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介孔Fe/SBA-15非均相芬顿氧化水中难降解染料罗丹明B(英文) 被引量:16
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作者 胡龙兴 许丹丹 +2 位作者 邹联沛 袁航 胡星 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第4期771-782,共12页
以介孔二氧化硅SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了Fe/SBA-15.通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对其进行了表征,并用于对水溶液中罗丹明B(Rh B)的芬顿氧化.表征结果表明了... 以介孔二氧化硅SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了Fe/SBA-15.通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对其进行了表征,并用于对水溶液中罗丹明B(Rh B)的芬顿氧化.表征结果表明了Fe/SBA-15维持了长程有序的介孔结构,孔径和比表面积都有所下降,并呈现棒状体的聚集态,平均直径为0.6μm.Fe以α-Fe2O3的形态同时存在于介孔孔道内外.在Fe/SBA-15和H2O2同时存在条件下Rh B的去除是吸附和催化氧化降解的协同作用所致,并且与Fe/SBA-15投加量密切相关,但与初始溶液p H几乎无关.当Fe/SBA-15投加量为0.15 gL-1,Rh B初始浓度为10.0 mgL-1,H2O2/Fe3+摩尔比为2000:1,初始溶液p H为5.4和反应温度为21°C时,Rh B去除率达到了93%.Fe/SBA-15的Langmiur单分子层饱和吸附量为99.11 mgg-1.此外,采用H2O2浸泡方式对使用过的Fe/SBA-15可进行再生,连续6次循环使用后仍可维持80%的Rh B去除率,且每次使用后Fe浸出浓度都在0.1 mgL-1(或者0.6%(质量分数))以下.基于淬灭实验、UV-Vis光谱和气相色谱-质谱(GC-MS)联用仪分析的结果,提出了Rh B的去除机理.非均相芬顿催化剂Fe/SBA-15可用于去除像Rh B这样的生物难降解有机物. 展开更多
关键词 非均相芬顿氧化 吸附 fe/sba-15 罗丹明B 羟基自由基
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非均相类芬顿催化剂Fe/SBA-15的制备及其催化性能的研究 被引量:4
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作者 田志茗 赵银秋 邓启刚 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期205-209,共5页
采用浸渍法制备了负载型Fe/SBA-15催化剂,其与H2O2可构成非均相类芬顿催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附分析、IR和TEM等手段对Fe/SBA-15催化剂进行表征。通过降解水中的亚甲基蓝研究催化剂的降解性能,考察催化剂中Fe含量、H2O2初始浓度和溶... 采用浸渍法制备了负载型Fe/SBA-15催化剂,其与H2O2可构成非均相类芬顿催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附分析、IR和TEM等手段对Fe/SBA-15催化剂进行表征。通过降解水中的亚甲基蓝研究催化剂的降解性能,考察催化剂中Fe含量、H2O2初始浓度和溶液初始pH等因素对亚甲基蓝降解率的影响。实验结果表明,Fe/SBA-15催化剂具有介孔结构,孔道均匀,平均孔径为5.534 nm,比表面积为483.5 m2/g;在溶液初始pH=3、H2O2初始浓度20 mmol/L、亚甲基蓝初始浓度2.5 mmol/L,Fe含量为0.9%(w)的Fe/SBA-15催化剂2 g/L、17.5℃和90 min的条件下,亚甲蓝的降解率可达到96.36%;Fe/SBA-15催化剂连续重复使用3次仍具有良好的催化性能。 展开更多
关键词 fe sba-15催化剂 非均相类芬顿催化剂 催化降解 亚甲基蓝
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Fe-Al_(2)O_(3)/SBA-15催化臭氧氧化水中布洛芬 被引量:1
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作者 邴吉帅 陈丽 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期828-833,共6页
以嵌段共聚物为模板剂,在酸性条件下水热合成SBA-15.将铁、铝负载于SBA-15表面制备Fe-Al_(2)O_(3)/SBA-15介孔分子筛催化剂,并将其用于催化臭氧氧化水中布洛芬(IBU).透射电子显微镜、X射线衍射、氮气吸附-脱附表征结果表明,铁、铝均匀... 以嵌段共聚物为模板剂,在酸性条件下水热合成SBA-15.将铁、铝负载于SBA-15表面制备Fe-Al_(2)O_(3)/SBA-15介孔分子筛催化剂,并将其用于催化臭氧氧化水中布洛芬(IBU).透射电子显微镜、X射线衍射、氮气吸附-脱附表征结果表明,铁、铝均匀负载于SBA-15表面,保持SBA-15有序的介孔结构,具有较大的比表面积.不同催化剂活性评价结果表明,铁、铝的负载显著提高SBA-15催化臭氧氧化水中布洛芬的活性,反应60 min后,Fe-Al_(2)O_(3)/SBA-15的TOC去除率为90%,而Al_(2)O_(3)/SBA-15、Fe/SBA-15和SBA-15的TOC去除率分别为65%、50%和36%,单独臭氧氧化仅为26%.实验结果表明,铁、铝的协同作用有利于臭氧分解为羟基自由基、超氧自由基和活性原子氧,布洛芬和小分子有机酸吸附于催化剂表面从而有利于有机物的矿化.催化剂重复利用6次后仍保持较高的催化活性和稳定性. 展开更多
关键词 fe-Al_(2)O_(3)/sba-15 催化臭氧氧化 布洛芬 活性氧
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水解剂氟化铵对Fe-SBA-15结构及催化性能的影响 被引量:5
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作者 邵艳秋 张宇婷 +3 位作者 姜振双 刘素娟 任玉兰 王丽杰 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2019年第9期97-101,共5页
通过水热法制备了Fe-SBA-15介孔材料,探究了水解剂氟化铵对介孔材料结构及对苯酚羟基化反应的影响。采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)和氮气吸附-脱附等方法对介孔材料进行了表征,用苯酚羟基化反应对改性后介孔材料的催化性能进行... 通过水热法制备了Fe-SBA-15介孔材料,探究了水解剂氟化铵对介孔材料结构及对苯酚羟基化反应的影响。采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)和氮气吸附-脱附等方法对介孔材料进行了表征,用苯酚羟基化反应对改性后介孔材料的催化性能进行了研究。结果表明:改性后的介孔材料具有良好的催化性能,其中氟与硅物质的量比为0.03时制备的介孔材料的催化性能更为优良,在固定反应条件下苯酚转化率达到36.82%、苯二酚选择性达到81.76%。 展开更多
关键词 水解剂 氟化铵 fe-sba-15 苯二酚 羟基化
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Fe-壳聚糖/SBA-15催化潜手性酮不对称氢转移反应 被引量:6
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作者 薛屏 吴涛 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第9期858-862,共5页
以SBA-15介孔分子筛为载体制备了Fe(Ⅲ)-壳聚糖(CS)络合物为活性组分的多相手性催化剂(Fe-CS/SBA-15)。以异丙醇作氢源,在常压下Fe-CS/SBA-15催化剂用于苯乙酮和4-甲基-2-戊酮不对称氢转移反应,考察了Fe-CS/SBA-15催化剂中Fe含量、反应... 以SBA-15介孔分子筛为载体制备了Fe(Ⅲ)-壳聚糖(CS)络合物为活性组分的多相手性催化剂(Fe-CS/SBA-15)。以异丙醇作氢源,在常压下Fe-CS/SBA-15催化剂用于苯乙酮和4-甲基-2-戊酮不对称氢转移反应,考察了Fe-CS/SBA-15催化剂中Fe含量、反应温度、反应时间及助催化剂KOH浓度对底物转化率和产物对映选择性的影响规律。实验结果表明,Fe-CS/SBA-15催化剂中适宜的Fe质量分数为2.2%;对于苯乙酮和4-甲基-2-戊酮不对称氢转移反应,适宜的反应条件为:KOH浓度0.03m ol/L,反应温度70℃,反应时间分别为4,8h。在此条件下,苯乙酮的转化率为27.7%,产物R-1-苯乙醇的对映体过量(ee)值为87.4%(4h);4-甲基-2-戊酮的转化率为25.5%,产物R-4-甲基-2-戊醇的ee值为50.2%(8h)。 展开更多
关键词 铁-壳聚糖络合物 手性催化剂 sba-15分子筛 苯乙酮 4-甲基-2-戊酮 氧转移
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Fe/Zr-SBA-15的制备及其催化氧化脱硫性能 被引量:3
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作者 王好 孔黎明 曾勇平 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期832-840,共9页
为进一步提高氧化脱硫效果,采用直接水热法合成了不同Fe/Zr物质的量比改性的SBA-15分子筛(Fe/Zr-SBA-15),采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TEM和UV-vis等对其进行了表征。Fe/Zr-SBA-15中Zr取代Si进入了分子筛骨架,大部分Fe物种分散良好,存在... 为进一步提高氧化脱硫效果,采用直接水热法合成了不同Fe/Zr物质的量比改性的SBA-15分子筛(Fe/Zr-SBA-15),采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TEM和UV-vis等对其进行了表征。Fe/Zr-SBA-15中Zr取代Si进入了分子筛骨架,大部分Fe物种分散良好,存在少量的聚集态铁的氧化物。以Fe/Zr-SBA-15-1.0为催化剂、H2O2为氧化剂、乙腈为萃取剂,分别考察了反应温度、O/S物质的量比和催化剂用量对模拟油中二苯并噻吩(DBT)的氧化效果。在反应温度50℃,O/S物质的量比为4,催化剂用量6 g/L的条件下,DBT的脱除率达到97.1%,这是由于催化剂中的Fe^(3+)提供氧化活性中心和Zr^(4+)提供的吸附中心的双重作用,且催化剂回收利用四次后,DBT的脱除率仍可达到91.3%。 展开更多
关键词 fe/Zr-sba-15 二苯并噻吩 氧化脱硫
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Fe-Co-β-SBA-15的制备及催化氧化性能研究 被引量:1
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作者 陈政利 韩娜 +2 位作者 苏炜 丁洪生 沈健 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期171-175,共5页
利用β-SBA-15载体并通过分步浸渍法合成了Fe-Co-β-SBA-15催化剂。通过XRD、BET、FT-IR、TG-DTA和EDS对催化剂进行表征测试。以苯乙烯为原料、H2O_2为氧化剂、丙酮为溶剂进行催化氧化反应,考察了Co质量分数、Fe质量分数、焙烧温度、焙... 利用β-SBA-15载体并通过分步浸渍法合成了Fe-Co-β-SBA-15催化剂。通过XRD、BET、FT-IR、TG-DTA和EDS对催化剂进行表征测试。以苯乙烯为原料、H2O_2为氧化剂、丙酮为溶剂进行催化氧化反应,考察了Co质量分数、Fe质量分数、焙烧温度、焙烧时间对氧化反应的影响。结果表明,在Co质量分数为10%、Fe质量分数为5%、焙烧温度为550℃、焙烧时间为5 h的优化条件下催化氧化苯乙烯合成苯甲醛,苯乙烯转化率为93. 69%,苯甲醛选择性、收率分别为89. 73%、82. 94%。 展开更多
关键词 fe-Co-β-sba-15 β-sba-15 催化氧化 苯乙烯 苯甲醛
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Fe-Co-β-SBA-15分子筛催化苯乙烯合成苯甲醛
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作者 陈政利 苏炜 +3 位作者 韩娜 刘东旭 丁洪生 沈健 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期13-18,共6页
采用金属Fe,Co对复合分子筛β-SBA-15进行双金属改性。通过XRD,BET(N2吸附-脱附),SED,EDS和TG-DTA对该催化剂进行了表征。结果表明,经过双金属Fe,Co改性后,β-SBA-15复合分子筛的结构仍然保持,金属组分能够均匀地分散在分子筛表面,β分... 采用金属Fe,Co对复合分子筛β-SBA-15进行双金属改性。通过XRD,BET(N2吸附-脱附),SED,EDS和TG-DTA对该催化剂进行了表征。结果表明,经过双金属Fe,Co改性后,β-SBA-15复合分子筛的结构仍然保持,金属组分能够均匀地分散在分子筛表面,β分子筛次级结构单元的引入增加了复合分子筛的水热稳定性。将金属改性的催化剂应用于苯乙烯催化氧化合成苯甲醛的反应研究中,苯乙烯的转化率为91.4%,高于Co-β-SBA-15的28.9%。 展开更多
关键词 fe-Co-β-sba-15 双金属改性 苯乙烯 催化氧化 苯甲醛
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Fe/Cu-SBA-15介孔分子筛催化剂低温催化氧化NO 被引量:3
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作者 赵光垒 李瑞 +4 位作者 何人广 李秋瑾 贾丽娟 李一帆 刘天成 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期562-567,共6页
为低温(≤200℃)下高效催化氧化工业烟气中的NO,采用浸渍法制备了一系列Fe^(3+)负载量不同的Fe/Cu-SBA-15介孔分子筛催化剂并对其进行了表征,最后考察了催化剂在低温下的NO催化氧化活性。结果表明,Fe^(3+)、Cu^(2+)同时负载于SBA-15会... 为低温(≤200℃)下高效催化氧化工业烟气中的NO,采用浸渍法制备了一系列Fe^(3+)负载量不同的Fe/Cu-SBA-15介孔分子筛催化剂并对其进行了表征,最后考察了催化剂在低温下的NO催化氧化活性。结果表明,Fe^(3+)、Cu^(2+)同时负载于SBA-15会产生相互影响,但不会改变SBA-15的介孔结构,而是分散于载体表面。Fe^(3+)负载量为20%(质量分数)时,活性组分CuO含量高,以无定形态高度分散于催化剂表面,微观结构膨大松散,使催化剂起始还原温度降低。200℃下Fe^(3+)负载量为20%的Fe/Cu-SBA-15催化氧化NO活性最高,NO转化率可达93.41%。 展开更多
关键词 fe/Cu-sba-15 介孔分子筛催化剂 低温催化氧化 NO
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缓冲溶液中制备掺杂高度隔离铁物种的介孔氧化硅(英文) 被引量:2
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作者 辛洪川 汤建庭 +2 位作者 范峰滔 杨启华 李灿 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期107-112,共6页
使用P123作为模板剂,采用不同的硅源(正硅酸甲酯,正硅酸乙酯,硅酸钠)在弱酸性的条件下(pH=4.4,乙酸-乙酸钠缓冲溶液)合成掺杂铁的介孔氧化硅材料.正硅酸甲酯和硅酸钠形成有序的二维六方相的介孔结构,而正硅酸乙酯形成了囊泡结构.紫外可... 使用P123作为模板剂,采用不同的硅源(正硅酸甲酯,正硅酸乙酯,硅酸钠)在弱酸性的条件下(pH=4.4,乙酸-乙酸钠缓冲溶液)合成掺杂铁的介孔氧化硅材料.正硅酸甲酯和硅酸钠形成有序的二维六方相的介孔结构,而正硅酸乙酯形成了囊泡结构.紫外可见漫反射光谱和紫外共振拉曼光谱表明,在环境友好的条件下,采用硝酸铁和硅酸钠可以合成出高度隔离的铁物种.缓冲溶液提供了一条便捷的途径,通过简单改变硅源来控制介孔结构.掺杂铁的介孔氧化硅材料在苯酚的羟化反应中表现出优异的催化性能,主要由于铁物种高度分散在氧化硅载体上,介孔结构使铁活性位更易于接近反应物分子. 展开更多
关键词 fe-sba-15 隔离铁物种 硅酸钠 水热合成 紫外共振拉曼光谱
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