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MOFs-GO气凝胶制备及其对抗生素吸附性能研究
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作者 李微 徐子婷 +2 位作者 王贺 刘水 向韬 《水处理技术》 北大核心 2025年第7期58-64,共7页
以提高金属有机骨架(MOFs)吸附水中抗生素类有机污染物高效稳定性为目标,采用溶剂热法将MOFs粉末与氧化石墨烯(GO)混合制备MOFs气凝胶UIO-66-NH_(2)/GO。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD),氮气吸附—脱附实验和热重分析(TG)技术,分析U... 以提高金属有机骨架(MOFs)吸附水中抗生素类有机污染物高效稳定性为目标,采用溶剂热法将MOFs粉末与氧化石墨烯(GO)混合制备MOFs气凝胶UIO-66-NH_(2)/GO。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD),氮气吸附—脱附实验和热重分析(TG)技术,分析UIO-66-NH_(2)/GO形态结构与性能,利用吸附试验研究了UIO-66-NH_(2)/GO对四环素和环丙沙星的吸附性能、吸附机理及循环再生稳定性。试验结果表明,GO成功负载到UIO-66-NH_(2)中,形成八面体空间网络结构;UIO-66-NH_(2)/GO气凝胶的最佳吸附条件为吸附时间12 h,温度40°C,pH为7,初始浓度为100mg/L,对环丙沙星、四环素的最佳吸附量分别为144.32 mg/g和158.25 mg/g。UIO-66-NH_(2)/GO气凝胶对环丙沙星和四环素的吸附是一个吸热、自发、随机的过程,符合Langmuir等温模型和二级动力学模型。UIO-66-NH_(2)/GO气凝胶循环利用8次,对抗生素的吸附量仍能达到100 mg/g以上,UIO-66-NH_(2)/GO气凝胶具有良好的循环再生性能。 展开更多
关键词 mofs气凝胶 环丙沙星 四环素 吸附
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MOFs衍生多功能TiO_(2)的制备及其光催化应用进展
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作者 李洁 张佳 +1 位作者 陈连喜 李小鹏 《化工新型材料》 北大核心 2025年第5期65-68,73,共5页
TiO_(2)是众所周知的功能性无机半导体光催化材料,于紫外光下在解决当今面临的特殊环境问题方面具有优异的性能。然而,TiO_(2)由于其宽带隙(3.1~3.4eV),只能吸收一小部分的太阳光光谱(λ<387nm),因此,为了将TiO_(2)的光学响应转移到... TiO_(2)是众所周知的功能性无机半导体光催化材料,于紫外光下在解决当今面临的特殊环境问题方面具有优异的性能。然而,TiO_(2)由于其宽带隙(3.1~3.4eV),只能吸收一小部分的太阳光光谱(λ<387nm),因此,为了将TiO_(2)的光学响应转移到可见光范围内,提高光催化活性,改善物质与光催化剂之间的相互作用以及活性位点等问题仍然是需要解决的挑战。简要介绍了TiO_(2)基材料的研究现状;重点阐述了MOF衍生功能性TiO_(2)的合成及光催化应用。总结了在改善Ti基新型光催化复合材料结构性能等方面的有效途径和方法,并分析了现存问题和挑战。 展开更多
关键词 金属有机框架 N掺杂TiO_(2) Ti基双金属mof 光催化
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MOFs衍生物催化剂制备及气体净化性能研究进展
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作者 胡岚 赵秋月 +1 位作者 周慧娴 曾毅清 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期1-9,共9页
催化净化是最为常用的气体污染物净化技术之一,具有效率高、选择性高和能耗低等特点。催化剂是催化净化技术的核心。随着节能减排要求不断提高,催化净化技术对催化剂的活性、选择性和稳定性等提出了更高的要求。以金属有机框架(MOFs)为... 催化净化是最为常用的气体污染物净化技术之一,具有效率高、选择性高和能耗低等特点。催化剂是催化净化技术的核心。随着节能减排要求不断提高,催化净化技术对催化剂的活性、选择性和稳定性等提出了更高的要求。以金属有机框架(MOFs)为前驱体制备的多孔杂化纳米结构催化剂具有活性位点可控、比表面积高和稳定性高等优点,成为气体净化催化剂的研究热点。本文以MOFs衍生物催化剂为对象,介绍不同种类MOFs衍生物催化剂的结构特点和制备方法;综述近几年MOFs衍生物催化剂在氮氧化物(NO_(x))、挥发性有机物(VOCs)、CO和N_(2)O等污染物催化净化方面的应用研究进展;最后,结合气体催化净化技术在高效催化剂工业应用方面的需求,对MOFs衍生物催化剂的研究方向进行展望。 展开更多
关键词 气体净化 mofs衍生物 催化剂 催化氧化 选择性催化还原 催化净化
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基于MOFs的新型催化剂光催化转化CO_(2)制备甲酸 被引量:4
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作者 陈敏 吴嗣怡 +3 位作者 钟豪杰 胡嘉欢 付永前 孙小龙 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第2期120-128,I0001,I0002,共11页
当今世界,全球气候变暖、能源短缺等问题都与二氧化碳息息相关.金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)材料具有高孔隙、大比表面积、丰富的活性位点等结构优势,在光催化转化CO_(2)过程具有重要优势.通过金属有机框架制备了一种... 当今世界,全球气候变暖、能源短缺等问题都与二氧化碳息息相关.金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)材料具有高孔隙、大比表面积、丰富的活性位点等结构优势,在光催化转化CO_(2)过程具有重要优势.通过金属有机框架制备了一种新型光催化剂(TCPP-C_(3)N_(4)/PEI/Rh@ZIF-8)和酶催化剂(FDH@ZIF-8),分别负载了Rh配合物偶联到TCPP修饰的g-C_(3)N_(4)光催化剂(TEOA为电子供体)和甲酸脱氢酶(FDH),利用烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)的再生催化转化CO_(2),在合成体系中光催化生成969.42μmol·L^(-1)甲酸.在游离FDH与未连接PEI的光催化剂对比研究发现FDH@ZIF-8系统中生成的甲酸(969.42μmol·L^(-1))略高于游离FDH和未连接PEI的甲酸(934.78μmol·L^(-1)和793.48μmol·L^(-1)),但稳定性与耐受性都有较大提高.因此,该工作为探讨开发新型催化剂光催化转化CO_(2)高效合成甲酸提供了思路. 展开更多
关键词 光催化 二氧化碳 催化剂 mofs 甲酸
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Cu基MOFs在低浓度煤层气CH_(4)/N_(2)吸附分离中的分子模拟研究 被引量:2
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作者 仙梦丹 高学婷 +3 位作者 李刚森 刘雷 黄伟 左志军 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期83-90,共8页
我国目前存在常规天然气产能不足的问题,需要开发煤层气等非常规天然气作为补充。在煤矿开采过程中,会混入大量空气形成低浓度煤层气(CH_(4)体积分数低于30%),造成资源浪费等一系列问题,因此,提高低浓度煤层气回收利用率成为亟需解决的... 我国目前存在常规天然气产能不足的问题,需要开发煤层气等非常规天然气作为补充。在煤矿开采过程中,会混入大量空气形成低浓度煤层气(CH_(4)体积分数低于30%),造成资源浪费等一系列问题,因此,提高低浓度煤层气回收利用率成为亟需解决的问题。采用巨正则蒙特卡洛和密度泛函理论相结合的计算方法,以低浓度煤层气中CH_(4)/N_(2)的吸附分离为目标,选取Cu基金属-有机骨架材料(MOFs)(Cu-BTC、MOF-143、ATC-Cu和MOF-399)和不同金属(Zn、Co和Mo)改性的ATC-M为吸附材料,研究了不同孔径和金属中心对MOFs的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能的影响。结果表明,MOFs孔径对其吸附量和CH_(4)/N_(2)吸附选择性具有重要影响,MOFs孔径越接近气体分子动力学直径,CH_(4)/N_(2)吸附选择性越高。在7种MOFs中,ATC-Zn的孔径(0.4995 nm)更接近CH_(4)和N_(2)的分子动力学直径(CH_(4):0.380 nm,N_(2):0.364 nm),其CH_(4)/N_(2)分离性能达到了最优。金属中心改性对ATC-M孔径没有明显影响,改性金属中心的电荷是影响CH_(4)/N_(2)吸附分离性能的主要因素。当金属离子的bader电荷越大,MOFs的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能越高,在7种MOFs中,ATC-Zn的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能最高。298 K、100 kPa下,当低浓度煤层气n(CH_(4)):n(N_(2))=1:9时,ATC-Zn的CH_(4)/N_(2)吸附选择性高达6.46,为低浓度煤层气中CH_(4)的回收利用提供了新的研究思路。 展开更多
关键词 铜基mofs材料 CH_(4)/N_(2) 吸附分离 低浓度煤层气 孔径 电荷
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偕胺肟功能化UiO-66-NH_(2)@SiO_(2)以增强MOFs对铀的去除
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作者 李键刚 彭炜 +4 位作者 张益硕 谢宇铭 贺先彩 陈娴琳 黄国林 《有色金属(中英文)》 北大核心 2025年第7期1247-1258,共12页
以十六烷基三甲基溴化铵作为结构导向剂,采用共缩合法绿色经济地制备了一种新型偕胺肟功能化MOFs材料(UiO-66-NH_(2)@SiO_(2)-AO),并将其用于水中铀的去除。通过单因素试验探究不同参数对吸附性能的影响。结果表明,其对铀的最大理论吸... 以十六烷基三甲基溴化铵作为结构导向剂,采用共缩合法绿色经济地制备了一种新型偕胺肟功能化MOFs材料(UiO-66-NH_(2)@SiO_(2)-AO),并将其用于水中铀的去除。通过单因素试验探究不同参数对吸附性能的影响。结果表明,其对铀的最大理论吸附量可达240.6 mg/g,吸附过程符合准二级动力学和Langmuir模型且吸附过程是吸热自发的。另外,UiO-66-NH_(2)@SiO_(2)-AO对铀具有良好的选择性,且经过5次吸附-解吸循环后去除率仍保持在90%左右。现代表征技术表明,UiO-66-NH_(2)@SiO_(2)-AO对铀可能的吸附机理为氮原子和氧原子与铀的螯合作用。 展开更多
关键词 偕胺肟 mofs 增强 吸附 机理
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MOFs材料MIL-101(Cr)的制备及其吸附脱氮性能研究
7
作者 秦悦 唐克 +3 位作者 王涵 房欣 沈硕 洪新 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期943-953,共11页
以乙酸替代氢氟酸矿化剂,采用水热合成法制备了四种不同乙酸加入量(0、0.5、1.0、1.5 mL)的金属有机骨架材料(MOFs)MIL-101(Cr)-0、MIL-101(Cr)-0.5、MIL-101(Cr)-1.0、MIL-101(Cr)-1.5,采用XRD、SEM、FT-IR以及N_(2)吸附-脱附对MIL-101... 以乙酸替代氢氟酸矿化剂,采用水热合成法制备了四种不同乙酸加入量(0、0.5、1.0、1.5 mL)的金属有机骨架材料(MOFs)MIL-101(Cr)-0、MIL-101(Cr)-0.5、MIL-101(Cr)-1.0、MIL-101(Cr)-1.5,采用XRD、SEM、FT-IR以及N_(2)吸附-脱附对MIL-101(Cr)-x进行表征,并用于吸附脱除碱氮含量为1732μg/g模拟燃料中的吡啶或喹啉,考察吸附时间、吸附温度对其吸附脱氮性能的影响。实验结果表明,MIL-101(Cr)-0.具有较大的比表面积和孔容孔径。当MIL-101(Cr)-0.5用量为0.05 g、模拟燃料用量为10 mL、吸附温度为40℃、吸附时间为40 min时,吸附脱氮效果较好,吡啶模拟燃料的碱氮含量降至253.8μg/g,脱氮率达85.35%,喹啉模拟燃料的碱氮含量降至343.86μg/g,脱氮率达80.15%。利用Materials Studio软件模拟计算吡啶和喹啉分子在MIL-101(Cr)金属簇结构配体上的吸附能以及吡啶和喹啉分子中氮的碱性孤对电子与MIL-101(Cr)中不饱和金属位Cr^(3+)的距离。结果表明,对吡啶吸附能的绝对值大于喹啉的,吡啶的碱性孤对电子与Cr^(3+)的距离小于喹啉的,所以MIL-101(Cr)对吡啶吸附能力较强。 展开更多
关键词 乙酸 mofs MIL-101(Cr) 模拟燃料 吸附脱氮 模拟计算
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MOFs玻璃膜在气体分离领域的研究进展
8
作者 赵浩帆 任豪杰 +2 位作者 刘宗凯 董冠英 张亚涛 《化工学报》 北大核心 2025年第5期2042-2054,F0004,共14页
金属有机框架(metal organic frameworks,MOFs)玻璃材料的出现与传统的MOFs材料形成了良好互补,凭借其独特的熔融特性及短程有序、长程无序的超微孔结构,有效避免了多晶MOFs膜存在的晶间缺陷以及MOFs基杂化膜中相界面不兼容问题,为气体... 金属有机框架(metal organic frameworks,MOFs)玻璃材料的出现与传统的MOFs材料形成了良好互补,凭借其独特的熔融特性及短程有序、长程无序的超微孔结构,有效避免了多晶MOFs膜存在的晶间缺陷以及MOFs基杂化膜中相界面不兼容问题,为气体分离膜领域带来了新的技术选择。首先回顾了MOFs玻璃材料的研究历程,系统总结了MOFs玻璃的制备方法,介绍了MOFs玻璃膜在气体分离领域的最新研究进展,最后针对MOFs玻璃膜气体分离发展面临的问题进行了分析,并提出了潜在的研究方向和解决方案。 展开更多
关键词 mofs玻璃 复合膜 气体分离 孔隙调控 合成 传递
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固定化MOFs及其衍生物在水处理领域的应用
9
作者 刘超 刘超凡 +2 位作者 刘加强 周子振 申迎迎 《水处理技术》 北大核心 2025年第6期1-7,26,共8页
随着水体污染问题的日益严重,特别是新污染的不断出现,传统污水处理方法已难以满足高效、绿色的处理需求。金属有机骨架(MOFs)因其具有可调控的孔径、高孔隙率、易改性等优点,在高级氧化处理废水领域展现出巨大潜力。然而,MOFs多为粉末... 随着水体污染问题的日益严重,特别是新污染的不断出现,传统污水处理方法已难以满足高效、绿色的处理需求。金属有机骨架(MOFs)因其具有可调控的孔径、高孔隙率、易改性等优点,在高级氧化处理废水领域展现出巨大潜力。然而,MOFs多为粉末状,参与反应后不易回收。因此,固定化MOF材料成为其在水处理领域广泛应用的研究热点。本文综述了当前固定化MOF材料的主要方法,包括原位生长法、二次生长法、电化学生长法、逐层沉积法等,并探讨了固定化MOFs材料在水处理领域的吸附、高级氧化技术的应用及作用机制。最后,展望了未来MOFs材料在水处理领域的发展方向。 展开更多
关键词 mofs固定化 吸附 高级氧化技术 过氧化氢 过硫酸盐
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MOFs衍生中空及异质结复合材料在光电化学生物传感器中的应用
10
作者 张锐龙 郑德论 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第3期524-538,共15页
作为一种功能性材料,金属有机框架材料(MOFs)具有独特的优点,如大比表面积、高孔隙率和可调控的形态形貌。然而,MOFs材料低劣的电子传输速率和低效的可见光收集能力限制了它的许多实际应用。MOFs衍生的多种金属基化合物可作为优良的导... 作为一种功能性材料,金属有机框架材料(MOFs)具有独特的优点,如大比表面积、高孔隙率和可调控的形态形貌。然而,MOFs材料低劣的电子传输速率和低效的可见光收集能力限制了它的许多实际应用。MOFs衍生的多种金属基化合物可作为优良的导电介质,而获得的中空及多级孔隙性则能增强其多重光漫散射/反射效应,同时也可为高效复合其他能级匹配的光活性材料创造了条件。MOFs衍生得到原位形成的异质结架构能促进光电转换效率的大幅度提升。本文概述了光电化学传感器的原理,MOFs衍生物的制备方法及其结构特征,着重阐述了MOFs衍生的中空材料及其异质结复合物在光电生物传感器中的应用研究。同时也描述了Ⅱ型、p-n型等异质结材料及其在光电化学领域的性能研究。 展开更多
关键词 mofs衍生物 中空结构 异质结 光电化学 生物传感器
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梭形含钴MOFs材料协同催化双烯烃空气环氧化反应
11
作者 张望 鲁新环 +4 位作者 董妍红 郭昊天 严姗 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第4期45-53,共9页
金属有机框架(MOFs)材料由于具有酸性和表面结构可调控的特点被广泛应用于多相催化反应.本文设计并合成出一种含金属Co的梭形双金属MOF材料(ZnCo-MOFs),其可直接用于常规水热反应促进双烯烃空气环氧化反应,解决了双烯烃使用常规水热法... 金属有机框架(MOFs)材料由于具有酸性和表面结构可调控的特点被广泛应用于多相催化反应.本文设计并合成出一种含金属Co的梭形双金属MOF材料(ZnCo-MOFs),其可直接用于常规水热反应促进双烯烃空气环氧化反应,解决了双烯烃使用常规水热法反应困难的问题.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了该材料.ZnCo-MOFs能够在无还原剂和引发剂的情况下催化双烯烃空气环氧化反应,相比单烯烃其效率明显提升.以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作为反应溶剂,仅90℃水浴搅拌条件下反应5 h,双烯烃环辛烯和苯乙烯的转化率分别达97.0%和98.8%,环氧选择性分别为98.4%和92.7%.该催化剂在多次循环使用后依然没有失活,具有良好的循环稳定性. 展开更多
关键词 梭形含钴金属有机框架材料 协同催化 双烯烃 空气环氧化
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Ni-Co-Mn MOFs及其衍生物在能源和环境领域的应用研究进展
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作者 曹世伟 邢延 +6 位作者 曹腾良 林立群 王家骏 卢峰 马伊 赵振伦 姜立忠 《化工新型材料》 北大核心 2025年第7期55-61,共7页
能源和环境问题已成为世界面临的重大挑战,开发具有低成本和高效率特性的新材料并应用于能量转换及环境领域至关重要。许多研究表明,典型的过渡金属MOF(如镍、钴和锰)具有低成本、高孔隙和比表面积大等优点,已成功应用于储能装置和环境... 能源和环境问题已成为世界面临的重大挑战,开发具有低成本和高效率特性的新材料并应用于能量转换及环境领域至关重要。许多研究表明,典型的过渡金属MOF(如镍、钴和锰)具有低成本、高孔隙和比表面积大等优点,已成功应用于储能装置和环境净化领域,有利于进一步推动能源发展和工业化生产。选择了3种环境友好且成本低廉的金属元素(镍、钴和锰)作为研究对象,总结了过渡金属Ni-Co-Mn MOFs及其衍生物的结构、形貌、制备路径及在能源和环境领域的最新实际应用(这些领域包括可充电电池、超级电容器、电催化剂、气体吸附和污染物降解等),展望了Ni-Co-Mn MOFs材料在能源和环境领域的应用前景,讨论了其所面临的机遇与挑战。 展开更多
关键词 能源 环境 Ni-Co-Mn mofs及其衍生物
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MOFs增强有机涂层防腐性能研究进展
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作者 蒋伟 杨灵医 +2 位作者 郑清倩 董季玲 钟晨晨 《表面技术》 北大核心 2025年第2期38-51,共14页
有机涂层固有缺陷以及在外界破坏下会导致涂层防护失效,传统填料和单一的缓蚀剂在改善涂层防腐性能上仍面临着挑战。近年来,金属有机框架材料(MOFs)凭借其稳定、与涂层相容性较好、智能释放等特性,成为了增强有机涂层防腐性能的新型材... 有机涂层固有缺陷以及在外界破坏下会导致涂层防护失效,传统填料和单一的缓蚀剂在改善涂层防腐性能上仍面临着挑战。近年来,金属有机框架材料(MOFs)凭借其稳定、与涂层相容性较好、智能释放等特性,成为了增强有机涂层防腐性能的新型材料。概述了MOFs增强有机涂层防腐性能的优势,着重从MOFs提升涂层被动防腐性、提供自愈合的主动防腐性两方面阐述其作用机制以及研究现状,简单归纳了MOFs经过分子修饰和复合其他材料在增强涂层防腐性能上所起到的作用和实现的协同防腐机制,同时在主动防腐中归纳了MOFs构建智能涂层的缓蚀剂负载策略和各自存在的问题。在增强涂层被动防腐性上MOFs可提升涂层的交联密度并填充涂层固有缺陷,以降低涂层孔隙率,其中MOFs经修饰后可进一步强化涂层的防腐性能;在主动防腐方面,MOFs通过负载缓蚀剂可在涂层中实现缓蚀剂的智能释放,赋予涂层自愈合性能,同时MOFs与其他材料复合后可实现主被动一体的协同防腐。最后,对未来利用MOFs增强有机涂层防腐性能的发展方向进行了展望,以此希望为MOFs在提升有机涂层防腐性能中的运用提供一定的参考。 展开更多
关键词 mofs 有机涂层 防腐填料 智能防腐 协同防腐 缓蚀剂负载
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Fe-Cu双金属MOFs类芬顿降解刚果红的性能与机理
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作者 龚建康 周清芸 +3 位作者 瞿艳梅 陈妮 王亚秋 王邦艳 《材料工程》 北大核心 2025年第2期175-185,共11页
为解决Fe基MOFs(Fe-MOFs)在类芬顿反应中Fe^(3+)/Fe^(2+)氧化还原循环慢,材料界面电子转移速度低和Fe-MOFs中Fe^(3+)的电子密度高的问题,基于氧化还原偶联反应的原理,采用一步溶剂热法合成了Fe-Cu双金属硝基功能化MOFs材料(NMIL-88B-Cu-... 为解决Fe基MOFs(Fe-MOFs)在类芬顿反应中Fe^(3+)/Fe^(2+)氧化还原循环慢,材料界面电子转移速度低和Fe-MOFs中Fe^(3+)的电子密度高的问题,基于氧化还原偶联反应的原理,采用一步溶剂热法合成了Fe-Cu双金属硝基功能化MOFs材料(NMIL-88B-Cu-1),对其进行表征分析,应用于非均相类芬顿反应降解水体中的刚果红(Congo red,CR),研究了不同材料、H_(2)O_(2)用量、pH、CR的浓度、干扰离子对CR降解的影响及材料稳定性与催化降解的机理。结论如下:Fe^(3+)和Cu^(2+)的摩尔分数均为50%时,能够在α-Fe_(2)O_(3)上组装形成六角棒状结构的介孔型NMIL-88B-Cu-1。在CR的浓度为10 mg/L,pH在3~7范围内,NMIL-88B-Cu-1使用量为0.1 g/L,H_(2)O_(2)浓度为0.5 mol/L时,反应15 min,能够实现对CR快速高效地降解,CR的降解率达98%,NMIL-88B-Cu-1对CR的降解速率分别是NO_(2)-MIL-88B的1.95倍和MIL-88B的2.24倍。在循环4次实验后,CR的降解率达92%,Fe^(3+)/Fe^(2+)的含量比值仅降低了5%,且其晶型结构保持一致,证明了其具有较高的循环稳定性。体系中SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)不影响CR的降解,而Cl-和H_(2)PO_(4)^(-)抑制了CR的降解。机理分析表明,硝基功能化的材料中心Fe^(3+)的电子密度低,Cu^(2+)的引入构建了Fe-Cu双金属MOFs材料,通过Fe与Cu之间的氧化还原偶联反应和Fe-Cu的协同作用,有效促进了Fe^(2+)形成,加速了NMIL-88B材料界面e-转移,产生的·OH能够将CR氧化降解为CO_(2)和H_(2)O等无机小分子物质。 展开更多
关键词 双金属mofs 非均相类芬顿反应 羟基自由基 催化降解
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形貌调控增强Zr-MOFs降解神经毒剂模拟物性能
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作者 路世博 侯文杰 +2 位作者 李淑文 张晶晶 武杰 《环境化学》 北大核心 2025年第7期2718-2726,共9页
有机磷酸酯类神经毒剂具有极高毒性,威胁着人类的生命与健康,因此亟需开发针对其的高效降解材料.锆基金属有机框架(Zr-MOFs)材料,如MOF-808、UiO-66-NH2、NU-912-I等,能够模拟磷酸三酯酶活性中心,对神经毒剂水解展现出极高的催化能力.除... 有机磷酸酯类神经毒剂具有极高毒性,威胁着人类的生命与健康,因此亟需开发针对其的高效降解材料.锆基金属有机框架(Zr-MOFs)材料,如MOF-808、UiO-66-NH2、NU-912-I等,能够模拟磷酸三酯酶活性中心,对神经毒剂水解展现出极高的催化能力.除了Zr-MOFs的组成和孔道尺寸外,晶体的形貌同样影响材料的催化位点可及性、亲/疏水性等,进而影响催化性能.本文通过调控NU-912和NU-912-I的生长条件,合成了绣球花状的NU-912-HYD和NU-912-I-HYD.在6%mol的催化剂用量条件下,NU-912-HYD和NU-912-I-HYD催化水解神经毒剂模拟物二甲基-4-硝基苯基磷酸(DMNP)的半衰期在1 min以内,表现出极高的催化性能.水解性能的提高是由于绣球花状的MOFs材料表面暴露出更多的活性位点以及材料亲水性的提高.进一步,通过相转化法将NU-912-HYD和NU-912-I-HYD与亲水性材料聚丙烯腈(PAN)结合制备成NU-912-HYD/PAN和NU-912-I-HYD/PAN薄膜,并将其用于湿度下对DMNP的固态水解.这些薄膜在99%相对湿度下和室温条件下,能够在3 h内完全水解DMNP,展示了良好的催化水解性能.该结果为其在防护材料方面的应用层面提供了进一步的理论基础. 展开更多
关键词 神经毒剂及其模拟物 锆基金属有机框架 催化水解 聚合物
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Cu-MOFs催化剂的合成及NH3-SCR脱硝应用研究 被引量:1
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作者 陈立志 孙毓霞 +2 位作者 郭鹏 贺超 谢又妍 《安全与环境学报》 北大核心 2025年第4期1584-1592,共9页
为减少燃煤过程中产生的NOx排放,开发了具有高性能选择性催化还原法烟气脱硝(Selective Catalytic Reduction,SCR)催化剂。研究采用水热法合成了Cu-MOFs系列催化剂,以筛选可催化去除NOx的催化剂。结果显示:当底物与配体物质的量比为1∶1... 为减少燃煤过程中产生的NOx排放,开发了具有高性能选择性催化还原法烟气脱硝(Selective Catalytic Reduction,SCR)催化剂。研究采用水热法合成了Cu-MOFs系列催化剂,以筛选可催化去除NOx的催化剂。结果显示:当底物与配体物质的量比为1∶1,反应时间为12 h,温度为120℃时,合成的Cu-MOFs催化剂的得率最高,高达98.71%。在此条件下,催化剂脱硝活性窗口较宽(120~300℃),且随着温度的升高NO去除率从45.11%上升至96.32%。通过系列表征分析脱硝反应机制,发现催化剂表面Cu^(2+)、Cu^(+)共存,且Cu^(2+)参与了NO的去除过程,部分Cu^(2+)转化为了Cu^(+)。 展开更多
关键词 环境工程学 烟气脱硝 NH3-SCR Cu-mofs 演变规律
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Pd/Zr-MOFs催化剂中Pd电子密度与粒径对糠醛低温加氢反应路径的影响
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作者 王春花 侯海洋 +3 位作者 刘颖雅 丁海 刘涛 和淑文 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第10期116-126,共11页
以一系列相同拓扑结构的Zr基金属有机框架(MOFs)材料为载体,采用过量浸渍法制备了Pd/UiO-66,Pd/UiO-66-NH_(2)及Pd/UiO-67-bpydc催化剂.研究了载体中不同含氮配体对Pd颗粒尺寸、电子密度以及糠醛加氢路径的影响.X射线光电子能谱(XPS)、C... 以一系列相同拓扑结构的Zr基金属有机框架(MOFs)材料为载体,采用过量浸渍法制备了Pd/UiO-66,Pd/UiO-66-NH_(2)及Pd/UiO-67-bpydc催化剂.研究了载体中不同含氮配体对Pd颗粒尺寸、电子密度以及糠醛加氢路径的影响.X射线光电子能谱(XPS)、CO探针红外光谱(CO-FTIR)及透射电子显微镜(TEM)等表征结果表明,不同含氮配体与Pd颗粒间存在强度各异的相互作用,这种相互作用不仅调控了Pd颗粒的尺寸,还对Pd电子密度产生了显著的影响.催化反应结果表明,不同的含氮配体导致催化剂的活性及产物选择性呈现明显差异,从活性角度看,金属与不同载体间适度的键合作用有利于提升Pd/Zr-MOFs催化剂的活性,而过强的相互作用则会抑制其催化活性.在选择性方面,Pd电子密度是影响糠醛加氢路径选择性的关键因素.具体而言,UiO-66-NH_(2)中的的氨基氮及UiO-67-bpydc中的联吡啶氮促进了Pd颗粒的分散,还促进了UiO-66-NH_(2)及UiO-67-bpydc与Pd颗粒之间的电子转移.对于电子密度较大的Pd/UiO-67-bpydc及Pd/UiO-66-NH_(2)催化剂,糠醛优先通过侧链醛基(C=O)进行加氢;而对于电子密度较小的Pd/UiO-66催化剂,糠醛则优先通过呋喃环C=C双键加氢. 展开更多
关键词 Pd/Zr-mof催化剂 糠醛加氢 反应路径 Pd电子密度
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双金属MOFs碳化材料的结构对锂硫电池正极性能的影响 被引量:1
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作者 曹翔宇 张秀玲 +2 位作者 杜依洋 马成乡 闫娟枝 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期150-155,160,共7页
利用硝酸钴和铁氰化钾在水溶液中沉淀反应以及ZIF-8在水溶液中的部分分解,分别制备了2种组成相近但结构不同的双金属有机框架前驱体Co-Fe precursor和ZCF precursor。经过多巴胺包覆,对2种产品在氩气气氛下退火获得碳化产物。将碳化产... 利用硝酸钴和铁氰化钾在水溶液中沉淀反应以及ZIF-8在水溶液中的部分分解,分别制备了2种组成相近但结构不同的双金属有机框架前驱体Co-Fe precursor和ZCF precursor。经过多巴胺包覆,对2种产品在氩气气氛下退火获得碳化产物。将碳化产物与纳米硫粉混合得到的碳/硫复合材料(E-CoFeCN@C/S、E-ZCF@C/S)分别作为正极,组装扣式锂硫电池并测试电化学性能。利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、热重分析仪进行形貌和结构分析。在组成相似的情况下,核壳结构碳载体(E-CoFeCN@C)与发散式结构碳载体(E-ZCF@C)对锂硫电池性能的影响呈现出“此消彼长”的特点:E-ZCF@C/S在循环伏安测试中表现出更小的极化以及更强的电流响应,在电化学阻抗测试中表现出更低的电荷转移阻抗,表明该材料有利于促进正极电荷传递过程,即加快电极反应动力学。E-ZCF@C/S在0.2C倍率下放电初始比容量为1211.3mAh/g,在2C倍率下放电初始比容量为794mAh/g,均优于E-CoFeCN@C/S。而核壳结构的优势主要体现在容量衰减方面,E-CoFeCN@C/S在0.2C倍率下经过100次循环后平均衰减率为0.074%(E-ZCF@C/S为0.26%),在2C倍率下循环300次后平均衰减率为0.047%(E-ZCF@C/S为0.13%),说明核壳结构对活性物质的锚固作用明显而对电荷转移不利。 展开更多
关键词 双金属mofs 锂硫电池 材料结构 电化学性能
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印染废水处理用MOFs基光催化分离膜的制备及改性 被引量:5
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作者 王辉 冯吉正 +3 位作者 曾艳 谢艳新 陈恒 周航月 《印染》 CAS 北大核心 2024年第5期89-95,共7页
MOFs基光催化分离膜综合了膜分离和光催化技术的优点,能够高效处理染料废水,降低膜污染,在印染废水处理领域中具有独特优势。介绍了MOFs光催化材料的类型和特点,概述了MOFs基光催化分离膜的制备方法,包括相转化法、界面聚合法、真空过... MOFs基光催化分离膜综合了膜分离和光催化技术的优点,能够高效处理染料废水,降低膜污染,在印染废水处理领域中具有独特优势。介绍了MOFs光催化材料的类型和特点,概述了MOFs基光催化分离膜的制备方法,包括相转化法、界面聚合法、真空过滤法、静电纺丝法和原位生长法等,重点分析了光催化分离膜的改性方法,包括配体修饰、贵金属沉积、助催化剂修饰、固定聚氧金属酸盐和构筑异质结等。指出了MOsF基光催化分离膜目前实际应用中面临的主要问题和未来的研究方向。 展开更多
关键词 mofs光催化 分离膜 制备方法 改性 印染废水
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吸附-光催化一体的金属有机框架/氟化二氧化钛(MOFs/F-TiO_(2))纳米复合材料的构建 被引量:1
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作者 张理元 张玉娇 +7 位作者 刘佳 彭茜 董小菲 胡毅 应佳欣 刘敏 陈艳 邓胜连 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期4312-4324,共13页
以硫酸钛为钛源,氟化氢为氟源,氨水为沉淀剂,采用简单沉淀法制备了氟化二氧化钛(F-TiO_(2)).采用水热法合成了MIL-100(Fe)的金属有机骨架(MOFs),并通过水热法将MIL-100(Fe)与F-TiO_(2)复合,成功制备了兼具吸附和光催化功能的MIL-100(Fe)... 以硫酸钛为钛源,氟化氢为氟源,氨水为沉淀剂,采用简单沉淀法制备了氟化二氧化钛(F-TiO_(2)).采用水热法合成了MIL-100(Fe)的金属有机骨架(MOFs),并通过水热法将MIL-100(Fe)与F-TiO_(2)复合,成功制备了兼具吸附和光催化功能的MIL-100(Fe)/F-TiO_(2)纳米复合材料(MOFs/F-TiO_(2)),以罗丹明B为模拟有机污染物,研究了样品的吸附动力学、吸附和光催化性能、循环稳定性能以及复合改性机理.采用SEM、XRD、FT-IR、XPS、UV-vis-Abs、EPR等对样品进行了表征.结果表明,10%MIL-100(Fe)/F-TiO_(2)表现出最好的吸附和光催化活性,黑暗条件下处理60 min,对50 mg·L^(−1)罗丹明B的吸附率达到60.6%,光照20 min,对其的脱色率达到96.4%.MIL-100(Fe)/F-TiO_(2)复合材料对罗丹明B的吸附过程遵循伪一级动力学模型,复合材料出色的光催化性能归功于F-TiO_(2)和MIL-100(Fe)的协同作用及Z型异质结的形成. 展开更多
关键词 F-TiO_(2) 金属有机骨架 (mofs) 罗丹明 B 吸附 光催化.
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