CuO/ZnO/Al2O3和ZSM-5双功能复合催化剂在苯与合成气烷基化制甲苯中的研究 被引量：3

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作者 高碧泽 丁传敏 +8 位作者 丁光月 王俊文 张永康 于波 薛亚楠 马立超 李宇峰 张侃 刘平 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期22-25,44,共5页

制备了由共沉淀法制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂与ZSM-5混合形成的用于合成气与苯在液相中直接合成甲苯的烷基化反应的双功能复合催化剂,并采用H2-TPR、XRD对催化剂进行了表征。在浆态床反应器中考察反应温度、反应压力、催化剂投加量、ZS... 制备了由共沉淀法制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂与ZSM-5混合形成的用于合成气与苯在液相中直接合成甲苯的烷基化反应的双功能复合催化剂,并采用H2-TPR、XRD对催化剂进行了表征。在浆态床反应器中考察反应温度、反应压力、催化剂投加量、ZSM-5硅铝比、ZSM-5与CuO/ZnO/Al2O3的比例对催化剂性能的影响。结果表明:当反应温度为250℃、反应压力为1MPa、苯和催化剂投加量分别20mL和2g、ZSM-5硅铝比为130、ZSM-5与CuO/ZnO/Al2O3的催化剂质量比为1:1时,可达到最佳的反应效果,在8h的反应中,CO的转化率为85.79%,甲苯的选择性为44.91%,甲苯的产量为1.77g。 展开更多

关键词 双功能复合催化剂 浆态床反应器 cuo/zno/al2o3催化剂 合成气 甲苯 苯

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沉淀pH对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前体性质的影响 被引量：17

2

作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 黎晓琼 张慧敏 许磊 徐秀峰 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第7期622-626,共5页

用并流共沉淀方法制备了一系列CuO／ZnO／Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO／ZnO／Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响,在不同的沉淀pH下,前体中的物相组成不同。在pH为7的情况下,前体中存在碱式硝酸铜Cu2(NO3)(OH)3、碱式碳酸铜Cu2CO3(OH)2、类碱式碳酸锌(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6及类孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2等多种物相;在pH为8-9时,前体中主要存在(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相,且其结晶度较低,在此范围内催化剂的活性最好,TPR实验表明,此时催化剂中形成了较多的CuO-ZnO固溶体。实验结果表明,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相对提高催化剂的活性至关重要。 展开更多

关键词 cuo/zno/al2o3系催化剂 前体 相变 PH 活性

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沉淀温度对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响 被引量：17

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作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 张慧敏 许磊 徐秀峰 索掌怀 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期28-32,共5页

用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速率及Cu2+、Zn2+的同晶取代速率。前驱体中(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相是生成高活性CuO-ZnO催化剂的主要物相,而(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6对提高催化剂的活性更为重要。 展开更多

关键词 cuo/zno/al2o3系催化剂 前驱体 相变 温度 活性

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焙烧温度对二甲醚水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al_2O_3/Cr_2O_3+H-ZSM-5双功能催化剂性能的影响 被引量：8

4

作者 李娟 海航 +5 位作者 闫常峰 胡蓉蓉 么志伟 罗伟民 郭常青 李文博 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第10期1240-1245,共6页

采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H2-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3催化剂物理化学性质及双功能催化剂催... 采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H2-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3催化剂物理化学性质及双功能催化剂催化性能的影响。研究结果表明,400℃焙烧时,析出CuO粒子的同时伴有尖晶石相,进而在反应过程中对金属铜粒子起到良好的隔离作用。而焙烧温度较低时,催化剂分解不完全,催化剂活性位较少。焙烧温度大于500℃时,CuO粒子发生二次团聚,同时尖晶石相大量生成,造成催化剂活性位减少,活性较低。合适的焙烧温度为400℃,此时二甲醚转化率为92.9%,氢气收率可达到76.5%,具有较好的反应效果。 展开更多

关键词 Cu/zno/al2o3/Cr2o3+H-ZSM-5催化剂 焙烧温度 水蒸气重整 二甲醚 氢

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微波辐射对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体晶相转变的影响 被引量：6

5

作者 范辉 李忠 +2 位作者 郑华艳 刘岩 闫少伟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第3期509-518,共10页

在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于Cu2... 在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+的同晶取代反应。微波辐射的老化过程中,首先发生Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+生成(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6的同晶取代反应,并于1.0 h内基本完成;随着老化时间继续延长,主要进行Zn2+取代Cu2(CO3)(OH)2中Cu2+生成(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2的同晶取代反应,同时(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6进一步结晶。与常规老化1 h制备的前驱体相比,微波辐射老化1.0 h制备的前驱体含有较多的(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂中CuO-ZnO协同作用,提高表面铜含量,进而提高CuO/ZnO/Al2O3催化剂在浆态床合成甲醇的催化活性和稳定性,在400 h浆态床合成甲醇评价期间,甲醇时空收率最大达318.9 g.kg-1.h-1,失活率仅为0.11%.d-1。 展开更多

关键词 微波辐射 甲醇 浆态床 cuo/zno/al2o3催化剂

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沉淀及老化温度对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂活性及稳定性的影响 被引量：5

6

作者 李忠 张小兵 +2 位作者 郭启海 刘岩 郑华艳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期569-575,共7页

利用浆态床反应器,考察了沉淀及老化温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响,并用XRD、BET、FT-IR以及XPS等技术对前驱体及催化剂进行了表征。结果表明,前驱体物相主要以孔雀石(Cu2(CO3)(OH)2)和类孔雀石((Cu,Zn)2(... 利用浆态床反应器,考察了沉淀及老化温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响,并用XRD、BET、FT-IR以及XPS等技术对前驱体及催化剂进行了表征。结果表明,前驱体物相主要以孔雀石(Cu2(CO3)(OH)2)和类孔雀石((Cu,Zn)2(CO3)(OH)2)为主,其中,70℃沉淀和80℃老化条件下制备的前驱体具有适当的结晶度,焙烧后的催化剂中CuO分布均匀,Cu元素的电子结合能位移最大,CuO与ZnO之间作用较强,催化剂的性能最佳,时空收率和失活率分别达到了153.3 g/(kgcat.h)和1.44%/d。 展开更多

关键词 浆态床反应器 cuo/zno/al2o3催化剂 稳定性 沉淀温度 老化温度

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沉淀方式对微波辐射老化制备CuO／ZnO／Al2O3催化剂性能的影响 被引量：3

7

作者 郑华艳 李博昱 +2 位作者 刘岩 陈雄 李忠 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期743-749,共7页

采用微波辐射老化沉淀母液的方法,着重考察了沉淀方式对制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂及其前驱体的结构和催化性能的影响。实验结果表明,沉淀方式对催化剂的活性和稳定性影响较大,其活性顺序为分步沉淀法二>并流共沉淀法>分步沉淀法... 采用微波辐射老化沉淀母液的方法,着重考察了沉淀方式对制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂及其前驱体的结构和催化性能的影响。实验结果表明,沉淀方式对催化剂的活性和稳定性影响较大,其活性顺序为分步沉淀法二>并流共沉淀法>分步沉淀法一>反加法>正加法。通过XRD、DTG、H2-TPR等表征分析表明,先并流沉淀Al(NO3)3溶液和Na2CO3溶液,再并流沉淀Cu(NO3)2-Zn(NO3)2混合溶液与剩下的Na2CO3溶液,然后微波辐射老化所制备前驱体中含有更多的绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,焙烧后形成的CuO-ZnO协同作用强,且CuO分散性好,H2还原温度较低,催化活性和稳定性也较高。 展开更多

关键词 微波辐射 cuo/zno/al2o3 催化剂 合成甲醇 沉淀方式

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喷雾干燥成型温度对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂活性及稳定性的影响 被引量：5

8

作者 李忠 张小兵 +1 位作者 郭启海 刘岩 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第6期1554-1562,共9页

通过浆态床反应器的评价,考察了喷雾干燥成型温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响。结果表明,低于225℃进行喷雾干燥时,前驱体中的水分蒸发不完全,高于225℃则前驱体物相组成的结晶程度进一步提高,均不利于催化... 通过浆态床反应器的评价,考察了喷雾干燥成型温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响。结果表明,低于225℃进行喷雾干燥时,前驱体中的水分蒸发不完全,高于225℃则前驱体物相组成的结晶程度进一步提高,均不利于催化剂的活性和稳定性。225℃喷雾干燥所制备的催化剂活性和稳定性均较佳,时空收率与失活率分别达到了166.7 g.(kg cat)-1.h-1和0.16%.d-1,与常规干燥制备催化剂[时空收率为172.2 g.(kg cat)-1.h-1,失活率为0.43%.d-1]的活性基本相当,但稳定性得到大幅提高。催化剂结构表征分析表明,经喷雾干燥成型制备的催化剂与常规干燥制备的催化剂相比,两者在CuO微晶的平均粒径、比表面积以及孔径分布上基本保持了一致,不同的是前者为粒径约70μm细小均匀的球形颗粒状,而后者则呈现为粒径约120μm的无规则颗粒状。 展开更多

关键词 浆态床反应器 cuo/zno/al2o3催化剂 稳定性 喷雾干燥成型

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溶剂极性对微波辐射老化制备前驱体及CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂结构的影响 被引量：6

9

作者 崔晓曦 范辉 +1 位作者 郑华艳 李忠 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第3期495-502,共8页

在制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂的老化过程中,采用微波辐射老化技术,着重研究了溶剂极性对前躯体物相组成,烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂结构及其在浆态床合成甲醇工艺中催化性能的影响。通过XRD、DTG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化... 在制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂的老化过程中,采用微波辐射老化技术,着重研究了溶剂极性对前躯体物相组成,烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂结构及其在浆态床合成甲醇工艺中催化性能的影响。通过XRD、DTG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂表征表明,沉淀母液在微波辐射条件下进行老化,溶剂的极性对前躯体物相组成及催化剂结构影响显著。随着溶剂极性的增大,Zn2+/Cu2+取代Cu2(CO3)(OH)2/Zn5(CO3)2(OH)6中Cu2+/Zn2+的取代反应增强,使得前躯体中(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6和(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2物相的含量增多,结晶度提高,导致烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂中CuO-ZnO协同作用增强,且CuO晶粒减小,表面Cu含量增加,催化剂活性和稳定性提高。水溶剂的极性最大,制备的催化剂活性和稳定性最好,甲醇的时空收率(STY)和平均失活率分别为320 mg.g-1.h-1和0.11%.d-1。 展开更多

关键词 微波辐射 溶剂极性 甲醇合成 浆态床 cuo/zno/al2o3催化剂

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CO_2对CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前体老化及催化性能的影响 被引量：3

10

作者 陈雄 郑华艳 +1 位作者 杨浩 李忠 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期2644-2649,2660,共7页

采用并流共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂前体,在通入CO2条件下老化,采用XRD、FT-IR、DTG、H2-TPR、XPS等表征手段对制备的前体及焙烧后的催化剂进行表征,研究不同CO2通入量对前体晶相转变、微观结构及其焙烧后催化性能的影响... 采用并流共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂前体,在通入CO2条件下老化,采用XRD、FT-IR、DTG、H2-TPR、XPS等表征手段对制备的前体及焙烧后的催化剂进行表征,研究不同CO2通入量对前体晶相转变、微观结构及其焙烧后催化性能的影响。研究结果表明,老化阶段通入CO2后,沉淀母液的pH值趋于7,产生CO32离子,进而影响Zn2+的沉淀,促进Cu2+进入Zn5(CO3)2(OH)6晶格中取代Zn2+形成绿铜锌矿(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后催化剂的Cu-Zn之间协同作用,增加活性组分Cu分散度。CO2通入量为40 mL/min时,制备的催化剂在浆态床合成甲醇过程中表现出良好的催化活性和稳定性,甲醇时空收率(STY)达到301.78 g/(kg h),失活率仅为0.15%/d,与未通入CO2辅助老化制备的催化剂相比,时空收率提高了9.72%,平均失活率降低了33.33%。 展开更多

关键词 Co2辅助老化 浆态床 cuo zno al2o3催化剂 甲醇合成

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老化时间对Cu/ZnO/Al_2O_3合成甲醇催化剂性能的影响 被引量：23

11

作者 房德仁 刘中民 +1 位作者 徐秀峰 张慧敏 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期96-99,共4页

并流共沉淀法制备了CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR、N2吸附及加压微反活性评价技术,考察了母料老化时间对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物料中CuO-ZnO间的作用和物化性能的影响,提出了催化剂母料物相随老化时... 并流共沉淀法制备了CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR、N2吸附及加压微反活性评价技术,考察了母料老化时间对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物料中CuO-ZnO间的作用和物化性能的影响,提出了催化剂母料物相随老化时间的变化。研究表明,老化时间对催化剂活性的影响是通过改变催化剂比表面积及形成CuO-ZnO固溶体的结果。 展开更多

关键词 cuo/zno/al2o3催化剂 合成甲醇 前驱体 老化时间

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CeO_2-CuO/ZnO/Al_2O_3用于1,5-戊二醇气相催化脱氢制备δ-环戊内酯的研究 被引量：2

12

作者 冯世宏 闫广学 +2 位作者 宋国全 吴红梅 郭宇 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第12期106-109,共4页

采用溶胶-凝胶法制备了CeO_2-CuO/ZnO/Al_2O_3,通过XRD检测了CeO_2-CuO/ZnO/Al_2O_3,揭示了CeO_2-CuO/ZnO/Al_2O_3微观结构和内在规律。结果发现,金属离子之间存在协同效应,以1,5-戊二醇气相催化脱氢制备δ-环戊内酯为探针反应,评价其... 采用溶胶-凝胶法制备了CeO_2-CuO/ZnO/Al_2O_3,通过XRD检测了CeO_2-CuO/ZnO/Al_2O_3,揭示了CeO_2-CuO/ZnO/Al_2O_3微观结构和内在规律。结果发现,金属离子之间存在协同效应,以1,5-戊二醇气相催化脱氢制备δ-环戊内酯为探针反应,评价其催化活性,3%CeO_2的CuO/ZnO/Al_2O_3呈现出最高催化活性。催化反应的最佳反应条件:反应温度为563 K,气时空速为5 h-1,反应时间为5 h,V(氢气)∶V(1,5-戊二醇)=2.0∶1,p(H2)=0.12 MPa,此时,1,5-戊二醇的转化率为93.0%,δ-环戊内酯的选择性和收率最大值分别达到94.0%、87.4%。该方法为1,5-戊二醇气相催化脱氢制备δ-环戊内酯的中试和工业放大性研究提供了基础数据和实验依据。 展开更多

关键词 cuo/zno/al2o3 1 5-戊二醇 δ-环戊内酯 催化脱氢

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凝胶网格共沉淀法制备CuO/ZnO/Al_2O_3及其催化CO_2加氢合成甲醇研究 被引量：7

13

作者 高成广 范凤兰 +2 位作者 贾丽华 赵云鹏 郭祥峰 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期29-33,共5页

以琼脂为分散介质采用凝胶网格沉淀法制备了CuO/ZnO/Al2O3催化剂,利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM等方法对催化剂进行了表征,研究了其CO2加氢合成甲醇的催化反应性能,并与草酸盐凝胶共沉淀法和传统并流共沉淀法制备的催化剂进行了对... 以琼脂为分散介质采用凝胶网格沉淀法制备了CuO/ZnO/Al2O3催化剂,利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM等方法对催化剂进行了表征,研究了其CO2加氢合成甲醇的催化反应性能,并与草酸盐凝胶共沉淀法和传统并流共沉淀法制备的催化剂进行了对比。结果表明:采用凝胶网格共沉淀法制备的催化剂具有较小的颗粒尺寸和较低的还原温度,在2.0MPa、230℃、空速2400mL/(g.h)、V(H2)∶V(CO2)=3∶1的反应条件下进行CO2加氢合成甲醇反应,甲醇的选择性和收率分别为43.12%和6.63%,相对其它两种方法制备的催化剂有比较明显的提高。 展开更多

关键词 凝胶网格共沉淀 二氧化碳 加氢 甲醇合成 cuo zno al2o3催化剂

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活性形貌对CuO/ZnO/Al_2O_3催化加氢反应的影响 被引量：4

14

作者 秦霏 颜万鑫 +3 位作者 纳薇 叶海船 高文桂 王华 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期905-912,共8页

以硝酸铜、硝酸锌等为原料,采用沉淀-沉积法制备了载体是介孔Al_2O_3的CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂,通过改变焙烧时间可得到不同活性组分形貌(团簇球状和棒状)的催化剂,并用于CO/CO_2加氢反应。通过XRD、BET、N_2吸附-脱附、TEM、H_2-TPR、CO... 以硝酸铜、硝酸锌等为原料,采用沉淀-沉积法制备了载体是介孔Al_2O_3的CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂,通过改变焙烧时间可得到不同活性组分形貌(团簇球状和棒状)的催化剂,并用于CO/CO_2加氢反应。通过XRD、BET、N_2吸附-脱附、TEM、H_2-TPR、CO_2-TPD、NH_3-TPD和FTIR对催化剂进行了表征与测试。结果表明,活性组分(CuO/ZnO)形貌的改变影响了催化剂的Cu O晶粒尺寸、比表面积、孔径及其还原性能,且对催化剂的酸性位点和碱性位点的相对数量影响较大。团簇球状催化剂中活性组分的分散度高、易还原、碱性位多、酸性位少,有利于甲醇的生成;而棒状催化剂中孔道不均匀、碱性位少、酸性位多,更有利于二甲醚(DME)的生成。活性测试结果表明,团簇球状催化剂表现出高甲醇选择性(95.05%)和低DME选择性(4.18%);棒状催化剂的产物选择性与团簇球状相反,表现出高DME选择性(75.41%)和低甲醇选择性(12.81%)。 展开更多

关键词 介孔al2o3 cuo/zno/al2o3催化剂 Co/Co2加氢反应 活性组分形貌 产物调控 催化技术

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焙烧温度对CO2加氢合成二甲醚催化剂的影响 被引量：10

15

作者 赵彦巧 陈吉祥 张继炎 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第1期9-13,共5页

考察了焙烧温度对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-A l2O3/HZSM-5的影响,研究结果表明,焙烧温度为673 K时,催化剂中CuO和ZnO的相互分散程度较好,催化剂中氧化铜物种比较容易还原,复合催化剂表面具有较强的酸性中心,对于二氧化碳加... 考察了焙烧温度对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-A l2O3/HZSM-5的影响,研究结果表明,焙烧温度为673 K时,催化剂中CuO和ZnO的相互分散程度较好,催化剂中氧化铜物种比较容易还原,复合催化剂表面具有较强的酸性中心,对于二氧化碳加氢直接合成二甲醚的催化活性最为理想。焙烧温度过高,会导致催化剂中CuO和ZnO粒子发生聚集、长大甚至烧结,催化剂的比表面积急剧下降,催化剂的还原变得困难,催化剂对氢的吸附量减小,催化剂的表面酸量减少,较强的表面酸中心消失,催化活性显著降低。 展开更多

关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚合成 cuo—zno—al2o3/hzsm-5催化剂 焙烧温度

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C306型甲醇合成催化剂制法研究及其工业效果 被引量：23

16

作者 洪传庆 仇冬 +2 位作者 曹建平 张祖硕 傅玉川 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第4期355-359,共5页

对甲醇合成催化剂的铜锌母体及氧化铝载体的制备方法进行研究 ,结果表明 :新方法制备的母体呈现较多的 (Cu ,Zn) 2 CO3(OH) 2 晶相 ,其样品表面的Cu Zn比值较高 ,使样品催化活性提高 10 %～ 2 8% ;新方法制备的载体使样品具有较大的比表... 对甲醇合成催化剂的铜锌母体及氧化铝载体的制备方法进行研究 ,结果表明 :新方法制备的母体呈现较多的 (Cu ,Zn) 2 CO3(OH) 2 晶相 ,其样品表面的Cu Zn比值较高 ,使样品催化活性提高 10 %～ 2 8% ;新方法制备的载体使样品具有较大的比表面 ,而分别使活性提高 8%～ 16% ,更使其过热后活性提高 2 6%～ 5 5 %。由此研究开发的C3 0 6型甲醇合成催化剂 ,代替从德国或丹麦进口的产品 ,迅速推广应用到 15家甲醇厂 ,总生产能力达 880kt a,获得显著的增产节能效果。 展开更多

关键词 C306型催化剂 cuo/zno/al2o3催化剂 铜锌母体 氧化铝载体 甲醇 合成 催化活性

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前驱体物相转变对浆态床合成甲醇催化剂活性的影响 被引量：11

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作者 李忠 郭启海 +3 位作者 张小兵 郑华艳 范辉 谢克昌 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第11期2215-2221,共7页

采用并流共沉淀法,通过考察老化温度,研究CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体晶相及组成的变化对浆态床催化合成甲醇的反应活性的影响.结果表明,前驱体的物相转变对浆态床合成甲醇活性影响显著,单斜晶系锌孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2和斜方晶系绿... 采用并流共沉淀法,通过考察老化温度,研究CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体晶相及组成的变化对浆态床催化合成甲醇的反应活性的影响.结果表明,前驱体的物相转变对浆态床合成甲醇活性影响显著,单斜晶系锌孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2和斜方晶系绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6晶体是产生高活性催化剂的主要物相.随着Cu2+/Zn2+进入Zn5(CO3)2(OH)6/Cu2CO3(OH)2晶格,离子同晶取代量增加,催化剂前驱体中形成了固定铜锌比的锌孔雀石和绿铜锌矿物相.焙烧后催化剂比表面积增大,CuO-ZnO固溶体协同作用加强,浆态床催化合成甲醇的活性提高. 展开更多

关键词 cuo/zno/al2o3 催化剂 前驱体 物相转变 浆态床 甲醇合成

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不同制备方式的铜基甲醇合成催化剂的性质和结构研究 被引量：24

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作者 郭宪吉 陈炳义 +1 位作者 鲍改玲 李利民 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期9-13,共5页

采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。... 采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。通过对催化剂前驱物进行DTA分析,证实了3种沉淀过程中相应的Cu2+和Zn2+的沉淀行为,即在并流和反加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+同时均匀地沉淀,而在正加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+发生分步沉淀。催化剂氧化态的IR结果表明了由3种沉淀方式所获得的样品中CuO和ZnO组分间相互作用的强弱。 展开更多

关键词 甲醇合成 铜基催化剂 cuo/zno/al2o3 沉淀方式

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超重力反应器用于产物为气-液-固三相的催化剂制备 被引量：1

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作者 黄伟莉 侯晋 +3 位作者 王慈林 张帮亮 陈建峰 张鹏远 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第5期807-811,共5页

通过讨论CuO/ZnO/Al2O3催化剂的合成机理研究了超重力旋转床制备产物为气-液-固三相的材料的可行性以及存在的问题,并提出了解决办法,在超重力旋转床改造意见的指导下建造了年产50t的CuO/ZnO/Al2O3催化剂的大型超重力机并用于催化剂的... 通过讨论CuO/ZnO/Al2O3催化剂的合成机理研究了超重力旋转床制备产物为气-液-固三相的材料的可行性以及存在的问题,并提出了解决办法,在超重力旋转床改造意见的指导下建造了年产50t的CuO/ZnO/Al2O3催化剂的大型超重力机并用于催化剂的制备。催化剂的表征结果表明,所制备的催化剂的各项理化性能优于现有的醛加氢催化剂。 展开更多

关键词 超重力反应器 cuo/zno/al2o3催化剂 气-液-固三相

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生物质炭和富二氧化碳合成气制取二甲醚(英文) 被引量：1

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作者 徐勇 颜世志 +2 位作者 叶同奇 张钊 李全新 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第8期1926-1932,共7页

研究了一种利用富二氧化碳合成气和生物质炭联合制取二甲醚的方法,其过程包括两个步骤:富二氧化碳合成气调整以及调整后合成气合成二甲醚.在合成气调整过程中,利用生物质炭为原料在Ni/Al2O3催化剂上将富二氧化碳合成气调整为富一氧化碳... 研究了一种利用富二氧化碳合成气和生物质炭联合制取二甲醚的方法,其过程包括两个步骤:富二氧化碳合成气调整以及调整后合成气合成二甲醚.在合成气调整过程中,利用生物质炭为原料在Ni/Al2O3催化剂上将富二氧化碳合成气调整为富一氧化碳合成气.经过800°C合成气调整后,合成气中CO2含量大幅降低而CO含量大幅提高,CO2/CO的摩尔比从原始合成气的6.33降至0.21.然后,分别用调整前后的合成气合成二甲醚,结果表明,经过调整后,C转化率得到很大的提高,二甲醚产率比调整前高4倍.本工作提供了一种可利用富二氧化碳生物质合成气制取燃料的途径,并且提供了一种新的利用生物质炭的方法. 展开更多

关键词 生物质炭 二甲醚 生物质合成气调整 NI/al2o3催化剂 Cu-zno-al2o3/hzsm-5催化剂

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