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S型异质结光催化剂MIL-88B(Fe)/CdS可见光高效降解2-氯苯酚
1
作者 王智娟 缪应纯 +1 位作者 王旭东 胡柠檬 《现代化工》 北大核心 2025年第7期218-228,共11页
光催化处理含酚废水是消除其对水体环境污染的有效手段。研究制备了一种新型的S型异质结光催化剂MIL-88B(Fe)/CdS,并将其用于2-氯苯酚的光催化降解。在优化条件下,可见光辐照2 h后,2-氯苯酚的脱除效率达到88.4%。2-氯苯酚较高的去除效... 光催化处理含酚废水是消除其对水体环境污染的有效手段。研究制备了一种新型的S型异质结光催化剂MIL-88B(Fe)/CdS,并将其用于2-氯苯酚的光催化降解。在优化条件下,可见光辐照2 h后,2-氯苯酚的脱除效率达到88.4%。2-氯苯酚较高的去除效率一方面源于多孔MIL-88B(Fe)材料对2-氯苯酚的吸附作用,另一方面是CdS对MIL-88B(Fe)的表面修饰提升了材料的光催化活性。这是因为二者紧密接触且具有相匹配的费米能级,从而使CdS和MIL-88B(Fe)产生能带弯曲且界面间形成了内建电场,这使得CdS和MIL-88B(Fe)界面间形成光生电子S型转移路径,从而加快了光生载流子的迁移,并促进了光生电子-空穴对的分离。MIL-88B(Fe)/CdS在较宽的pH(3~9)值范围内,均可对2-氯苯酚起到光催化降解作用。通过一系列光学和光电化学表征对MIL-88B(Fe)/CdS的光催化机制进行了分析,h^(+)和·OH对2-氯苯酚的降解起主要作用。 展开更多
关键词 光催化 2-氯苯酚降解 s-型异质结 MIL-88B(fe)
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广东大宝山铜矿Fe-Cu-S同位素特征及其对成因探讨和找矿方向的启示
2
作者 赵晨辉 王登红 +6 位作者 王成辉 秦燕 赵如意 刘武生 张熊 蒋金昌 李挺杰 《地质学报》 北大核心 2025年第6期2068-2082,共15页
经过^(65)年的开发利用和科学研究,关于古生代海底喷流作用是否参与了大宝山铜矿的成矿过程,至今仍存在不同的看法。Fe和Cu同位素是研究成矿过程和示踪物质来源的有效工具。本文通过Fe、Cu和S同位素的分析,探讨了大宝山铜矿的成矿过程... 经过^(65)年的开发利用和科学研究,关于古生代海底喷流作用是否参与了大宝山铜矿的成矿过程,至今仍存在不同的看法。Fe和Cu同位素是研究成矿过程和示踪物质来源的有效工具。本文通过Fe、Cu和S同位素的分析,探讨了大宝山铜矿的成矿过程及其物质来源。大宝山铜矿δ^(57)Fe和δ^(65)Cu值总体范围分别为0.49‰~0.82‰和1.29‰~0.69‰。绿泥石-绿帘石-阳起石矽卡岩和矽卡岩型铜矿石的δ^(57)Fe值偏低,表明形成矽卡岩的成矿流体相较于围岩富集Fe的轻同位素。大宝山黄铜矿δ^(65)Cu值总体分布范围为1.29‰~0.51‰,变化范围达1.8‰,表明高温成矿过程中铜同位素发生分馏。气液相分离、硫化物从流体中沉淀和流体与大气水的混合共同控制了黄铜矿的铜同位素分馏。铜品位和黄铜矿δ^(65)Cu值表现出空间分带特征,B3、B5线较B0、B9线铜矿化好,与之对应的是,B3、B5线中黄铜矿富轻Cu同位素。空间分带特征结合黄铜矿δ^(65)Cu的最小值(1.29‰)共同指示B5线深部仍有找矿潜力。大宝山铜矿的Fe-Cu-S同位素组成与全球典型斑岩-矽卡岩型铜矿的同位素组成相似,特别是548个样品(本文和前人研究)的硫同位素δ^(34)S值集中变化于2‰~2‰,反映岩浆参与成矿的特点,与喷流沉积型铜矿的硫同位素特征差异显著。 展开更多
关键词 大宝山铜矿 fe同位素 Cu同位素 s同位素 矽卡岩型 斑岩型
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CO_(2)气氛下xFeS-1催化剂的丙烷氧化脱氢制丙烯性能
3
作者 刘宏宾 孟伟 +5 位作者 于菁 蔡鑫 陈昱洁 王鸿运 丁军委 单玉领 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期144-151,共8页
采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步... 采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步水热法制备了x FeS-1系列催化剂,通过调节Fe引入量、反应条件调控了催化剂中FeO_(x)物种种类和空间分布,采用XRD、UV-Vis和H_(2)-TPR等表征方法分析了催化剂结构、FeO_(x)物种种类和分散情况以及还原性能等。结果表明,在580℃、丙烷质量空速6.48 h^(-1)、V(C_(3)H_(8)):V(CO_(2)):V(Ar)=4.50:2.25:23.25和总流量30 mL/min条件下,2FeS-1比浸渍法制备的2Fe/S-1的初始丙烷转化频率提高了一倍,引入CO_(2)后3.5FeS-1的初始丙烯选择性达到89%,且在CO_(2)气氛下未见明显失活。在CO_(2)气氛下,x FeS-1催化剂的催化丙烷氧化脱氢制丙烯性能显著提升,原因在于高分散的骨架Fe提供了更多的活性位点,CO_(2)作为弱氧化剂抑制了丙烷深度氧化,提高了产物选择性并抑制了积炭,为优化丙烷氧化脱氢催化剂的设计及扩大其在CO_(2)环境中的应用提供了重要的理论支持。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 丙烯 fe基催化剂 s-1分子筛
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湿气环境中CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面上吸附与点蚀机理研究
4
作者 李金灵 马文骏 +2 位作者 朱世东 屈撑囤 付安庆 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期82-93,共12页
目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)... 目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能、局域态密度、分波态密度和差分电荷密度进行仿真;利用高温高压釜模拟CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,分析L360钢在湿气环境中的腐蚀行为;最后,揭示含Cl^(-)湿气管道顶部CO_(2)-H_(2)S吸附机制与点蚀机理。结果CO_(2)、H_(2)S、CO_(2)-H_(2)S及CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)在最稳定位置时的吸附能分别为-4.065、-3.961、-8.538、-12.775e V,表明相较于CO_(2)与H_(2)S单独吸附,CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能更负,Cl^(-)会进一步降低CO_(2)-H_(2)S的吸附能;且CO_(2)在与H_(2)S竞争环境电子中占优势;Cl^(-)会使CO_(2)-H_(2)S的局域态密度峰值降低,转移趋势为失去电子,基体和腐蚀介质的电子向着低能级跃迁释放出更多能量,进而加强了Fe与CO_(2)-H_(2)S间的化学键强度;Cl^(-)的2p轨道与Fe的3d轨道在-6.8 eV和-5.7 eV发生重叠,Cl^(-)被吸附到Fe表面并与Fe形成化学键生成氯化物,进而改变腐蚀产物膜的组分与结构,削弱产物膜的致密性和稳定性,减弱腐蚀阻抗力。在含Cl^(-)湿气的CO_(2)-H_(2)S环境中,液相中的Cl^(-)浓度升高,使L360钢的气相平均腐蚀速率逐渐增大,最高达2.935mm/a,点蚀越发严重。结论CO_(2)与H_(2)S在α-Fe(110)面吸附存在一定的协同和竞争作用,协同促进金属的腐蚀,FeCO3会优先沉积成膜,但H_(2)S会抑制FeCO3的生长,腐蚀产物以FeS为主;Cl^(-)会增强CO_(2)-H_(2)S与α-Fe(110)面间的作用力,弱化腐蚀产物膜层的保护性,进一步加速金属腐蚀、尤其是点蚀。 展开更多
关键词 CO_(2)-H_(2)s Cl^(-) 第一性原理 α-fe(110)密排面 吸附特征 腐蚀机理
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富含氧空位S型MIL-101(Fe)/BiOCl异质结增强光催化去除Cr(Ⅵ) 被引量：5
5
作者 王春春 游常俊 +3 位作者 戎珂 申楚琦 杨方 李世杰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第7期50-53,共4页
Cr(Ⅵ)污染物有毒有害且不可生物降解,会对环境造成严重破坏。光催化技术可实现Cr(Ⅵ)的有效去除,在解决环境污染问题方面具有良好前景。因此,本文通过在富含氧空位(OV)的BiOCl微球表面原位生长MIL-101(Fe)晶体,构建了一种新型富氧缺陷... Cr(Ⅵ)污染物有毒有害且不可生物降解,会对环境造成严重破坏。光催化技术可实现Cr(Ⅵ)的有效去除,在解决环境污染问题方面具有良好前景。因此,本文通过在富含氧空位(OV)的BiOCl微球表面原位生长MIL-101(Fe)晶体,构建了一种新型富氧缺陷MOF基S型异质结催化剂-MIL1--101(Fe)/BiOCl。这种催化剂在高浓度Cr(Ⅵ)的光催化还原中表现出优异活性,60 min内对Cr(Ⅵ)溶液(10 mg·L^(-1),100 mL)的光还原效率达到88.5%,其光催化效率分别是BiOCl和MIL-101(Fe)的4.4和9.0倍。而且,MIL-101(Fe)/BiOCl还表现出良好的抗环境干扰性、稳定性和可重复使用性,显示出令人印象深刻的实际应用前景。实验结果表明,富含氧空位的S型MIL-101(Fe)/BiOCl异质结构暴露了大量活性位点,促进了界面电荷分离,提高了光生载流子的氧化还原能力,从而增强了光催化性能。另外,经过活性自由基检测发现,e^(-)和·O_(2)^(-)是光催化反应过程中的主要活性物种。这些研究结果将为开发用于环境治理的缺陷半导体/MOF S型光催化剂开辟新的途径。 展开更多
关键词 MOF s型异质结 MIL-101(fe) BiOCl Cr(Ⅵ)光还原 氧空位
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S-Fe/C的制备及其对孔雀石绿和三氯乙烯的移除性能
6
作者 杨春林 占敬敬 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1505-1508,1514,共5页
为了提高纳米零价铁对污染物的吸附和还原性能,采用气溶胶辅助制得碳载纳米零价铁(Fe/C),并通过对Fe/C硫化改性制备得到改性材料(S-Fe/C),采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等... 为了提高纳米零价铁对污染物的吸附和还原性能,采用气溶胶辅助制得碳载纳米零价铁(Fe/C),并通过对Fe/C硫化改性制备得到改性材料(S-Fe/C),采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等多种方法对材料进行表征,考察了S-Fe/C的材料特征。探究了该材料对孔雀石绿(MG)的吸附性能以及对三氯乙烯(TCE)的还原性能。结果表明,S-Fe/C对MG的吸附量达到1663 mg/g,对TCE 10 h去除率为85.57%,表明S-Fe/C具有良好的吸附性能和还原性能。 展开更多
关键词 碳载硫化纳米零价铁 吸附 还原 孔雀石绿 三氯乙烯
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S波段200 MW高峰值功率速调管模式变换器设计
7
作者 赖正枭 李冬凤 储开荣 《微波学报》 北大核心 2025年第2期79-85,92,共8页
文中针对S波段200 MW高峰值功率速调管的功率传输模式变换器开展研究工作,考虑到功率容量问题,该高峰值功率速调管采用双路输出结构,并采用侧边耦合结构模式变换器来实现矩形波导TE10—圆波导TE01模式的转换。在驻波比低于1.05时将输出... 文中针对S波段200 MW高峰值功率速调管的功率传输模式变换器开展研究工作,考虑到功率容量问题,该高峰值功率速调管采用双路输出结构,并采用侧边耦合结构模式变换器来实现矩形波导TE10—圆波导TE01模式的转换。在驻波比低于1.05时将输出窗片处的场强由3.46×10^(6) V/m降至1.40×10^(6) V/m,并且使得中心频率处模式转换率达到99.94%。与传统Y分支功分器相比,在功分处舍弃Y分支,牺牲部分带宽来达到降低场强、提高功率容量的效果;并设计花瓣型模式变换器进行对比,兼顾驻波及转换效率的同时,侧壁耦合型模式变换器有更低场强、对杂模有更强抑制效果。该设计可延伸应用于其它频段的高峰值功率速调管上,对未来高峰值功率速调管的产品设计具有重要意义。 展开更多
关键词 模式变换器 s波段 侧壁耦合 TE01模
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二氧化碳加氢制高级醇Fe基催化剂研究进展 被引量：1
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作者 秦婷婷 牛强 《化工进展》 北大核心 2025年第1期253-265,共13页
高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络... 高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络复杂、C—C键生成难控制、高级醇收率不理想等问题。本文从热力学角度分析了CO_(2)-HAS的固有限制和适宜的工艺条件,简述了高级醇生成的转化路径和Fe物种演变。进一步阐述了反应条件、助剂、制备方法和载体等因素对Fe基催化剂反应性能的影响,并揭示了Fe基多功能催化反应偶联的构建策略以及对性能的促进机制。基于此,指出中间物种的定向转化和C—C偶联的精准调控是Fe基催化剂设计的关键考量。预测3D打印自催化技术将助力Fe基催化剂的大规模制备,多元化的技术整合可能是CO_(2)-HAS产业化开发的可行方式之一。廉价的绿氢制备技术与CO_(2)捕集技术的突破与耦合将推动CO_(2)-HAS的高质量发展并成为主流趋势。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 高级醇 fe基催化剂 C—C耦合
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加重材料对水泥石CO_(2)-H_(2)S耦合腐蚀行为的影响
9
作者 梁继文 马传华 +3 位作者 李文拓 凌兴杰 辛富斌 黄志强 《腐蚀与防护》 北大核心 2025年第7期8-13,共6页
模拟了南海深水腐蚀条件,考察了在CO_(2)-H_(2)S耦合腐蚀环境中,加重材料对固井水泥石耐腐蚀性能的影响机制。结果表明:重晶石粉无法有效填充水泥石孔隙,易导致腐蚀介质在水泥基体中迅速渗透与扩散;磁铁矿粉易与H_(2)S发生反应产生FeS_(... 模拟了南海深水腐蚀条件,考察了在CO_(2)-H_(2)S耦合腐蚀环境中,加重材料对固井水泥石耐腐蚀性能的影响机制。结果表明:重晶石粉无法有效填充水泥石孔隙,易导致腐蚀介质在水泥基体中迅速渗透与扩散;磁铁矿粉易与H_(2)S发生反应产生FeS_(2),破坏水泥基体的孔隙结构,使水泥石的力学性能大幅衰退;球形锰矿粉可通过“滚珠”效应改善加重水泥浆体的流变性,并能优化水泥石的孔隙结构,且不参与腐蚀反应,可阻碍腐蚀介质在水泥基体中的渗透与扩散。 展开更多
关键词 加重材料 油井水泥 CO_(2) H_(2)s 耦合腐蚀
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硅烷偶联剂衍生Fe-N-C阴极电芬顿降解罗丹明B
10
作者 马家乐 周鹏飞 +1 位作者 陈帝好 严祥辉 《水处理技术》 北大核心 2025年第4期85-91,共7页
以硅烷偶联剂、三嵌段共聚物F127、邻氨基苯酚为主要前驱体,通过水热法结合热裂解、碱刻蚀合成了系列Fe-N-C材料,研究了F127平均分子量、Fe-N-C材料结构性质与其电催化氧还原反应(ORR)和在电芬顿(EF)系统降解罗丹明B(Rh B)性能间的合成... 以硅烷偶联剂、三嵌段共聚物F127、邻氨基苯酚为主要前驱体,通过水热法结合热裂解、碱刻蚀合成了系列Fe-N-C材料,研究了F127平均分子量、Fe-N-C材料结构性质与其电催化氧还原反应(ORR)和在电芬顿(EF)系统降解罗丹明B(Rh B)性能间的合成-结构-性能关系。结果表明,随着F127平均分子量的增加,制备的Fe-N-C微球的物相及碳结构几乎不受其影响,但总体上Fe-N-C微球分散度变高,颗粒尺寸变小,而其表面氮含量和比表面积都呈现出先增加再降低的趋势;其中利用中等平均分子量(Mn~2900)的F127获得的Fe-N-C材料(APD/o APF/F_(2)-Fe_(1.5)-HT2)兼具有较好的球形度、较高的石墨化程度、最高的氮含量和比表面积以及极低的晶态铁物种含量;相应地,APD/o APF/F_(2)-Fe_(1.5)-HT2以4e-反应途径催化ORR且展示出媲美商业Pt/C催化剂的活性;上述系列Fe-N-C微球作为阴极在EF中也能够实现对Rh B的有效降解,尤其APD/o APF/F_(2)-Fe_(1.5)-HT2在90 min降解Rh B的百分率达92.7%,且显示出良好的循环稳定性。 展开更多
关键词 硅烷偶联剂 三嵌段共聚物F127 fe-N-C催化剂 氧还原反应 电芬顿 罗丹明B
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镍催化交叉偶联构建C(sp^(3))—S/Se键合成半胱氨酸衍生物
11
作者 代刚良 周丽娟 +3 位作者 张鹏 李鑫雨 肖美球 唐石 《应用化学》 北大核心 2025年第8期1115-1124,共10页
发展了一种镍催化β-溴氨基酸酯与硫醚的交叉偶联反应,高效合成一系列新颖的半胱氨酸衍生物。反应使用简单易得、结构稳定的β-溴氨基酸酯和二苯基二硫醚作为偶联前体,在四(三苯基膦)镍(0)/1,10-啡罗啉催化体系下,以中等至良好(58%~82%... 发展了一种镍催化β-溴氨基酸酯与硫醚的交叉偶联反应,高效合成一系列新颖的半胱氨酸衍生物。反应使用简单易得、结构稳定的β-溴氨基酸酯和二苯基二硫醚作为偶联前体,在四(三苯基膦)镍(0)/1,10-啡罗啉催化体系下,以中等至良好(58%~82%)的收率得到半胱氨酸衍生物。此外,该反应采用“一锅法”通过一步合成的策略成功构建了C(sp^(3))-S键,并进一步拓展至C(sp^(3))-O/Se键的高效形成,实现了硒代半胱氨酸和丝氨酸衍生物的模块化合成。反应条件温和、操作简单和底物兼容性好,为具有潜在药用价值的半胱氨酸、丝氨酸衍生物的合成提供新的方向。 展开更多
关键词 镍催化 交叉偶联 C(sp^(3))—s键 C(sp^(3))—O/se键 半胱氨酸衍生物 丝氨酸衍生物
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内蒙古炭窑口硫化物矿床Fe、S同位素组成及对硫化物成矿的制约 被引量：6
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作者 高兆富 朱祥坤 +1 位作者 孙剑 周子龙 《地球学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期675-685,共11页
古—中元古代时期是地质历史上最重要的铅-锌硫化物爆发性成矿阶段,位于我国华北板块北缘西段的狼山多金属成矿带是这个时期的典型案例。作为成矿带内最大的硫化物矿床,炭窑口和东升庙矿床赋矿层位和矿化特征一致,被认为是同一个次级盆... 古—中元古代时期是地质历史上最重要的铅-锌硫化物爆发性成矿阶段,位于我国华北板块北缘西段的狼山多金属成矿带是这个时期的典型案例。作为成矿带内最大的硫化物矿床,炭窑口和东升庙矿床赋矿层位和矿化特征一致,被认为是同一个次级盆地内一次大型热液成矿事件的产物。这两个矿床所赋存的数亿吨硫化物矿石均不同程度富集重S同位素(平均值>+30‰),而对于矿石硫的具体来源及34S富集机制尚存争议。本文对炭窑口围岩和矿石中黄铁矿进行了Fe-S同位素研究,对其沉积-成岩环境和矿化过程给出综合制约。炭窑口碳质板岩中粗粒黄铁矿δ^56FeIRMM值在−0.51‰~−0.15‰之间,δ^34SV-CDT值在+35.0‰^+39.6‰之间,相比东升庙矿床围岩中不规则黄铁矿明显富集轻Fe同位素且更加富集重S同位素,可能是盆地边缘、相对氧化的浅水环境下Fe以氧化态几乎完全沉淀后成岩期转化的产物。该认识与炭窑口矿区常见层状重晶石所指示的比东升庙更加氧化的盆地边缘浅水环境一致。本文认为炭窑口矿石与围岩中硫化物均强烈富集重S同位素(δ^34SV-CDT值均在+26.6‰^+41.0‰之间)表明成岩环境同样是矿石硫化物结晶沉淀的主战场,其中半局限环境中浓缩海水硫酸盐在较封闭成岩条件下被甲烷为主的还原剂几乎完全还原。“局限盆地+成岩环境”模式可以解释炭窑口—东升庙盆地围岩和矿石均异常富集重S同位素的特征。前人报道的与成矿关系密切的碳酸盐相对富集轻C同位素所指示的有机碳参与成矿为成岩环境成矿提供了可靠证据。尽管不能完全排除细菌还原硫酸盐的作用,炭窑口—东升庙盆地各个层位围岩与矿石轻S同位素完全缺失表明开放体系细菌还原作用导致的硫化水体环境主导成矿的可能性较小。 展开更多
关键词 狼山成矿带 炭窑口矿床 fe同位素 s同位素 成岩交代 成矿机制
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S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的实验与理论研究 被引量：4
13
作者 陈驰 张雪 +2 位作者 周志有 张新胜 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1875-1883,共9页
向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法。为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量。通过对比分... 向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法。为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量。通过对比分析催化剂的物化性质,结合密度泛函理论(DFT)计算,分析S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的原因。透射电子显微镜(TEM)和N_2吸脱附等温线测试结果表明,S元素可抑制含铁纳米粒子的形成,促使形成多孔碳结构,提高比表面积。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,适量S前驱体可实现较高的S掺杂含量,得到最优的活性,过量的S反而会导致Fe和S的掺杂量同时降低,影响活性。DFT计算结果表明在Fe-N_4大环中引入S掺杂,可增强O_2分子和中间体OOH与Fe-N_4结构中的Fe的相互作用,促进形成Fe―O键,从而导致O―O键的键能显著降低,为后续反应O―O键的断裂提供可能,促进ORR反应的进行。 展开更多
关键词 氧还原反应 非贵金属催化剂 fe/N/C材料 s掺杂 密度泛函理论
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S,Fe共掺杂纳米TiO_2的制备及其光催化性能 被引量：12
14
作者 魏凤玉 祝童 《应用化工》 CAS CSCD 2007年第5期421-424,431,共5页
以水热法制得了S,Fe共掺杂的纳米TiO2光催化剂(TiO2-S-Fe),XRD分析表明,其为锐钛矿晶型,S,Fe掺杂能抑制TiO2粒径的生长;UV-vis漫反射表明,TiO2-S-Fe对可见光吸收增强,吸收带边明显红移;XPS显示S,Fe共掺杂,使得TiO2表面羟基氧含量提高,... 以水热法制得了S,Fe共掺杂的纳米TiO2光催化剂(TiO2-S-Fe),XRD分析表明,其为锐钛矿晶型,S,Fe掺杂能抑制TiO2粒径的生长;UV-vis漫反射表明,TiO2-S-Fe对可见光吸收增强,吸收带边明显红移;XPS显示S,Fe共掺杂,使得TiO2表面羟基氧含量提高,从而提高催化剂活性;可见光降解甲基橙溶液结果表明,共掺杂样品光催化效果优于单掺样品,S和Fe共掺杂对提高TiO2可见光活性具有协同效应。当Fe3+∶S∶Ti(摩尔比)=0.005∶1∶1,180℃下水热反应3 h时,制得的TiO2-S-Fe可见光催化活性比纯TiO2的活性提高了约10倍。 展开更多
关键词 二氧化钛 s fe共掺杂 光催化 甲基橙 可见光
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Fe、S共掺杂纳米TiO2的制备及性能研究 被引量：3
15
作者 杨志远 郭俊刚 曹艳艳 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2008年第4期25-27,共3页
采用溶胶-凝胶法,以硫脲和三氯化铁为掺杂剂,制备了Fe-TiO2、S-TiO2和S-Fe-TiO2纳米光催化剂。通过XRD、SEM等方法对掺杂纳米TiO2进行了表征,以甲基橙为模型化合物对纳米TiO2粉体的光催化活性进行了评价。结果表明:纯TiO2、掺Fe-TiO2粉... 采用溶胶-凝胶法,以硫脲和三氯化铁为掺杂剂,制备了Fe-TiO2、S-TiO2和S-Fe-TiO2纳米光催化剂。通过XRD、SEM等方法对掺杂纳米TiO2进行了表征,以甲基橙为模型化合物对纳米TiO2粉体的光催化活性进行了评价。结果表明:纯TiO2、掺Fe-TiO2粉体全部为锐钛矿相,S-TiO2粉体中金红石相占8.1%,S-Fe-TiO2粉体中金红石相占26.9%。S和Fe、S共掺杂引起金红石相变温度的降低。掺Fe的纳米TiO2粉体粒子团聚少,分散要均匀,掺S和Fe、S共掺的TiO2粉体颗粒团聚现象较严重。S-TiO2和Fe-TiO2光催化剂在紫外光和日光灯下光催化活性都较好,而Fe-S-TiO2光催化活性没有提高。 展开更多
关键词 纳米TIO2 fe、s共掺杂 光催化活性
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Zn／Fe及Zn／Fe-Si固态扩散偶中金属间化合物的生长 被引量：13
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作者 李智 苏旭平 +2 位作者 贺跃辉 谭铮 尹付成 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第9期1639-1644,共6页
研究固态Zn／Fe及Zn／Fe-Si扩散偶中金属间化合物的生长及硅的影响。对扩散偶在385℃下扩散30～300min的研究结果表明：在Zn／Fe扩散偶中，扩散层以δ相为主，ζ相和δ相之间具有平直的界面，随扩散时间的延长，δ相的厚度增加，ζ相逐... 研究固态Zn／Fe及Zn／Fe-Si扩散偶中金属间化合物的生长及硅的影响。对扩散偶在385℃下扩散30～300min的研究结果表明：在Zn／Fe扩散偶中，扩散层以δ相为主，ζ相和δ相之间具有平直的界面，随扩散时间的延长，δ相的厚度增加，ζ相逐渐被消耗，至退火300min时，dζ/dδ的值为O；但在Zn／Fe-Si扩散偶中，扩散层以ζ相为主，δ相呈小岛状伸入到ζ相层中，铁基体中的硅促进扩散初期ζ相的生长而抑制δ相的生长，并使δ层在扩散后期为完全的线性生长。3个扩散偶中总扩散层的生长均由扩散控制。 展开更多
关键词 Zn-fe金属间化合物 扩散偶 显微组织 生长动力学
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制备方法对负载型FeS/Al_2O_3催化剂催化性能的影响 被引量：4
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作者 李凝 张凯琳 +2 位作者 韦立宁 彭楠楠 侯爵 《桂林理工大学学报》 CAS 北大核心 2013年第1期107-111,共5页
用原位合成法、水热法、共沉淀法和浸渍沉淀法分别制备了负载型纳米Fe2O3/Al2O3催化剂前驱体,并进一步将其还原和硫化制成FeS/Al2O3催化剂用于H2S分解制氢的反应中,同时用BET、XRD、TPR和IR等对催化剂或前驱体的比表面积、晶相结构、孔... 用原位合成法、水热法、共沉淀法和浸渍沉淀法分别制备了负载型纳米Fe2O3/Al2O3催化剂前驱体,并进一步将其还原和硫化制成FeS/Al2O3催化剂用于H2S分解制氢的反应中,同时用BET、XRD、TPR和IR等对催化剂或前驱体的比表面积、晶相结构、孔径分布、还原性和吸附性等进行了表征。结果表明,原位合成法制备的FeS/Al2O3催化剂平均粒径较小,比表面积较大,有利于催化剂的还原和硫化,H2S在该催化剂表面形成的化学吸附态较强,H2S容易发生解离,初活性高于其他方法制备的催化剂,反应60 h后催化剂的活性没有出现明显下降。 展开更多
关键词 H2s 催化制氢 fes AL2O3 催化剂
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巢湖南淝河口黑水团区流速和溶解氧与Fe^(2+)、S^(2-)浓度的空间关联性 被引量：5
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作者 王玉琳 汪靓 +1 位作者 华祖林 丁士明 《湖泊科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期710-717,共8页
黑臭现象在我国东部地区浅水湖泊频繁发生,已经严重影响环湖地区的社会经济发展.厌氧环境和高浓度Fe^(2+)、S^(2-)是引起黑臭现象的必要条件.本文解析巢湖南淝河口区黑臭水团范围内Fe^(2+)、S^(2-)与DO、流速的分布特性;基于空间计量模... 黑臭现象在我国东部地区浅水湖泊频繁发生,已经严重影响环湖地区的社会经济发展.厌氧环境和高浓度Fe^(2+)、S^(2-)是引起黑臭现象的必要条件.本文解析巢湖南淝河口区黑臭水团范围内Fe^(2+)、S^(2-)与DO、流速的分布特性;基于空间计量模型重点探讨了流速、DO和Fe^(2+)、S^(2-)分布的空间关联性.结果发现,水体流动在黑臭水团中主要有两个作用:使Fe^(2+)、S^(2-)和DO彼此产生空间相关性以及通过分散作用改变局部Fe^(2+)、S^(2-)浓度分布;同时流速通过增强复氧间接影响Fe^(2+)及S^(2-)总体浓度的作用较小.流速与Fe^(2+)、S^(2-)之间均满足线性空间滞后模型;而线性回归模型中流速对Fe^(2+)的影响低估了约7%,对S^(2-)的影响则低估了12%. 展开更多
关键词 黑臭 fe2%PLUs% s2- 流速 溶解氧 空间计量模型 巢湖 南淝河
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藻源性黑水团环境效应Ⅲ:对水-沉积物界面处Fe-S-P循环的影响 被引量：19
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作者 刘国锋 范成新 +3 位作者 张雷 申秋实 王兆德 韩士群 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期3199-3206,共8页
利用静态模拟实验装置研究了藻源性黑水团发生过程中沉积物表层上覆水和沉积物间隙水中Fe-S-P的变化过程.结果表明:加入藻细胞后很快形成厌氧、还原环境,使得沉积物中Fe-S-P发生强烈的生物地球化学变化;实验第1d,表层上覆水中的Fe2+、SO... 利用静态模拟实验装置研究了藻源性黑水团发生过程中沉积物表层上覆水和沉积物间隙水中Fe-S-P的变化过程.结果表明:加入藻细胞后很快形成厌氧、还原环境,使得沉积物中Fe-S-P发生强烈的生物地球化学变化;实验第1d,表层上覆水中的Fe2+、SO42-、S2-含量高达4.993,242.0,387.57mg/L,为对照样柱中的1.8倍、2.2倍和18.8倍;在沉积物4cm处其浓度分别为8.5,40.0,65.3mg/L.随后,沉积物表层上覆水中Fe2+、S2-含量表现出一个先快速增加、随后降低的趋势,其浓度分别在实验的第3,2d达到最大值为11.1,634.6mg/L.沉积物中PO43--P浓度受Fe-P解析等具有滞后性,从实验的第2d后开始直至实验结束时表现为其含量持续增加,到实验结束时其浓度为39.450mg/L,为对照样柱中的242倍.上覆水和间隙水中Fe-S-P含量的变化,反映了藻华聚集形成的厌氧环境中发生了剧烈的生物地球化学反应,从而使得沉积物中形成的Fe2+、S2-和PO43--P不断向上覆水体中扩散,对形成黑水团的水体生态系统的恢复造成阻碍和不良影响. 展开更多
关键词 黑水团 水-沉积物界面 铁硫磷循环 环境效应
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钢表面彩色Mo-S-Fe簇合物膜 被引量：8
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作者 李道华 叶向荣 +1 位作者 周益明 忻新泉 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第2期173-178,共6页
研究ＭｏＳ４２－在钢表面发生配位化学反应所形成的具有装饰效果的多种彩色簇合物膜。ＦＴ－ＩＲ、Ｆ－ＩＲ、ＦＴ－Ｒａｍａｎ、ＸＰＳ和ＡＥＳ分析表明簇合物膜由Ｆｅ、Ｍｏ、Ｓ、Ｏ元素组成，在膜表面铁以Ｆｅ（Ⅲ）、钼以Ｍｏ（Ⅵ... 研究ＭｏＳ４２－在钢表面发生配位化学反应所形成的具有装饰效果的多种彩色簇合物膜。ＦＴ－ＩＲ、Ｆ－ＩＲ、ＦＴ－Ｒａｍａｎ、ＸＰＳ和ＡＥＳ分析表明簇合物膜由Ｆｅ、Ｍｏ、Ｓ、Ｏ元素组成，在膜表面铁以Ｆｅ（Ⅲ）、钼以Ｍｏ（Ⅵ）状态存在，而在膜内层以Ｆｅ（Ⅱ）、Ｍｏ（Ⅳ）和Ｍｏ（Ⅵ）共存，Ｓ和Ｏ都呈－２价。从ＡＥＳ深度分布曲线的组成恒定区求得了各元素的相对原子百分浓度和膜层厚度，反应时间越长，膜越厚，膜为多分子层结构。 展开更多
关键词 表面 簇合物膜 钢 钼 硫铁 彩色 防腐处理
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