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负载于SiO_(2)表面的NiO/MgO催化剂用于CO_(2)甲烷化反应
1
作者 刘源 范鑫强 +1 位作者 姜雅楠 张弦 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期122-130,共9页
CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了... CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了NiO/MgO/SiO_(2)催化剂.研究了MgO含量、催化剂煅烧温度和还原温度对催化剂结构和甲烷化性能的影响.采用X射线衍射、程序升温还原、N2吸附-脱附等温线、程序升温脱附、X射线光电子能谱和场发射透射电子显微镜等技术手段对催化剂进行了表征.结果表明,合适的MgO含量既能够对SiO_(2)形成较好的阻隔以避免NiO与SiO_(2)的反应,又可与NiO形成对甲烷化有利的Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体.适当的煅烧温度能够在形成Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体的同时避免对反应不利的NiMgSiO4的形成.此外,通过调控还原温度还能够调变Ni^(0)和Ni_(1-x)Mg_(x)O的比例,从而使二者在催化体系中起到协同作用,促进CO_(2)甲烷化反应.30%MgO含量、550℃煅烧、550℃还原后的Ni30MgSi-550-550R催化剂在CO_(2)甲烷化反应催化剂性能测试中表现出最佳的催化活性,且在350℃、30000mL/(g·h)空速的测试条件下展现出200 h的稳定性,这是由于在催化剂表面具有适当的Ni^(0)/Ni_(1-x)Mg_(x)O比例和对应的充足的H2和CO_(2)活化位点.在高比表面积的SiO_(2)上负载NiO/MgO催化剂、在SiO_(2)表面进行固相反应和通过还原温度调控Ni^(0)-Ni_(1-x)Mg_(x)O活性对的策略为用于CO_(2)甲烷化反应的催化剂设计提供了一种新思路. 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化反应 NI基催化剂 MGO SiO_(2)
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NiCu/ZnO异质结光热电催化剂用于高效析氢反应
2
作者 靳浩东 刘青青 +4 位作者 师朝阳 魏丹阳 于杰 徐旭辉 徐明丽 《无机化学学报》 北大核心 2025年第6期1068-1082,共15页
通过溶剂热-电沉积法成功制备了一种具有丰富活性位点的镍铜合金/氧化锌/泡沫镍(NiCu/ZnO/NF)异质界面结构复合催化剂,并对其形貌结构、物相构成、析氢反应(HER)性能、光热性能和全解水性能进行了测试和分析。研究表明:NiCu/ZnO/NF具有... 通过溶剂热-电沉积法成功制备了一种具有丰富活性位点的镍铜合金/氧化锌/泡沫镍(NiCu/ZnO/NF)异质界面结构复合催化剂,并对其形貌结构、物相构成、析氢反应(HER)性能、光热性能和全解水性能进行了测试和分析。研究表明:NiCu/ZnO/NF具有优异的HER催化性能,在10 mA·cm^(-2)的电流密度下所需的过电位仅为25 mV。高效的催化活性可能是由于NiCu/ZnO异质界面结构的协同效应加快了电子转移速率和优化了HER过程。此外,NiCu/ZnO/NF还表现出了优异的光热转换性能,在光照条件下其HER过电位显著降低,在10 mA·cm^(-2)的电流密度下过电位降低至8 mV。此外,将NiCu/ZnO/NF集成到自设计的电解槽-热电装置进行全解水反应,其在50 mA·cm^(-2)电流密度时的槽电压低至0.88 V。 展开更多
关键词 电催化剂 NiCu/ZnO复合材料 异质界面 析氢反应 电解水 集成热电装置
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铱基催化剂在酸性析氧反应中的研究进展
3
作者 宋亚楠 张炳薪 +4 位作者 李霄佳 田林 张勇 王华斌 徐锐 《功能材料》 北大核心 2025年第3期3038-3046,共9页
氢能已成为世界主要国家首要发展的战略能源,制氢的方法主要有化石能源制氢、工业副产制氢和电解水制氢,其中质子交换膜(PEM)电解水制氢因具有零碳排放、产氢纯度高等优点,在未来氢能发展方面具有可观前景。酸性析氧反应(OER)作为PEM的... 氢能已成为世界主要国家首要发展的战略能源,制氢的方法主要有化石能源制氢、工业副产制氢和电解水制氢,其中质子交换膜(PEM)电解水制氢因具有零碳排放、产氢纯度高等优点,在未来氢能发展方面具有可观前景。酸性析氧反应(OER)作为PEM的阳极反应,由于其复杂的四电子转移过程,是限制PEM发展的主要原因之一。迄今为止,各种用于酸性OER的电催化剂已被广泛研究,铱基材料因具有优越的析氧催化性能,有效提高电解水效率,仍是最先进的酸性OER电催化剂。因此,开发高性能、低成本铱基催化剂已成为推动PEM发展的重要技术。综述了经典的吸附物演化机理(AEM),并总结不同铱基催化剂的发展和优化策略,最后,对铱基催化剂未来在酸性OER中的发展方向提出展望。 展开更多
关键词 电解水 铱基催化剂 析氧反应 电催化 催化机理
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杂化钛催化剂合成粉末涂料用聚酯树脂的反应效率研究
4
作者 张海云 杨炎 +4 位作者 曾志宏 江晓泽 翟丽鹏 曹倬铖 孙宾 《涂料工业》 北大核心 2025年第6期21-27,35,共8页
【目的】在常压下绿色、高效地合成粉末涂料用聚酯树脂。【方法】采用绿色耐水解的杂化钛系催化剂(DH-HyTi杂化钛催化剂,HCEO型)合成通用型粉末涂料用聚酯树脂,并制备了新型钛-锡(Ti-Sn)复合催化剂,以探究其在合成中的应用效果。【结果... 【目的】在常压下绿色、高效地合成粉末涂料用聚酯树脂。【方法】采用绿色耐水解的杂化钛系催化剂(DH-HyTi杂化钛催化剂,HCEO型)合成通用型粉末涂料用聚酯树脂,并制备了新型钛-锡(Ti-Sn)复合催化剂,以探究其在合成中的应用效果。【结果】杂化钛催化剂HCEO能够在常压下合成聚酯树脂,其钛的质量比(钛的质量与聚酯树脂理论质量的比)为150μg/g,催化酯化反应时间较钛酸四丁酯(TBOT)的明显缩短,合成的聚酯树脂酯化率与采用单丁基氧化锡的基本一致且无色透明;并且该杂化钛催化剂的耐水解性能突出,在水解反应后仍保持基本一致的催化效率;复合催化剂Ti-Sn-1(单丁基氧化锡用量为原料质量的0.05%,HCEO用量为原料质量的0.2%)的酯化反应活化能最低,仅为38.13 kJ/mol,催化酯化时间较单丁基氧化锡的缩短了45 min;且有机锡含量(以反应原料质量计)为0.05%,符合REACH法规要求(<0.1%);得到的聚酯树脂数均相对分子质量(M_(n))为5 001,黏度为4 650 mPa·s(200℃),酸值为28.9 mgKOH/g,玻璃化转变温度(T_(g))为61.1℃,这些性能与采用单丁基氧化锡制得的聚酯树脂相近,且相对分子质量分布更窄(PDI=1.63),又由于HCEO耐水解,所以复合催化剂制得的聚酯树脂贮存稳定性更好;复合催化剂合成的聚酯树脂的色度更好,b值可达0.68。【结论】采用钛-锡复合催化剂合成的聚酯树脂的性能与单丁基氧化锡催化剂合成的相差不大,可见该类复合催化剂可以代替有机锡类催化剂在常压下合成通用型粉末涂料用聚酯。 展开更多
关键词 杂化钛催化剂 粉末涂料 聚酯树脂 反应效率 有机锡
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Pd/N-C催化剂的制备及其催化脱氢偶联反应
5
作者 曾蓉 钟燚超 +3 位作者 张慧颖 那兵 王和荣 丁顺民 《精细化工》 北大核心 2025年第9期2022-2028,共7页
以葡萄糖为碳源、硫脲为氮源,合成了氮掺杂碳载体(N-C),利用掺杂的氮原子作为作用位点与贵金属钯纳米粒子(Pd NPs)相互作用,得到了负载Pd纳米粒子的N-C(Pd/N-C)催化剂,将其用于硅烷与醇的脱氢偶联反应,并推测了其催化硅烷和醇脱氢偶联... 以葡萄糖为碳源、硫脲为氮源,合成了氮掺杂碳载体(N-C),利用掺杂的氮原子作为作用位点与贵金属钯纳米粒子(Pd NPs)相互作用,得到了负载Pd纳米粒子的N-C(Pd/N-C)催化剂,将其用于硅烷与醇的脱氢偶联反应,并推测了其催化硅烷和醇脱氢偶联反应的可能机理。采用XRD、XPS、SEM、TEM、ICP-OES和GC-MS对催化剂进行了结构和性能表征。结果表明,负载在载体上的Pd NPs分散均匀,粒径大小为(4.87±1.10)nm;Pd/N-C中的N与Pd NPs相互作用能有效分散并稳定Pd NPs。与Pd/C催化剂相比,Pd/N-C催化剂具有良好的催化效果,N-C载体对Pd催化剂的催化性能具有显著的促进作用,在Pd/N-C催化二苯基硅烷与甲醇的脱氢偶联反应1 h的条件下,二苯基硅烷转化率和二苯基二甲氧基硅烷的选择性均可达到99%以上,催化剂循环使用6次后二苯基硅烷转化率仍达92%以上,二苯基二甲氧基硅烷选择性达到99%以上;此外,Pd/N-C催化剂还具有优异的底物普适性。 展开更多
关键词 氮掺杂碳 负载钯催化剂 脱氢偶联反应 硅烷 醇 催化技术
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催化剂结构组成对沥青质加氢反应性能的影响
6
作者 孙洁 肖胜玉 +2 位作者 李明桢 李英豪 孙昱东 《石油与天然气化工》 北大核心 2025年第3期16-21,共6页
目的 为催化剂孔结构的设计提供依据。方法 采用具有不同孔径的两种催化剂对沥青质的加氢反应性能进行研究,对比催化剂孔结构对沥青质加氢反应过程的影响。结果 不同来源渣油沥青质的转化率接近,均为60%左右,远小于分子更小的煤焦油沥... 目的 为催化剂孔结构的设计提供依据。方法 采用具有不同孔径的两种催化剂对沥青质的加氢反应性能进行研究,对比催化剂孔结构对沥青质加氢反应过程的影响。结果 不同来源渣油沥青质的转化率接近,均为60%左右,远小于分子更小的煤焦油沥青质的转化率(79.88%),说明位阻效应和分子结构的复杂性对沥青质加氢反应过程具有重要的影响。沥青质在小孔径、高活性金属含量催化剂上的转化率比大孔径催化剂高10%左右,更容易脱除沥青质外围的饱和结构,但由于内扩散的限制及反应后沥青质缩合度的增加,沥青质加氢反应的生焦倾向更大。结论 合适的孔径和活性金属含量以及两者的合理匹配是沥青质加氢反应具有高转化率和良好的产品分布的关键。 展开更多
关键词 沥青质 加氢反应 催化剂 反应性能
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双功能Mn基催化剂在二氧化碳和环氧化物环加成反应中的应用
7
作者 张湘南 马宏方 +2 位作者 钱炜鑫 张海涛 应卫勇 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期20-26,34,共8页
二氧化碳(CO_(2))和环氧化物环加成反应是目前合成环状碳酸酯的有效方法之一。催化剂对活化该反应中的CO_(2)和环氧化物具有重要意义。以2,2’-联吡啶及其衍生物为配体,Mn(CO)_(5)Br为金属源,乙醚为溶剂制备了一系列双功能Mn基催化剂L_(... 二氧化碳(CO_(2))和环氧化物环加成反应是目前合成环状碳酸酯的有效方法之一。催化剂对活化该反应中的CO_(2)和环氧化物具有重要意义。以2,2’-联吡啶及其衍生物为配体,Mn(CO)_(5)Br为金属源,乙醚为溶剂制备了一系列双功能Mn基催化剂L_(n)Mn(CO)_(3)Br(n=1~6)。通过^(1)H NMR、^(13)C NMR、HR-MS和FT-IR等对L_(n)Mn(CO)_(3)Br的化学结构、相对分子质量和化学基团等进行了表征。研究了L_(n)Mn(CO)_(3)Br在CO_(2)和环氧氯丙烷环加成反应中的催化性能,及L_(1)Mn(CO)_(3)Br对一系列环氧化物底物的适应性。结果表明,L_(n)Mn(CO)_(3)Br中给电子基团(甲氧基、叔丁基和甲基)的给电子性能和吡啶环上甲基的位置均对其催化性能有影响;对于CO_(2)和环氧氯丙烷环加成反应,在L_(1)Mn(CO)_(3)Br投加量(物质的量分数)为0.05%、反应温度为125℃和反应压力为3.0 MPa的条件下反应1 h,L_(1)Mn(CO)_(3)Br的环氧氯丙烷转化率和催化剂转换频率分别为42%和840 h^(-1);L_(1)Mn(CO)_(3)Br对多种环氧化物作底物的环加成反应具有适应性,且底物的空间位阻效应对其催化性能有较大影响。 展开更多
关键词 环状碳酸酯 双功能Mn基催化剂 二氧化碳 环氧化物 环加成反应
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Ti-Zn催化剂对PET合成反应动力学的影响
8
作者 杨宇杰 桂豪冠 +2 位作者 刘文杰 李霞章 姚超 《合成树脂及塑料》 北大核心 2025年第1期1-6,共6页
制备了一种新型的Ti-Zn催化剂用于合成聚对苯二甲酸乙二酯(PET)。通过测试PET的黏均分子量、端羧基含量、色值的亮度(L)及黄蓝值(b)等随反应时间的变化,分析不同催化剂对聚合过程中酯化、熔融缩聚反应动力学的影响,并对PET的化学组成、... 制备了一种新型的Ti-Zn催化剂用于合成聚对苯二甲酸乙二酯(PET)。通过测试PET的黏均分子量、端羧基含量、色值的亮度(L)及黄蓝值(b)等随反应时间的变化,分析不同催化剂对聚合过程中酯化、熔融缩聚反应动力学的影响,并对PET的化学组成、热性能等进行表征。结果表明:Ti-Zn催化剂对酯化与缩聚都有催化作用。Ti-Zn催化剂的酯化时间低于乙二醇锑[Sb_(2)(EG)_(3)]催化剂,活化能低至28.41 kJ/mol;在相同聚合条件下,Ti-Zn催化剂的缩聚时间接近Ti-Si催化剂,较Sb_(2)(EG)_(3)催化剂缩短了近30 min,活化能低至111.32 kJ/mol;采用Ti-Zn催化剂制备的PET特性黏度可达0.721 dL/g,b(3.79)低于Ti-Si催化剂(5.57),L(87.34)高于Sb_(2)(EG)_(3)催化剂(82.27),端羧基含量为18.73mol/t,同时具有良好的热稳定性。 展开更多
关键词 聚对苯二甲酸乙二酯 Ti-Zn催化剂 反应动力学 热性能
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单原子镍催化剂上CO还原NO反应机理:密度泛函理论与微观动力学研究
9
作者 赵妍 李响 +2 位作者 王焕然 朱亚明 李先春 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第7期1061-1071,共11页
本文基于密度泛函理论(DFT)与微观动力学模型,系统性研究了石墨烯量子点负载单原子Ni催化剂(Ni/G)上CO还原NO反应中的微观反应机理。结果表明Ni/G催化剂上CO还原NO反应的主要路径为:两个NO分子通过Langmuir-Hinshelwood机理吸附在Ni活... 本文基于密度泛函理论(DFT)与微观动力学模型,系统性研究了石墨烯量子点负载单原子Ni催化剂(Ni/G)上CO还原NO反应中的微观反应机理。结果表明Ni/G催化剂上CO还原NO反应的主要路径为:两个NO分子通过Langmuir-Hinshelwood机理吸附在Ni活性位后分解生成气态N_(2)O和表面吸附氧(O^(*)),随后气体N_(2)O吸附在Ni活性位并还原为N_(2)及O^(*),最终CO还原O^(*)生成CO_(2)并释放Ni活性位。能垒分析结果发现,NO分解生成N_(2)O及O^(*)具有较高的反应能垒,控制了NO还原的反应速率。微观动力学分析结果表明,升高反应温度可显著提升O^(*)的还原速率,但N_(2)O还原生成N_(2)的反应速率始终高于CO还原O^(*)的反应速率,导致Ni原子表面被O^(*)占据;残留的O^(*)抑制了NO的吸附与还原,引起Ni/G催化剂失活。 展开更多
关键词 单原子Ni催化剂 NO还原 催化反应机理 密度泛函理论 微观动力学
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整体式催化剂在CO-PROX反应中的设计及应用研究进展
10
作者 王晴 李维国 +5 位作者 李智 刘园园 孙宗壮 李晓旋 脱永笑 冯翔 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期100-112,126,共14页
CO优先氧化(CO-PROX)反应是燃料电池H_(2)净化的关键步骤,对于提高燃料电池效率和减少有害排放具有重要意义。整体式催化剂因具有良好的热稳定性和抗聚集性、较低的压降、较高的机械强度和较好的传质传热特性而逐渐成为研究热点。综述了... CO优先氧化(CO-PROX)反应是燃料电池H_(2)净化的关键步骤,对于提高燃料电池效率和减少有害排放具有重要意义。整体式催化剂因具有良好的热稳定性和抗聚集性、较低的压降、较高的机械强度和较好的传质传热特性而逐渐成为研究热点。综述了CO-PROX反应整体式催化剂(金属整体式催化剂、陶瓷整体式催化剂和3D打印聚合物整体式催化剂)的研究进展,重点分析了整体框架和催化剂涂层制备技术等对其催化性能的影响,并对比了不同类型CO-PROX反应整体式催化剂的优缺点。分析了CO-PROX反应整体式催化剂目前面临的挑战,并对其未来研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 CO优先氧化反应 整体式催化剂 燃料电池 整体框架 催化剂涂层
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Cu改性Pt@AM催化剂在低温水煤气变换反应中的性能研究
11
作者 韩祝玲 纪任山 +4 位作者 周忠波 商铁成 申文忠 谭明慧 杨国辉 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期152-159,共8页
低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM... 低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM中加入少量Cu不仅有利于α-MoC结构的形成,还能增强金属间相互作用,调节活性位点分布,从而提升催化剂催化活性。其中,0.05%Pt-0.5Cu%@AM在温度200℃、原料气V(CO):V(H_(2)O):V(N_(2))=2:5:18和质量空速40000 mL/(g·h)的反应条件下,反应1 h后表现出高达73.5%的CO转化率和38.6%的H_(2)产率,说明Cu改性显著提高了贵金属Pt基催化剂催化活性。研究揭示了Cu改性提高催化剂催化活性的构效关系,为设计低温高活性WGSR催化剂提供了理论依据。 展开更多
关键词 低温水煤气变换反应 Pt基催化剂 Cu改性 α-MoC
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组成和热处理温度对于二元普鲁士蓝催化剂氧析出反应性能的影响
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作者 杜婷 王辉 +3 位作者 白会涛 王博 薛晴 李慧 《材料科学与工程学报》 北大核心 2025年第2期224-228,共5页
普鲁士蓝类化合物含有大量过渡金属活性位点,并且具有高比表面积和可控的多孔结构,常被用作高效的氧气析出反应催化剂。本实验研究了过渡金属元素组成和热处理温度对于二元PBAs的析氧反应(OER)性能的影响,得到以下规律:Na_(x)Co[Fe(CN)_... 普鲁士蓝类化合物含有大量过渡金属活性位点,并且具有高比表面积和可控的多孔结构,常被用作高效的氧气析出反应催化剂。本实验研究了过渡金属元素组成和热处理温度对于二元PBAs的析氧反应(OER)性能的影响,得到以下规律:Na_(x)Co[Fe(CN)_(6)]、Na_(x)Ni[Fe(CN)_(6)]、K_(x)Ni[Co(CN)_(6)]的OER催化活性依次降低;相同测试条件下,随着热处理温度提高,Na_(x)Co[Fe(CN)_(6)]的OER催化活性逐渐降低,Na_(x)Ni[Fe(CN)_(6)]的OER催化活性先降后升,K_(x)Ni[Co(CN)_(6)]的OER催化活性逐渐升高。 展开更多
关键词 普鲁士蓝类化合物 析氧反应 催化剂
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逆水煤气变换反应机理及催化剂研究进展 被引量：1
13
作者 李鹏阳 王改荣 +5 位作者 牛佳星 王小艾 韩星 张彩东 田志强 李兰杰 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期1-14,共14页
逆水煤气变换(RWGS)反应是降低碳排放和实现碳资源利用的有效途径。CO_(2)经逆水煤气变换反应转化为CO,并通过费托工艺制得烯烃化产品和醇类燃料,对于改善环境以及改变未来能源结构具有重大意义。本综述总结了RWGS反应机理,依据CO_(2)... 逆水煤气变换(RWGS)反应是降低碳排放和实现碳资源利用的有效途径。CO_(2)经逆水煤气变换反应转化为CO,并通过费托工艺制得烯烃化产品和醇类燃料,对于改善环境以及改变未来能源结构具有重大意义。本综述总结了RWGS反应机理,依据CO_(2)转化为CO路径中H2是否直接参与还原反应,分为氧化还原机理和缔合机理,其中,缔合机理包括甲酸盐、羧酸盐以及碳酸盐三种路径,并介绍了近年来关于RWGS反应机理研究的最新发现;其次综述了RWGS反应中的CO_(2)和H2共进料热催化转化催化剂体系和化学循环催化剂体系的研究进展,分析讨论了Pt、Ni、Cu等金属基催化剂和金属碳化物、磷化物催化材料的RWGS反应性能,以及钙钛矿型储氧材料(OSM)在化学循环反应中的应用。最后,针对目前存在的问题和未来可能的解决方案进行了讨论与展望,以期为后续RWGS催化材料的研究提供一定的借鉴。 展开更多
关键词 逆水煤气变换 二氧化碳 一氧化碳 反应机理 催化剂
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Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上甲烷氧化偶联反应中氧物种迁移及类型对CH_(4)解离影响的DFT研究
14
作者 刘思 章日光 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期12-22,共11页
La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以... La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以及氧物种类型对甲烷解离活性的影响。结果表明,对于Li/Ov-La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)在催化剂表面氧空位上形成表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O_(2(1st))^(-)中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)催化剂。对于Li/La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)解离与催化剂表面晶格氧结合生成两个表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O-2中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂。Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)和Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂中的次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)提高了催化剂的甲烷解离性能,并使甲烷自发解离为吸附态CH_(3)和H。这主要归因于次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)的存在使得催化剂表面O处于缺电子状态,进而提高了催化剂的甲烷解离性能。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联反应 La_(2)O_(3)催化剂 氧迁移 氧物种 Li掺杂
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催化剂排布状态对催化裂解反应影响的可视化研究
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作者 李泽坤 王惠琳 +1 位作者 龚剑洪 乔瑞琪 《石油炼制与化工》 CAS 北大核心 2025年第1期92-98,共7页
针对催化裂解提升管反应器内出现的催化剂颗粒团聚现象,建立了一套催化裂解原位微反应可视化研究系统,采用高温热台显微镜研究了不同反应温度、进料速率和催化剂粒径下,催化剂排布状态对异丁烯催化裂解反应产物分布的影响。研究结果表明... 针对催化裂解提升管反应器内出现的催化剂颗粒团聚现象,建立了一套催化裂解原位微反应可视化研究系统,采用高温热台显微镜研究了不同反应温度、进料速率和催化剂粒径下,催化剂排布状态对异丁烯催化裂解反应产物分布的影响。研究结果表明:提高反应温度和进料速率可以削弱催化剂团聚对转化率的影响;催化剂粒径对催化裂解反应的影响与催化剂排布状态和分子筛类型有关,催化剂团聚会影响原料与催化剂的接触以及产物的扩散,从而对反应转化率和产物选择性产生影响。 展开更多
关键词 催化裂解 催化剂团聚 反应转化率
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钌、铱催化剂在电解水制氢OER反应中的研究进展
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作者 马建基 汤鹏君 +3 位作者 张佳乐 张静 马骞 杨晓艳 《贵金属》 北大核心 2025年第2期100-108,共9页
电解水制氢是最环保、最有前景的氢气生产方式之一;电解水过程中涉及的析氧反应(OER)是决定电解水制氢速率的重要反应过程。Ru、Ir基催化剂及其合成物是目前为止最有效的电催化剂,可降低OER的高过电势,加快OER反应速度。综述了近年来电... 电解水制氢是最环保、最有前景的氢气生产方式之一;电解水过程中涉及的析氧反应(OER)是决定电解水制氢速率的重要反应过程。Ru、Ir基催化剂及其合成物是目前为止最有效的电催化剂,可降低OER的高过电势,加快OER反应速度。综述了近年来电解水制氢OER反应中所用到的钌、铱基催化剂及其合成物的设计及合成研究成果,对催化剂的合成思路进行了探讨,对OER反应机制进行了介绍。介绍了Ru(Ir)单质催化剂、铂族金属-Ru(Ir)催化剂和非铂族金属-Ru(Ir)催化剂的制备和研究进展,指出了OER催化剂的未来发展趋势。 展开更多
关键词 电解水制氢 析氧反应(OER) 钌催化剂 铱催化剂
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铈基催化剂催化甲醛氧化及反应机理的研究进展
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作者 荆湄赞 《现代化工》 北大核心 2025年第8期16-21,26,共7页
综述了近年来二氧化铈、贵金属铈基催化剂和复合过渡金属氧化物铈基催化剂在甲醛催化氧化领域的研究进展,重点探讨了影响铈基催化剂催化性能的关键因素,如载体的结构与性质、贵金属和过渡金属的种类及结构、金属-载体相互作用、催化剂... 综述了近年来二氧化铈、贵金属铈基催化剂和复合过渡金属氧化物铈基催化剂在甲醛催化氧化领域的研究进展,重点探讨了影响铈基催化剂催化性能的关键因素,如载体的结构与性质、贵金属和过渡金属的种类及结构、金属-载体相互作用、催化剂的制备方法、反应条件等。结合实验表征和理论计算,阐明了铈基催化剂催化甲醛氧化反应机理,为设计高性能甲醛催化氧化催化剂提供了理论依据和技术参考。 展开更多
关键词 甲醛 催化氧化 反应机理 铈基催化剂
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双原子催化剂在加氢反应中的应用研究进展
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作者 苑馨月 国含 潘原 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期142-154,162,共14页
高效加氢催化剂的设计和开发是推动加氢反应相关应用的关键。双原子催化剂因具有协同的活性位点和双原子间较强的相互作用,成为加氢反应催化剂研究的热点。综述了双原子催化剂在加氢反应中的应用研究进展,总结了影响双原子催化剂加氢反... 高效加氢催化剂的设计和开发是推动加氢反应相关应用的关键。双原子催化剂因具有协同的活性位点和双原子间较强的相互作用,成为加氢反应催化剂研究的热点。综述了双原子催化剂在加氢反应中的应用研究进展,总结了影响双原子催化剂加氢反应催化性能的调控机制,并对双原子催化剂在加氢反应中面临的挑战和未来发展进行了分析和展望。 展开更多
关键词 双原子催化剂 加氢反应 相互作用 调控机制
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单反应器法制备双峰聚乙烯催化剂研究进展
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作者 金钊 《石油化工》 北大核心 2025年第7期1017-1023,共7页
双峰分子量分布聚乙烯具有许多优异的性能,除传统的熔体掺混法和较成熟的串联反应器法之外,针对单反应器法制备的研究越来越多,而单反应器法研究主要以催化剂为主。综述了用于单反应器法的催化剂,包括单催化剂体系、双催化剂体系。其中... 双峰分子量分布聚乙烯具有许多优异的性能,除传统的熔体掺混法和较成熟的串联反应器法之外,针对单反应器法制备的研究越来越多,而单反应器法研究主要以催化剂为主。综述了用于单反应器法的催化剂,包括单催化剂体系、双催化剂体系。其中,双催化剂体系主要有:含Zieglar-Natta催化剂的双催化剂体系、茂金属/铬金属催化剂体系、双茂金属催化剂体系、茂金属/非茂金属催化剂体系及其他体系。 展开更多
关键词 双峰聚乙烯 单反应器法 双催化剂体系
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V和Fe双掺杂Ni3N电催化剂的制备及其析氧反应性能研究
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作者 魏伟 李家丞 +1 位作者 甘伟江 古世昌 《化工新型材料》 北大核心 2025年第S1期248-254,共7页
开发高活性、碱性稳定和低成本的非贵金属基析氧反应(OER)催化剂具有巨大的价值,但由于几乎所有已知材料体系都表明OER具有缓慢动力学特性,使其商业化面临相当大的挑战。氮化镍(Ni_(3)N)是一种有前景的OER电催化剂,因为其具有优异的金... 开发高活性、碱性稳定和低成本的非贵金属基析氧反应(OER)催化剂具有巨大的价值,但由于几乎所有已知材料体系都表明OER具有缓慢动力学特性,使其商业化面临相当大的挑战。氮化镍(Ni_(3)N)是一种有前景的OER电催化剂,因为其具有优异的金属特性,并已被证明对水氧化具有相当大的活性。然而,由于其自身电子能带中d带能级的固有属性,限制了其在碱性电催化OER过程中水的解离动力学。通过设计钒(V)和铁(Fe)双阳离子共掺杂进入到Ni_(3)N电催化剂(V-Fe-Ni_(3)N)当中,以显著增强其OER电催化活性。在1.0mol/L KOH中,优化的V-Fe-Ni_(3)N展现出优异的性能,在10mA/cm^(2)下的过电位为255mV,明显优于未掺杂的Ni_(3)N、单掺V(V-Ni_(3)N)和单掺Fe(Fe-Ni_(3)N)的样品,并且性能远优于商业IrO_(2)催化剂。此外,V-Fe-Ni_(3)N催化剂也具有良好的稳定性,持续工作25h后性能没有明显衰减。通过电化学分析证实V和Fe的引入有助于提高Ni_(3)N的电化学活性表面积、转化频率和导电率。进一步对OER反应前后的表征则证实了V-Fe-Ni_(3)N催化剂在OER反应过程中,表面发生重构生成了高活性羟基氧化物,这也是获得高催化活性的原因。对高性能OER氮化物电催化剂的合理设计提出了新颖的理解,即通过掺杂过渡金属阳离子可以显著提高其电催化性能。 展开更多
关键词 Ni基氮化物 析氧反应 掺杂 协同效应 电催化剂
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