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Sm_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3)催化剂的COS催化水解性能及失活机制
1
作者
杨敏
段新伟
+3 位作者
吴俊宏
米杰
王建成
武蒙蒙
《化工学报》
北大核心
2025年第8期4061-4070,共10页
低温催化水解羰基硫(COS)是推动煤气洁净转化利用的关键技术之一。现代合成气经高温净化后COS含量低,但工业气源(如高炉和焦炉煤气)中COS含量较高(75~400 mg·m^(-3))。因此,研究COS水解技术对工业煤气净化及未来合成气高效制备意...
低温催化水解羰基硫(COS)是推动煤气洁净转化利用的关键技术之一。现代合成气经高温净化后COS含量低,但工业气源(如高炉和焦炉煤气)中COS含量较高(75~400 mg·m^(-3))。因此,研究COS水解技术对工业煤气净化及未来合成气高效制备意义重大。前期研究发现,γ-Al_(2)O_(3)负载稀土金属在低浓度COS条件下表现出较强的催化水解活性,但其在低温和高浓度COS气氛下的催化水解行为尚不明确。本研究探讨了不同稀土金属氧化物(La_(2)O_(3)、Sm_(2)O_(3)和CeO_(2))对γ-Al_(2)O_(3)催化水解行为的提升作用;并基于气体组成影响规律及多种结构表征,剖析了优选稀土金属与γ-Al_(2)O_(3)间的相互作用。结果表明:在70℃、1000 mg·m^(-3) COS、3%(体积分数)H_(2)O及0.5%(体积分数)O_(2)条件下,负载Sm_(2)O_(3)(质量分数为5%)的改性催化剂(Sm_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3))表现出最佳性能,反应8 h后H_(2)S选择性为86.3%,且COS转化率保持在90%以上,高于未改性γ-Al_(2)O_(3)(65.3%)。此外,Sm掺杂提高了抗H_(2)S中毒能力,归因于Sm改性增加了γ-Al_(2)O_(3)表面的碱性位点。CO_(2)的存在显著削弱了Sm_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3)对COS转化率的提升作用(降低39.6%),这是由于CO_(2)的竞争吸附导致催化剂失活,且该过程可逆。另外,在H_(2)S和CO_(2)共存条件下,CO_(2)优先吸附在催化剂表面,占据碱性位点使催化剂快速失活。
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关键词
低温催化
CO
s
催化水解
碱性位点
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职称材料
题名
Sm_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3)催化剂的COS催化水解性能及失活机制
1
作者
杨敏
段新伟
吴俊宏
米杰
王建成
武蒙蒙
机构
太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室
太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室
太原理工大学环境科学与工程学院
出处
《化工学报》
北大核心
2025年第8期4061-4070,共10页
基金
国家自然科学基金面上项目(22278294)
山西省自然科学基金面上项目(20210302123191)
中央引导地方科技发展资金项目(YDZJSX2025C006)。
文摘
低温催化水解羰基硫(COS)是推动煤气洁净转化利用的关键技术之一。现代合成气经高温净化后COS含量低,但工业气源(如高炉和焦炉煤气)中COS含量较高(75~400 mg·m^(-3))。因此,研究COS水解技术对工业煤气净化及未来合成气高效制备意义重大。前期研究发现,γ-Al_(2)O_(3)负载稀土金属在低浓度COS条件下表现出较强的催化水解活性,但其在低温和高浓度COS气氛下的催化水解行为尚不明确。本研究探讨了不同稀土金属氧化物(La_(2)O_(3)、Sm_(2)O_(3)和CeO_(2))对γ-Al_(2)O_(3)催化水解行为的提升作用;并基于气体组成影响规律及多种结构表征,剖析了优选稀土金属与γ-Al_(2)O_(3)间的相互作用。结果表明:在70℃、1000 mg·m^(-3) COS、3%(体积分数)H_(2)O及0.5%(体积分数)O_(2)条件下,负载Sm_(2)O_(3)(质量分数为5%)的改性催化剂(Sm_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3))表现出最佳性能,反应8 h后H_(2)S选择性为86.3%,且COS转化率保持在90%以上,高于未改性γ-Al_(2)O_(3)(65.3%)。此外,Sm掺杂提高了抗H_(2)S中毒能力,归因于Sm改性增加了γ-Al_(2)O_(3)表面的碱性位点。CO_(2)的存在显著削弱了Sm_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3)对COS转化率的提升作用(降低39.6%),这是由于CO_(2)的竞争吸附导致催化剂失活,且该过程可逆。另外,在H_(2)S和CO_(2)共存条件下,CO_(2)优先吸附在催化剂表面,占据碱性位点使催化剂快速失活。
关键词
低温催化
CO
s
催化水解
碱性位点
h
_(
2
)
s
选择性
Keywords
low temperature cataly
s
i
s
CO
s
catalytic
h
ydroly
s
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s
ba
s
ic
s
ite
s
h
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s
s
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分类号
TQ546 [化学工程—煤化学工程]
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1
Sm_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3)催化剂的COS催化水解性能及失活机制
杨敏
段新伟
吴俊宏
米杰
王建成
武蒙蒙
《化工学报》
北大核心
2025
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