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石墨烯助剂与Ni(Ⅱ)活性位点协同增强TiO_2制氢性能 被引量:2
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作者 张超颖 王苹 +1 位作者 刘岩岩 胡灵娜 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1132-1138,共7页
采用水热法和低温浸渍法制备了电子助剂还原石墨烯(rGO)和界面活性位点Ni(Ⅱ)共修饰的高效TiO_2光催化剂(简称Ni(Ⅱ)/TiO_2-rGO)。制氢性能测试结果表明:相比于TiO_2和单独还原石墨烯复合的TiO_2,经还原石墨烯与Ni(Ⅱ)协同修饰后的TiO_... 采用水热法和低温浸渍法制备了电子助剂还原石墨烯(rGO)和界面活性位点Ni(Ⅱ)共修饰的高效TiO_2光催化剂(简称Ni(Ⅱ)/TiO_2-rGO)。制氢性能测试结果表明:相比于TiO_2和单独还原石墨烯复合的TiO_2,经还原石墨烯与Ni(Ⅱ)协同修饰后的TiO_2表现出更高的光催化制氢性能。其中,Ni(Ⅱ)/TiO_2-rGO(0.1 mol·L-1)具有最高制氢性能,制氢速率达到77.0μmol·h-1,分别是TiO_2(16.4μmol·h-1)和TiO_2-rGO(28.0μmol·h-1)的4.70倍和2.75倍。还原石墨烯助剂与Ni(Ⅱ)活性位点协同增强制氢性能的原理是:还原石墨烯作为电子助剂可以快速捕获和传输电子,Ni(Ⅱ)作为界面活性位点可以从溶液中捕获H+,提高界面反应速率,2种助剂协同作用加快了TiO_2上的光生电子-空穴对的有效分离。 展开更多
关键词 TIO2 协同效应 还原石墨烯 电子助剂 Ni(Ⅱ) 界面活性位点
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钾改性氧化铝基羰基硫水解催化剂及其失活机理 被引量:2
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作者 雷淦昌 郑勇 +5 位作者 曹彦宁 沈丽娟 王世萍 梁诗景 詹瑛瑛 江莉龙 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第9期109-118,共10页
天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特... 天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特的电子供体性质、表面碱性和静电吸附等特性,常被用作助催化剂以提高Al_(2)O_(3)的COS催化水解性能。近年来,以钾为助剂改性的Al_(2)O_(3)催化剂(K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3))在COS催化水解反应中得到广泛的应用,但由于负载在Al_(2)O_(3)上的K物种的组成复杂,目前研究者对K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解机理的理解仍存在一定的困惑和争议。本论文通过湿法浸渍法合成出一系列钾盐和钠盐改性的Al_(2)O_(3)催化剂,并利用各类先进的表征技术对这些催化剂进行分析。活性测试表明,以K_(2)CO_(3)、K_(2)C_(2)O_(4)、NaHCO_(3)、Na_(2)CO_(3)和NaC2O4改性Al_(2)O_(3)催化剂均有助于COS的水解。其中K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)拥有最佳的COS水解性能,连续运行20 h后其COS转化率仍高于~93%,远远优于未改性的Al_(2)O_(3)(~58%)。我们利用原位红外光谱和X射线光电子能谱探明了反应过程中催化剂的化学结构特征,阐明了H_(2)O分子在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解作用机制。原位红外表明COS在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解过程中形成了硫代碳酸氢盐中间产物。X射线光电子能谱表征证明催化剂的失活主要是因为催化剂表面积累了硫酸盐和单质硫。此外,我们还研究了水蒸气含量对COS水解性能的影响,研究发现,由于H_(2)O和COS分子在催化剂表面存在竞争吸附,过量的H_(2)O会引起催化活性的下降。上述研究表明,K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解性能的提高主要是形成了HO-Al-O-K界面活性位。更为重要的是,所制备的催化剂都是在模拟工业工况条件下进行的,这为后续的工业应用提供了宝贵理论指导。本工作为理解助剂钾在Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解活性的增强提供了新的见解,这为未来设计稳定高效的COS水解催化剂打开了新的发展方向。 展开更多
关键词 羰基硫 催化水解 ho-al-o-k界面活性位点 失活机理 工业工况条件
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电解水催化材料动态构效关系的原位拉曼研究进展 被引量:1
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作者 陶荟冰 田震 +4 位作者 谢勇 孙瑜 汪莉 康卓 张跃 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期528-539,共12页
可再生能源电解水产氢对于实现碳中和目标和未来可持续社会的发展具有重要意义。然而,在电解水服役过程中,催化材料往往会发生复杂的结构演变,这对深入理解电解水催化材料反应机制和精准设计高效催化材料造成了挑战。原位电化学拉曼表... 可再生能源电解水产氢对于实现碳中和目标和未来可持续社会的发展具有重要意义。然而,在电解水服役过程中,催化材料往往会发生复杂的结构演变,这对深入理解电解水催化材料反应机制和精准设计高效催化材料造成了挑战。原位电化学拉曼表征技术对催化材料结构动态演变过程的实时监测,是揭示电解水材料动态构效关系,解析催化反应机理的关键。本文介绍了原位电化学拉曼表征技术的基本原理,重点综述了其在催化材料相结构演变、表面活性位点和界面水分子行为中的最新进展,阐述了电解水催化材料在服役过程中结构演变与性能演变之间的变化规律,为实现催化材料全生命周期动态构效关系的精准构建提供了技术基础。最后,分析总结了原位电化学拉曼表征技术在电解水应用过程中存在的问题与挑战,并对先进原位电化学拉曼技术未来的发展进行了展望。 展开更多
关键词 电解水催化材料 原位电化学拉曼光谱 相结构演变 表面活性位点 界面水分子行为
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Ag与Ag2O协同增强TiO2光催化制氢性能的研究 被引量:8
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作者 王苹 李心宇 +1 位作者 时占领 李海涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期781-788,共8页
本研究采用两步法制备了电子助剂Ag和界面活性位点Ag2O共修饰的高效TiO2光催化剂(TiO2/Ag-Ag2O):首先用光沉积法将Ag负载在TiO2表面(TiO2/Ag),再经过低温煅烧法使部分Ag原位生成Ag2O。紫外光照射TiO2时,激发产生的电子被助剂Ag捕获后快... 本研究采用两步法制备了电子助剂Ag和界面活性位点Ag2O共修饰的高效TiO2光催化剂(TiO2/Ag-Ag2O):首先用光沉积法将Ag负载在TiO2表面(TiO2/Ag),再经过低温煅烧法使部分Ag原位生成Ag2O。紫外光照射TiO2时,激发产生的电子被助剂Ag捕获后快速传输到Ag2O上,电子把Ag2O界面产氢活性位点从溶液中所捕获的氢离子还原成氢气, Ag和Ag2O的协同作用加快了TiO2上光生电子的转移和界面产氢反应,从而提高了TiO2/Ag-Ag2O制氢性能。在300℃煅烧温度下制备的TiO2/Ag-Ag2O光催化剂制氢速率最高,达到75.20μmol/h,分别是TiO2(3.59μmol/h)和TiO2/Ag(41.13μmol/h)的21.0倍和1.8倍。本研究为光催化制氢材料的设计和制备提供了有益的参考。 展开更多
关键词 TIO2 电子助剂 界面活性位点 协同作用 光催化制氢
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华南师范大学大学李伟善Adv.Mater.:从前驱体形貌转化浅淡金属基多级多孔结构的合成及应用
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《储能科学与技术》 CAS CSCD 2017年第4期654-654,674,695,700,775,781,798,805,共8页
1引言 多级多孔结构材料因其具有如下特点被广泛地应用于能源存储与转换领域:(1)可有效地避免纳米颗粒间的团聚,降低材料界面的界面张力;(2)相较于大颗粒团聚体可提供更多的反应活性位点,减少离子的迁移距离;(3)有利于电解液的... 1引言 多级多孔结构材料因其具有如下特点被广泛地应用于能源存储与转换领域:(1)可有效地避免纳米颗粒间的团聚,降低材料界面的界面张力;(2)相较于大颗粒团聚体可提供更多的反应活性位点,减少离子的迁移距离;(3)有利于电解液的浸润,提供更多的体积膨胀缓冲空间;(4)加强光散色。 展开更多
关键词 Adv.Mater 金属基 多孔材料 次级颗粒 多孔结构材料 华南师范大学 材料界面 活性位点 迁移距离 团聚体
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