n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响

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作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页

CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多

关键词 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 Co_(2)加氢 甲醇 n(cu)/n(Zn)

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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂

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作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页

以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多

关键词 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 Znal_(2)o_(4)尖晶石 Znal-LDH 气相醛加氢

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Al_(2)O_(3)前驱体对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化甲醇重整制氢性能的影响 被引量：1

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作者 黄敏 薄其飞 +5 位作者 李娟 乔靖萱 袁善良 张彪 陈洪林 蒋毅 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1443-1452,共10页

采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn... 采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn^(2+)同时共沉淀时,Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu^(2+)-Zn^(2+)部分取代生成类水滑石结构,增强了Zn-Al之间的相互作用。相反,在Cu^(2+)、Zn^(2+)完成共沉淀后,引入Al_(2)O_(3)前驱体对消除Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu-Zn取代的不良影响具有积极作用,有利于促进Cu-ZnO间的相互作用、CuO物种的分散和催化剂的还原,进一步促进表面Cu的分散,有利于其活性的提升。其中,以拟薄水铝石为铝源制备的催化剂呈现出优异的活性。在水醇物质的量比为1.2,反应温度为493 K的条件下,甲醇转化率可达94.8%,H_(2)时空收率可达97.5 mol/(kg·h),并且连续运行25 h其活性仍保持相对稳定。在反应条件下,经过723 K的10 h热处理后,该催化剂的活性损失率仅为5.37%。 展开更多

关键词 al_(2)o_(3)前驱体 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 甲醇水蒸气重整 热稳定性

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La修饰提高CO_(2)制甲醇催化剂Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)的稳定性 被引量：1

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作者 牛萌萌 姜雅楠 +2 位作者 张弦 张翠娟 刘源 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1095-1102,共8页

CO_(2)加氢制甲醇反应中Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂的失活是限制其应用的主要原因之一,实验通过向Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中添加不同含量的La,合成了一系列La改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,以提高其对CO_(2)加氢制甲醇反应的催化稳... CO_(2)加氢制甲醇反应中Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂的失活是限制其应用的主要原因之一,实验通过向Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中添加不同含量的La,合成了一系列La改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,以提高其对CO_(2)加氢制甲醇反应的催化稳定性。在温度200℃,压力3 MPa,空速12000 mL/(g·h)条件下进行的100 h短期稳定性测试,未改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂在100 h内活性衰减明显,添加La后催化剂稳定性逐渐得到提高,当La添加量为5%时活性最佳(CO_(2)转化率4%,甲醇选择性85%),并且该催化剂在1000 h长期稳定性测试中表现出较高的稳定性(在190−220 h失活17%后保持稳定)。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征发现,加入5%La提高了Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中Cu、ZnO的分散度,抑制了催化剂中Cu的烧结;同时稳定了Cu^(0/+),延缓了催化剂中Cu的氧化,从而提高了催化剂的稳定性。 展开更多

关键词 cu/zno/al_(2)o_(3) La助剂 稳定性

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甲酸辅助Cu-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂制备及其CO_(2)加氢制甲醇性能研究 被引量：5

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作者 姜秀云 杨文兵 +4 位作者 宋昊 马清祥 高新华 李鹏 赵天生 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期120-128,共9页

采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al前驱体,经甲酸处理后N2气氛焙烧得到Cu-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂(CZA)用于CO_(2)加氢制甲醇反应。使用XRD、BET、TG-DSC、SEM、H_(2)-TPR、N_(2)O滴定、XPS-AES、CO_(2)-TPD表征技术对催化剂的物相组成、结构性... 采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al前驱体,经甲酸处理后N2气氛焙烧得到Cu-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂(CZA)用于CO_(2)加氢制甲醇反应。使用XRD、BET、TG-DSC、SEM、H_(2)-TPR、N_(2)O滴定、XPS-AES、CO_(2)-TPD表征技术对催化剂的物相组成、结构性质以及Cu物种的比表面积、分散度以及价态分布进行分析和讨论。结果表明,甲酸处理调节了催化剂中Cu^(+)与Cu^(0)的比例,同时增加催化剂的中强碱性,并提高甲醇选择性。在W/F(H_(2)/CO_(2)=70/23)=10 g∙h/mol、t=200℃、p=3 MPa反应条件下,使用HCOOH/Cu(物质的量比)=0.8甲酸处理获得的催化剂,CO_(2)转化率6.7%,甲醇选择性达76.3%。 展开更多

关键词 甲酸处理 cu-zno-al_(2)o_(3) Co_(2)加氢 甲醇

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以类水滑石为前驱体的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂用于CO_(x)加氢合成甲醇:CO在反应混合物中的作用 被引量：1

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作者 刘影 刘晓放 +4 位作者 夏林 黄超杰 吴兆萱 王慧 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第3期56-65,共10页

近年来,催化CO_(2)加氢合成甲醇被视为有望解决温室效应和燃料枯竭的有效途径。目前,铜基催化剂因具有较高的反应活性被广泛应用于工业生产。然而,竞争逆水煤气变换反应产生的CO导致甲醇选择性较低,同时副产物水引起Cu发生不可逆烧结,... 近年来,催化CO_(2)加氢合成甲醇被视为有望解决温室效应和燃料枯竭的有效途径。目前,铜基催化剂因具有较高的反应活性被广泛应用于工业生产。然而,竞争逆水煤气变换反应产生的CO导致甲醇选择性较低,同时副产物水引起Cu发生不可逆烧结,进而降低甲醇产率。众所周知,CO能够调整分子的表面竞争吸附和活性位的氧化还原行为,本工作拟向原料气中掺入具有还原性的CO以抑制逆水煤气变换反应和防止表面氧化中毒。另一方面,通常认为铜基催化的CO_(2)加氢制甲醇是结构敏感性反应,不同的前驱体能够显著影响催化剂结构和形貌,进而影响催化活性。因此,我们首先通过共沉淀法和蒸氨法制备了含有类水滑石前驱体(CHT-CZA)和复合物前驱体(CNP-CZA)结构的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂。随后,为探究CO掺杂后反应机理,在250℃,5 MPa的反应条件下,含有不同比例CO的原料气中(CO_(2):CO:H_(2):N_(2)=x:(24.5−x):72.5:3)评价两种催化剂对甲醇合成的性能。评价结果显示两种催化剂反应性能趋势相同,随着CO含量增加,CO_(2)转化率和STY_(H2O)不断降低,STY_(MeOH)逐渐增加。X射线光谱(XPS)显示随CO含量增加,催化剂表面还原性Cu比例增加。评价和表征结果说明CO引入抑制了逆水煤气变换反应的发生,通过还原被H_(2)O氧化的活性Cu表面,促使更多的活性Cu位点暴露参与甲醇合成。另一方面,透射电镜(TEM)显示掺杂的CO会过度还原而引起颗粒团聚,导致催化剂逐渐失活。相比之下,含有水滑石前驱体的催化剂在任何气氛下均表现出更加优越的反应性能和长周期稳定性。这可归因于类水滑石前驱体独特的片层结构通过结构限域作用有效避免了因CO过度还原而导致的金属颗粒团聚,从而减少活性位点损失。 展开更多

关键词 Co_(2)氢化 甲醇合成 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 Co掺杂 水滑石前驱体

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表面助剂改性对Cu/ZnO/Al_2O_3甲醇合成催化剂性能的影响 被引量：16

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作者 郝爱香 于杨 +3 位作者 陈海波 毛春鹏 魏士新 殷玉圣 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第9期2047-2055,共9页

采用共沉淀-后浸渍方法制备了表面助剂改性的Cu/ZnO/Al_2O_3(CZA)甲醇合成催化剂,在固定床反应器上以合成气为原料分别考察了三种助剂(Zr、Ba和Mn)对CZA催化剂性能的影响;以Zr为助剂时反应温度的影响;并进行了催化稳定性试验.利用粉末X... 采用共沉淀-后浸渍方法制备了表面助剂改性的Cu/ZnO/Al_2O_3(CZA)甲醇合成催化剂,在固定床反应器上以合成气为原料分别考察了三种助剂(Zr、Ba和Mn)对CZA催化剂性能的影响;以Zr为助剂时反应温度的影响;并进行了催化稳定性试验.利用粉末X射线衍射(XRD)、低温氮气吸脱附(N_2-sorption)、氧化亚氮(N_2O)反应吸附技术、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温吸脱附(H_2-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)技术对催化剂进行了表征.结果显示:以Zr或Ba作为助剂能够明显提高CZA催化剂耐热前后的甲醇时空收率(STY);Mn的引入降低了CZA催化剂的耐热前活性;Zr的引入降低了CZA催化剂最高活性温度点,增强了CZA催化剂的催化稳定性;还原态CZA催化剂表面Cu^0和ZnO都能吸附活化氢气,Cu^0与ZnO的强相互作用有利于提高催化剂的性能,耐热后催化剂性能的降低归因于Cu晶粒的长大.在实验和表征结果基础上,提出了CZA催化剂上合成气制甲醇的"双向同步催化反应历程". 展开更多

关键词 助剂 ZR BA cu/zno/al_2o_3催化剂 甲醇合成 反应历程

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细长柱形Cu-Mn/Al_(2)O_(3)催化剂的控制合成及其对甲烷催化燃烧的影响 被引量：3

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作者 徐鑫 刘文革 +5 位作者 王海旺 齐健 于雷 韩甲业 李志 李金龙 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期1269-1276,共8页

为提高煤矿风排瓦斯的处理和利用效率,采用溶胶凝胶法控制合成条件以制备三维交联通透型的多级孔道细长柱形Al_(2)O_(3),并以其为载体用水热合成法制备负载量极低的非贵金属Cu-Mn/Al_(2)O_(3)整体柱催化剂。对催化剂的结构和物理化学性... 为提高煤矿风排瓦斯的处理和利用效率,采用溶胶凝胶法控制合成条件以制备三维交联通透型的多级孔道细长柱形Al_(2)O_(3),并以其为载体用水热合成法制备负载量极低的非贵金属Cu-Mn/Al_(2)O_(3)整体柱催化剂。对催化剂的结构和物理化学性质进行BET、SEM、XRD和XPS表征,并采用微型固定床反应器测试催化剂对低浓度甲烷燃烧的转化效率。结果表明,通过控制模具形状、尺寸以及干燥温度等条件可实现对催化剂形状的控制合成。减小陈化过程的凝胶尺寸和降低干燥过程中的水分和溶剂脱除速率等均可得到细长柱形Cu-Mn/Al_(2)O_(3)催化剂。催化剂负载活性组分Cu、Mn的摩尔比为1:2时,柱形催化剂的比表面积更高,可达174.5m^(2)/g,比块状催化剂比表面积高54.8m^(2)/g;催化剂活性组分负载量极低的情况下,柱形催化剂活性较高,T_(90)为560℃,比块状催化剂低50℃。细长柱形的催化剂内部具有独特的微观孔结构即传质通道,该传质通道有利于催化剂与物料的充分接触以增加反应效率,此外柱形催化剂整体成型具备较高机械强度,因此为实际矿井中用于加快风排瓦斯的燃烧效率的催化剂应用奠定了基础。 展开更多

关键词 环境工程学 风排瓦斯利用 细长柱 cu-mn/al_(2)o_(3)整体催化剂 催化燃烧

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Al_(2)O_(3)/Cu的界面微观结构及封接性能 被引量：3

9

作者 范彬彬 赵林 +2 位作者 谢志鹏 康丁华 刘溪海 《硅酸盐通报》 CAS 北大核心 2022年第1期241-248,共8页

采用活化Mo-Mn法和活性金属钎焊(AMB)工艺对Al_(2)O_(3)陶瓷进行金属化处理,分别研究了两种金属化工艺的界面形貌、新相的形成及显微结构的演变,并测试了Al_(2)O_(3)/Cu的力学性能和气密性。研究表明:采用活化Mo-Mn法的封接界面处出现... 采用活化Mo-Mn法和活性金属钎焊(AMB)工艺对Al_(2)O_(3)陶瓷进行金属化处理,分别研究了两种金属化工艺的界面形貌、新相的形成及显微结构的演变,并测试了Al_(2)O_(3)/Cu的力学性能和气密性。研究表明:采用活化Mo-Mn法的封接界面处出现玻璃相的迁移,形成了立方相MnAl_(2)O_(4),可以提高封接强度。AMB工艺中活性元素Ti与Al_(2)O_(3)反应依次形成厚度为0.64μm的TiO和1.03μm的Cu_(3)Ti_(3)O。各层间热膨胀系数(CTE)的差异给钎焊接头提供了良好的热弹性相容性且降低了残余应力。活化Mo-Mn法的封接强度((60.2±7.7)MPa)比AMB工艺((43.1±6.9)MPa)高,但在气密性方面两者并无明显差别(均在2.3×10^(-11) Pa·m^(3)·s^(-1)左右)。 展开更多

关键词 陶瓷-金属封接 al_(2)o_(3)/cu界面 活化Mo-mn法 AMB工艺 金属化 封接性能

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金属氧化物改性对铜锌铝催化剂催化CO_(2)加氢的影响研究

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作者 高腾飞 邓博文 +2 位作者 孟瑞红 辛治坤 于芳 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期204-209,共6页

采用共沉淀法合成了不同金属氧化物替换Al_(2)O_(3)载体的CZX催化剂,采用浸渍法制备了不同金属氧化物作助剂改性的CZAlX催化剂,利用粉末X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,并在固定床反应器中进行不同温度下CO_(2)... 采用共沉淀法合成了不同金属氧化物替换Al_(2)O_(3)载体的CZX催化剂,采用浸渍法制备了不同金属氧化物作助剂改性的CZAlX催化剂,利用粉末X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,并在固定床反应器中进行不同温度下CO_(2)催化加氢实验,研究了碱土金属Mg、过渡金属Zr以及稀土金属Y和Ce作为氧化物载体和改性剂对CZAl催化剂的表面结构和催化性能的影响。结果表明,以金属氧化物为载体的CZX催化剂表现出更强的催化制甲醇性能,其中以ZrO_(2)为载体的CZZr催化剂的催化活性最强,其甲醇收率最高可达14.50%,对应的甲醇选择性为41.41%、CO_(2)转化率为35.01%。而金属氧化物为助剂的CZAlX催化剂表现出更强的催化制CO性能,以Mg为助剂的CZAlMg催化剂催化活性最强,CO收率最高可达35.87%,对应的CO选择性为84.75%、CO_(2)转化率为42.32%。 展开更多

关键词 Co_(2)加氢 甲醇 Co 铜锌铝催化剂 改性

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Al改性Cu/ZnO催化剂催化苯胺制备N,N-二甲基苯胺 被引量：1

11

作者 孙中华 吴中 +1 位作者 王震 钱俊峰 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期2497-2504,共8页

通过沉积沉淀法制备了Al改性Cu/ZnO催化剂,并利用XRD、BET、NH3-TPD、SEM、XPS对催化剂进行了表征。考察了铝源、铝添加量和催化剂焙烧条件对苯胺和甲醇N-甲基化反应制备N,N-二甲基苯胺(N,N-DMA)的影响,优化了N-甲基化反应工艺条件。得... 通过沉积沉淀法制备了Al改性Cu/ZnO催化剂,并利用XRD、BET、NH3-TPD、SEM、XPS对催化剂进行了表征。考察了铝源、铝添加量和催化剂焙烧条件对苯胺和甲醇N-甲基化反应制备N,N-二甲基苯胺(N,N-DMA)的影响,优化了N-甲基化反应工艺条件。得到的催化剂最佳制备条件为:以拟薄水铝石为铝源、n(Cu)∶n(Zn)∶n(Al)(即Cu/Zn/Al物质的量比)为1∶3∶1、焙烧温度为400℃,焙烧时间为3 h。在该条件下制备的Al改性Cu/Zn O催化剂用于苯胺的N-甲基化反应,在反应温度为250℃,反应压力为1.5 MPa,进料空速为0.3 h^(–1),氮气流量为150 m L/min,n(苯胺)∶n(甲醇)=1∶7的条件下,苯胺转化率达99.8%,N,N-DMA选择性达92.8%,催化剂进行了800 h稳定性实验,苯胺转化率稳定在99%以上,N,N-DMA选择性稳定在90%以上。 展开更多

关键词 苯胺 N N-二甲基苯胺 N-甲基化反应 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 催化技术

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Mn、Ce助剂对Ni基催化剂甲烷化性能的影响 被引量：1

12

作者 杨帆 张玉黎 肖睿 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期161-165,共5页

采用等体积浸渍法制备了Ni/Al_(2)O_(3)、2Mn-Ni/Al_(2)O_(3)、2Ce-Ni/Al_(2)O_(3)和2Mn-2Ce-Ni/Al_(2)O_(3)催化剂。利用XRD、H2-TPR、BET、H2-化学吸附、CO_(2)-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,Mn和Ce作为双金属助剂具有协同效应,... 采用等体积浸渍法制备了Ni/Al_(2)O_(3)、2Mn-Ni/Al_(2)O_(3)、2Ce-Ni/Al_(2)O_(3)和2Mn-2Ce-Ni/Al_(2)O_(3)催化剂。利用XRD、H2-TPR、BET、H2-化学吸附、CO_(2)-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,Mn和Ce作为双金属助剂具有协同效应,显著减弱Ni与载体的相互作用,提高活性金属的分散度和表面积,增加对CO_(2)的吸附,降低反应温度。CO_(2)甲烷化活性测试结果表明,Mn和Ce及Mn-Ce助剂的掺入提高了催化剂的CO_(2)转化率和CH4选择性,2Mn-2Ce-Ni/Al_(2)O_(3)催化剂性能最佳在较低温度就表现出高活性。2Mn-2Ce-Ni/Al_(2)O_(3)催化剂在600℃耐热后活性保持不变,具有良好的耐热性能。当反应温度为300℃、压力为0.75 MPa、空速为6 000 mL/(g·h)时,CO_(2)转化率和CH4选择性分别达到96.2%和99.6%。 展开更多

关键词 电转天然气 二氧化碳 甲烷 mn-Ce助剂 Ni/al_(2)o_(3)催化剂

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前体元素含量及物相组成对甲醇合成催化剂性能的影响 被引量：2

13

作者 江洋洋 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期921-928,共8页

基于共沉淀法制备了不同n(Cu)∶n(Zn)的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、FTIR和N2吸附-脱附等手段对二元前体及催化剂进行表征,并将催化剂用于合成气制甲醇反应,研究了二元前体的物相随n(Cu)∶n(Zn)的演变规律,分析了二元前体元素含... 基于共沉淀法制备了不同n(Cu)∶n(Zn)的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、FTIR和N2吸附-脱附等手段对二元前体及催化剂进行表征,并将催化剂用于合成气制甲醇反应,研究了二元前体的物相随n(Cu)∶n(Zn)的演变规律,分析了二元前体元素含量及物相组成对催化剂晶粒尺寸、织构性质和活性的影响。实验结果表明,Zn含量增加使得二元前体物相发生由锌孔雀石到锌孔雀石和绿铜锌矿混合相再到绿铜锌矿的结构转变;二元前体的物相组成同时反映了催化剂中Cu/Zn的相对含量,并影响焙烧后催化剂的晶粒大小和织构特征,进而影响催化剂的性能;当二元前体为锌孔雀石和绿铜锌矿混合相且锌孔雀石物相占比较高时,能够获得晶粒较小、比表面积和孔体积较大的催化剂。此时,催化剂的性能最佳,甲醇时空收率达1.45 g/(mL·h),活性衰减率为11.7%,具有较好的应用价值。 展开更多

关键词 cu/Zn/al_(2)o_(3)催化剂 甲醇合成 合成气 结构表征

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酸活化蒙脱土在二甲醚水蒸气重整制氢中的应用 被引量：4

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作者 高天宇 赵永华 +5 位作者 郑择 张启俭 刘会敏 王欢 冯效迁 孟庆润 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期1495-1503,共9页

采用硝酸溶液在不同温度和时间下对钠基蒙脱土进行处理,制备了一系列酸活化蒙脱土(Acid-MMT),并以其为固体酸与商品化的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)物理混合组成双功能催化剂用于二甲醚水蒸气重整(SRD)反应。结果表明,与钠基蒙脱土相比,酸活化... 采用硝酸溶液在不同温度和时间下对钠基蒙脱土进行处理,制备了一系列酸活化蒙脱土(Acid-MMT),并以其为固体酸与商品化的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)物理混合组成双功能催化剂用于二甲醚水蒸气重整(SRD)反应。结果表明,与钠基蒙脱土相比,酸活化蒙脱土的结构、织构及酸性均发生了明显的变化,且变化的程度与酸处理条件密切相关。酸活化蒙脱土的结构和酸性明显影响双功能催化剂的SRD反应性能。其中,在80℃处理12 h的酸活化蒙脱土(Acid-MMT-80/12)与Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)组成双功能催化剂表现出较好的SRD性能,在p=0.1 MPa,t=350℃,GHSV=3000 h^(−1)的反应条件下,二甲醚转化率和氢收率分别达到了97%和94%,且在反应10 h内基本保持不变,表现出了较好的稳定性。 展开更多

关键词 二甲醚 水蒸气重整 制氢 酸活化蒙脱土 cu/zno/al_(2)o_(3)

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