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短期低氮添加改变黄山松土壤可溶性有机质的分子组成及稳定性 被引量:1
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作者 元晓春 张晓晴 +6 位作者 周茜 吴联钻 陈俊明 曾泉鑫 柏欣宇 李文周 陈岳民 《土壤学报》 北大核心 2025年第2期504-514,共11页
可溶性有机质(DOM)对环境变化高度敏感,其动态变化对理解全球变化情景下区域/全球碳循环至关重要。然而,氮沉降背景下土壤DOM分子特性如何变化尚不明确。采用尿素添加模拟野外氮沉降,在黄山松林设置了三个氮添加水平(0、40和80 kg·... 可溶性有机质(DOM)对环境变化高度敏感,其动态变化对理解全球变化情景下区域/全球碳循环至关重要。然而,氮沉降背景下土壤DOM分子特性如何变化尚不明确。采用尿素添加模拟野外氮沉降,在黄山松林设置了三个氮添加水平(0、40和80 kg·hm^(-2)·a^(-1))。利用高分辨傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS),探究了短期(三年)氮添加对0~10 cm土壤DOM分子组成及其稳定性的影响。FT-ICRMS分析结果表明,DOM分子主要集中在250~400Da,碳氢氧化合物占全部化合物的50%以上。在DOM分子的八种类别中,木质素类分子在土壤DOM分子中占主导地位,其次是单宁类和缩合芳烃,而易分解的小分子(包括脂质、蛋白质和碳水化合物)的相对丰度较低。尽管氮添加未改变DOM含量和光学特性,但DOM的分子组成变化显著。相比于高氮处理,低氮处理显著降低了DOM中碳水化合物分子的相对丰度,降低幅度73.33%。这可能主要归功于微生物生物量和水解酶活性的增加。此外,低氮添加下双键当量(DBE)显著增加,说明DOM的分子稳定性有所提升。皮尔森(Pearson)相关分析发现,DBE与碳水化合物和蛋白质/氨基糖等小分子化合物呈显著的负相关,而与木质素及缩合芳烃等大分子的相关性不显著。这说明短期氮添加下DOM的分子稳定性可能取决于碳水化合物等易分解小分子的减少而非难分解分子的增加。综合而言,本研究为理解氮沉降下土壤DOM的行为提供了分子层面的新视角。 展开更多
关键词 高分辨傅里叶变换离子回旋共振质谱 可溶性有机质 分子组成 分子稳定性 氮沉降
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骨桥蛋白中多肽片段的FT-ICR-MS分析 被引量:1
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作者 石磊 王韶 +4 位作者 刘晓梅 程舸 于雷 段芳芳 韩丽华 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2008年第S1期50-52,共3页
Biological mass spectrometry has received a great progress in recent years.The osteopontin(OPN) isolated and purified from the human milk was studied by HPLC using SCX and C4 columns.After hydrolyzing the purified OPN... Biological mass spectrometry has received a great progress in recent years.The osteopontin(OPN) isolated and purified from the human milk was studied by HPLC using SCX and C4 columns.After hydrolyzing the purified OPN sample by trypsin,the correlative polypeptide fragments GDSVVYGLR and QNLLAPQTLPSK were obtained by FT-ICR-MS.It showed that the method of nano-spray HPLC combined with FT-ICR-MS and Mascot search was very efficient for the analysis of the purified OPN and its polypeptide fragments.Further study provides more academic theories of their different modifications and the relative bioactivities. 展开更多
关键词 osteopontin(OPN) fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry(ft-icr-MS) POLYPEPTIDE FRAGMENTS
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藻源性溶解性有机物分子指纹解析和消毒副产物形成潜势
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作者 陈晶 周永强 +5 位作者 张运林 何晨 史权 郭全忠 张淑兰 葛光环 《环境科学研究》 北大核心 2025年第4期840-851,共12页
在富营养化水体中由藻类代谢或死亡后释放的藻源溶解性有机物(ADOM)是自来水厂消毒副产物生成的主要前体物质,其对水源地水质安全构成潜在威胁。为探究蓝藻水华消退期ADOM在湖泊微生物作用下的释放和转化规律,以太湖处于衰亡期的蓝藻作... 在富营养化水体中由藻类代谢或死亡后释放的藻源溶解性有机物(ADOM)是自来水厂消毒副产物生成的主要前体物质,其对水源地水质安全构成潜在威胁。为探究蓝藻水华消退期ADOM在湖泊微生物作用下的释放和转化规律,以太湖处于衰亡期的蓝藻作为研究对象,设立对照湖水组和添加蓝藻组进行室内微生物降解实验,利用光谱和傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)技术全面表征溶解性有机物(DOM)在宏观和微观层面的转化特征。结果表明:①蓝藻短期降解释放出大量ADOM,水体溶解性有机碳(DOC)、溶解性有机氮(DON)和溶解性有机磷(DOP)浓度升高,且其能够促进浮游细菌生长,随微生物(包含细菌、放线菌和病毒)作用时间延长,最终添加蓝藻组的DOC、DON和DOP的矿化率分别为45.23%、82.07%和81.40%。②ADOM经微生物作用后,其有色DOM(CDOM)量被削减且分子量变小;蓝藻降解产生的类蛋白组分被微生物快速消耗,而生物难利用的类腐殖质组分则逐渐累积。③蓝藻释放的ADOM经微生物转化后,其分子组成与对照湖水组的DOM趋于一致。在微生物作用过程中,所识别的微生物降解分子为藻源饱和脂类,而产生的分子则表现出更高不饱和度。④ADOM在饮用水氯消毒工艺中会产生有毒的消毒副产物(DBPs),蓝藻在经历微生物长期作用后,水体中仍能够检出形成DBPs前体的DOM分子(即C_(18)H_(31)O_(9)N_(3)和C_(2)0H_(31)O_(11)N类化合物)。研究显示,微生物作用对水中ADOM浓度和赋存状态都有影响,在蓝藻衰亡前期促进ADOM释放,在蓝藻衰亡后期可以削减ADOM对水质的影响,但水体中仍有少量DBPs前体DOM分子存在,因此,蓝藻水华消退末期的水源地水质安全与DBPs前体DOM处理仍然需要关注。 展开更多
关键词 太湖 藻源溶解性有机物(ADOM) 溶解性有机物(DOM) 分子组成 傅里叶变换离子回旋共振质谱(ft-icr MS) 消毒副产物(DBPs)
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不同物料堆肥施用对土壤溶解性有机质分子多样性的影响
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作者 杨冰玫 孙晓凡 +3 位作者 张子帅 苏婧 党秋玲 席北斗 《环境科学研究》 北大核心 2025年第8期1826-1837,共12页
为揭示不同物料堆肥及其施用量对土壤溶解性有机质(DOM)组成的影响,本文以施用餐厨垃圾沼渣堆肥、牛粪堆肥和污泥堆肥的粉壤土为研究对象,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱法(FT-ICR MS)系统解析了分别施用3种不同物料堆肥后土壤DOM分子... 为揭示不同物料堆肥及其施用量对土壤溶解性有机质(DOM)组成的影响,本文以施用餐厨垃圾沼渣堆肥、牛粪堆肥和污泥堆肥的粉壤土为研究对象,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱法(FT-ICR MS)系统解析了分别施用3种不同物料堆肥后土壤DOM分子特性与结构组成的演变规律。结果表明:①施用堆肥后,土壤DOM分子的不饱和程度更高。相比于未施肥土壤,其质荷比(m/z_(wa))、氢碳比(H/C_(wa))、等效双键数(DBE_(wa))、修正芳香指数(AI_(mod,wa))值更低,而氧碳比(O/C_(wa))与碳的标准氧化态(NOSC_(wa))值更高。②餐厨垃圾沼渣堆肥(5F)施用量为5%,牛粪堆肥(10C、20C)和污泥堆肥(10S、20S)施用量分别为10%与20%时,更有利于土壤DOM的积累。③餐厨垃圾沼渣堆肥土壤中以含氮化合物(CHON和CHONS)为主,牛粪堆肥土壤中以含硫化合物(CHOS和CHONS)为主,而污泥堆肥土壤中则以CHO分子为主。从生化类型来看,木质素、单宁类与芳香结构是各处理组DOM的主要组分(相对丰度>83%)。餐厨垃圾沼渣堆肥在肽类的分布上与其他处理组表现出明显差异,表明其能促进DOM矿化,加速微生物的生长繁殖。④杂原子化合物分子多样性呈现物料特异性,且与施用量成正比,具体表现为污泥堆肥>牛粪堆肥>餐厨垃圾沼渣堆肥。研究显示,餐厨垃圾沼渣堆肥施用于粉壤土后土壤DOM矿化速率快,氮素释放效率高;而牛粪堆肥和污泥堆肥因堆肥物料中富含难降解物质,DOM矿化速率较慢,有利于土壤DOM的长期积累。 展开更多
关键词 堆肥施用 土壤溶解性有机质(DOM) 傅里叶变换离子回旋共振质谱(ft-icr MS) 分子多样性 杂原子化合物
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磺化炭中不同溶剂提取的有机质分子组成特征
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作者 蒋郑峰 何晨 +4 位作者 史权 高飞 周志茂 于海濛 王若欣 《环境科学研究》 北大核心 2025年第2期376-385,共10页
将稻壳与烷基化废硫酸经原位磺化可制得磺化炭材料,该材料可应用于环境修复领域。对磺化炭衍生溶解性有机质(SBC-DOM)组成的深入分析有助于评估其在环境中的作用与影响。为全面研究SBC-DOM的分子组成,利用4种不同极性溶剂(二氯甲烷、丙... 将稻壳与烷基化废硫酸经原位磺化可制得磺化炭材料,该材料可应用于环境修复领域。对磺化炭衍生溶解性有机质(SBC-DOM)组成的深入分析有助于评估其在环境中的作用与影响。为全面研究SBC-DOM的分子组成,利用4种不同极性溶剂(二氯甲烷、丙酮、甲醇和水)对SBC-DOM进行提取,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)结合正/负离子模式电喷雾电离源(ESI±)对其分子组成进行表征。结果表明:ESI不同电离模式测得SBC-DOM的分子组成具有高度互补性,不同溶剂提取的SBC-DOM组成差异较大。含硫化合物(26.75%~71.05%)和不饱和脂肪族化合物(22.75%~45.00%)是SBC-DOM的主要组成部分。甲醇提取SBC-DOM中可检测分子式高达7765个,其化学多样性最高,且化合物分子量更大;水提取SBC-DOM中不饱和脂肪族化合物的相对含量(35.95%~45.00%)最高,具有更高的生物可利用性;而丙酮和二氯甲烷提取SBC-DOM的不饱和度(DBE_(wa))与芳香度(AI_(wa))更高,芳香类化合物的相对含量更高。研究显示,SBC-DOM中酸性化合物与强极性含硫化合物占绝对优势,应优先采用ESI(-)电离模式检测分析,在环境修复应用中选择水对SBC-DOM进行提取更为合适。SBC-DOM的详细分子组成可为评估烷基化废酸制得磺化炭在不同实际应用中的环境影响提供基础数据支撑。 展开更多
关键词 烷基化废硫酸 磺化炭 溶解性有机质 正/负离子模式电喷雾电离源 傅里叶变换离子回旋共振质谱
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沉水植物对湖泊溶解性有机物的影响——以武汉东湖为例
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作者 符洪铭 郑冰清 +3 位作者 孙彩云 吴振斌 李亮 王培 《水生生物学报》 北大核心 2025年第7期146-155,共10页
为探究沉水植物水生态修复对湖泊水体碳循环的影响,以武汉东湖沉水植物水生态修复区和未修复区作为研究对象,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱(Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry,FT-ICR-MS)技术对比沉水植... 为探究沉水植物水生态修复对湖泊水体碳循环的影响,以武汉东湖沉水植物水生态修复区和未修复区作为研究对象,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱(Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry,FT-ICR-MS)技术对比沉水植物水生态修复区与未修复区水体溶解性有机质(Dissolved Organic Matter,DOM)的化学多样性,揭示沉水植物对水体DOM稳定性的影响。结果表明,沉水植物水生态修复显著改善水体理化性质的同时改变了DOM分子的化学多样性。修复区与未修复区分别含有7814和7282种DOM分子,其中修复区特有的1768种,主要以CHO、CHON和CHOP类型为主;未修复区特有的1236种,主要以CHO和CHON类型为主。进一步分析发现,修复区含P元素相对难降解的DOM分子类型(CHOP、CHONP、CHOPS和CHONPS)是未修复区的1.4—2.29倍且强还原态的DOM含量更高,表明修复区DOM在热力学上比未修复区更稳定。综上所述,沉水植物不仅改变了水体DOM分子组成,同时提高了水体难降解DOM分子丰度。研究将有利于加深湖泊稳态碳转换过程对水体碳循环影响的认识,为未来准确评估湖泊的碳汇潜力提供科学依据。 展开更多
关键词 水生态修复 沉水植物 DOM ft-icr-MS 化学多样性 稳定性
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基于FT-ICR MS表征煤焦化废水处理过程有机物分子组成变化 被引量:4
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作者 马超 吴建勋 +4 位作者 倪洪星 房治 王威 高源 史权 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期387-396,I0003,共11页
有效去除水溶性有机质(DOM)是废水处理的一项重要内容,但DOM分子组成及其在处理过程中的变化规律并不明确。本文以一整套煤焦化废水为研究对象,通过液-液萃取和固相萃取分离得到不同极性的水相有机质组分,使用傅里叶变换离子回旋共振质... 有效去除水溶性有机质(DOM)是废水处理的一项重要内容,但DOM分子组成及其在处理过程中的变化规律并不明确。本文以一整套煤焦化废水为研究对象,通过液-液萃取和固相萃取分离得到不同极性的水相有机质组分,使用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)对所得的有机质进行分子层次表征。油相和水相有机质的水溶性总有机碳(TOC)比例基本一致,随着处理过程的进行,废水的“油性”越来越弱,能溶解在二氯甲烷中的有机质越来越少,最后所剩的主要是一些难以降解的腐殖质类物质;而水相有机质具有极其复杂的分子组成,在单一质谱图中共鉴定出70余种不同种类的化合物,这些化合物,尤其是O_(4)S_(1)类化合物,虽然在废水处理过程中有很好的去除效果,但在最终出水中仍有残留。 展开更多
关键词 煤焦化废水 水溶性有机质 傅里叶变换离子回旋共振质谱(ft-icr MS)
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污水处理厂臭氧处理单元中溶解性有机质的转化特性
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作者 张万里 程方奎 朱敬林 《工业水处理》 北大核心 2025年第6期150-158,233,共10页
臭氧氧化常作为污水处理厂深度处理单元用于难降解有机物的去除,但由于污水成分复杂,目前对臭氧处理过程中溶解性有机质(DOM)的转化特性仍缺乏足够认知。采用紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱和傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)解... 臭氧氧化常作为污水处理厂深度处理单元用于难降解有机物的去除,但由于污水成分复杂,目前对臭氧处理过程中溶解性有机质(DOM)的转化特性仍缺乏足够认知。采用紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱和傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)解析4个不同污水处理厂二级出水中DOM在臭氧处理过程中的转化特性。结果表明,臭氧氧化可有效去除DOM中的芳香物质以及类色氨酸、类富里酸、溶解性微生物产物和类腐殖酸等荧光组分,但其矿化效率有限,且其对化工产业污水和印染污水中COD的去除率较低。污水处理厂二级出水中DOM的分子组成主要为CHO、CHON和CHOS类物质,其物质类别主要为高度不饱和类物质及酚类物质、脂肪类物质和多酚类物质。经臭氧处理后,部分CHOS类物质会被氧化为CHO类物质,同时高度不饱和类物质及酚类物质、多酚类物质会转化为饱和类物质。臭氧处理后反应产物的氧原子数明显增加,难降解有机物的分子质量主要分布在150~600 u,不饱和双键数(DBE)主要为3~11。此外,质量差异分析和统计学分析发现综合污水、化工产业污水和电子产业污水中三羟基化反应(+3O)发生的最多,而印染污水中脱环丙基(-C_(3)H_(4))的反应发生最多。 展开更多
关键词 臭氧氧化 溶解性有机质 分子转化 傅里叶变换离子回旋共振质谱
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ECD & CAD裂解方式的FT-ICR-MS研究
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作者 石磊 程舸 +2 位作者 于雷 刘晓梅 王韶 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2008年第S1期53-54,共2页
FT-ICR-MS technology has significant sensitivity and dynamic range,enabling the detection of different fragmentations of peptides and proteins at lower and lower levels.In the bottom-up approach,by far the most freque... FT-ICR-MS technology has significant sensitivity and dynamic range,enabling the detection of different fragmentations of peptides and proteins at lower and lower levels.In the bottom-up approach,by far the most frequently used proteomics approach,a single LC-MS run can reveal tens and even hundreds of useful information.For each peptide selected for MS/MS,two data-files were generated,one for ECD and another one for CAD.They were merged as described and submitted to the Mascot search engine using the protein database.These thresholds ensure almost 100% statistical confident in the peptide identification. 展开更多
关键词 ECD CAD fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry(ft-icr-MS)
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基于碰撞诱导解离技术的石油分子结构表征研究进展
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作者 王冲 夏润天 +2 位作者 章群丹 王威 蔡新恒 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第4期11-17,共7页
质谱技术在石油化学中具有广泛的应用,随着质谱分辨率的不断提高,利用高超高分辨率质谱研究石油详细组成已成为石油化学研究的一个重要方向,并且已经在石油分子组成研究领域取得了较大进展。基于碰撞诱导解离技术,可在高分辨质谱分析的... 质谱技术在石油化学中具有广泛的应用,随着质谱分辨率的不断提高,利用高超高分辨率质谱研究石油详细组成已成为石油化学研究的一个重要方向,并且已经在石油分子组成研究领域取得了较大进展。基于碰撞诱导解离技术,可在高分辨质谱分析的基础上探索化合物的母体结构及侧链结构,从而实现石油分子结构的精细表征,为石油分子转化和重油加氢工艺提供分子科学基础。重点梳理了基于碰撞诱导解离技术对石油分子结构进行表征的研究进展,包括碰撞诱导解离的原理、解离能的计算和碰撞能量的控制以及模型化合物和实际石油分子的碰撞诱导解离表征应用进展。通过碰撞诱导解离表征深入认识石油分子精细结构,以期对重油加氢等相关工艺进行指导,并为催化剂的开发、优化提供参考。 展开更多
关键词 傅里叶变换离子回旋共振质谱 串联质谱 碰撞诱导解离 分子结构 石油组学
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基于超高分辨质谱的溶解性有机质吸收模式谱图研究
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作者 秦蓉 杨伦 付庆龙 《质谱学报》 北大核心 2025年第1期123-132,共10页
傅里叶变换离子回旋共振质谱(Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry,FT-ICR MS)是在分子水平上表征溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)等有机混合物化学组成最先进的非靶向分析技术,被广泛用于消毒副... 傅里叶变换离子回旋共振质谱(Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry,FT-ICR MS)是在分子水平上表征溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)等有机混合物化学组成最先进的非靶向分析技术,被广泛用于消毒副产物(disinfection byproducts,DBPs)的高通量分析。与传统的幅度模式相比,傅里叶变换的吸收模式能够显著提高离子峰的信噪比和分辨率。然而,吸收模式在DBPs分析中的研究仍属空白。本研究基于FT-ICR MS技术,以氯化处理地表水和地下水为研究对象,阐明吸收模式在DOM和DBPs分析中的优势。结果表明,相比于幅度模式,吸收模式谱图能够显著(P<0.05)提高DOM和DBPs离子峰的分辨率(约1.89~1.97倍)和信噪比(约1.61~1.73倍),显著降低分子式匹配质量误差和同位素峰强度偏差较大的13C同位素峰的峰强偏差。吸收模式识别出的峰较少,而分子式匹配的数量更多(约为幅度模式的1.21~1.39倍),能够显著提高DBPs离子峰的识别数量。但由于环境浓度下DBPs离子峰的强度较低,吸收模式对DBPs峰的峰强偏差降低效果并不明显。吸收模式在基于FT-ICR MS技术的DOM和包括DBPs在内的新污染物非靶向研究方面具有广泛的应用前景。 展开更多
关键词 天然有机质 傅里叶变换离子回旋共振质谱(ft-icr MS) 化学多样性 消毒副产物(DBPs) 吸收模式
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MALDI-TOF-MS以及FT-ICR-MS在席夫碱镍配合物的应用 被引量:3
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作者 林志为 丁冬冬 +1 位作者 刘成勇 章慧 《质谱学报》 EI CAS CSCD 2011年第5期288-292,300,共6页
本研究对基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)的原理和应用做了简要介绍,并概括了常用基质的应用特点和适用范围。通过基质的选择及测试条件的优化,分别对3种席夫碱镍配合物进行质谱分析,实验结果表明,[M+H]+峰的分子质量... 本研究对基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)的原理和应用做了简要介绍,并概括了常用基质的应用特点和适用范围。通过基质的选择及测试条件的优化,分别对3种席夫碱镍配合物进行质谱分析,实验结果表明,[M+H]+峰的分子质量以及同位素丰度都与理论计算值十分吻合。采用此法不仅能准确地测定席夫碱镍配合物的分子质量,为席夫碱镍配合物结构的鉴定奠定基础,也是金属有机化合物分子质量测定的有效方法,是快速分析金属有机化合物的工具之一。为了进一步说明质谱在金属配合物测定中的可靠性,辅以傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR-MS)进行确证。 展开更多
关键词 基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS) 席夫碱 金属配合物 傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(ft-icr-MS)
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FT-ICR MS对烟用香精香料配方一致性的研究 被引量:2
13
作者 徐惟馨 韦芸 +2 位作者 夏静静 黄扬明 闵顺耕 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期313-314,共2页
建立了基于FT-ICR MS技术的不同批次烟用香精香料配方一致性分析方法,结果如下:(1)对比N值法与均值加权法,选取N值法对变量进行筛选,可以获得更可靠的结果;(2)采用插值法,步长为0.02时,对灵敏度和计算结果没有影响;(3)采用相关系数法和... 建立了基于FT-ICR MS技术的不同批次烟用香精香料配方一致性分析方法,结果如下:(1)对比N值法与均值加权法,选取N值法对变量进行筛选,可以获得更可靠的结果;(2)采用插值法,步长为0.02时,对灵敏度和计算结果没有影响;(3)采用相关系数法和主成分分析法,可以筛查配方变化的样品。通过对59种不同批次样品进行分析,结合FT-ICR MS技术,可直观、快速地筛除配方不一致的批次,以达到烟草吸食效果一致性的目的。鉴别出了每种样品中配方不一致的批次,为评价不同批次烟用香精香料的配方一致性提供了依据,对实际生产中烟用香精香料的质量控制具有良好的实用价值。 展开更多
关键词 烟用香精香料 傅里叶变换离子回旋共振质谱 化学计量学 质量控制
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基于ESI FT-ICR MS分析可溶性有机质综合实验教学设计 被引量:2
14
作者 马超 付晓丽 +1 位作者 徐占杰 赵蓉旭 《实验技术与管理》 CAS 北大核心 2023年第8期203-208,241,共7页
电喷雾电离源(ESI)耦合傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)是研究复杂有机质分子组成最为有效的技术手段之一,已广泛应用于各类溶解性有机质(DOM)的分子表征。该文基于ESI FT-ICR MS分析可溶性有机质的实验室方法设计了一个综合教... 电喷雾电离源(ESI)耦合傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)是研究复杂有机质分子组成最为有效的技术手段之一,已广泛应用于各类溶解性有机质(DOM)的分子表征。该文基于ESI FT-ICR MS分析可溶性有机质的实验室方法设计了一个综合教学实验。首先采用固相萃取技术富集湖水样品中的DOM,再通过调谐质控样品的质量分辨率、质量精度以及谱图的相对强度等确定质谱参数,完成上机实验。通过可视化数据方法,展现了各类型化合物的相对丰度和分布规律。该教学实验将实验操作与仪器操作、数据处理相结合,锻炼了学生的实验动手能力和仪器操作能力,促进了他们对有机质谱新型分析方法和技术手段的了解,拓宽了科研视野。 展开更多
关键词 傅立叶变换离子回旋共振质谱 溶解性有机质 实验教学 固相萃取 可视化数据
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天然气净化厂废水处理过程中溶解性有机物的变化 被引量:1
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作者 胡万金 瞿杨 +3 位作者 吴雁 刘文士 王鑫 王雪梅 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期164-170,共7页
溶解性有机物(DOM)是废水达标排放标准的重要考虑因素,综合分析废水中DOM的分子组成是对其高效去除的前提。以某天然气净化厂废水为研究对象,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱法(FT-ICR MS)和三维荧光光谱(3D-EEMs)从分子层面深入分析氧... 溶解性有机物(DOM)是废水达标排放标准的重要考虑因素,综合分析废水中DOM的分子组成是对其高效去除的前提。以某天然气净化厂废水为研究对象,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱法(FT-ICR MS)和三维荧光光谱(3D-EEMs)从分子层面深入分析氧化过程中DOM的荧光性质、分子组成、质荷比、分子转化。EEM结果表明,废水中主要以类腐殖质物质为主,其次为富里酸类物质。O_(3)/H_(2)O_(2)氧化降低了类腐殖质物质的荧光强度,但DOM降解受限于臭氧与富含电子有机物的反应特性;而O_(3)/H_(2)O_(2)-Fenton联合氧化能大幅降低总荧光强度,有效去除类腐殖质。FT-ICR MS结果表明,O_(3)/H_(2)O_(2)氧化去除了部分CHO类、CHON类DOM,但对CHOS类、CHONS类DOM的去除效果欠佳。多环芳烃和高度不饱和的化合物被臭氧降解为脂肪族类化合物,增加了CHO类DOM含氧量。O_(3)/H_(2)O_(2)-Fenton氧化对CHOS类、CHONS类DOM具有较好的去除效果,去除了大部分多酚化合物,生成具有含氧量更低和饱和度更高的DOM。同时,联合氧化极大地缓解了超滤膜污染,去除了大部分可逆污染和不可逆污染。 展开更多
关键词 溶解性有机物 傅里叶变换离子回旋共振质谱分析 三维荧光光谱分析 分子特性
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不同碳氮比下后置反硝化工艺中溶解性有机质的分子特征及其转化机理 被引量:1
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作者 崔贤 程华仔 +3 位作者 韩成龙 丁丽丽 胡海冬 任洪强 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期2658-2671,共14页
污水处理厂后置反硝化工艺中外加碳源的投加量会影响出水溶解性有机质(DOM)的特性,从而影响后置反硝化的处理效率和出水水质.本研究以实际污水中DOM为研究对象,利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT ICR-MS)开展了不同碳氮比(C/N=3、4、5... 污水处理厂后置反硝化工艺中外加碳源的投加量会影响出水溶解性有机质(DOM)的特性,从而影响后置反硝化的处理效率和出水水质.本研究以实际污水中DOM为研究对象,利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT ICR-MS)开展了不同碳氮比(C/N=3、4、5、6)下后置反硝化工艺中DOM的分子特征及其转化机理研究.结果表明,在4种C/N下,C/N=5的反应器出水芳香性DOM分子(AImod>0.5)和不饱和程度高的分子(DBE≥4)占比最高,分别为24.72%和97.6%,说明C/N=5时,出水难生物降解程度较高.通过分子转化分析可知,C/N=5的反应器产生的DOM分子占比(58.35%)最高且不饱和程度较高,去除的分子占比(2.80%)低且不饱和程度较低,再次证实C/N=5的反应器出水相较于C/N=3、4、6的反应器出水DOM分子惰性高,排放至受纳水体环境风险较低.此外,微生物群落结构及其与DOM的关联分析可知,Proteobacteria在C/N=5的反应器中相对丰度最高,其主导后置反硝化工艺中DOM分子的产生,Planctomycetota、Nitrospirota、Chloroflexi和Gemmatimonadota对DOM分子的去除和产生也具有重要作用.综上所述,推荐C/N比为5作为后置反硝化工艺中外加碳源的适宜C/N比. 展开更多
关键词 溶解性有机质 (DOM) 后置反硝化 傅里叶变换离子回旋共振质谱 (FT ICR-MS) 微生物群 污水处理.
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长三角典型城郊流域溶解性有机质的分子特征:以浙江樟溪为例 被引量:2
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作者 李文儒 陈财 +1 位作者 万洁婷 唐剑锋 《湖泊科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期477-486,共10页
溶解性有机质(DOM)在流域水环境中广泛存在,参与各种生物地球化学循环过程。快速的城镇化过程和人类活动显著改变了流域水体DOM含量和特性,从分子层面上解析DOM在流域尺度上的时空分异特征对流域水质管控具有重要的理论和应用价值。以... 溶解性有机质(DOM)在流域水环境中广泛存在,参与各种生物地球化学循环过程。快速的城镇化过程和人类活动显著改变了流域水体DOM含量和特性,从分子层面上解析DOM在流域尺度上的时空分异特征对流域水质管控具有重要的理论和应用价值。以长三角地区樟溪流域为研究对象,依据土地利用和人类活动强度布设采样点,于2022年7月采集水样。结果表明,樟溪流域水体溶解性有机物主要的分子式元素组成为CHO、CHON、CHOS,其中木质素/富羧酸脂环分子类有机物相对占比最高。在子流域空间分布上,人类活动强的子流域CHON、CHONS类型化合物含量更高。选取采样点距城镇距离、距源头距离以及土地利用类型所占采样点缓冲区的比例来表征人类活动的影响。结果表明,流域内DOM杂原子受人类活动强度影响,距源头的距离与水体DOM分子中氮原子的强度加权平均值(N wa)和CHON化合物百分呈显著正相关,与碳、氢原子和荷质比的强度加权平均值(C wa、H wa、m/z wa)呈显著负相关。CHON分子的相对丰度与林地面积比例呈显著负相关,与农业用地比例呈显著正相关。比较具有典型土地利用类型的水体DOM:典型农田、城镇土地利用类型DOM含有更多独特的CHON分子式,农田DOM在木质素/富羧酸脂环分子区域出现CHON分子式的富集,城镇DOM在脂肪类和木质素/富羧酸脂环分子区域均出现了CHON分子式富集。研究表明在城郊流域中,人类活动显著改变了水体DOM的分子特征,增加了分子多样性,促进了特定分子式的富集。 展开更多
关键词 地表水 城郊流域 溶解性有机物 傅里叶变换离子回旋共振质谱 樟溪流域
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风化作用对川西北剖面露头固体沥青有机地球化学特征的影响
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作者 万志雄 廖玉宏 +1 位作者 郑益军 蒋彬 《地球化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期681-694,共14页
在野外露头剖面上沥青会受到风化作用影响,包括生物降解、淋滤和光氧化降解等,这些风化作用会不同程度地改造沥青的有机地球化学特征。目前对沥青的有机地球化学特征在风化过程中的变化过程及其机理还缺乏系统的认识,尤其是多环芳香烃... 在野外露头剖面上沥青会受到风化作用影响,包括生物降解、淋滤和光氧化降解等,这些风化作用会不同程度地改造沥青的有机地球化学特征。目前对沥青的有机地球化学特征在风化过程中的变化过程及其机理还缺乏系统的认识,尤其是多环芳香烃类和含杂原子极性化合物,用常规手段很难深入研究。本研究在川西北地区油坊沟组出露地表的软沥青丘钻了一口0.80 m浅钻,利用岩石热解(Rock-Eval)、气相色谱-质谱(GC-MS)和傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)等手段,研究了剖面沥青的有机地球化学特征在风化过程中的变化。结果显示,在剖面顶部(0.05~0.15 m),风化作用使沥青的总有机碳(TOC)和非极性族组分损失明显,极性族组分相对含量升高,O/C原子比的增加表明,剖面顶部沥青受到了较强的氧化作用。正构烷烃、C_(27)~C_(29)规则甾烷、藿烷、二苯并噻吩和甲基二苯并噻吩等分布特征的变化显示,剖面顶部沥青同时遭受了显著的生物降解和淋滤作用。奇偶优势指数(OEP)、C_(29)甾烷异构化参数及甲基菲指数(MPI_(1))等成熟度参数指示剖面沥青进入成熟阶段,但藿烷类成熟度参数(Ts/(Ts+Tm))和烷基萘指数(DNR和TNR)指示的成熟度偏低。FT-ICR MS结果表明,多环芳烃和含硫多环芳烃在风化过程中损失,其风化产物主要是含氧的杂原子多环芳烃。在0.15~0.80 m,多环芳烃和含硫多环芳烃无明显降解特征;在0.10~0.15 m,碳数较低且缩合度(DBE)较低的多环芳烃被生物降解为碳数更低的酚、醇类化合物和羧酸;在深度≤0.10 m,碳数较高且DBE较高的多环芳烃和含硫多环芳烃被光氧化,主要产生相似碳数和DBE的醛、酮类化合物和羧酸。 展开更多
关键词 风化作用 固体沥青 多环芳烃 傅里叶变换离子回旋共振质谱仪
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超高酸原油中石油酸分子组成表征与腐蚀性预测
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作者 牛鲁娜 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期833-840,共8页
采用傅里叶变换离子回旋共振质谱法对国内某超高酸原油及其馏分油中的石油酸分子组成进行表征,研究Q345R、1Cr5Mo、304L和316L 4种典型炼油装置用材在不同酸值(Total acid number,TAN)油品中的静态腐蚀行为,并构建高温酸腐蚀预测模型。... 采用傅里叶变换离子回旋共振质谱法对国内某超高酸原油及其馏分油中的石油酸分子组成进行表征,研究Q345R、1Cr5Mo、304L和316L 4种典型炼油装置用材在不同酸值(Total acid number,TAN)油品中的静态腐蚀行为,并构建高温酸腐蚀预测模型。结果表明,TAN为10.403 mg KOH/g、含2个氧原子的O2类石油羧酸是石油酸的主要成分,其中二环、三环环烷酸和单环芳香羧酸含量相对较高。168 h静态挂片腐蚀实验结果表明,4种材质腐蚀速率均随温度升高而增加,高于280℃后增加趋势逐渐变缓。不同材质微观腐蚀形貌存在显著差异:Q345R整体呈现均匀腐蚀形态;1Cr5Mo表面形成密集蚀坑;304L表面分布少量浅表性腐蚀区;316L仍可见金属光泽。根据腐蚀速率结果,考虑脂肪酸、环烷酸和芳香酸与金属的结合作用,将石油酸分子组成作为腐蚀预测模型的修正项,采用Levenberg-Marquardt(LM)算法拟合模型参数,模型相关系数R 2大于0.950,均方根误差RMSE小于0.089,可实现超高酸原油腐蚀性的早期预测,为指导超高酸原油加工装置合理选材、制定检维修计划提供支持。 展开更多
关键词 腐蚀 环烷酸 傅里叶变换离子回旋共振质谱 超高酸原油 预测
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傅里叶变换离子回旋共振质谱仪表征VGO馏分油中噻吩类含硫化合物 被引量:33
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作者 刘颖荣 刘泽龙 +2 位作者 胡秋玲 祝馨怡 田松柏 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期52-59,共8页
在平均质量分辨率为220000,m/z检测范围150~1200的条件下,采用大气压光致电离源(APPI)的9.4T傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FTICRMS),建立了VGO馏分油中噻吩类硫化物的表征方法。在所研究的VGO中,主要包括2种(含1个硫原子S... 在平均质量分辨率为220000,m/z检测范围150~1200的条件下,采用大气压光致电离源(APPI)的9.4T傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FTICRMS),建立了VGO馏分油中噻吩类硫化物的表征方法。在所研究的VGO中,主要包括2种(含1个硫原子S1和含2个硫原子S2)共计29类噻吩类硫化物,碳数分布范围为15~50。对VGO依沸点分布的窄馏分进行含硫化合物种类分布考察结果表明,在4个窄馏分中,均以S1硫化物为主,S2硫化物含量较少,而且随着馏分沸点的增加,其中的烷基取代基的碳数增加,多环芳烃含硫化合物含量增加,S2硫化物含量增加。 展开更多
关键词 傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FTICR MS) 大气压光致电离源(APPI) 噻吩类含硫化合物 减压瓦斯油(VGO)
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