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Cu-Fe-PILC催化C3H6选择性还原NO的性能 被引量：5
1
作者 程江浩 苏亚欣 +4 位作者 李前程 温妮妮 邓文义 周皞 赵兵涛 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第12期2291-2300,共10页
采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备出1.0Fe-PILC,通过超声浸渍法合成不同铜负载量的nCu-Fe-PILC,并测试了其在富氧条件下催化C3H6选择性催化还原NO的性能。通过N2吸附脱附、XRD、UV-Vis、H2-TPR、Py-FTIR等技术手段表征催化剂的微观结构和... 采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备出1.0Fe-PILC,通过超声浸渍法合成不同铜负载量的nCu-Fe-PILC,并测试了其在富氧条件下催化C3H6选择性催化还原NO的性能。通过N2吸附脱附、XRD、UV-Vis、H2-TPR、Py-FTIR等技术手段表征催化剂的微观结构和物化性质,进一步解释其催化反应机理。结果表明,Cu的引入提高了1.0Fe-PILC的中低温活性和抗水硫能力。其中9Cu-Fe-PILC在<300℃时NO转化率可达69.8%以上,400℃后NO转化率保持在99%以上且水硫影响较小。XRD、N2吸附脱附结果表明,催化剂的SCR活性与所负载的活性组分和催化剂的吸附能力有关。UV-Vis结果表明,9Cu-Fe-PILC具有较强的中低温活性,与其含有较多的游离态Cu2+有关。H2-TPR结果表明,与1.0Fe-PILC相比,经Cu修饰的nCu-Fe-PILC获得了中低温还原能力。Py-FTIR结果表明,nCu-Fe-PILC表面同时含有Lewis酸和BrФnsted酸,Lewis酸是影响催化剂SCR活性的主要因素。 展开更多
关键词 丙烯 选择性催化还原 nCu-fe-pilc 柱撑黏土
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Fe-PILC在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO 被引量：7
2
作者 李前程 苏亚欣 +3 位作者 董士林 袁旻昊 周皞 邓文义 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第10期1240-1248,共9页
采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备了铁柱撑黏土催化剂(Fe-PILC),铁物种作为柱撑成分,同时充当活性组分,研究其在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的特性。通过XRD、N_2吸附-脱附、H_2-TPR、UV-vis、Py-FTIR等方法对催化剂进行物理化学性质... 采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备了铁柱撑黏土催化剂(Fe-PILC),铁物种作为柱撑成分,同时充当活性组分,研究其在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的特性。通过XRD、N_2吸附-脱附、H_2-TPR、UV-vis、Py-FTIR等方法对催化剂进行物理化学性质表征,进一步研究其反应机理。研究表明,1.0Fe-PILC在450-600℃时NO的转化率超过98%,N_2的选择性可达97%以上,且抗水蒸气和SO_2的能力较强。XRD和N_2吸附-脱附研究表明,Fe-PILC中铁物种柱撑进入Na-Mont层间,使催化剂的比表面积和孔容增大。H_2-TPR研究表明,Fe-PILC在400℃左右还原能力较强,主要体现为Fe^(3+)→Fe^(2+)的还原。UVvis研究表明,Fe-PILC的脱硝活性与铁氧低聚物种FexOy呈正相关。Py-FTIR研究表明,Fe-PILC表面同时含有Lewis酸和Br■nsted酸性位,Lew is酸性位是C_3H_6与NO进行催化反应的主要活性中心。 展开更多
关键词 贫燃条件 铁柱撑黏土 丙烯 选择性催化还原 NO
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Al-PILC负载铜铁复合氧化物在NH_3选择性催化还原NO中的协同作用 被引量：10
3
作者 朱斌 费兆阳 +3 位作者 陈献 汤吉海 崔咪芬 乔旭 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1102-1110,共9页
以铝柱撑黏土（Al-PILC）为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂（Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC）和铜铁复合氧化物催化剂（CuFe/Al-PILC），并测试其对NH3选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC... 以铝柱撑黏土（Al-PILC）为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂（Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC）和铜铁复合氧化物催化剂（CuFe/Al-PILC），并测试其对NH3选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC，CuFe/Al-PILC活性组分之间有较强的协同效应，显著提高了催化剂的脱硝性能。CuFe/Al-PILC在290～450℃的宽温区NO脱除效率保持90％以上，最高可达97％。此外，CuFe/Al-PILC有很好的抗水抗硫性能，催化活性不受反应气氛中水蒸气和SO2的影响。XRD、UV-vis、XPS和N2吸附脱附表征结果表明，CuFe/Al-PILC中活性组分相互作用生成CuFe2O4，有利于活性组分在载体表面分散，提高催化剂的比表面积和孔容；H2-TPR表征结果表明，CuFe/Al-PILC活性组分在载体表面生成的CuFe2O4改善了催化剂氧化还原性能，有利于NH3对NO选择性的还原；NH3-TPD表征结果表明，CuFe/Al-PILC在较宽温区范围内对NH3都有很好的吸附，这有利于提高催化剂表面还原物种的浓度，从而保证催化剂在较宽温区范围内具有较好的NO脱除效率。 展开更多
关键词 选择性还原 脱硝 铝柱撑黏土 铜铁复合催化剂 协同作用
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铁柱撑膨润土的一氧化碳水气变换性能 被引量：1
4
作者 戴春皓 田森林 宁平 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第11期68-70,72,共4页
研究了铁柱撑膨润土(Fe-PILC)作为CO部分变换制甲醇合成气催化剂的变换性能。钙基膨润土经羟基铁柱撑改性后比表面积由56.8m2/g上升到134.0m2/g,d001值由1.228nm上升至1.556nm;X射线衍射仪(XRD)表征结果表明Fe-PILC的变换活性来源于还... 研究了铁柱撑膨润土(Fe-PILC)作为CO部分变换制甲醇合成气催化剂的变换性能。钙基膨润土经羟基铁柱撑改性后比表面积由56.8m2/g上升到134.0m2/g,d001值由1.228nm上升至1.556nm;X射线衍射仪(XRD)表征结果表明Fe-PILC的变换活性来源于还原后在层间形成的Fe3O4;变换活性实验结果表明,随着还原温度、变换反应温度的升高,变换率增大,空速2500h-1以内变换率保持稳定;在最高还原温度400℃、反应温度390℃、空速在2500h-1以内、汽气体积比1.4条件下,平均变换率为62.5%,H2/CO体积比为2∶1,符合CO部分变化制甲醇合成气的要求。 展开更多
关键词 铁柱撑膨润土 变换 催化剂
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Ag对Fe/Al-PILC的SCR-C3H6脱硝特性的影响 被引量：7
5
作者 张显威 苏亚欣 +4 位作者 程江浩 林睿 温妮妮 邓文义 周皞 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1368-1378,I0006,共12页
为提高低温段(<300℃)铝柱撑蒙脱土负载铁基催化剂的脱硝效率,采用银离子对其进行修饰。通过超声浸渍法合成银-铁双金属催化剂,并于固定床反应器中评价催化剂性能。结果表明,Ag的引入显著改善了Fe/Al-PILC催化剂的低温催化活性。在25... 为提高低温段(<300℃)铝柱撑蒙脱土负载铁基催化剂的脱硝效率,采用银离子对其进行修饰。通过超声浸渍法合成银-铁双金属催化剂,并于固定床反应器中评价催化剂性能。结果表明,Ag的引入显著改善了Fe/Al-PILC催化剂的低温催化活性。在250℃时,Ag-Fe/Al-PILC催化剂的NO转化率达到60%以上,高于Fe/Al-PILC催化剂20%的NO的转化率,其中,2.1Ag-Fe/Al-PILC在250℃时NO转化率达到82%,N2选择性达到100%。而且,引入银离子后的双金属催化剂保持了铁基催化剂较好的抗H2O和SO2性能。通过多种技术探究催化剂的微观结构和物理化学性质。根据N2吸附-脱附测试结果表明,双金属催化剂形成了稳定的整体结构,并具有较大的内比表面积。同时,XRD和UV-vis表征结果显示,在催化剂表面形成的银-铁固溶体、Ag+和Agn^δ+物种是影响其低温活性的关键因素。Ag-Fe/Al-PILC的低温活性与形成的银-铁固溶体有关,同时在催化剂表面形成的Ag+和Agn^δ+物种是影响其低温活性的关键因素。XPS结果表明,Ag和Fe之间存在电子转移,形成了双金属协同作用,改变了催化剂表面的银、铁成分含量及其价态。H2-TPR结果表明,Ag促使Fe/Al-PILC还原特征峰出现在低温区,提高了其低温还原性能。表面酸性的Py-FTIR分析结果表明,Ag-Fe/Al-PILC催化剂同时存在Lewis酸和Bronsted酸,且Ag提高了Bronsted酸的稳定性。 展开更多
关键词 选择性催化还原 柱撑黏土 Ag-Fe/Al-PILC
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不同氯酚催化氧化降解反应动力学 被引量：4
6
作者 贺京哲 周世伟 +1 位作者 吕家珑 徐明岗 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第5期1122-1130,共9页
通过共沉淀法制备了Fe-Cu-柱撑黏土(Fe-Cu-PILC)催化剂,并以单氯酚、二氯酚、三氯酚作为模式化合物,研究了氯酚中氯原子取代数目、取代位置对其降解动力学的影响,并探讨了氯离子的存在对反应的影响,也基于费米分布函数对其降解动力学进... 通过共沉淀法制备了Fe-Cu-柱撑黏土(Fe-Cu-PILC)催化剂,并以单氯酚、二氯酚、三氯酚作为模式化合物,研究了氯酚中氯原子取代数目、取代位置对其降解动力学的影响,并探讨了氯离子的存在对反应的影响,也基于费米分布函数对其降解动力学进行非线性拟合.结果显示,这种基于费米函数的半经验模型适用于模拟氯酚氧化降解动力学反应(R2>0.818).氯酚降解速率如下:3-氯酚(3-CP)>3,5-二氯酚(3,5-DCP)>2,3-二氯酚(2,3-DCP)>3,4-二氯酚(3,4-DCP)>2,5-二氯酚(2,5-DCP)>4-氯酚(4-CP)>2-氯酚(2-CP)>2,4-二氯酚(2,4-DCP)>2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)>2,6-二氯酚(2,6-DCP).氯酚降解过程明显受到苯环氯原子取代数目、取代位置的影响,且氯原子取代位置具有更重要的影响:氯原子取代数目相同时,间位氯越多,降解越快,邻、对位越多,降解越慢.这主要通过影响表观速率常数k和半衰期t*得以实现.3,5-DCP降解表观速率常数k高达18.17 h^(-1),半衰期为0.2 h,而2,6-DCP表观速率常数仅为0.64 h^(-1),半衰期为5.88 h.氯离子的存在对氯酚降解动力学过程产生不同程度的抑制作用,其中2,6-DCP、2,4,6-TCP的抑制作用最为明显,这主要是由于氯离子的存在延长了其半衰期(分别由5.88 h、4.29 h延长至9.00 h、5.99 h),而对3,4-DCP、3,5-DCP则几乎没有抑制作用.表明氯离子抑制邻位氯代程度高的氯酚降解而不抑制间位氯代程度高的氯酚降解.研究结果为深入揭示氯酚降解机理提供了理论基础,也为提高含酚废水降解速率提供了技术参考. 展开更多
关键词 Fe-Cu-柱撑黏土(Fe-Cu-PILC) 氯酚 取代位置 取代数目 氯离子 费米分布函数
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Cu改性Fe/Al-PILC催化剂的SCR-C3H6脱硝特性实验研究 被引量：3
7
作者 程江浩 苏亚欣 +4 位作者 林睿 张显威 温妮妮 邓文义 周皞 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期823-833,I0004,共12页
为提高Fe/Al-PILC催化剂的SCR脱硝的低温活性,采用Cu对Fe/Al-PILC催化剂进行改性。采用超声浸渍法合成系列xCu-Fe/Al-PILC催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、UV-vis、XPS、Py-FTIR等系列技术手段进行表征。在固定床微反应器上进行C... 为提高Fe/Al-PILC催化剂的SCR脱硝的低温活性,采用Cu对Fe/Al-PILC催化剂进行改性。采用超声浸渍法合成系列xCu-Fe/Al-PILC催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、UV-vis、XPS、Py-FTIR等系列技术手段进行表征。在固定床微反应器上进行C3H6的选择性催化还原NO的实验。结果表明,经过铜改性后的xCu-Fe/Al-PILC催化剂有效解决了Fe/Al-PILC催化剂低温SCR活性不足的问题,同时提高了中高温活性。催化剂在200-500℃能够实现80%以上脱硝效率,其中,0.13Cu-Fe/Al-PILC在250-500℃实现了90%以上NO转化率,并在250℃达到最高脱硝效率93%。XRD、N2吸附-脱附结果表明,经过铜改性的催化剂可以提供更多反应活性位,提高反应速率。H2-TPR结果表明,掺杂铜使催化剂获得低温还原能力,同时增强了中高温还原能力。UV-vis、XPS结果表明,铜掺杂不仅使铁获得更高氧化态,同时产生了更多低温活性物质孤立Fe3+。Py-FTIR结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brnsted酸,Lewis酸是SCR反应活性中心。 展开更多
关键词 NO还原 SCR-C3H6 xCu-Fe/Al-PILC 低温活性
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双金属催化剂Fe-Co/Al-PILC的CH_(4)-SCR脱硝性能 被引量：4
8
作者 黄莎莎 苏亚欣 +6 位作者 周夏 杨迪 王聪颖 温妮妮 邓文义 周皞 田凤国 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1073-1081,共9页
为了提高甲烷的选择性催化还原NO(CH_(4)-SCR)的效率及其抗烟气中的SO_(2)和H_(2)O的能力,以铝离子柱撑黏土为载体,制备铁-钴双金属催化剂(Fe-Co/Al-PILC)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、吡啶吸... 为了提高甲烷的选择性催化还原NO(CH_(4)-SCR)的效率及其抗烟气中的SO_(2)和H_(2)O的能力,以铝离子柱撑黏土为载体,制备铁-钴双金属催化剂(Fe-Co/Al-PILC)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等方法表征催化剂的物化性质,在固定床微型反应器上对其CH_(4)-SCR特性进行系统评估。结果表明,Fe-Co/Al-PILC具有较好的脱硝反应活性,其中0.27Fe-Co/Al-PILC(0.27为Fe与Co的质量分数比)在600℃时达到63.5%的脱硝效率和100%的N_(2)选择性,其抗水抗硫性能也大大提高。催化剂物化性质的表征结果表明,适量的Fe-Co负载量有利于催化剂中形成Co^(2+)和游离态Fe^(3+),它们是影响催化剂活性的主要因素。H_(2)-TPR结果表明,Fe离子使催化剂的还原温度降低,还原性能增强。吡啶吸附-红外光谱结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brønsted酸,Lewis酸是催化反应的活性酸性位,Fe离子增加了Lewis酸含量。 展开更多
关键词 大气污染控制 选择性催化还原 CH_(4)-SCR 双金属催化剂 Fe-Co/Al-PILC
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