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类气溶胶双亲ZSM-5分子筛的合成
1
作者 肖沛文 杨艾丽 +5 位作者 柳博伦 韩雪 李慧 叶银珠 王润伟 张宗弢 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期38-45,共8页
使用3-氨丙基三乙氧基硅烷和苯基三甲氧基硅烷对ZSM-5分子筛进行不对称修饰,制备了外表面亲水、内表面亲油的双亲型分子筛.将此分子筛作为前驱体,经过气溶胶发生器处理得到具有双亲性的类气溶胶分子筛.通过SEM,XRD,FTIR,N_(2)气吸附-脱... 使用3-氨丙基三乙氧基硅烷和苯基三甲氧基硅烷对ZSM-5分子筛进行不对称修饰,制备了外表面亲水、内表面亲油的双亲型分子筛.将此分子筛作为前驱体,经过气溶胶发生器处理得到具有双亲性的类气溶胶分子筛.通过SEM,XRD,FTIR,N_(2)气吸附-脱附实验等对材料进行了表征,测试并计算了材料的亲水亲油平衡值.探究了前驱体浓度和载气流量对类气溶胶双亲分子筛粒径和数量的影响. 展开更多
关键词 zsm-5 双亲性 类气溶胶分子筛
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Ge-ZSM-5分子筛膜微结构调控及其对乙二醇溶液的脱水性能
2
作者 魏海琴 杨璐 +2 位作者 王晓东 高志华 黄伟 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期640-650,共11页
在多孔α-Al_(2)O_(3)载体上,原位水热生长Ge-ZSM-5分子筛膜,并以其为分离膜使乙二醇溶液脱水。通过改变铝源NaAlO_(2)和锗源Ge(OC_(2)H_(5))_(4)在合成液中的含量及晶化时间实现对膜的微结构和分离性能的调控。采用SEM、EDS、XRD和N_(2... 在多孔α-Al_(2)O_(3)载体上,原位水热生长Ge-ZSM-5分子筛膜,并以其为分离膜使乙二醇溶液脱水。通过改变铝源NaAlO_(2)和锗源Ge(OC_(2)H_(5))_(4)在合成液中的含量及晶化时间实现对膜的微结构和分离性能的调控。采用SEM、EDS、XRD和N_(2)单组分渗透等手段表征Ge-ZSM-5分子筛膜。结果表明:采用乙氧基锗、二氧化硅、四丙基氢氧化铵、水、偏铝酸钠按摩尔比为Y∶300∶15∶7461∶X(Y=2、3、6,X=2、3、6)的合成液制备系列Ge-ZSM-5分子筛膜样品中,Al比Ge更快地进入分子筛的骨架,并抑制Ge的进入;合成液中Al含量增加,则膜的厚度减小,致密性和分离性能均先增加后降低。合成液中Ge含量增加或晶化时间延长,均使得膜的厚度增大,致密性和分离性能优化。渗透汽化实验结果表明,较低的操作温度(30~70℃)有利于水的选择性透过;在温度30℃下,当乙二醇溶液中水质量分数为1%时,MAl/Ge/Si-3-6-24分子筛膜作为分离膜,总渗透通量为23.70 g/(m^(2)·h),分离因子可达1825.91,并且膜的分离性能在渗透汽化进行的60 h内基本不变,膜的稳定性良好,该分子筛膜对乙二醇溶液脱水具备一定的应用潜力。 展开更多
关键词 Ge-zsm-5分子筛膜 微结构 偏铝酸钠 乙二醇溶液 脱水 渗透汽化
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蒸汽辅助低成本合成多级孔ZSM-5分子筛及其催化裂解性能
3
作者 葛虎城 顾宇飞 +4 位作者 黄雪 刘菲菲 黄艳梅 李福威 李志霞 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第1期95-104,共10页
针对ZSM-5分子筛合成成本高、微孔结构易引起扩散限制的问题,文中以六亚甲基亚胺(HMI)为主模板剂,聚氧乙烯聚氧丙烯醚(F68)为介孔模板剂,采用蒸汽辅助晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(SFZ),探究NaOH添加量、晶化时间以及F68添加量对分子筛... 针对ZSM-5分子筛合成成本高、微孔结构易引起扩散限制的问题,文中以六亚甲基亚胺(HMI)为主模板剂,聚氧乙烯聚氧丙烯醚(F68)为介孔模板剂,采用蒸汽辅助晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(SFZ),探究NaOH添加量、晶化时间以及F68添加量对分子筛结晶度的影响。此外,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附及氨程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征,对低密度聚乙烯(LDPE)进行了催化裂解,并且评价了分子筛的催化性能。结果表明,SFZ-15(F68添加量为HMI质量的15%)获得了最高的液体产率(21.42%)和苯系物(BTEX,如苯、甲苯、乙苯、二甲苯)选择性(86.34%),同时表现出优异的抗积碳能力和催化稳定性。 展开更多
关键词 六亚甲基亚胺 zsm-5分子筛 催化裂解 苯系物 低密度聚乙烯
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无溶剂法合成小晶粒ZSM-5及丁烯催化裂解性能
4
作者 麻馨 杨佳宝 +2 位作者 周健 秦玉才 宋丽娟 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期163-173,共11页
采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无... 采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无溶剂法合成的H型ZSM-5分子筛晶粒呈近球形,粒径(约160 nm)分布均匀。C_(4)烯烃裂解性能与文献已报道水热合成小晶粒ZSM-5分子筛相当,随硅铝比增大丁烯催化裂解活性降低,但乙烯和丙烯选择性明显提高。根据产物分析证实低硅铝比的ZSM-5分子筛较高的酸密度会导致烯烃分子通过氢转移反应生成烷烃,从而降低目标产物的选择性。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 无溶剂法 催化裂解 酸密度 氢转移反应
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单一模板剂一锅法合成纳米晶聚集体ZSM-5分子筛
5
作者 姚迪 朱鹏 +4 位作者 王涵姿 于伊人 杨国辉 张雄福 刘国东 《现代化工》 北大核心 2025年第8期199-203,208,共6页
采用水热合成,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,无晶种无添加剂,通过硅溶胶和硫酸铝一锅合成了由50~100 nm纳米粒子自组装的ZSM-5分子筛聚集体。通过研究硅铝比、Na+浓度及TPAOH用量对形貌的影响发现,纳米晶聚集体可在宽硅铝比范围... 采用水热合成,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,无晶种无添加剂,通过硅溶胶和硫酸铝一锅合成了由50~100 nm纳米粒子自组装的ZSM-5分子筛聚集体。通过研究硅铝比、Na+浓度及TPAOH用量对形貌的影响发现,纳米晶聚集体可在宽硅铝比范围[n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))=40~200]内合成,一次粒子粒径随硅铝比提高而增大;Na+浓度是调控一次粒子的关键因素,其用量增加使一次粒子增大;TPAOH用量增加会导致一次粒子增大而二次粒子减小。并通过对其形成过程追踪提出了可能的自组装机理。 展开更多
关键词 分子筛 纳米晶聚集体 zsm-5 水热合成
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通过设计等级孔ZSM-5分子筛微球增强苄基化催化反应
6
作者 陈雅 郑明丹 +2 位作者 刘湛 陈丽华 王朝 《应用化工》 北大核心 2025年第2期315-321,共7页
为克服MFI分子筛固有的微孔结构对客体分子的扩散限制,利用硅油的高速剪切力制备了具有等级多孔结构的ZSM-5分子筛微球。这类微球具有大的比表面积(447 m^(2)/g),表现出增强的活性位点可及性和客体分子扩散能力。在1,3,5-三甲苯与苯甲... 为克服MFI分子筛固有的微孔结构对客体分子的扩散限制,利用硅油的高速剪切力制备了具有等级多孔结构的ZSM-5分子筛微球。这类微球具有大的比表面积(447 m^(2)/g),表现出增强的活性位点可及性和客体分子扩散能力。在1,3,5-三甲苯与苯甲醇的苄基化反应中,等级孔ZSM-5分子筛微球对苯甲醇的转化率达到了99.35%,对目标产物的选择性为89.76%,显著优于纳米晶ZSM-5分子筛和商用微米晶ZSM-5分子筛。为制备具有高活性和高选择性的等级孔分子筛微球提供了新思路。 展开更多
关键词 等级孔结构 zsm-5分子筛 微球 苄基化反应
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两步变温合成纳米堆积ZSM-5分子筛及其催化性能
7
作者 宋金锐 梁亚凝 +6 位作者 张燕挺 张红智 李宁 刘景怡 丁云龙 侯楠 李晓峰 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期489-497,共9页
纳米堆积ZSM-5分子筛具有良好的扩散与传质能力,在各类催化和吸附方面表现出优异的性能。采用两步变温法制备纳米堆积ZSM-5分子筛,通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜、N 2吸附-脱附、氨气程序升温脱附、X射线荧光光谱分析、X射线光电... 纳米堆积ZSM-5分子筛具有良好的扩散与传质能力,在各类催化和吸附方面表现出优异的性能。采用两步变温法制备纳米堆积ZSM-5分子筛,通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜、N 2吸附-脱附、氨气程序升温脱附、X射线荧光光谱分析、X射线光电子能谱分析等手段对合成的分子筛样品进行表征。采用偏三甲苯异构化反应表征纳米堆积ZSM-5分子筛的催化性能。结果表明:两步变温法比传统法更快合成分子筛(10 h);初级晶粒粒径为100~200 nm,晶粒堆积组成的团聚体尺寸更小,约为800 nm;两步变温法所合成的样品外比表面积最大可达53.92 m^(2)/g,与传统法相比酸性无明显变化。偏三甲苯异构化在MHSV=5.28 h-1、T=350℃、p=0.8 MPa的反应条件下,两步变温法合成样品(低温4 h,高温24 h)比传统法合成样品的性能显著提高,偏三甲苯转化率提高了14.1百分点,均三甲苯收率和选择性分别提高了8.5百分点和2.0百分点。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 两步变温法 晶种溶液 纳米堆积 偏三甲苯异构化
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ZSM-5分子筛结构与反应性的研究进展
8
作者 李知行 代卫炯 +2 位作者 刘相洋 王飞 李瑞丰 《化工进展》 北大核心 2025年第2期788-808,共21页
ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨... ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨架铝原子的多样性分布及其表征技术,探讨了铝分布对催化性能的影响;归纳了ZSM-5分子筛孔道结构调变的手段,讨论了孔道尺寸、孔程长短对客体分子的吸附扩散、择形和催化的影响;总结了骨架缺陷的调控策略,并探讨了骨架缺陷对分子筛的酸性、亲疏水性及抗积炭性的影响。最后,对未来研究方向进行了展望,指出铝分布的精准表征、铝分布与催化性能构效关系的建立、结合对合成机理的深刻认识制备特定结构的分子筛及根据反应需求可控调节缺陷是未来ZSM-5分子筛研究领域的重要方向。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 铝分布 孔道结构 硅羟基 催化
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溶剂分子在失活ZSM-5催化剂中的扩散行为
9
作者 吕正忠 常素萍 +2 位作者 凌嘉俊 王礼云 卜令坤 《石油化工》 北大核心 2025年第3期304-310,共7页
以ZMS-5分子筛为原料制备了不同积碳量的催化剂,利用NMR测试得到自旋-晶格弛豫时间(T_(1))、自旋-自旋弛豫时间(T_(2))、自扩散系数及曲折因子(ξ);分析了积碳催化剂的孔径分布,不同溶剂分子在积碳催化剂中的扩散行为,积碳催化剂中的弛... 以ZMS-5分子筛为原料制备了不同积碳量的催化剂,利用NMR测试得到自旋-晶格弛豫时间(T_(1))、自旋-自旋弛豫时间(T_(2))、自扩散系数及曲折因子(ξ);分析了积碳催化剂的孔径分布,不同溶剂分子在积碳催化剂中的扩散行为,积碳催化剂中的弛豫行为及积碳对溶剂分子传质性能的影响。表征结果显示,ZSM-5分子筛存在积碳速率较快的非稳态阶段和积碳缓慢的稳态阶段;当庚烷和甲醇作溶剂探针分子时,随着积碳量的增加,T_(1)增加,T_(2)较小,ξ差异不大;而以环己烷为探针分子时,随积碳量的增加,T_(1)减少,T_(2)较大;随溶剂分子尺寸增大,ξ增大;以庚烷、甲醇、环己烷为探针分子,各积碳催化剂上探针分子的自扩散系数差异不大。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯 催化剂 zsm-5分子筛 溶剂分子
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形貌对高硅ZSM-5分子筛疏水性及甲苯吸附性能的影响
10
作者 汪莹莹 朱怡 王鹏飞 《精细化工》 北大核心 2025年第6期1257-1264,共8页
以硅铝比(SiO_(2)与Al_(2)O_(3)物质的量之比)为300的ZSM-5分子筛为晶种、乙酸铵为调控剂,制备了具有不同形貌的高硅ZSM-5分子筛。考察了乙酸铵加入量对高硅ZSM-5分子筛的晶粒形貌和疏水性的影响,采用XRD、SEM、XRF、N_(2)吸附-脱附和... 以硅铝比(SiO_(2)与Al_(2)O_(3)物质的量之比)为300的ZSM-5分子筛为晶种、乙酸铵为调控剂,制备了具有不同形貌的高硅ZSM-5分子筛。考察了乙酸铵加入量对高硅ZSM-5分子筛的晶粒形貌和疏水性的影响,采用XRD、SEM、XRF、N_(2)吸附-脱附和水接触角测试仪对其进行了表征。采用静态吸附和动态吸附评价装置,探究了晶粒形貌对ZSM-5分子筛的疏水性及甲苯吸附性能的影响。结果表明,乙酸铵加入量分别为SiO_(2)物质的量的0、5%和10%时,分别得到棺形、六角板状和杆状形貌的高硅ZSM-5分子筛,其中,杆状形貌的高硅ZSM-5分子筛(ZSM-5-0.1)的疏水性最强,疏水指数达到8.36,水接触角为35.05°;其水蒸气和甲苯吸附量受相对湿度影响最小,在相对湿度50%、80%和100%的条件下,其动态水蒸气饱和吸附量分别为0.66%、0.92%和1.15%;在相对湿度80%、体积空速为10000 h–1的条件下,ZSM-5-0.1对质量浓度4000和2000 mg/m3的甲苯穿透吸附量(0.053和0.051 g/g)基本相当,甲苯的扩散速率受水蒸气影响最小,其扩散速率常数分别为0.145和0.133 min–1,吸附过程均符合Y-N模型。 展开更多
关键词 形貌 高硅zsm-5分子筛 疏水性 吸附净化技术 甲苯 功能材料
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FeCu-ZSM-5分子筛的绿色合成及其NH_(3)-SCR性能
11
作者 徐景东 刘奔 +4 位作者 汪雪琴 董鹏 席志祥 徐人威 岳源源 《化工进展》 北大核心 2025年第6期3017-3030,共14页
FeCu-ZSM-5杂双金属分子筛因在NH_(3)选择催化还原(NH_(3)-SCR)反应中表现出互补优势和协同效应而展现出广阔的应用前景,然而,其制备面临着原料和能源消耗高及污染严重的问题。基于此,开展了以天然矿物为原料无模板剂绿色制备等级孔FeCu... FeCu-ZSM-5杂双金属分子筛因在NH_(3)选择催化还原(NH_(3)-SCR)反应中表现出互补优势和协同效应而展现出广阔的应用前景,然而,其制备面临着原料和能源消耗高及污染严重的问题。基于此,开展了以天然矿物为原料无模板剂绿色制备等级孔FeCu-ZSM-5分子筛新工艺的合成研究。在合成过程中以天然矿物为全部硅铝铁源,无外加任何有机模板剂,采用晶种导向合成等级孔FeCu-ZSM-5分子筛。系统考察合成过程关键影响因素,进而确定了最佳的合成条件。考察所制得的等级孔FeCu-ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR性能,并结合一系列表征手段探究等级孔FeCu-ZSM-5分子筛的构效关系。结果表明,Cu的加入可以显著提高FeCu-ZSM-5分子筛的低温脱硝活性,从而拓宽其温窗。Cu的引入不影响FeCu-ZSM-5的拓扑结构,但可对Fe和Cu在分子筛中的位置和分布、分子筛的还原性和酸性进行调控。较高占比的骨架Fe和孤立Cu^(2+)、良好的氧化还原能力和适宜的酸性共同促使FeCu2-ZSM-5分子筛呈现最优异的脱硝性能。 展开更多
关键词 FeCu-zsm-5分子筛 等级孔 绿色合成 NH_(3)选择催化还原 协同效应
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ZSM-5分子筛形貌对苯-乙醇烷基化催化性能的调控作用 被引量：3
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作者 张亮 夏飞 +3 位作者 袁亚飞 李啸贤 郭淑静 张伟 《分子催化（中英文）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期199-207,I0001,共10页
采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不... 采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不同形貌的分子筛具有相似的弱酸峰强度,短b轴和中空结构的存在会降低分子筛的强酸峰强度,分子筛的强酸峰强度直接影响烷基化性能;分子筛颗粒形貌对催化烷基化性能有较大影响,4种形貌分子筛催化苯和乙醇烷基化性能优劣顺序为:薄片ZSM-5>环状ZSM-5>类球状团聚体ZSM-5>小晶粒ZSM-5.其中,具有薄片结构的H-ZSM-5分子筛在烷基化反应过程中表现出相对较好的催化性能.综合对比结果表明:较低的强酸强度、较大的比表面积和孔容、较多的直形孔道占比下,分子筛的烷基化性能较好,产物乙苯的选择性越高. 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 合成 形貌 催化性能
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分散法制备的CuCl/ZSM-5分子筛催化剂上C_3H_6选择性催化还原NO反应的研究 被引量：9
13
作者 贾明君 张文祥 +2 位作者 肖丰收 吴通好 孙铁 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1998年第4期606-608,共3页
研究了由分散法制备的ＣｕＣｌ／ＺＳＭ－５分子筛催化剂上丙烯在过量氧存在下选择催化还原ＮＯ反应，发现该法能使活性组份高度分散于载体上，且所制备的高负载量ＣｕＣｌ／Ｈ－ＺＳＭ－５与离子交换法制备的Ｃｕ－ＺＳＭ－５相比在较... 研究了由分散法制备的ＣｕＣｌ／ＺＳＭ－５分子筛催化剂上丙烯在过量氧存在下选择催化还原ＮＯ反应，发现该法能使活性组份高度分散于载体上，且所制备的高负载量ＣｕＣｌ／Ｈ－ＺＳＭ－５与离子交换法制备的Ｃｕ－ＺＳＭ－５相比在较低反应温度下具有更高的反应活性． 展开更多
关键词 cucl zsm-5 分子筛 一氧化氮 选择 催化剂 还原
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晶种法直接水热合成含磷ZSM-5分子筛及其芳构化性能研究
14
作者 曹健 郝坤 +5 位作者 邢梦姣 王飞 陶智超 杨勇 相宏伟 李永旺 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期87-94,共8页
费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得... 费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得到的含磷ZSM-5分子筛(IM-P-Z5)进行了对比。通过XRD、SEM和N2吸/脱附等对水热处理前后的ZSM-5分子筛进行了表征,通过水洗实验考察了磷元素的流失情况,并以1-辛烯为探针分子评价了ZSM-5分子筛的芳构化性能。结果表明,HS-P-Z5比IM-P-Z5具有更高强度的特征衍射峰、更多的微孔结构和酸量。水洗实验和NMR表征结果表明,HS-P-Z5具有更加稳定的磷铝结构,磷物种不易被洗掉,故其具有更好的水热稳定性,在水热处理后能够保留更多分子筛的微孔结构以及强酸位点。HS-P-Z5-ST(ST表示水热处理)具有最高的芳烃选择性,在反应时间730 min时,其芳烃选择性为23.1%,高于IMP-Z5-ST(18.4%)以及Z5-ST(11.2%)。 展开更多
关键词 含磷zsm-5分子筛 晶种法 芳构化 水热稳定性
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环状ZSM-5分子筛在苯和乙醇烷基化反应中的应用
15
作者 张亮 夏飞 +3 位作者 李啸贤 郑长勇 班渺寒 张伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期9-17,共9页
低温下采用水热晶化法合成了环状中空ZSM-5分子筛,并以磷酸二氢铵为前体,制备了不同磷负载量的环状中空ZSM-5催化剂,采用XRD,SEM,NH_(3)-TPD,Py-FTIR等方法对催化剂进行表征,并在气相连续流动固定床反应器上对苯和乙醇烷基化制乙苯进行... 低温下采用水热晶化法合成了环状中空ZSM-5分子筛,并以磷酸二氢铵为前体,制备了不同磷负载量的环状中空ZSM-5催化剂,采用XRD,SEM,NH_(3)-TPD,Py-FTIR等方法对催化剂进行表征,并在气相连续流动固定床反应器上对苯和乙醇烷基化制乙苯进行性能评价和稳定性考察。实验结果表明,环状中空ZSM-5催化剂进行磷改性后,催化剂的酸强度降低,随着磷负载量的增加,乙苯选择性逐渐增加,甲苯和丙苯选择性逐渐降低;当磷负载量达到3%(w)后,催化剂外表面强酸位基本消失,此时乙苯选择性最高;在n(苯)∶n(乙醇)=8∶1、340℃、1.0 MPa、WHSV=1 h^(-1)条件下,对该催化剂进行了寿命考察,在300 h反应过程中,乙醇转化率超过99.9%,苯的转化率维持在11%左右,乙基苯的选择性最高达到98.4%,二甲苯相对含量最低达到0.11%。 展开更多
关键词 环状中空分子筛 zsm-5 烷基化 乙苯
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碱处理改性ZSM-5分子筛孔结构对VOCs吸附性能的影响 被引量：6
16
作者 牛成 赵洋 +5 位作者 钱程 娄悦 姜豪 安阳 沈本贤 孙辉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期37-45,共9页
采用氢氧化钠和四丙基氢氧化铵混合碱溶液处理制备一系列改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附、水接触角测定等手段对改性样品进行了分析表征,采用固定床吸附器对比评价5A、NaY和不同碱改性ZSM-5分子... 采用氢氧化钠和四丙基氢氧化铵混合碱溶液处理制备一系列改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附、水接触角测定等手段对改性样品进行了分析表征,采用固定床吸附器对比评价5A、NaY和不同碱改性ZSM-5分子筛吸附剂对正己烷和乙酸乙酯的动态吸附性能。结果表明:氢氧化钠和四丙基氢氧化铵摩尔浓度均为0.2 mol/L的碱改性ZSM-5-G-3样品的比表面积及总孔体积分别为425 m^(2)/g和0.585 cm^(3)/g,比改性前高硅ZSM-5-G-1样品分别提高了17.7%和174.6%,介孔比表面积增加8.6倍,达到317 m^(2)/g,介孔体积增加12.3倍,达到0.531 cm^(3)/g;随着碱溶液浓度的增加,改性分子筛材料水接触角减小;25℃时,正己烷和乙酸乙酯在ZSM-5-G-3吸附剂床层上的穿透吸附量分别为76.99和101.08 mg/g,比改性前ZSM-5-G-1吸附剂床层分别提高了40.3%和17.4%。改性ZSM-5-G-3样品对挥发性有机化合物(VOCs)吸附性能的显著提高主要归因于碱改性提供了更多的吸附位和介孔结构。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 碱改性 孔结构 吸附 挥发性有机化合物(VOCs)
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磷改性ZSM-5分子筛的制备及其催化苯酚烷基化反应性能 被引量：2
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作者 吴宜轩 孟璇 +1 位作者 施力 刘乃旺 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1233-1241,共9页
为了解决ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化对甲酚选择性低的问题,采用等体积浸渍法对制备的ZSM-5分子筛进行硅、磷、镁改性得到系列改性ZSM-5催化剂。采用XRD、Py-IR和BET等手段对改性前后ZSM-5分子筛进行表征,并采用固定床反应器考察了改性ZS... 为了解决ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化对甲酚选择性低的问题,采用等体积浸渍法对制备的ZSM-5分子筛进行硅、磷、镁改性得到系列改性ZSM-5催化剂。采用XRD、Py-IR和BET等手段对改性前后ZSM-5分子筛进行表征,并采用固定床反应器考察了改性ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化反应性能。结果表明:磷负载质量分数15%的15P-ZSM-5分子筛的比表面积和总酸量分别从未改性前的395 m^(2)/g和406μmol/g降低到了309 m^(2)/g和128μmol/g,外表面酸量从未改性前的18μmol/g降低到了3μmol/g;在质量空速12 h^(-1)、反应温度420℃、反应压力1.5 MPa条件下进行催化苯酚烷基化反应,磷负载质量分数10%的10P-ZSM-5分子筛作用下的苯酚转化率为52.4%、对甲酚选择性为15.4%;磷改性可以通过磷酸根离子覆盖ZSM-5分子筛外表面的酸位点对表面酸性酸量进行调节,提高对甲酚的选择性,与其他改性分子筛相比,磷改性分子筛具有最佳的苯酚烷基化反应性能。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 苯酚 甲醇 对甲酚 烷基化 固定床反应器 改性
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碱处理制备高硅多级孔ZSM-5催化MTP反应 被引量：2
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作者 刘亮亮 刘民 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1183-1193,共11页
以水热法合成母体硼硅沸石(BS),然后使用氢氧化钠(NaOH)溶液单独处理以及氢氧化钠和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合溶液处理,并在碱溶液中加入铝源,制备一系列高硅多级孔ZSM-5分子筛样品(命名为BHZ-A和BHZ-AB系列样品)。采用XRD、SEM、... 以水热法合成母体硼硅沸石(BS),然后使用氢氧化钠(NaOH)溶液单独处理以及氢氧化钠和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合溶液处理,并在碱溶液中加入铝源,制备一系列高硅多级孔ZSM-5分子筛样品(命名为BHZ-A和BHZ-AB系列样品)。采用XRD、SEM、ICP、Ar物理吸附、NH3-TPD和热重分析等手段表征样品的孔结构和酸性质等,并提出了CTAB的保护作用:在碱处理过程中,CTAB抑制NaOH的脱硅作用从而保护分子筛不被过度刻蚀。在压力0.1 MPa、温度743 K、水/醇摩尔比为1/1和甲醇质量空速为3 h^(-1)条件下,采用固定床反应器评价BHZ(含B的H型ZSM-5)分子筛样品催化甲醇制丙烯(MTP)反应72 h的性能。结果表明:通过碱处理制备得到的高硅多级孔ZSM-5分子筛的强酸量是影响其MTP反应性能和积炭的主要因素,由于BHZ-0.1A和BHZ-0.1AB样品具有丰富的介孔和合适的酸性,其MTP反应性能优异,丙烯选择性均约为50%,积炭量均约为1.5%。 展开更多
关键词 碱处理 十六烷基三甲基溴化铵 甲醇制丙烯 zsm-5分子筛
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多级孔花状ZSM-5分子筛的合成及其正辛烷催化裂解反应性能研究 被引量：1
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作者 王健捷 束小龙 +5 位作者 肖霞 王鹏 范晓强 孔莲 解则安 赵震 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期139-146,共8页
高性能催化剂的研发是石脑油催化裂解制低碳烯烃领域的研究热点。使用双子季胺盐表面活性剂[C_(18)H_(37)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(12)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(13)]Br_(2)作为结构导向剂,成功合成了花状ZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、N... 高性能催化剂的研发是石脑油催化裂解制低碳烯烃领域的研究热点。使用双子季胺盐表面活性剂[C_(18)H_(37)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(12)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(13)]Br_(2)作为结构导向剂,成功合成了花状ZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附和NH_(3)-TPD表征技术研究了晶化温度、n(Si)/n(Al)、n(H_(2)O)/n(Si O_(2))和n(Na_(2)O)/n(Si O_(2))等合成条件对ZSM-5分子筛物化性质的影响,并考察其正辛烷催化裂解反应性能。研究结果表明,花状ZSM-5分子筛的优化制备条件为:n(Na_(2)O)∶n(Al_(2)O_(3))∶n(Si O_(2))∶n(C_(18-6-6)Br_(2))∶n(H_(2)O)=5∶1∶100∶10∶4000、晶化时间为72 h、晶化温度为175℃。随着n(Si)/n(Al)的增大,花状分子筛颗粒逐渐团聚;当投料n(Na_(2)O)/n(Si O_(2))高于0.05时,分子筛样品中开始出现其他杂相;随着投料n(H_(2)O)/n(Si O_(2))的增大,分子筛层状形貌逐渐不明显。在催化裂解正辛烷制乙烯和丙烯反应中,经过30 h连续测试,花状ZSM-5分子筛的正辛烷转化率始终保持稳定,乙烯和丙烯总收率从62.0%逐渐增加至64.4%。花状ZSM-5分子筛较高的催化活性和优异的抗积炭稳定性主要归结于其独特的层状形貌和多级孔结构。 展开更多
关键词 低碳烯烃 多级孔 zsm-5分子筛 催化裂解 晶化条件
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晶粒尺寸对Zn/ZSM-5沸石催化烯烃转化性能的影响 被引量：2
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作者 于梦楠 潘涛 +3 位作者 鞠雅娜 张然 吴培 吴志杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期23-36,共14页
将催化裂化汽油中的烯烃转化为高辛烷值的芳烃或异构烷烃是生产国Ⅵ标准清洁汽油的有效途径。锌改性ZSM-5(Zn/ZSM-5)分子筛是目前最好的烯烃芳构化催化剂。通过调整沸石的晶粒尺寸,系统地考察了不同粒径的ZSM-5沸石的酸性与烯烃选择性... 将催化裂化汽油中的烯烃转化为高辛烷值的芳烃或异构烷烃是生产国Ⅵ标准清洁汽油的有效途径。锌改性ZSM-5(Zn/ZSM-5)分子筛是目前最好的烯烃芳构化催化剂。通过调整沸石的晶粒尺寸,系统地考察了不同粒径的ZSM-5沸石的酸性与烯烃选择性转化之间的构效关系。XRD、SEM、TEM、UV-Vis、XPS、FT-IR和NH3-TPD表征结果表明:ZSM-5的晶粒尺寸影响分子筛的酸性位分布,最小晶粒尺寸为100~200 nm的Zn/ZSM-5沸石具有最高ZnOH+活性物种的相对含量(Zn物种的57%)和较低的Bronsted酸与Lewis酸之比(A_(B)/A_(L)=0.15)。在反应温度350℃、液体进料液时体积空速(LHSV)为1.5 h^(-1)、H_(2)(g)和1-己烯(l)体积比为600、氢压为0.1和2.0 MPa条件下,该Zn/ZSM-5沸石催化剂在1-己烯加氢转化反应中分别表现出较高的芳烃选择性(17.2%)和异构烷烃选择性(50.0%)。这些数据表明,减小ZSM-5沸石晶粒尺寸有利于促进催化裂化汽油中烯烃向高辛烷值组分进行选择性转化。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 烯烃 芳构化 汽油 酸催化
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