钐改性锰基催化剂的低温脱硝性能和反应机理研究进展

1

作者 朱浩峰 孟思彤 +5 位作者 段玉梅 张靖 何云刚 段开娇 向明武 贾丽娟 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第2期200-208,共9页

钐改性锰(Sm-Mn)催化剂因低温活性和抗硫性能优越,在非电行业烟气脱硝中展现出独特的优势和重要的研究价值,但水硫杂质共存会大幅降低催化活性,元素掺杂、制备方法、载体选择是提高该催化剂低温脱硝性能的关键技术。首先介绍了Sm-Mn催... 钐改性锰(Sm-Mn)催化剂因低温活性和抗硫性能优越,在非电行业烟气脱硝中展现出独特的优势和重要的研究价值,但水硫杂质共存会大幅降低催化活性,元素掺杂、制备方法、载体选择是提高该催化剂低温脱硝性能的关键技术。首先介绍了Sm-Mn催化剂的低温脱硝性能优势和Sm作用机制,然后阐述了催化剂的脱硝反应路径和抗水抗硫机理,重点围绕催化剂的设计与开发,分别论述了上述3种关键技术对提高Sm-Mn催化剂的低温脱硝性能影响规律及特征,最后对Sm-Mn催化剂未来研究方向提出展望。 展开更多

关键词 低温脱硝 Sm-Mn催化剂 抗水抗硫性 nh3-scr反应机理

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整体式Mn-Fe/ZrO_2-TiO_2催化剂的制备及在低温NH_3-SCR反应中的性能 被引量：20

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作者 林涛 徐海迪 +3 位作者 李伟 张秋林 龚茂初 陈耀强 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第11期2240-2246,共7页

以锆钛复合氧化物为载体,制备整体式Mn基催化剂并研究其在低温氨选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物反应中的性能;用BET、XRD、储氧量(OSC)、程序升温还原(TPR)和XPS对催化剂进行表征.实验结果表明,与以TiO2为载体的催化剂相比,以ZrO2-TiO... 以锆钛复合氧化物为载体,制备整体式Mn基催化剂并研究其在低温氨选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物反应中的性能;用BET、XRD、储氧量(OSC)、程序升温还原(TPR)和XPS对催化剂进行表征.实验结果表明,与以TiO2为载体的催化剂相比,以ZrO2-TiO2为载体的催化剂具有较大的比表面积、更稳定的晶相结构和较多的储氧量,并具有较强的低温氧化性能和较高的表面Mn含量,表现出良好的低温活性和高温稳定性.在700℃焙烧后,Mn-Fe/ZrO2-TiO2在高空速55000 h-1条件下,仍具有较好的起燃温度(182℃)和NO的转化率(78%),并具有较强的抗水性能,表现出很好的应用前景. 展开更多

关键词 低温nh3-scr反应 锆钛复合氧化物 氮氧化物 整体式催化剂

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NH3与MH(M=Li,Na)反应机理的密度泛函理论研究 被引量：6

3

作者 董肖 陈玉红 吕晓霞 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期765-769,共5页

采用密度泛函理论B3LYP方法研究了NH_3与MH(M=Li,Na)的放氢反应机理.在6-311G(2d.2p)基组水平上对反应物、中间体、过渡态及产物进行了全几何参数优化.频率分析和内禀反应坐标(IRC)计算证实了中间体和过渡态的正确性和相互连接关系.计... 采用密度泛函理论B3LYP方法研究了NH_3与MH(M=Li,Na)的放氢反应机理.在6-311G(2d.2p)基组水平上对反应物、中间体、过渡态及产物进行了全几何参数优化.频率分析和内禀反应坐标(IRC)计算证实了中间体和过渡态的正确性和相互连接关系.计算结果表明,NH_2与MH(M=Li,Na)的反应均为单通道的氢取代反应,反应生成LiNH_2(NaNH_2)与H_2. 展开更多

关键词 密度泛函理论 nh3 过渡态 反应机理

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NH_2自由基与O_3反应机理的从头计算 被引量：4

4

作者 李来才 周红平 田安民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第9期838-840,共3页

采用量子化学从头计算的UMP2(full)方法研究了NH2自由基与臭氧的反应机理,优化了反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,并做了频率分析.结果表明,NH2自由基与臭氧反应有两条反应通道,其中一条反应活化能很小,反应极易发生.化学反应... 采用量子化学从头计算的UMP2(full)方法研究了NH2自由基与臭氧的反应机理,优化了反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,并做了频率分析.结果表明,NH2自由基与臭氧反应有两条反应通道,其中一条反应活化能很小,反应极易发生.化学反应热的计算结果与实验结果吻合较好. 展开更多

关键词 O3 反应机理 臭氧 过渡态 nh2自由基 从头计算方法 臭氧层损耗 氨

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KI/NH_3协同催化CO_2与环氧丙烷合成碳酸丙烯酯的反应机理 被引量：2

5

作者 邓萍 张海东 +1 位作者 蒋君好 蒋启华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第6期1386-1392,共7页

采用密度泛函理论(DFT)研究了NH3/KI、KI及无催化剂条件下,CO2与环氧丙烷(PO)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应机理.在B3LYP/6-311++G**基组水平上(I采用MIDIX基组)优化了反应过程中的反应物、中间体、过渡态和产物,通过振动分析及内禀反应坐标... 采用密度泛函理论(DFT)研究了NH3/KI、KI及无催化剂条件下,CO2与环氧丙烷(PO)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应机理.在B3LYP/6-311++G**基组水平上(I采用MIDIX基组)优化了反应过程中的反应物、中间体、过渡态和产物,通过振动分析及内禀反应坐标(IRC)确定中间体和过渡态的真实性.同时,在相同基组水平应用自然键轨道(NBO)理论和分子中的原子(AIM)理论分析了这些化合物的轨道间相互作用和成键特征.研究结果表明:在无催化剂条件下非协同反应通道PO+CO2→M0a→TS0c→M0c→TS0c′→PC为最有利通道,其活化能为200.65kJ·mol-1;KI催化下活化能降低至187.40kJ·mol-1,反应速率较小;在KI/NH3协同催化下,除KI的催mo化l-1作,大用幅外度,提NH高3中了的PO氢与原C子O还2环能合与生C成O产2或物PPOC中的的反应氧速原率子,形理成论氢计键算,与活实化验反结应果,一活致化.能降低至154.64kJ· 展开更多

关键词 KI nh3 催化 环氧丙烷 碳酸丙烯酯 反应机理

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NH_3与MgH_2反应机理的密度泛函理论研究 被引量：3

6

作者 董肖 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第5期801-806,共6页

采用密度泛函理论B3LYP方法研究了NH_3与MgH_2的放氢反应机理,在6-311G(d,p)基组水平上对反应物、中间体、过渡态及产物进行了全几何参数优化.频率分析和内禀反应坐标(IRC)计算证实了中间体和过渡态的正确性和相互连接关系.计算结果表明... 采用密度泛函理论B3LYP方法研究了NH_3与MgH_2的放氢反应机理,在6-311G(d,p)基组水平上对反应物、中间体、过渡态及产物进行了全几何参数优化.频率分析和内禀反应坐标(IRC)计算证实了中间体和过渡态的正确性和相互连接关系.计算结果表明:反应分两步单通道的氢取代过程,且反应过程相类似,反应生成Mg(NH_2)_2和2H_2.两步氢取代反应所释放的H_2中两个H原子分别来源于NH_3和MgH_2.反应脱氢的关键在于克服N—H键断裂所需能量. 展开更多

关键词 密度泛函理论 nh3 过渡态 反应机理

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NH3与BeH2反应机理的密度泛函理论研究 被引量：1

7

作者 董肖 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2019年第4期533-537,共5页

金属-N-H体系储氢材料在放氢反应过程中往往伴随着NH3的释放,且NH3会对材料的储放氢性能产生重要影响.采用密度泛函理论当中的杂化密度泛函(B3LYP)方法,6-311G(d,p)基组水平上对NH3与BeH2的微观反应机理进行了理论计算分析,对得到的中... 金属-N-H体系储氢材料在放氢反应过程中往往伴随着NH3的释放,且NH3会对材料的储放氢性能产生重要影响.采用密度泛函理论当中的杂化密度泛函(B3LYP)方法,6-311G(d,p)基组水平上对NH3与BeH2的微观反应机理进行了理论计算分析,对得到的中间体和过渡态进行频率计算和内禀反应坐标(IRC)分析,以判断中间体和过渡态的正确性和相互连接关系.使用QCISD方法在6-311G(d,p)基组水平对各驻点的单点能进行计算,给出能量信息.计算结果表明:BeH2与NH3主要以摩尔比为1:2进行反应,分两步氢取代过程,生成产物Be(NH2)2和2H2.反应所释放的H2中两个H原子分别来源于BeH2和NH3,反应的关键是脱氢,主要在于克服N-H键断裂所需能量.相比较而言从NH3中脱氢比从-NH2中脱氢较易. 展开更多

关键词 密度泛函理论 nh3 过渡态 反应机理

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工业窑炉烟气氧含量对钒钛系催化剂NH_(3)-SCR脱硝反应的影响 被引量：6

8

作者 谢玉仙 刘涛 +7 位作者 苏胜 刘利军 钟毓秀 马智伟 许凯 汪一 胡松 向军 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第10期4410-4418,共9页

目前,工业窑炉主要采用钒钛系SCR催化剂对烟气中氮氧化物(NO_(x))进行控制,然而工业窑炉部分工序烟气O_(2)含量高,且高O_(2)含量对SCR反应过程的机理影响尚不明确。因此,实验研究了烟气中不同O_(2)含量下钒钛催化剂的脱硝活性,并采用多... 目前,工业窑炉主要采用钒钛系SCR催化剂对烟气中氮氧化物(NO_(x))进行控制,然而工业窑炉部分工序烟气O_(2)含量高,且高O_(2)含量对SCR反应过程的机理影响尚不明确。因此,实验研究了烟气中不同O_(2)含量下钒钛催化剂的脱硝活性,并采用多种表征方法系统分析了O_(2)含量对催化剂物理化学结构的影响;同时结合原位红外技术,进一步揭示了不同O_(2)含量下钒钛催化剂SCR脱硝反应机理。研究表明:在150~400℃的反应温度下,较高O_(2)含量可一定程度提高催化剂的低温脱硝效率,钒负载量增加可使催化剂脱硝活性温度窗口扩展且向低温区移动;催化剂在不同O_(2)含量条件下经过NH_(3)-SCR脱硝反应后,其物理结构变化不明显,反应过程中较高的O_(2)含量可促进催化剂表面酸循环和氧化还原循环,加速SCR脱硝反应;较高O_(2)含量使得SCR反应过程活性中间体NH_(3)(L)和NH^(+)_(4)(B)消耗加快,促进桥型硝酸盐物种的形成,从而提高其SCR脱硝活性。 展开更多

关键词 工业窑炉 高O_(2)含量 nh3-scr反应 钒钛催化剂 负载量

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形貌效应对铁基催化剂在NH3-SCR反应中的影响 被引量：2

9

作者 葛成艳 李健 +3 位作者 邹伟欣 万海勤 李丹 孙敬方 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2020年第12期2251-2258,共8页

水热法、共沉淀法合成了一系列不同形貌(RhFe、RoFe、PaFe)的α-Fe2 O3催化剂,同时利用XRD、BET、SEM、TEM、H2-TPR以及NH3-TPD等表征手段对催化剂的物理化学性质进行了表征,并借助NH3-SCR模型反应对催化剂进行了性能评价。XRD结果表明... 水热法、共沉淀法合成了一系列不同形貌(RhFe、RoFe、PaFe)的α-Fe2 O3催化剂,同时利用XRD、BET、SEM、TEM、H2-TPR以及NH3-TPD等表征手段对催化剂的物理化学性质进行了表征,并借助NH3-SCR模型反应对催化剂进行了性能评价。XRD结果表明,三种形貌的α-Fe2 O3催化剂样品均为赤铁矿的晶型。由H2-TPR结果可知,RoFe催化剂样品的氧化还原能力最强,RhFe次之,PaFe最差。通过NH3-TPD表征发现峰面积归一化后脱附峰面积大小顺序为:RhFe>RoFe>PaFe,说明菱形α-Fe2 O3催化剂具有最强的NH3吸附容量,从而有利于NH3的活化,进而促进反应的进行。不同形貌α-Fe2 O3催化剂针对峰面积归一化后的活性顺序为:RhFe>RoFe>PaFe,与催化剂表面酸性顺序一致,说明表面酸性的强弱是影响不同形貌α-Fe2 O3催化剂活性差异的关键。 展开更多

关键词 α-Fe2 O3催化剂 NO消除 形貌效应 nh3-scr反应

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金属负载型分子筛催化剂的NH_(3)-SCR机理研究进展 被引量：13

10

作者 张文博 陈佳玲 +4 位作者 郭立 郑伟 王光华 郑申棵 吴晓琴 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期1294-1315,共22页

在NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中,由于具有宽温度窗口和良好的水热稳定性,金属负载型分子筛是具有广泛应用潜力的脱硝催化剂。本文综述了Cu基和Fe基分子筛催化剂在NH_(3)-SCR领域的研究进展,总结了催化剂的结构特征和NH_(3)-... 在NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中,由于具有宽温度窗口和良好的水热稳定性,金属负载型分子筛是具有广泛应用潜力的脱硝催化剂。本文综述了Cu基和Fe基分子筛催化剂在NH_(3)-SCR领域的研究进展,总结了催化剂的结构特征和NH_(3)-SCR性能指标,并对相应的金属活性位点和反应机理进行了归纳。此外,系统介绍了密度泛函理论(DFT)计算在NH_(3)-SCR反应机理中的应用及反应动力学的研究方法,并对比了不同催化剂体系下的表观动力学参数,为进一步研究金属负载型分子筛催化剂的NH_(3)-SCR反应机理提供方法与思路。 展开更多

关键词 nh_(3)-scr 分子筛 反应机理 反应动力学

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NH_3与CaH_2反应机理的密度泛函理论研究 被引量：2

11

作者 董肖 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2018年第4期565-569,共5页

基于密度泛函理论(DFT)当中的B3LYP(杂化密度泛函)方法,于6-311G(d,p)基组水平上对NH_3与CaH_2的反应机理进行了计算分析,对反应过程中的反应物、中间体、过渡态及产物进行了全几何参数优化,得到其构型和基本参数.对得到的中间体和过渡... 基于密度泛函理论(DFT)当中的B3LYP(杂化密度泛函)方法,于6-311G(d,p)基组水平上对NH_3与CaH_2的反应机理进行了计算分析,对反应过程中的反应物、中间体、过渡态及产物进行了全几何参数优化,得到其构型和基本参数.对得到的中间体和过渡态进行频率分析和内禀反应坐标(IRC)计算,以证实中间体和过渡态的正确性和相互连接关系.使用QCISD方法在6-311G(d,p)基组水平对各驻点的单点能进行计算,给出能量信息.计算结果表明:CaH_2与NH_3主要以摩尔比为1:2进行反应,分两步氢取代过程,生成产物Ca(NH2)2和2H2.反应所释放的H2中两个H原子分别来源于CaH_2和NH_3,反应的关键是脱氢,主要在于克服N—H键断裂所需能量.相比较而言从NH_3中脱氢比从—NH2中脱氢较易. 展开更多

关键词 密度泛函理论 nh3 过渡态 反应机理

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Fe-Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR脱硝性能 被引量：11

12

作者 胡海鹏 王学涛 +3 位作者 张兴宇 苏晓昕 杨晓东 史瑞华 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期225-232,共8页

通过浸渍法制备了Fe和Cu含量比不同的系列Fe-Cu/ZSM-5催化剂,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD和原位DRIFTS等技术对催化剂进行了表征,并对其NH3-SCR脱硝性能进行了研究。结果表明,双金属改性的Fe-Cu/ZSM-5催化剂活性温度窗口拓宽,其中,Fe-Cu/Z... 通过浸渍法制备了Fe和Cu含量比不同的系列Fe-Cu/ZSM-5催化剂,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD和原位DRIFTS等技术对催化剂进行了表征,并对其NH3-SCR脱硝性能进行了研究。结果表明,双金属改性的Fe-Cu/ZSM-5催化剂活性温度窗口拓宽,其中,Fe-Cu/ZSM-5 1∶4催化剂脱硝性能优异,250-450℃下脱硝效率均超过90%,335℃时脱硝效率达到最大值96.46%。铜和铁物种能以无定型氧化物良好分散于载体表面,双金属负载改性催化剂保留了ZSM-5的晶体结构。Fe-Cu/ZSM-5 1∶4催化剂具备丰富的酸性位、良好的氧化还原性能,一定温度条件下NH3-SCR反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理,且E-R机理反应起始温度低于L-H机理;200℃为催化脱硝反应的起活温度。 展开更多

关键词 Fe-Cu/ZSM-5 nh3-scr 脱硝 反应机理 in SITU DRIFTS

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低温NH_3-SCR脱硝催化剂研究进展 被引量：35

13

作者 刘亭 王廷春 +1 位作者 吴瑞青 沈伯雄 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期36-42,共7页

低温NH3-SCR脱除NOx是一种有潜力的烟气脱硝技术。综述了低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究现状,重点介绍了锰基催化剂、钒基催化剂,以及其他金属氧化物基催化剂的研究状况,阐述了制备方法、催化剂载体,以及以不同金属改性对催化剂脱硝活性... 低温NH3-SCR脱除NOx是一种有潜力的烟气脱硝技术。综述了低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究现状,重点介绍了锰基催化剂、钒基催化剂,以及其他金属氧化物基催化剂的研究状况,阐述了制备方法、催化剂载体,以及以不同金属改性对催化剂脱硝活性的影响。其中具备高比表面积、良好非晶态结构的低温NH3-SCR催化剂都有良好的低温脱硝活性。以CeO2改性锰(MnOx)基催化剂为例,探讨了低温NH3-SCR脱硝催化剂的脱硝机理。反应气体(NH3、NO和O2)在催化剂表面的吸附在低温NH3-SCR脱除NOx中发挥了重要作用。CeO2改性锰基催化剂催化NH3-SCR反应过程中涉及ER机理和LH机理,并且NH2与气态NO发生反应生成亚硝胺(NH2NO),进一步分解为N2和H2O是关键步骤。就燃煤烟气中水蒸气(H2O)和SO2在低温条件下对低温NH3-SCR脱硝催化剂的失活机制进行了阐述。烟气中的水蒸气与反应气体的竞争性吸附能够导致催化剂脱硝活性的降低。水蒸气(H2O)和SO2共同存在对低温NH3-SCR催化剂脱硝活性的影响表现为两者共同作用。烟气中水和SO2存在时生成的硫酸盐沉积在催化剂表面,并导致催化剂失活。 展开更多

关键词 环境工程学 低温nh3-scr 脱硝机理 失活机制

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脉冲电晕放电低温等离子体分解NH_3的动力学及机理研究 被引量：8

14

作者 胡志军 王志良 《化工环保》 CSCD 北大核心 2017年第4期466-470,共5页

探讨了脉冲电晕放电低温等离子体分解NH_3的反应动力学及机理。采用比色法和离子色谱法分析了反应产物。考察了低温等离子体分解—水吸收联合工艺对含NH_3气体的处理效果。实验结果表明:低温等离子体分解NH_3符合准一级动力学经验模型kt... 探讨了脉冲电晕放电低温等离子体分解NH_3的反应动力学及机理。采用比色法和离子色谱法分析了反应产物。考察了低温等离子体分解—水吸收联合工艺对含NH_3气体的处理效果。实验结果表明:低温等离子体分解NH_3符合准一级动力学经验模型kt=ln(ρ0/ρt)=-ln(1-D),其中k=0.007 9P-0.190 3(P≥24.08);NH_3的去除主要通过高能电子作用直接分解或与中间产物反应生成NH_4NO_3和NH_4NO_2两种方式;该联合工艺不仅可去除NH_4NO_3、NH_4NO_2等水溶性降解产物,同时臭氧遇水生成的·OH还可进一步分解水溶液中溶解性NH_3。 展开更多

关键词 脉冲电晕放电 低温等离子体 nh3 反应动力学 机理

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改性沸石咪唑催化剂的NH_(3)-SCR催化性能研究

15

作者 孙中豪 郝润龙 赵毅 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期7006-7012,共7页

通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、T... 通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、TG等表征研究了CuCe@ZIF-7理化性质,并通过in situ DRIFTS研究了催化剂的反应机理。 展开更多

关键词 沸石咪唑骨架材料 nh_(3)-scr 抗硫抗水性 in situ DRIFTS 反应机理

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双金属Ce-Mn/ZSM-5催化剂的制备及NH3-SCR脱硝性能研究 被引量：11

16

作者 梁彦正 王学涛 +2 位作者 张乾蔚 罗绍峰 周瑜枫 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期205-212,I0006,共9页

采用浸渍法制备了铈锰复合氧化物分子筛催化剂(Ce-Mn/ZSM-5),在固定床反应器上考察不同Ce/Mn质量比对分子筛催化剂选择催化还原NO的影响,利用XRD、TEM、NH3-TPD、H2-TPR、in-situ DRIFTS等手段对催化剂进行了表征分析。结果表明,双金属... 采用浸渍法制备了铈锰复合氧化物分子筛催化剂(Ce-Mn/ZSM-5),在固定床反应器上考察不同Ce/Mn质量比对分子筛催化剂选择催化还原NO的影响,利用XRD、TEM、NH3-TPD、H2-TPR、in-situ DRIFTS等手段对催化剂进行了表征分析。结果表明,双金属改性的Ce-Mn/ZSM-5催化剂在NH3-SCR反应中表现出较为优异的催化活性,具有较宽的活性温度窗口。当Ce/Mn质量比为0.4时,催化剂具有最佳的脱硝效率,在265-465℃脱硝率均可达到80%以上,在370℃时,NO的转化率最高可达97.28%。锰和铈物种高度分散于催化剂表面,未改变ZSM-5的晶体结构,且构成协同作用。0.4Ce-Mn/ZSM-5具备丰富的酸性位、良好的氧化还原性能,该配比有助于催化剂的催化活性和稳定性的提高,在NH3-SCR反应过程同时遵循E-R机理和L-H机理。 展开更多

关键词 脱硝 Ce-Mn/ZSM-5 nh3-scr 反应机理 催化剂

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CuFe_(2)O_(4)催化剂的制备及其NH_(3)-SCR催化性能研究

17

作者 孙中豪 张慧茹 +1 位作者 米雪 赵毅 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期2080-2086,共7页

通过微波法合成了金属有机骨架材料Cu-MIL-101(Fe),然后以此为前驱体煅烧制备了CuFe_(2)O_(4)催化剂,并考察了反应温度、催化剂用量、空速、SO_(2)、H_(2)O等因素对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响。测试结果表明CuFe_(2)O_(4)催化剂可... 通过微波法合成了金属有机骨架材料Cu-MIL-101(Fe),然后以此为前驱体煅烧制备了CuFe_(2)O_(4)催化剂,并考察了反应温度、催化剂用量、空速、SO_(2)、H_(2)O等因素对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响。测试结果表明CuFe_(2)O_(4)催化剂可以在250~450℃的宽温度区间保持90%以上的脱硝效率,反应前后催化剂无明显变化,同时in situ DRIFTS光谱结果表明,CuFe_(2)O_(4)催化剂在脱硝过程中同时存在L-H以及E-R两种反应机理。 展开更多

关键词 有机金属骨架材料 nh_(3)-scr 抗硫抗水性 in situ DRIFTS 反应机理

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宽工作温度烟气脱硝催化剂制备及反应机理研究 被引量：17

18

作者 郭凤 余剑 +2 位作者 牟洋 初茉 许光文 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期101-109,共9页

以溶胶-凝胶法制备介孔TiO2载体，采用分步浸渍法制备了V2O5-WO3/TiO2催化剂，借助BET、NH3-TPD、H2-TPR、SEM、活性评价、In-situ FT-IR等手段，考察了催化剂的结构、酸性、还原性、脱硝活性及反应机理等。介孔TiO2载体比表面积为158.6... 以溶胶-凝胶法制备介孔TiO2载体，采用分步浸渍法制备了V2O5-WO3/TiO2催化剂，借助BET、NH3-TPD、H2-TPR、SEM、活性评价、In-situ FT-IR等手段，考察了催化剂的结构、酸性、还原性、脱硝活性及反应机理等。介孔TiO2载体比表面积为158.6 m2/g，制成催化剂后比表面积略有降低，约为136.7 m2/g。针对模拟烟气在φNH3/φNO=0.8的条件下测试催化剂的脱硝活性温度窗口为250~400 ℃，脱硝转化率达到80%。NH3-TPD和H2-TPR表征结果表明，催化剂在活性温度范围内具有典型的表面酸性位，载体TiO2与V2O5之间存在的相互作用使得V2O5还原温度降低。利用In-situ FT-IR研究NH3和NO在V2O5-WO3/TiO2催化剂表面吸附和氧化的反应过程发现，NH3可同时吸附在L酸位和B酸位，NH3在活性位上氧化脱氢形成NH2物种是SCR脱硝反应的控制步骤。研究NO＋O2＋NH3反应时发现，吸附NH3的催化剂引入NO和O2后，共价吸附的NH3首先消失。选择性催化还原反应发生在吸附态NH3和气态或弱吸附态的NO之间，该反应遵从Eley-Rideal反应机理。 展开更多

关键词 选择性催化还原 脱硝 原位红外光谱 nh3吸附 反应机理

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煤热解与水蒸气气化中NH_3的生成规律探讨 被引量：3

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作者 乔晋红 张华伟 赵炜 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期23-25,共3页

研究了吡啶在常压平推流管式反应器中于 65 0℃～ 1 30 0℃范围内的热分解和水蒸气气化 ,重点考查了温度、停留时间以及 H2 O/N(摩尔比 )对其中 N在热解与气化过程中转化形成NH3 的影响 ,初步探讨了 NH3 生成的机理 .实验结果表明 :吡... 研究了吡啶在常压平推流管式反应器中于 65 0℃～ 1 30 0℃范围内的热分解和水蒸气气化 ,重点考查了温度、停留时间以及 H2 O/N(摩尔比 )对其中 N在热解与气化过程中转化形成NH3 的影响 ,初步探讨了 NH3 生成的机理 .实验结果表明 :吡啶在热解过程中存在一个最佳反应温度 ,而在水蒸气气化条件下生成的 NH3 则随温度的升高而增大 ;吡啶在管内的停留时间越长 ,热解气化生成的 NH3 量越大 ;在水蒸气气化过程中 ,H2 O/N存在一个最佳比 . 展开更多

关键词 煤 热解机理 水蒸气气化 nh3 温度 停留时间 摩尔比 吡啶 反应器

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废轮胎流化床热解H_2S、HCN、NH_3动态析出特性研究 被引量：2

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作者 李鑫 严建华 +3 位作者 顾介元 池涌 马增益 岑可法 《浙江大学学报（工学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第4期393-396,共4页

在流化床试验台上对废轮胎热解时 H2 S、HCN、NH3的动态排放特性进行了试验研究 ,并基于带偏差单元的 IRN神经网络对其进行了预测 .结果表明 :H2 S的瞬间析出峰出现在 2～ 6 m in,第 6 min为最大值 ;其析出主要集中在前 10 min;而 NH3、... 在流化床试验台上对废轮胎热解时 H2 S、HCN、NH3的动态排放特性进行了试验研究 ,并基于带偏差单元的 IRN神经网络对其进行了预测 .结果表明 :H2 S的瞬间析出峰出现在 2～ 6 m in,第 6 min为最大值 ;其析出主要集中在前 10 min;而 NH3、HCN的析出为双峰结构 ,HCN析出最大值在第 4 min,较 NH3(12 min)早 ;含氮有害气体的主要析出阶段在前 14 min;采用 EBP算法的 IRN神经网络学习迅速 ,学习能力强 。 展开更多

关键词 动态析出特性 废轮胎 热解 H2S HCN nh3 流化床 IRN神经网络 资源回收 反应机理

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