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不同材质油套管钢在CO_(2)/H_(2)S共存环境下的腐蚀行为及机理研究
1
作者 刘婉颖 张宁好 +5 位作者 张智 丁思艺 任传谱 林泽洋 苟德成 李磊 《表面技术》 北大核心 2025年第18期37-45,76,共10页
目的管材腐蚀失效是影响储气库安全性的关键因素,针对储气库CO_(2)/H_(2)S共存环境下的腐蚀规律,研究不同材质油套管的腐蚀行为及机理。方法利用自研自制的高温高压釜对5种不同材质油套管在温度80℃,0.327MPa CO_(2)分压,0.038 MPaH_(2)... 目的管材腐蚀失效是影响储气库安全性的关键因素,针对储气库CO_(2)/H_(2)S共存环境下的腐蚀规律,研究不同材质油套管的腐蚀行为及机理。方法利用自研自制的高温高压釜对5种不同材质油套管在温度80℃,0.327MPa CO_(2)分压,0.038 MPaH_(2)S分压,2 m/s流体流速条件下开展周期336 h的动态失重腐蚀实验。采用XRD、SEM、EDS、白光干涉仪等技术手段研究5种不同材质油套管在CO_(2)/H_(2)S共存环境下的腐蚀行为特征。结果80S-5Cr均匀腐蚀速率最小,为0.0498 mm/a,按照腐蚀等级标准,5种管材均匀腐蚀速率均很小,发生中度腐蚀。就点腐蚀而言,90S-3Cr点蚀速率最小,为0.1771 mm/a,其蚀坑深度最浅,为6.7925μm。90S-3Cr为中度腐蚀,80S-5Cr、80S-3Cr、80S为严重腐蚀,90S为极严重腐蚀。结论80S-5Cr综合性能最优异,元素Cr有利于提高抗腐蚀性能。本研究为储气库井下CO_(2)/H_(2)S共存环境油套管管材选择提供了理论依据。 展开更多
关键词 油套管 CO_(2)/h_(2)s 高温高压釜 腐蚀行为
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Ni-W镀层在高含CO_(2)/H_(2)S环境中的腐蚀行为
2
作者 吕祥鸿 曹悦 +4 位作者 汪传磊 薛艳 李杰 刘艳明 代盼 《中国有色金属学报》 北大核心 2025年第5期1660-1673,共14页
采用失重法、表面特性表征以及高温高压电化学测试技术,系统研究Ni-W镀层在模拟地层水环境(高CO_(2)/H_(2)S含量,温度140~180℃)下的高温高压腐蚀行为,同时采用C110钢进行对比实验。结果表明:相较于C110钢,Ni-W镀层展现出更低的均匀腐... 采用失重法、表面特性表征以及高温高压电化学测试技术,系统研究Ni-W镀层在模拟地层水环境(高CO_(2)/H_(2)S含量,温度140~180℃)下的高温高压腐蚀行为,同时采用C110钢进行对比实验。结果表明:相较于C110钢,Ni-W镀层展现出更低的均匀腐蚀速率、点蚀速率以及腐蚀电流密度。Ni-W镀层在140~160℃温度范围内呈现中度腐蚀,在高温180℃时转变为严重腐蚀;相比之下,C110钢在整个测试温度范围内均表现为严重腐蚀,且腐蚀速率远大于Ni-W镀层;Ni-W镀层表面形成的腐蚀产物膜主要由NiS、Ni_(3)S_(2)及微量Ni(OH)_(2)构成,该膜层结构致密,化学稳定性高,与基体结合牢固,且腐蚀产物膜电阻大于C110腐蚀产物FexSy,可有效抑制Ni-W镀层在长期浸泡过程中的腐蚀进程。 展开更多
关键词 Ni-W镀层 高温地层水 CO_(2)/h_(2)s腐蚀 C110钢
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不同金属负载下Al_(2)O_(3)光热催化H_(2)S裂解制氢性能
3
作者 于姗 汪福深 +4 位作者 黄靖元 段元刚 付梦瑶 贺桢 周莹 《天然气工业》 北大核心 2025年第2期189-198,共10页
H_(2)S直接裂解制氢是一种极具前景的H_(2)S处理技术,但现阶段的研究方法大多处于实验室研究阶段,找到一种反应条件温和、能耗低、转化率高的方法是该领域的重点研究方向之一。为此,探索了光热催化H_(2)S裂解制氢的方法,将不同金属Ni、M... H_(2)S直接裂解制氢是一种极具前景的H_(2)S处理技术,但现阶段的研究方法大多处于实验室研究阶段,找到一种反应条件温和、能耗低、转化率高的方法是该领域的重点研究方向之一。为此,探索了光热催化H_(2)S裂解制氢的方法,将不同金属Ni、Mo、Co负载到Al_(2)O_(3)上进行光热催化H_(2)S裂解制氢实验,并对比了不同金属负载下Al_(2)O_(3)的活性差异,再通过红外成像测温、X射线衍射、比表面积、紫外可见漫反射光谱、X射线光电子能谱等分析方法与技术对催化剂进行了系统表征分析。研究结果表明:①Ni、Mo、Co的负载显著提升了催化剂的催化活性,其中Mo/Al_(2)O_(3)催化剂表现出相对较好的活性,相同光照(2.85 W/cm^(2))下其H_(2)S转化率高达13.8%,H_(2)产率高达208.5±6.5μmol/(g·h);②Mo的引入提升了催化剂的光热效应,使其在相同光强下表面温度最高,同时Mo减少了表面SO_(4)^(2-)的积累,暴露出更多的活性位点,使得钼硫化物在裂解反应中表现出显著的制氢优势。结论认为:①较之于传统的热催化H_(2)S裂解制氢方法,光热催化H_(2)S裂解制氢具有更好的催化活性;②同等条件下,Mo负载下Al_(2)O_(3)的H_(2)S转化率提高了1.6倍,H_(2)产率提高了2.1倍,认识为H_(2)S裂解制氢方法提供了新的思路和技术参考。 展开更多
关键词 天然气 硫化氢 氢气 裂解制氢 氧化铝 钼硫化物 光热催化 硫酸根
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高炉煤气H_(2)S脱除技术的研究进展
4
作者 吴天礼 简永开 +1 位作者 孟素 蔡文轩 《化工环保》 北大核心 2025年第3期349-355,共7页
基于高炉煤气与焦炉煤气、天然气和合成气在硫元素来源、处理气量和脱硫指标等方面的相似性,在简介焦炉煤气、天然气和合成气H_(2)S脱除工艺的基础上,详细阐述了高炉煤气H_(2)S脱除工艺的基本原理和技术特点,比较了不同工艺对H_(2)S的... 基于高炉煤气与焦炉煤气、天然气和合成气在硫元素来源、处理气量和脱硫指标等方面的相似性,在简介焦炉煤气、天然气和合成气H_(2)S脱除工艺的基础上,详细阐述了高炉煤气H_(2)S脱除工艺的基本原理和技术特点,比较了不同工艺对H_(2)S的脱除效果,分析了各工艺的适用性,并指出了高炉煤气H_(2)S脱除工艺今后的发展方向。 展开更多
关键词 高炉煤气 焦炉煤气 天然气 合成气 硫化氢
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H_(2)S对气肥煤吸附CH_(4)、CO_(2)、N_(2)的影响效应研究
5
作者 曾明荣 路栋翔 +2 位作者 周西华 白刚 白企慧 《安全与环境学报》 北大核心 2025年第11期4149-4157,共9页
深入研究H_(2)S对不同气体吸附特性的影响对含H_(2)S煤层的H_(2)S治理具有重要意义。采用巨正则蒙特卡罗(Grand Canonical Monte Carlo, GCMC)模拟方法,利用材料科学模拟软件(Materials Studio, MS)研究鸡西(JX)气肥煤对单组分H_(2)S、C... 深入研究H_(2)S对不同气体吸附特性的影响对含H_(2)S煤层的H_(2)S治理具有重要意义。采用巨正则蒙特卡罗(Grand Canonical Monte Carlo, GCMC)模拟方法,利用材料科学模拟软件(Materials Studio, MS)研究鸡西(JX)气肥煤对单组分H_(2)S、CH_(4)、CO_(2)、N_(2)及双组分H_(2)S/CH_(4)、H_(2)S/CO_(2)、H_(2)S/N_(2)的吸附特性。通过构建含不同质量分数H_(2)S的JX气肥煤分子模型,研究在H_(2)S作用下JX气肥煤对单组分CH_(4)、CO_(2)和N_(2)吸附特性影响。结果表明,JX气肥煤对各气体的吸附性能差异较大,吸附能力从大到小依次为H_(2)S、CO_(2)、CH_(4)和N_(2);T由273.15 K上升至333.15 K,H_(2)S、CH_(4)、CO_(2)和N_(2)吸附量分别下降5.13%、22.62%、14.88%和29.15%,T对H_(2)S影响最小,均为物理吸附。双组分竞争吸附中H_(2)S展现出优先吸附性,H_(2)S的饱和吸附量分别约为CH_(4)、N_(2)和CO_(2)的10.28倍、12.55倍和1.77倍;20 MPa时,煤中H_(2)S质量分数从0上升至2%使CH_(4)、CO_(2)、N_(2)吸附量分别下降24.77%、18.66%、21.9%,H_(2)S的存在对CO_(2)吸附量影响最小。煤对CH_(4)与N_(2)的相互作用能以范德华能为主,CO_(2)以范德华能和静电能为主。 展开更多
关键词 安全工程 h_(2)s 巨正则蒙特卡罗 吸附特性 分子模拟
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CO_(2)-H_(2)S混合工质动力循环的动态响应特性
6
作者 边幸燕 王轩 +3 位作者 凌智 王瑞 田华 舒歌群 《中国电机工程学报》 北大核心 2025年第14期5381-5391,I0004,共12页
CO_(2)混合工质可以有效解决纯CO_(2)动力循环存在的操作压力高、与冷源匹配不佳等问题。为了揭示纯CO_(2)动力循环与CO_(2)混合工质动力循环的动态响应特性差异,指导CO_(2)混合工质动力循环台架的实际运行,该文搭建CO_(2)/H_(2)S混合... CO_(2)混合工质可以有效解决纯CO_(2)动力循环存在的操作压力高、与冷源匹配不佳等问题。为了揭示纯CO_(2)动力循环与CO_(2)混合工质动力循环的动态响应特性差异,指导CO_(2)混合工质动力循环台架的实际运行,该文搭建CO_(2)/H_(2)S混合工质动力循环系统的动态仿真平台,并采用实验数据进行模型验证。初步探究不同H_(2)S质量分数下CO_(2)混合工质动力循环在冷热源以及泵转速扰动下的开环动态响应特性,并进一步分析其闭环负荷追踪特性。结果表明,CO_(2)/H_(2)S混合工质动力循环系统可以有效提高系统在不同边界扰动下的热效率,且热效率随着H_(2)S质量分数的增加而增加。此外,添加H_(2)S工质可以有效减小负荷追踪下热效率随负荷下降而减小的幅值。结果可为CO_(2)混合工质动力循环台架的实际运行提供一定理论指导。 展开更多
关键词 CO_(2)/h_(2)s混合工质 动力循环 高温热力发电 动态特性 开环响应 负荷追踪
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H_(2)S和SO_(2)气体地球化学测量在云南普朗斑岩铜矿中的应用
7
作者 沈啟武 陈志军 +4 位作者 董桥峰 李高鑫 胡明川 陈鑫 余泽章 《地质科技通报》 北大核心 2025年第2期204-213,共10页
鉴于覆盖区找矿信息的识别和提取难度大,在覆盖区寻找斑岩铜矿面临巨大困难和挑战。斑岩铜矿中的矿体以低品位的金属硫化物为主,是否可以形成气体异常并确定矿体的延伸情况有待进一步研究。利用便携式气体快速分析仪在普朗斑岩铜矿区开... 鉴于覆盖区找矿信息的识别和提取难度大,在覆盖区寻找斑岩铜矿面临巨大困难和挑战。斑岩铜矿中的矿体以低品位的金属硫化物为主,是否可以形成气体异常并确定矿体的延伸情况有待进一步研究。利用便携式气体快速分析仪在普朗斑岩铜矿区开展了H_(2)S和SO_(2)气体地球化学测量试验性研究。结果表明铜矿体上方可以形成很好的H_(2)S和SO_(2)气体地球化学异常,说明该方法能够揭示深部隐伏矿体等有效信息,通过异常在空间上的分布情况能够推测矿体在走向和倾向的延伸方向。二者协同性较好、浓度异常分布较为连续的部位具有很好的找矿潜力,是一种非常适合覆盖区斑岩铜矿矿产勘查的有效工作手段,为隐伏矿产勘查提供了新思路和新方法。 展开更多
关键词 覆盖区找矿 气体地球化学 斑岩铜矿 云南普朗 h_(2)s和sO_(2)气体
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油田采出水中80S钢和N80钢的H_(2)S/CO_(2)电化学腐蚀行为研究
8
作者 宋蒲 王文珍 贾新刚 《西安石油大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期130-136,共7页
运用腐蚀失重和电化学测试技术研究80S钢和N80钢在含H 2S/CO_(2)的油田采出水中的电化学腐蚀行为。结果表明:在模拟CO_(2)/H_(2)S的腐蚀环境中,温度是影响腐蚀速率的一大因素,80S钢和N80钢的腐蚀速率随着温度的升高而增大。两种材料表... 运用腐蚀失重和电化学测试技术研究80S钢和N80钢在含H 2S/CO_(2)的油田采出水中的电化学腐蚀行为。结果表明:在模拟CO_(2)/H_(2)S的腐蚀环境中,温度是影响腐蚀速率的一大因素,80S钢和N80钢的腐蚀速率随着温度的升高而增大。两种材料表面均发生均匀腐蚀,但N80钢表面的腐蚀程度更严重,主要是由于Cr元素可以显著提高腐蚀产物膜对金属的保护;两种材料的腐蚀电位均随着温度的升高而负移,腐蚀电流密度增大,在不同试验条件下80S钢的腐蚀电流密度均小于N80钢,表明80S钢比N80钢具有更好的抗腐蚀能力。两种材料在25℃时具有中高频区的容抗弧和低频区的感抗弧,在50℃和75℃时具有中高频区的容抗弧和低频区的Warburg阻抗,且Warburg阻抗随温度的升高表现出更明显的扩散特征。随着温度的升高,两种材料的电荷传递电阻R_(t)不断减小,Warburg阻抗的Z_(w)也减小,温度越高生成的腐蚀产物膜对金属表面的保护性能越好,80S钢比N80钢生成腐蚀产物膜的致密性更好。 展开更多
关键词 80s钢 N80钢 h_(2)s/CO_(2)腐蚀 极化曲线 极化电阻
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MOF衍生的ZnO/PANI S型异质结用于高效光催化苯酚矿化耦合H_(2)O_(2)生产
9
作者 刘博文 张建军 +2 位作者 李瀚 程蓓 别传彪 《物理化学学报》 北大核心 2025年第10期106-117,共12页
持久性有机污染物在废水中的完全矿化仍是一项艰巨挑战。本研究报道了一种通过原位氧化聚合法合成的ZIF-8衍生ZnO/聚苯胺(PANI)S型异质结的理性设计。先进表征技术证实了ZnO/PANI异质结内S型电荷转移机制。优化后的复合材料在模拟太阳... 持久性有机污染物在废水中的完全矿化仍是一项艰巨挑战。本研究报道了一种通过原位氧化聚合法合成的ZIF-8衍生ZnO/聚苯胺(PANI)S型异质结的理性设计。先进表征技术证实了ZnO/PANI异质结内S型电荷转移机制。优化后的复合材料在模拟太阳光照射下,60 min内实现苯酚完全矿化,同时以0.75 mmol·L^(-1)·h^(-1)的速率生成H_(2)O_(2)。机理研究表明,S型异质结保留了强氧化还原电势,驱动活性氧物种的形成,从而实现H_(2)O_(2)合成与苯酚降解。该工作为MOF衍生的无机/有机S型异质结建立了普适性设计范式,有效耦合了太阳能驱动的能源转化与环境修复。 展开更多
关键词 光催化 s型异质结 h_(2)O_(2)生产 苯酚矿化 氧化锌
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集输工况对X65钢管道H_(2)S-CO_(2)腐蚀行为的影响
10
作者 张维智 唐德志 +1 位作者 谷坛 韩恩厚 《腐蚀与防护》 北大核心 2025年第3期15-25,36,共12页
采用室内腐蚀模拟试验,研究了含硫气田不同集输工况条件(集输温度、运行压力,HCO_(3)^(-)、Ca^(2+)、Mg^(2+)、Cl^(-)含量以及pH)对X65钢管道H_(2)S-CO_(2)腐蚀行为的影响。结果表明:随着集输温度和运行压力的升高,H_(2)S-CO_(2)腐蚀速... 采用室内腐蚀模拟试验,研究了含硫气田不同集输工况条件(集输温度、运行压力,HCO_(3)^(-)、Ca^(2+)、Mg^(2+)、Cl^(-)含量以及pH)对X65钢管道H_(2)S-CO_(2)腐蚀行为的影响。结果表明:随着集输温度和运行压力的升高,H_(2)S-CO_(2)腐蚀速率逐渐增大,其中运行压力对H_(2)S-CO_(2)腐蚀速率的影响最显著;随着Ca^(2+)、Mg^(2+)、HCO_(3)^(-)含量以及pH的增大,腐蚀产物致密性提高,腐蚀速率逐渐降低;随着Cl^(-)含量的增大,局部腐蚀倾向增大,均匀腐蚀速率先增大后减小,在Cl^(-)质量浓度为10 g/L时出现峰值;pH在一定程度上可以反映管道H_(2)S-CO_(2)腐蚀情况,但仅考虑pH难以合理评估其腐蚀严重程度。试验条件下,H_(2)S-CO_(2)腐蚀产物主要由马基诺矿和磁黄铁矿组成,试样表面形成了微区电偶,在微区电偶和闭塞电池的作用下,发生和发展了局部腐蚀。 展开更多
关键词 集输工况 h_(2)s-CO_(2)腐蚀 ph 腐蚀机理
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苦参碱通过抑制CBS/H_(2)S/ATP5A通路诱导肝毒性
11
作者 席晨 魏静瑶 周婕 《中国药理学通报》 北大核心 2025年第7期1283-1289,共7页
目的研究苦参碱(matrine,MT)的肝脏毒性作用及机制。方法将L02细胞与小鼠暴露于MT后,检测MT对肝细胞活力、活性氧(reactive oxygen species,ROS)水平、线粒体功能、细胞凋亡及胱硫醚β合酶(cystathionineβ-synthase,CBS)/硫化氢(H_(2)S... 目的研究苦参碱(matrine,MT)的肝脏毒性作用及机制。方法将L02细胞与小鼠暴露于MT后,检测MT对肝细胞活力、活性氧(reactive oxygen species,ROS)水平、线粒体功能、细胞凋亡及胱硫醚β合酶(cystathionineβ-synthase,CBS)/硫化氢(H_(2)S)/ATP合成酶α亚基(ATP synthase F1 subunit alpha,ATP5A)通路的影响。结果与对照组相比,MT能抑制L02细胞存活率、降低CBS水平与ATP5A硫巯基化(SH-ATP5A)、增加ROS、降低线粒体膜电势、抑制H_(2)S与ATP生成,最终活化caspase-3,诱导细胞凋亡(P<0.05)。此外,MT能损伤小鼠肝功能、使肝脏病理改变,伴有CBS与SH-ATP5A水平下降、H_(2)S与ATP生成减少,以及caspase-3活化(P<0.05)。蛋氨酸或硫氢化钠均可通过提高胞内H_(2)S水平,减轻MT对L02细胞及小鼠肝脏的毒性作用(P<0.05)。结论MT通过抑制CBS/H_(2)S/ATP5A通路活性,使ROS堆积、线粒体功能障碍、caspase-3活化,引起肝细胞凋亡。提高胞内H_(2)S水平,能增加ATP5A的S-巯基化修饰,从而减轻MT的肝毒性。 展开更多
关键词 苦参碱 CBs h_(2)s ATP5A 凋亡 肝毒性
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加重材料对水泥石CO_(2)-H_(2)S耦合腐蚀行为的影响
12
作者 梁继文 马传华 +3 位作者 李文拓 凌兴杰 辛富斌 黄志强 《腐蚀与防护》 北大核心 2025年第7期8-13,共6页
模拟了南海深水腐蚀条件,考察了在CO_(2)-H_(2)S耦合腐蚀环境中,加重材料对固井水泥石耐腐蚀性能的影响机制。结果表明:重晶石粉无法有效填充水泥石孔隙,易导致腐蚀介质在水泥基体中迅速渗透与扩散;磁铁矿粉易与H_(2)S发生反应产生FeS_(... 模拟了南海深水腐蚀条件,考察了在CO_(2)-H_(2)S耦合腐蚀环境中,加重材料对固井水泥石耐腐蚀性能的影响机制。结果表明:重晶石粉无法有效填充水泥石孔隙,易导致腐蚀介质在水泥基体中迅速渗透与扩散;磁铁矿粉易与H_(2)S发生反应产生FeS_(2),破坏水泥基体的孔隙结构,使水泥石的力学性能大幅衰退;球形锰矿粉可通过“滚珠”效应改善加重水泥浆体的流变性,并能优化水泥石的孔隙结构,且不参与腐蚀反应,可阻碍腐蚀介质在水泥基体中的渗透与扩散。 展开更多
关键词 加重材料 油井水泥 CO_(2) h_(2)s 耦合腐蚀
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石墨烯对高硫煤厌氧发酵产H_(2)S的影响机制
13
作者 赵文杰 苏现波 +1 位作者 赵伟仲 周艺璇 《煤炭学报》 北大核心 2025年第4期2208-2218,共11页
煤层气生物工程为煤层气的增产提供了一条行之有效的路径,如何提升煤储层生物甲烷产量,是制约该技术发展与应用的关键。随着对微生物之间电子传递机制的深入研究,导电材料成为了增强有机物降解的外源添加剂。采用石墨烯促进厌氧发酵系... 煤层气生物工程为煤层气的增产提供了一条行之有效的路径,如何提升煤储层生物甲烷产量,是制约该技术发展与应用的关键。随着对微生物之间电子传递机制的深入研究,导电材料成为了增强有机物降解的外源添加剂。采用石墨烯促进厌氧发酵系统中的电子传递速率以提高甲烷(CH_(4))生成率是一种可以现场实施的、有效的强化措施。对高硫煤而言,石墨烯强化了甲烷产出,但其添加除了影响产甲烷能力外,是否会影响硫化氢(H_(2)S)的生成尚不明确。以晋城15号高硫煤为碳源和硫源、石墨烯作为导电材料进行实验室厌氧发酵试验,通过对生物甲烷和硫化氢的产气特征、煤中形态硫含量变化、煤表面元素赋存状态、关键液相物质变化以及微生物群落结构等检测和分析,系统探讨H_(2)S的成因及影响机制。结果表明:在以煤为底物的厌氧发酵系统中添加石墨烯强化生物CH_(4) 产出的同时,也强化了H_(2)S的生成,添加石墨烯的发酵系统中累计CH_(4)产量为4.86 mL/g、H2S产量为5.52 mL/g,比不添加石墨烯的厌氧发酵系统的2.74、4.94 mL/g高出77.37%和11.74%。石墨烯的添加更是加速了有机硫的降解,残煤中硫醇和硫醚也被微生物完全转化。针对关键液相小分子有机物,添加石墨烯的厌氧发酵系统中各类物质的降解速率明显高于不添加石墨烯的厌氧发酵系统。细菌群落中Desulfovibrio和Geovibrio以及古菌群落中Methanosarcina的丰度在添加石墨烯后显著上升,其中Geovibrio可为产甲烷古菌提供额外电子,Desulfovibrio与Methanosarcina之间潜在的直接种间电子传递(Direct Interspecific Electron Transfer,DIET)是影响CH_(4 )和H_(2)S生成的原因,这种电子传递方式提高了菌群的活性和降解效率,加速了产甲烷和硫酸盐异化还原过程中关键酶的合成。H_(2)S具有2种形成机制:一是甲基营养型产甲烷菌直接利用有机硫化物的甲基基团生成CH_(4)的同时产生H_(2)S;二是水解菌表达的硫酸酯酶与硫酸盐还原菌协同作用,主要归功于细菌Macellibacteroides的作用,且是H_(2)S的主要成因。这一认识给煤层气生物工程的现场实施提出了要求,即针对高硫煤储层进行微生物增产时需要添加H_(2)S的生物抑制剂抑制其生成。 展开更多
关键词 高有机硫煤 石墨烯 生物h_(2)s生成机制 硫酸盐还原 厌氧发酵
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CuCl_(2)修饰WO_(3)对超低浓度H_(2)S的高灵敏度检测
14
作者 王斌 胡梦洁 +3 位作者 李佩林 王文静 杨赢 朱连杰 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第12期8-15,共8页
采用溶剂热法合成了由纳米线构成的蜂窝状WO_(3),再分别与1%(与WO_(3)的摩尔比)的CuO或CuCl_(2)混合并研磨处理后,得到CuO-WO_(3)和Cu^(2+)-WO_(3)复合材料.对WO_(3),CuO-WO_(3)和Cu^(2+)-WO_(3)样品的形貌、组成、价态及能带结构等进... 采用溶剂热法合成了由纳米线构成的蜂窝状WO_(3),再分别与1%(与WO_(3)的摩尔比)的CuO或CuCl_(2)混合并研磨处理后,得到CuO-WO_(3)和Cu^(2+)-WO_(3)复合材料.对WO_(3),CuO-WO_(3)和Cu^(2+)-WO_(3)样品的形貌、组成、价态及能带结构等进行了表征,研究了其对H_(2)S气体的传感性能.结果表明,纯WO_(3)对H_(2)S气体的响应值较低,仅为2.8,而两种复合材料对H_(2)S检测的灵敏度均显著提高,其中Cu^(2+)-WO_(3)传感器的响应值最高(67.6),是纯WO_(3)传感器的24.1倍,且该传感器可实现对超低浓度H_(2)S气体(20μg/kg)的有效检测,表明其对H_(2)S气体检测具有高灵敏度,这可能是由于铜离子掺杂大幅提高了WO_(3)表面的电荷转移效率及分离程度、较低的带隙能导致更多电子参与气体传感反应及Cu^(2+)与H_(2)S之间发生氧化还原反应,从而大幅提高了对H_(2)S的传感性能. 展开更多
关键词 WO_(3)复合物 铜离子掺杂 h_(2)s 气体传感 传感机理
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ZIS_(1−x)/UCN S型异质结界面的超快电子转移实现高效H_(2)O_(2)光合成耦合四环素降解
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作者 张淑敏 王亚琪 +3 位作者 王泽林 王立博 安长胜 许第发 《物理化学学报》 北大核心 2025年第11期54-66,共13页
将产过氧化氢与有机污染物降解相结合,不仅能有效克服水氧化反应动力学迟缓的问题,同时还能应对环境污染挑战。在这项工作中,通过在多孔超薄UCN上原位生长ZIS_(1−x)纳米片,构建了一种富含S缺陷的ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)(ZIS_(1−x)/U... 将产过氧化氢与有机污染物降解相结合,不仅能有效克服水氧化反应动力学迟缓的问题,同时还能应对环境污染挑战。在这项工作中,通过在多孔超薄UCN上原位生长ZIS_(1−x)纳米片,构建了一种富含S缺陷的ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)(ZIS_(1−x)/UCN)S型异质结光催化剂。设计的ZIS_(1−x)/UCN光催化剂表现出增强的可见光吸收、丰富的活性位点和紧密的界面接触。优化后的ZIS_(1−x)/UCN-1.0光催化剂表现出出色的双重功能,同时实现了2902.2μmol·g^(−1)·h^(−1)的H_(2)O_(2)生成速率和91.3%的四环素(50 mg·L^(−1))降解效率。与在纯水中的活性(1777.0μmol·g^(−1)·h^(−1))相比,H_(2)O_(2)性能提高了1.63倍。通过飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)、原位X射线光电子能谱(ISI-XPS)和原位X射线吸收精细结构光谱(XAFS)的综合表征,我们证实了S型异质结电荷转移机制。这种S型异质结诱导的独特电子结构不仅促进了界面上的超快电子转移(3.54 ps),还显著增强了光生载流子的氧化还原能力。总体而言,这项工作为光催化技术在能源生产和环境修复领域的双重应用开辟了新的途径。 展开更多
关键词 s型异质结 h_(2)O_(2)光合成 四环素降解 飞秒瞬态吸收光谱
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S型ZnO/CdIn_(2)S_(4)光催化剂制备H_(2)O_(2)偶联苄胺氧化的超快电子转移飞秒吸收光谱研究
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作者 杨祎 周欣 +3 位作者 谷苗莉 程蓓 吴珍 张建军 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期91-102,共12页
光催化合成过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种至关重要的清洁能源转化过程,涉及对氧气的两电子还原。然而,这一过程常常受限于缓慢的水氧化反应,后者需要光生空穴的参与。为了应对此挑战,我们设计了一种双功能的S型ZnO/CdIn_(2)S_(4)异质结体... 光催化合成过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种至关重要的清洁能源转化过程,涉及对氧气的两电子还原。然而,这一过程常常受限于缓慢的水氧化反应,后者需要光生空穴的参与。为了应对此挑战,我们设计了一种双功能的S型ZnO/CdIn_(2)S_(4)异质结体系,将H_(2)O_(2)生成与增值的苄胺(BA)氧化反应进行耦合。在此双功能光催化系统中,CdIn_(2)S_(4)中的光生电子可以高效地还原O2生成H_(2)O_(2),而ZnO中的光生空穴则选择性地将BA氧化为N-亚苄基苄胺。得益于S型异质结的优势,相比于纯ZnO或CdIn_(2)S_(4),优化后的ZnO/CdIn_(2)S_(4)光催化剂展示出显著更高的H_(2)O_(2)生成速率(386μmol·L^(-1)·h^(-1))和BA转化率(81%)。飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)结果说明,ZnO/CdIn_(2)S_(4)复合材料在光的激发下,在ZnO导带(CB)和CdIn_(2)S_(4)价带(VB)之间发生超快S型电子转移。此外,ZnO的VB空穴和CdIn_(2)S_(4)的CB电子的及时消耗,有助于加速ZnO/CdIn_(2)S_(4)S型异质结界面中的电荷转移。本文中ZnO/CdIn_(2)S_(4)S型光催化体系的创新设计为高效的双功能异质结光催化系统的开发提供了新的思路,并引入了一种利用fs-TA光谱研究S型异质结的新方法。 展开更多
关键词 光催化产h_(2)O_(2) s型异质结 选择性苄胺氧化 fs-TA光谱 电子转移动力学
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面向SF_(6)电气设备故障诊断的腔衰荡光谱法H_(2)S抗干扰检测技术研究 被引量：1
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作者 吴芳芳 谢声益 +2 位作者 赵旭阳 李亮 林雪 《中国测试》 北大核心 2025年第S1期25-31,共7页
SF_(6)电气设备故障分解产物中H_(2)S的检测对设备绝缘状态评估至关重要,但其吸收光谱易受CO_(2)等组分的交叉干扰。该文针对基于腔衰荡光谱(CRDS)的H_(2)S检测抗干扰问题,搭建了单光束与波分复用(WDM)多光束CRDS实验平台,结合仿真与实... SF_(6)电气设备故障分解产物中H_(2)S的检测对设备绝缘状态评估至关重要,但其吸收光谱易受CO_(2)等组分的交叉干扰。该文针对基于腔衰荡光谱(CRDS)的H_(2)S检测抗干扰问题,搭建了单光束与波分复用(WDM)多光束CRDS实验平台,结合仿真与实测分析,研究了温度及多组分气体对H_(2)S检测的影响机制。通过HITRAN数据库仿真发现,1578.1 nm附近H_(2)S与CO_(2)吸收谱线重叠显著,而WDM多光束系统可分离CO_(2)干扰波段(1600 nm)。实验结果表明,在CO_(2)体积分数为102 ppmv时,单光束测量误差达30.1%,而WDM多光束误差降至14.9%;通过光腔温度控制模块(±0.1℃稳定性)与温度校正模型,混合气体浓度线性度r2达0.999以上。该研究验证了多光束CRDS系统在抗干扰与温度鲁棒性方面的优势,为SF_(6)设备故障诊断提供了高精度检测方案。 展开更多
关键词 腔衰荡光谱 sF_(6)分解产物 h_(2)s检测 波分复用 交叉干扰
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木质素基碳量子点与氧空位协同调控的S型LCQDs/Bi_(2)WO_(6)异质结 用于光催化H_(2)O_(2)生产
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作者 王其申 陈昌兆 +2 位作者 李孟卿 吴玲敏 代凯 《物理化学学报》 北大核心 2025年第11期104-119,共16页
光催化制备H_(2)O_(2)与高值木质素技术创新了绿色化学合成和废弃生物质转化的相关途径。本研究通过水热法合成了木质素基碳量子点(LCQDs),并构建了S型异质结光催化剂LCQDs/Bi_(2)WO_(6)以高效生产H_(2)O_(2),其在模拟可见光下展现出优... 光催化制备H_(2)O_(2)与高值木质素技术创新了绿色化学合成和废弃生物质转化的相关途径。本研究通过水热法合成了木质素基碳量子点(LCQDs),并构建了S型异质结光催化剂LCQDs/Bi_(2)WO_(6)以高效生产H_(2)O_(2),其在模拟可见光下展现出优异的H_(2)O_(2)产率(3.776 mmol·h^(−1)·g^(−1)),较BWO−A样品提升5.97倍,在五轮循环后仍可保持89.72%的性能。这一突破源于LCQDs与氧空位缺陷的协同调控:LCQDs独特的上转换发光特性结合S型电荷转移路径,有效增强了光吸收能力和载流子分离效率,而氧空位作为电子陷阱则延长了载流子寿命。结合原位电子顺磁共振分析和能带结构表征,我们证实了反应途中·O_(2)^(-)和·OH自由基的大量存在,复合材料主要通过连续单电子反应优化H_(2)O_(2)合成路径,经过导带与价带位置的同步调整,增强了氧还原反应(ORR)与水氧化反应(WOR)能力。鉴于木质素的主要来源为农林废弃物,该研究不仅为高性能光催化体系的设计提供了新策略,还显著推动了废弃生物质资源的高值化利用。 展开更多
关键词 木质素基碳量子点(LCQDs) 氧空位(OVs) s型异质结 原位电子顺磁共振 h_(2)O_(2)生产
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富铁飞灰耦合Fe-Zn/Al_(2)O_(3)脱除沼气H_(2)S研究
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作者 史松伟 赵诚 +2 位作者 刘帅 应雨轩 严密 《化工学报》 北大核心 2025年第8期4239-4247,共9页
Fe-Zn/Al_(2)O_(3)吸附剂在H_(2)S脱除方面展现了良好的性能,但其高昂的原料成本和复杂的制备过程增加了在大型沼气净化设施中的应用成本。为降低成本,本研究将富铁飞灰(FA)部分替代耦合Fe-Zn/Al_(2)O_(3)吸附剂,以改善沼气脱硫效果。... Fe-Zn/Al_(2)O_(3)吸附剂在H_(2)S脱除方面展现了良好的性能,但其高昂的原料成本和复杂的制备过程增加了在大型沼气净化设施中的应用成本。为降低成本,本研究将富铁飞灰(FA)部分替代耦合Fe-Zn/Al_(2)O_(3)吸附剂,以改善沼气脱硫效果。研究结果表明,Zn/Fe摩尔比为3∶1的Zn-Fe/Al_(2)O_(3)复合吸附剂在室温条件下具有最佳的H_(2)S脱除性能,其穿透容量达到3.234 mg/g。进一步加入FA作为粗脱硫剂,通过二段式吸附过程,显著提高了整体H_(2)S穿透容量,增幅达到7.4%。结果表明,FA的添加能够有效降低沼气脱硫的成本,具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 复合吸附剂 焚烧飞灰:h_(2)s脱除 二段式吸附
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三聚氰胺泡沫支撑的S型硫铟锌镉/硫掺杂氮化碳异质结的绿色H_(2)O_(2)合成:协同界面电荷转移调控与局域光热效应
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作者 王伟康 吴亚栋 +4 位作者 张建军 孟凯 李金河 王乐乐 刘芹芹 《物理化学学报》 北大核心 2025年第8期137-148,共12页
绿色光催化合成过氧化氢(H_(2)O_(2))是替代高能耗蒽醌工艺的理想途径,但其在无牺牲剂体系中受限于快速载流子复合与氧化还原能力不足。本研究报道了一种原位化学浴-水热法制备的三聚氰胺泡沫(MF)负载的硫掺杂氮化碳(SCN)/硫空位修饰硫... 绿色光催化合成过氧化氢(H_(2)O_(2))是替代高能耗蒽醌工艺的理想途径,但其在无牺牲剂体系中受限于快速载流子复合与氧化还原能力不足。本研究报道了一种原位化学浴-水热法制备的三聚氰胺泡沫(MF)负载的硫掺杂氮化碳(SCN)/硫空位修饰硫铟锌镉(CZIS)S型异质结(CZIS/SCN/MF),用于无牺牲剂H_(2)O_(2)光合成。通过原位辐照X射线光电子能谱(XPS)、自由基捕获电子顺磁共振(EPR)、飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)及理论计算,证实了其S型电荷转移机制。具体而言,硫掺杂可调控氮化碳骨架的局域电荷分布,强化SCN/CZIS异质结界面内建电场;同时,CZIS中煅烧引入的硫空位作为光电子陷阱促进电荷分离,并保留光生空穴用于H_(2)O氧化,从而实现无牺牲剂H_(2)O_(2)合成。结合MF三维多孔框架的光热效应,优化S掺杂浓度和SCN用量的CZIS/SCN/MF催化剂在纯水中H_(2)O_(2)产率达3.46 mmol∙g^(−1)∙h^(−1),显著优于多数无牺牲剂体系。该研究为无牺牲剂光催化体系中的界面电荷协同调控与能量转换强化提供了新策略。 展开更多
关键词 s型异质结 过氧化氢合成 光热效应 三聚氰胺泡沫 无牺牲试剂
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