程星星 张兴宇 丁坤 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期1316-1323,共8页
采用浸渍法制备了Cu-Ce双金属系列分子筛催化剂(Cu-Ce/SAPO-34),在催化剂评价装置上考察了不同质量比Cu/Ce的分子筛催化剂选择性催化还原NO的性能。通过XRD、SEM、NH_(3)-TPD、XPS、in-situ DRIFTS等多种表征手段对催化剂的结构及微观... 采用浸渍法制备了Cu-Ce双金属系列分子筛催化剂(Cu-Ce/SAPO-34),在催化剂评价装置上考察了不同质量比Cu/Ce的分子筛催化剂选择性催化还原NO的性能。通过XRD、SEM、NH_(3)-TPD、XPS、in-situ DRIFTS等多种表征手段对催化剂的结构及微观特性进行了分析。结果表明,改性后Cu-Ce/SAPO-34催化剂脱硝性能良好,具有较宽的活性温度窗口,当Cu、Ce的含量均为4%时,分子筛催化剂脱硝效率最好,在325-500℃脱硝效率均在80%,在400-500℃时,脱硝效率达到了99%以上。双金属Cu-Ce氧化物物种高度分散于催化剂表面,SAPO-34的晶体结构未受影响,且活性物质和载体之间产生较好的相互作用。4Cu-4Ce/SAPO-34具有适量的酸性位点,该配比对催化剂的脱硝性能和稳定性具有积极作用,在NH_(3)-SCR反应过程中遵循E-R机理。 展开更多
关键词 脱硝性能 SAPO-34 nh_(3)-scr 催化剂 活性温度
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Ce_(x)La_(1-x)活性组分对NH_(3)-SCR脱硝特性的影响研究 被引量：1
11
作者 张凯 齐大双 +1 位作者 龚志军 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期18-24,共7页
为探究天然氟碳铈矿中Ce和La之间的联合作用对脱硝性能的影响,利用微波加热的方法制备了Ce_(x)La_(1-x)活性组分并负载在γ-Al_(2)O_(3)上进行了活性测试,其中Ce_(0.8)La_(0.2)催化剂脱硝效果最好,在反应温度为350℃时有78%的NO转化率。... 为探究天然氟碳铈矿中Ce和La之间的联合作用对脱硝性能的影响,利用微波加热的方法制备了Ce_(x)La_(1-x)活性组分并负载在γ-Al_(2)O_(3)上进行了活性测试,其中Ce_(0.8)La_(0.2)催化剂脱硝效果最好,在反应温度为350℃时有78%的NO转化率。BET、NH_(3)-TPD、XRD、Raman和XPS测试结果表明,Ce_(0.8)La_(0.2)催化剂的活性组分是含有Ce和La的固溶体且具有更好的吸附NH_(3)能力与更高的比表面积,并且在Ce_(0.8)La_(0.2)催化剂的表面存在的表面吸附氧是提高NH_(3)-SCR催化性能的原因之一。 展开更多
关键词 氟碳铈矿 Ce/La 活性组分 nh_(3)-scr 表面吸附氧 脱硝性能 NO转化率
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Nb对MnTiO_(x)在烧结烟气的NH_(3)-SCR低温催化活性及抗钾毒化的促进作用 被引量：2
12
作者 喻瑞 朱繁 +2 位作者 史光 崔俊明 张维萍 《分子催化（中英文）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期427-436,I0002,共11页
钢铁行业的烧结烟气中存在大量的氮氧化物(NO_(x)),严重破坏环境,并威胁人类健康.目前NO_(x)脱除(DeNO_(x))最有效的方法是氨气选择性催化还原法(NH_(3)-SCR).在众多NH_(3)-SCR催化剂中,MnTiO_(x)催化剂表现出较好的低温活性,具有较好... 钢铁行业的烧结烟气中存在大量的氮氧化物(NO_(x)),严重破坏环境,并威胁人类健康.目前NO_(x)脱除(DeNO_(x))最有效的方法是氨气选择性催化还原法(NH_(3)-SCR).在众多NH_(3)-SCR催化剂中,MnTiO_(x)催化剂表现出较好的低温活性,具有较好的烧结烟气脱硝应用前景.但实际应用中,MnTiO_(x)容易受到以K为代表的碱金属物种的毒化.因此,采用Nb针对性地对MnTiO_(x)进行改性,以提高催化剂的抗碱金属中毒性能.我们考察了引入不同Nb含量对MnTiO_(x)NH_(3)-SCR反应性能和抗碱金属性能的影响.Nb改性后的MnTiO_(x)催化剂相较于原催化剂,其反应性能和抗碱金属K中毒的性能均具有显著提高.结果表明,当Nb含量较低时,K会在催化剂上形成较为明显的钾锰氧化物物种,减少催化剂上酸性位点的数量和强度,并降低Mn4+和活性氧物种的比例,这是催化剂K中毒后反应活性降低的原因.引入Nb后,增加了催化剂的酸性位点、Mn4+和活性氧物种的比例,并且K中毒之后,这些物种下降的幅度明显减少,因此引入Nb后使得催化剂的反应活性和抗碱金属中毒性能大幅提升. 展开更多
关键词 nh_(3)-scr 低温活性 抗钾中毒 MnTiO_(x)氧化物 Nb改性
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MnZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR反应机理的研究 被引量：4
13
作者 李宝忠 王宽岭 李英霞 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期313-320,共8页
通过密度泛函理论(DFT)计算对Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR(Selective Catalytic Reduction)反应机理进行了理论研究.一种为气态NO直接参与反应的E-R机理,NO分子与[NH_(2)]反应生成中间体[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为185.05 kJ/mol;另... 通过密度泛函理论(DFT)计算对Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR(Selective Catalytic Reduction)反应机理进行了理论研究.一种为气态NO直接参与反应的E-R机理,NO分子与[NH_(2)]反应生成中间体[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为185.05 kJ/mol;另一种为吸附态NO参与反应的L-H机理,[NO]与[NH_(3)]反应生成[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为190.27 kJ/mol.在一定温度下Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR两种机理的反应能垒十分接近,遵循两种机理的反应能够同时进行. 展开更多
关键词 nh_(3)-scr 脱硝 催化剂
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V/AC催化剂NH_(3)-SCR低温脱硝机理的研究 被引量：1
14
作者 杨征宇 黄帮福 +5 位作者 张桂芳 代蒙 文桢晶 李婉君 罗柳宾 自高勇 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第12期174-179,共6页
以硝酸活化后的椰壳活性炭(AC)为载体、VOSO_(4)为前驱物制备V/AC系列催化剂,利用SEM、BET、XRD、FT-IR、XPS对V/AC催化剂表面形貌、孔隙结构、晶体结构、官能团和活性组元价态的变化规律进行表征。改性机理研究结果表明,V/AC催化剂上... 以硝酸活化后的椰壳活性炭(AC)为载体、VOSO_(4)为前驱物制备V/AC系列催化剂,利用SEM、BET、XRD、FT-IR、XPS对V/AC催化剂表面形貌、孔隙结构、晶体结构、官能团和活性组元价态的变化规律进行表征。改性机理研究结果表明,V/AC催化剂上块状钒物种均匀分散在AC表面且能高效构建出新结构,增大比表面积和孔体积;活性炭表面均可观察到V_(2)O_(5)和V_(2)O_(3)活性组元;随着钒氧化物负载量增加,—COOH和—OH官能团略微减少,负载量过多会破坏C—OH、C—O和C■O键。V/AC催化剂低温NH_(3)-SCR机理研究结果表明,通过V^(5+)和V^(4+)之间的氧化还原反应形成了活性氧空位,使表面吸附氧Oα的量增加,具有较高流动性,促进并吸附了更多的反应气体(NH_(3)、O_(2)、NO),致使标准SCR反应向快速SCR反应加速转化。 展开更多
关键词 椰壳活性炭 硝酸活化 VOSO_(4) 改性机理 nh_(3)-scr 脱硝机理
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Ni改性对稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝性能的影响 被引量：5
15
作者 侯丽敏 吕秉娱 +1 位作者 付善聪 武文斐 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1574-1581,共8页
采用水热法制备不同比例Ni改性稀土尾矿催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和XPS等表征手段分析Ni改性对催化剂性能的影响.结果表明,Ni改性可明显提升稀土尾矿催化剂NO_(x)转化率,6%Ni/稀土尾矿催化剂的NO_(x)转化率在300℃时... 采用水热法制备不同比例Ni改性稀土尾矿催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和XPS等表征手段分析Ni改性对催化剂性能的影响.结果表明,Ni改性可明显提升稀土尾矿催化剂NO_(x)转化率,6%Ni/稀土尾矿催化剂的NO_(x)转化率在300℃时达到85%,N_(2)选择性在250~300℃的温度范围内可达到76%以上.改性后催化剂中生成了分散性较好的NiFe_(2)O_(4)物质,比表面积增至75.12m^(2)/g,催化剂的酸性位点增加,有利于催化剂表面吸附更多的氨气,Ni离子起到传递电子的作用,使得Fe^(2+)转化为Fe^(3+),Fe元素化学价态升高,铁离子最外层电子的不稳定性增加,氧化能力增强,有助于催化剂表面氨吸附物种的活化,有利于脱硝反应的进行. 展开更多
关键词 稀土尾矿 Ni改性 催化剂 nh_(3)-scr 综合利用
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K^(+)诱导Mn-Ce固溶体增强酸性和活性氧协同促进NH_(3)-SCR 被引量：1
16
作者 陈曦 王小燕 +2 位作者 李巧艳 王梦雪 梁美生 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6036-6046,共11页
本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx),优化其结构特征并用于NH_(3)-SCR反应.H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,K的加入极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH_(3)-TPD和原位红外(in... 本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx),优化其结构特征并用于NH_(3)-SCR反应.H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,K的加入极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH_(3)-TPD和原位红外(insitu DRIFTs)结果表明,K的引入可以增强Mn/Ce元素间的电子转移,同时提高催化剂中氧缺陷的数量以及BrФnsted酸性位对NH_(3)的吸附能力.因此,在增强的酸性位点与缺陷吸附活性氧的协同作用下,促进了催化剂MnCeK_(y)O_(x)在NH_(3)-SCR反应中的活性和反应速率.当K、Ce、Mn元素的比例为1:5:5时,在较低温度(120℃)下,MnCeK_(1)O_(x)催化剂的NO转化率为94.6%,在40~260℃的较宽温度范围内可以实现NO的高效转化.采用in situ FTIR对NH_(3)和NO原位吸附和反应过程进行分析,结果表明NH_(3)的吸附比NO更敏感.对于MnCeO_(x),NH_(3)首先吸附在Lewis酸位点上,然后结合在BrФnsted酸位点上,导致单配位基和双配位基硝酸盐同时聚集;对于Mn CeK_(1O)_(x),NH_(3)同时吸附在Lewis和BrФnsted酸性位上,其中间产物仅为单配位基硝酸盐.结果表明K离子的添加可以有效的提升Mn-Ce固溶体在NH_(3)-SCR反应中的效率. 展开更多
关键词 nh_3-scr 钾离子 Mn-Ce固溶体 酸性 活性氧
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锰基累托石低温NH_(3)-SCR催化剂的制备方法 被引量：5
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作者 张先龙 胡晓芮 +4 位作者 刘仕雯 杨祥瑾 吴雪平 王钧伟 肖客松 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1043-1051,共9页
本文以天然累托石(REC)为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法负载MnOx制备Mn/REC催化剂用于烟气的低温SCR脱硝.采用XRD、SEM、TEM、BET、NH_(3)-TPD和XPS等手段对催化剂的理化结构特性进行表征.考察制备方法及主要制备参数对... 本文以天然累托石(REC)为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法负载MnOx制备Mn/REC催化剂用于烟气的低温SCR脱硝.采用XRD、SEM、TEM、BET、NH_(3)-TPD和XPS等手段对催化剂的理化结构特性进行表征.考察制备方法及主要制备参数对催化剂理化性能及脱硝活性的影响,探讨影响催化剂低温SCR脱硝活性的结构因素.结果表明,在标准反应条件下(空速为105000 h^(−1)、反应温度在150—250℃),原位生长法所制备的Mn10/REC-SP催化剂的NO转化率最高,可达近100%,共沉淀法制备的Mn10/REC-CP催化剂NO转化率次之,而等体积浸渍法制备的Mn10/REC-IP催化剂催化活性最低.表征结果表明,制备方法对催化剂活性组分形貌、分散性、MnOx价态分布、酸性强度及比表面积等理化性质影响显著.原位生长法得到的催化剂活性组分在催化剂局部表面具有最好的分散性和最高的Mn^(4+)比例,这是其具有良好的中低温SCR催化活性的主要原因.原位生长法和共沉淀法对REC具有显著的柱撑效应,使得活性组分在层间生长而具有更好的分散性,催化剂的比表面积成倍增长. 展开更多
关键词 累托石 MnO_(x) 制备方法 nh_(3)-scr
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FN-3T型NH_(3)-SCR脱硝催化剂的开发及应用 被引量：2
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作者 王宽岭 王学海 刘忠生 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期466-470,共5页
以TiO_(2)为载体、V_(2)O_(5)为活性组分,通过掺杂WO_(3)和纳米分子筛调控酸性,采用直接挤出成型法制备了FN-3T型脱硝催化剂。采用固定床反应器考察了催化剂的脱硝性能,并进行了工业应用。实验结果表明,WO_(3)的负载和分子筛改性,增大... 以TiO_(2)为载体、V_(2)O_(5)为活性组分,通过掺杂WO_(3)和纳米分子筛调控酸性,采用直接挤出成型法制备了FN-3T型脱硝催化剂。采用固定床反应器考察了催化剂的脱硝性能,并进行了工业应用。实验结果表明,WO_(3)的负载和分子筛改性,增大了催化剂的比表面积,增强了催化剂的表面酸性,提高了催化剂的脱硝性能和抗水蒸气性能。工业标定结果表明,采用FN-3T脱硝催化剂进行烟气脱硝,出口烟气中NO_(x)平均质量浓度为34 mg/m^(3),满足NO_(x)超低排放要求。 展开更多
关键词 nh_(3)-scr 脱硝 催化剂
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水热老化对Cu改性的W/CeTi催化剂NH_(3)-SCR性能的影响 被引量：1
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作者 高文翔 文婕 +2 位作者 邓杰 徐海迪 陈永东 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1877-1886,共10页
采用浸渍法制备了CuW/CeTi和W/CuCeTi催化剂,考察了催化剂中Cu的不同作用方式对氨气选择性催化还原NO_x(NH_(3)-SCR)反应脱硝性能的影响。新鲜的CuW/CeTi和W/CuCeTi在低温下显示出优异的活性。经过800℃、10 h水热老化后,W/CuCeTi表现出... 采用浸渍法制备了CuW/CeTi和W/CuCeTi催化剂,考察了催化剂中Cu的不同作用方式对氨气选择性催化还原NO_x(NH_(3)-SCR)反应脱硝性能的影响。新鲜的CuW/CeTi和W/CuCeTi在低温下显示出优异的活性。经过800℃、10 h水热老化后,W/CuCeTi表现出比CuW/CeTi更优异的脱硝性能,证明W/CuCeTi具有更高的水热稳定性。通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、N_(2)物理吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)表征,发现Cu的掺杂形成的Cu-O-Ce结构能够提高CeTi的抗烧结能力,同时削弱W-CeO_(2)相互作用,抑制老化过程中Ce_(2)(WO_(4))_(3)物质的形成,使W/CuCeTi表现出更优异的水热稳定性。 展开更多
关键词 W/CuCeTi催化剂 nh_(3)-scr 水热老化 Ce_(2)(WO_(4))_(3)
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不同元素掺杂锰基催化剂的NH_(3)-SCR反应性能研究 被引量：1
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作者 谭仁俊 罗仕忠 +2 位作者 王涛 杜沛佞 敬方梨 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期115-121,共7页
为了研究催化剂的酸碱性和氧化还原能力对纯锰氧化物催化剂的NH^(3)-SCR(选择性催化还原)反应性能影响,选取碱土金属Sr、过渡金属Ce、Fe和非金属Si对纯锰氧化物催化剂进行改性,所有催化剂均采用共沉淀法制取。通过XRD、N_(2)-BET、NH_(3... 为了研究催化剂的酸碱性和氧化还原能力对纯锰氧化物催化剂的NH^(3)-SCR(选择性催化还原)反应性能影响,选取碱土金属Sr、过渡金属Ce、Fe和非金属Si对纯锰氧化物催化剂进行改性,所有催化剂均采用共沉淀法制取。通过XRD、N_(2)-BET、NH_(3)-TPD、XPS和H_(2)-TPR表征手段对催化剂进行分析。XRD结果表明,实验采用的制备方法制备的锰基催化剂主要物相为Mn_(2)O_(3)和Mn_(5)O_(8);N_(2)-BET结果显示,Ce、Fe、Si3种元素能有效增加纯锰氧化物的比表面积;NH_(3)-TPD和XPS结果证明,Ce、Fe、Si的引入使得纯锰氧化物的表面吸附氧(O_(Ⅱ))、Mn^(4+)含量提高,Ce和Si的掺杂增加了催化剂的总酸量,Fe则有效调控了酸性位的分布;H_(2)-TPR结果表明,除Ce外其余元素均使纯锰氧化物催化剂的氧化还原能力有所减弱。对所有催化剂在100~400℃进行脱硝活性测试,MnCeO_(x)表现出优异的低温脱硝活性,MnSiO_(x)表现出不错的中高温脱硝活性。 展开更多
关键词 nh_(3)-scr Mn_(2)O_(3) Mn_(5)O_(8)
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