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Co修饰碳纳米管促进的Cu-ZrO2催化剂上CO2加氢制甲醇 被引量：5
1
作者 李辉 马春辉 +1 位作者 林国栋 张鸿斌 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2008年第6期765-771,共7页
利用微波助多元醇化学还原沉积法,制备一类Co修饰的多壁碳纳米管(CNT)基复合材料(y%Co/CNT),进而用其作为添加剂,制备共沉淀型y%Co/CNT促进的Cu-ZrO2催化剂,CuiZrj-x%(y%Co/CNT).Co对CNT的修饰明显地提高了该催化剂对CO2加氢制甲醇的催... 利用微波助多元醇化学还原沉积法,制备一类Co修饰的多壁碳纳米管(CNT)基复合材料(y%Co/CNT),进而用其作为添加剂,制备共沉淀型y%Co/CNT促进的Cu-ZrO2催化剂,CuiZrj-x%(y%Co/CNT).Co对CNT的修饰明显地提高了该催化剂对CO2加氢制甲醇的催化活性.在Cu1Zr1-10%(4.3%Co/CNT)催化剂上,5.0 MPa,513 K,V(H2)/V(CO2)/V(N2)=69/23/8,GHSV=8 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率(TOF,即单位时间(s)内在单个表面活性金属Cu0位上CO2加氢转化的分子数)达2.89×10-3s-1,是相同条件下非促进的原基质Cu1Zr1和单纯CNT促进的对应物Cu1Zr1-10%CNT上这个值(2.36×10-3s-1和2.40×10-3s-1)分别的1.22和1.20倍;在CO2加氢产物中甲醇的C-基选择性为～92%,时空产率达176 mg/(h.g-cat.).催化剂的表征研究显示,Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率(TOF)的显著提高起着重要作用. 展开更多
关键词 Co修饰多壁碳纳米管基复合材料 CuiZrj-x%(y%Co/CNT)催化剂 CO2加氢 甲醇合成
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负载于SiO_(2)表面的NiO/MgO催化剂用于CO_(2)甲烷化反应
2
作者 刘源 范鑫强 +1 位作者 姜雅楠 张弦 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期122-130,共9页
CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了... CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了NiO/MgO/SiO_(2)催化剂.研究了MgO含量、催化剂煅烧温度和还原温度对催化剂结构和甲烷化性能的影响.采用X射线衍射、程序升温还原、N2吸附-脱附等温线、程序升温脱附、X射线光电子能谱和场发射透射电子显微镜等技术手段对催化剂进行了表征.结果表明,合适的MgO含量既能够对SiO_(2)形成较好的阻隔以避免NiO与SiO_(2)的反应,又可与NiO形成对甲烷化有利的Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体.适当的煅烧温度能够在形成Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体的同时避免对反应不利的NiMgSiO4的形成.此外,通过调控还原温度还能够调变Ni^(0)和Ni_(1-x)Mg_(x)O的比例,从而使二者在催化体系中起到协同作用,促进CO_(2)甲烷化反应.30%MgO含量、550℃煅烧、550℃还原后的Ni30MgSi-550-550R催化剂在CO_(2)甲烷化反应催化剂性能测试中表现出最佳的催化活性,且在350℃、30000mL/(g·h)空速的测试条件下展现出200 h的稳定性,这是由于在催化剂表面具有适当的Ni^(0)/Ni_(1-x)Mg_(x)O比例和对应的充足的H2和CO_(2)活化位点.在高比表面积的SiO_(2)上负载NiO/MgO催化剂、在SiO_(2)表面进行固相反应和通过还原温度调控Ni^(0)-Ni_(1-x)Mg_(x)O活性对的策略为用于CO_(2)甲烷化反应的催化剂设计提供了一种新思路. 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化反应 NI基催化剂 MGO SiO_(2)
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贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构电催化剂高效大电流密度电解水/尿素复合系统 被引量：2
3
作者 王佳奕 庆绍军 +3 位作者 童希立 项婷 张坤 徐良骥 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期116-127,共12页
水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一,但该技术面临的关键难题是缺乏高活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本研究采用水热耦合气相磷化法,在泡沫镍(NF)上合成了一种贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构催化... 水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一,但该技术面临的关键难题是缺乏高活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本研究采用水热耦合气相磷化法,在泡沫镍(NF)上合成了一种贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构催化剂,得益于其片状层叠的非均相纳米结构、丰富的氧空位和高效的电子传质,该电催化剂在析氢反应(HER)和尿素氧化反应(UOR)中表现出优异的活性,产生1000 mA/cm^(2)的大电流密度分别仅需−0.205和1.423 V(vs.RHE)的超低电位。双功能Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)催化剂组装的水-尿素系统的电解活性得到显著提升,仅需要1.580 V的槽压来驱动500 mA/cm^(2)电流密度实现HER和UOR,比全水解系统的电压低159 mV。此外,它在高电流条件下表现出优异的耐久性,可以连续稳定运行长达100 h。 展开更多
关键词 Ni_(3)S_(2)/MoNiP_(2) 异质结构 电催化剂 尿素氧化 制氢
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热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂研究进展 被引量：2
4
作者 李华勇 邢小芳 +2 位作者 林世源 王阳 吴明铂 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期1-14,共14页
化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径... 化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径和甲醇中间体路径是目前的主流工艺,前者主要基于Fe基催化剂,后者主要基于金属氧化物/分子筛复合催化剂。首先总结了近年来热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂的研究进展,包括不同反应路径的反应机理、催化剂物化性质的调控策略,以及影响烯烃合成性能的关键因素。其次对CO_(2)加氢制烯烃工艺的应用前景进行了展望,以期为该领域的研究提供参考。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 热催化 烯烃 Fe基催化剂 双功能催化剂
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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响 被引量：2
5
作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 CO_(2)甲烷化 Ni-Al_(2)O_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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Mg改性CuZnAlY催化剂对CO_(2)加氢制甲醇性能影响
6
作者 王雷 崔海涛 +4 位作者 李国强 李枫 李彪 刘刚 李磊 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第3期72-82,共11页
CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加... CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加构筑了合适的碱性位点,增强了CO_(2)吸附能力,提升了CO_(2)转化率和甲醇选择性。其中CZAYM_(2.5)复合催化剂时空产率最高,在T=250℃,P=3.0 MPa,GHSV=4000 mL/(mL·h),反应气n(H2)∶n(CO_(2))=3∶1(物质的量比)条件下,CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率分别达到了18.95%、51.49%和0.1549 g/(g·h)。在提高反应压力P=5.0 MPa条件下进行了720 h稳定性试验。结果表明:CO_(2)转化率达到了22.00%,CH_(3)OH选择性保持在63.00%左右,时空产率保持在0.2100 g/(g·h)左右,催化剂表现出良好的稳定性能。 展开更多
关键词 CO_(2)排放 CO_(2)加氢 甲醇 复合催化剂 Mg改性
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钴源对Co/RPSA催化剂催化分解N_(2)O性能的影响
7
作者 董浩 赵明新 +5 位作者 车嘉 王杰 林世静 张丽芳 迟姚玲 王虹 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期918-926,共9页
以硝酸钴、氯化钴、乙酸钴为钴源,RPSA分子筛为载体,通过浸渍法制备了Co/RPSA系列催化剂。采用XRD、N_(2)物理吸附、Pyridine-FTIR、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR和XPS等对催化剂进行表征,使用固定床微型反应器研究催化剂催化分解N_(2)O性能... 以硝酸钴、氯化钴、乙酸钴为钴源,RPSA分子筛为载体,通过浸渍法制备了Co/RPSA系列催化剂。采用XRD、N_(2)物理吸附、Pyridine-FTIR、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR和XPS等对催化剂进行表征,使用固定床微型反应器研究催化剂催化分解N_(2)O性能。结果表明,钴物种以Co_(3)O_(4)形态存在于催化剂中,钴源影响催化剂理化性质,以氯化钴为钴源,即Co/RPSA(C)催化剂表面CO_(3)O_(4)物种数量较多,Co^(2+)活性位点数量较多,Lewis酸量较多,有较多的吸附氧,氧化还原性能较强,催化活性较好,N_(2)O分解温度较低,t_(10)、t_(50)和t_(90)分别为371、428和485℃;而以乙酸钴为钴源,Co/RPSA(A)催化剂催化活性较差,N_(2)O分解温度较高,t_(10)、t_(50)和t_(90)分别为454、531和581℃。 展开更多
关键词 钴基催化剂 N_(2)O 催化分解 分子筛
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CO_(2)加氢制甲醇非贵金属催化剂研究进展与展望
8
作者 陆诗建 华凯敏 +4 位作者 陈志强 季轩宇 康国俊 刘玲 程若霖 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第8期11-38,共28页
人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金... 人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金属催化体系,系统综述其热力学路径、催化剂设计与反应机理的最新进展。研究指出,Cu基催化剂通过活性位优化与界面工程显著提升活性位点密度与氧空位再生能力;In_(2)O_(3)基催化剂因高氧空位稳定性与抗烧结特性展现优异性能;Zr基固溶体催化剂则通过晶格应力与氧空位协同作用效应优化电子结构,突破单组分性能瓶颈。此外,载体比表面积与路易斯酸碱位、助剂的选择及其电子转移功能以及制备策略对金属活性位的精准调控,被证实为关键优化方向。反应机理层面,实验与理论计算揭示甲酸盐路径(^(*)HCOO主导)与逆水煤气变换–羰基化路径(^(*)COOH解离)的竞争机制,具体主导机制与催化剂结构特性密切相关。本综述通过多维度整合催化剂设计、表界面特性、反应性能与动力学行为的关联性研究,为构建新型高效CO_(2)制甲醇体系的开发提供理论支撑,推动碳循环技术与绿氢经济的深度融合,对碳中和目标下能源-环境协同技术发展具有重要参考价值。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢制甲醇 非贵金属催化剂 Cu基催化剂 In_(2)O_(3)基催化剂 Zr基固溶体催化剂 CO_(2)加氢反应机制
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碱助剂对MIL-68(Al)负载CuZnAl催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
9
作者 黄兆雄 任璐 +5 位作者 郑利斌 王斌 李晶 郭建平 温月丽 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期101-109,共9页
以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnA... 以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnAl催化剂(CZ-MIL),然后分别用碱助剂NaOH、2,6-吡啶二羧酸(PDA)和四硼酸钠(Na_(2)B_(4)O_(7))调控CZ-MIL的酸碱性,研究了碱助剂对催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能和结构的影响。结果表明,引入弱碱性助剂Na_(2)B_(4)O_(7)对催化剂酸碱性有相对较好的调节效果,在原料气中V(H2):V(CO_(2))为3:1、原料气总流量为100 mL/min、温度为250℃,以及压力为3 MPa下反应168 h,该催化剂的甲醇选择性、CO_(2)转化率和甲醇时空产率分别为54.94%、2.94%和29.54 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 CuZnAl催化剂 碱助剂 酸碱协调
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Ce掺杂对CuZnAl催化剂CO_(2)加氢合成甲醇催化性能的影响
10
作者 李炆轩 王斌 +3 位作者 李晶 郭建平 温月丽 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期1-9,共9页
化石燃料利用造成了大量CO_(2)排放,引发一系列环境问题。通过CuZnAl催化剂热催化CO_(2)转化为甲醇是一种有效的CO_(2)减排方式,但该催化剂的催化性能还有很大的提升空间。采用原位共沉淀法制备了不同Ce掺杂量(质量分数)的CZACex催化剂... 化石燃料利用造成了大量CO_(2)排放,引发一系列环境问题。通过CuZnAl催化剂热催化CO_(2)转化为甲醇是一种有效的CO_(2)减排方式,但该催化剂的催化性能还有很大的提升空间。采用原位共沉淀法制备了不同Ce掺杂量(质量分数)的CZACex催化剂,浸渍法制备了CZA-5%Ce,并考察了不同Ce掺杂方法对催化剂物化性质的影响。结合XRD、N_(2)吸/脱附、H_(2)-TPR和XPS等对催化剂的物化性质和Ce的作用机理进行了探究。结果表明,Ce掺杂能够为催化剂提供丰富的氧空位,氧空位能够有效促进CO_(2)转化,提高CO_(2)转化率。不同掺杂方式制得的催化剂织构性质和Ce作用形式存在明显差异,浸渍法掺杂Ce可增强Ce物种与Cu物种间的相互作用,更有利于氧空位和Ce^(3+)的形成,从而使CZA-5%Ce具有最佳的催化性能,在250℃、3 MPa和V(H_(2)):V(CO_(2))=3:1的条件下,CZA-5%Ce的CO_(2)转化率为15.63%,甲醇选择性为36.35%,甲醇时空收率为83.35 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 CuZnAl催化剂 CE掺杂 氧空位
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Zn^(2+)催化剂对酚醛树脂/乙二醇制备多孔碳微观孔结构的影响
11
作者 郭子玉 朱云洲 +3 位作者 王力 陈健 李红 黄政仁 《无机材料学报》 北大核心 2025年第5期466-472,共7页
多孔碳材料的性能及应用很大程度上取决于其微观孔结构。为便捷、有效地大范围调控多孔碳材料的微观孔结构,本研究基于聚合诱导相分离(Polymerization-induced Phase Separation,PIPS)法,以酚醛树脂/乙二醇为原料制备了均相多孔碳,并系... 多孔碳材料的性能及应用很大程度上取决于其微观孔结构。为便捷、有效地大范围调控多孔碳材料的微观孔结构,本研究基于聚合诱导相分离(Polymerization-induced Phase Separation,PIPS)法,以酚醛树脂/乙二醇为原料制备了均相多孔碳,并系统研究了Zn^(2+)含量以及固化温度对多孔碳微观孔结构的影响。研究发现,随着固化温度的升高,多孔碳稳定性降低,微观孔结构均匀性变差。在90℃下固化,引入Zn^(2+)可以使多孔碳的孔隙率从40.22%增至70.38%,平均孔径从49.8 nm增至279.4 nm,中位孔径从107.2 nm增至343.0 nm。随着Zn^(2+)含量的增加,多孔碳的孔隙率、中位孔径和平均孔径都先增大后减小,当Zn^(2+)质量分数为1.5%时,平均孔径达到最大值343.0 nm,孔隙率达到最大值(70.38±0.37)%。研究指出,引入Zn^(2+)降低了酚醛树脂中苯酚结构的间位取代反应势垒,有利于在苯环上构建大环化合物,显著促进了树脂与乙二醇聚合,提高了树脂混合物的固化程度及骨架聚合度,使相分离更加彻底。当Zn^(2+)含量过高时,树脂混合物的聚合度过高,导致富醇相难以挥发,孔径结构变差。研究还发现,引入Zn^(2+)有助于提高石墨化程度,使碳骨架更加清晰。本研究为调控多孔碳材料的微观孔结构及制备结构碳化物陶瓷提供了理论基础。 展开更多
关键词 多孔碳 聚合诱导相分离法 Zn^(2+)催化剂 催化机理 孔结构
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MXene基单原子催化剂M-Ti_(2)CO_(2)(M=Cu、Fe、Co、Ni)应用于CO_(2)电还原制备甲醇的理论预测
12
作者 邹鑫尧 杨重庆 +3 位作者 刘思敏 李昂 朱磊 黄震 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期883-894,共12页
单原子催化剂由于其原子利用率高、催化活性高、原料成本低的独特优势,在催化领域已受到广泛关注和研究。而MXene材料作为一类新兴的二维材料,其丰富的表面官能团有利于锚定单原子,自身优异的导电性也使得MXene基单原子催化剂成为极具... 单原子催化剂由于其原子利用率高、催化活性高、原料成本低的独特优势,在催化领域已受到广泛关注和研究。而MXene材料作为一类新兴的二维材料,其丰富的表面官能团有利于锚定单原子,自身优异的导电性也使得MXene基单原子催化剂成为极具潜力的一类电催化剂。本工作基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT),探究了MXene基单原子催化剂应用于可再生甲醇燃料电还原制备中的潜在可能性。以单层Ti_(2)CO_(2)二维材料作为载体,负载过渡金属Cu、Fe、Co及Ni单原子,计算反应中间体的吸附能,分析反应路径的热力学倾向,从而预测MXene基单原子催化剂的反应活性与产物选择性。理论计算表明,负载Cu单原子的Cu-Ti_(2)CO_(2)催化剂具有较高的甲醇产物反应活性与选择性,理论限制电位仅为-0.46 V,是有潜力的制备甲醇燃料的电催化剂之一。 展开更多
关键词 单原子催化剂 MXene CO_(2)电催化还原 甲醇燃料 密度泛函理论
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Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展
13
作者 李蓉蓉 黄文斌 +3 位作者 贾亦静 刘昊然 魏强 周亚松 《精细化工》 北大核心 2025年第8期1638-1652,共15页
光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的... 光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展。简单介绍了光催化剂催化CO_(2)还原的基本原理、用于CO_(2)还原的Bi基光催化剂的种类。着重总结了Bi基光催化剂的改性方法,包括形貌调控、掺杂、引入缺陷、负载助催化剂、晶面调控和构建异质结。对不同改性方法对光催化CO_(2)还原性能进行了深入分析,阐明了光催化机理,并展望了Bi基光催化剂的应用前景。 展开更多
关键词 Bi基催化剂 光催化 表面改性 CO_(2)还原 制备
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焙烧温度对Pd/LDH催化剂上CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸的影响
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作者 王小双 吴怡枭 +3 位作者 王菲 张凯玮 刘勇军 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期123-132,共10页
CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载... CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载体,采用离子交换法负载质量分数为5%的钯(Pd)作为活性组分,将所得前驱体在不同温度下进行焙烧制得了一系列Pd/LDH-X催化剂(X代表焙烧温度)。采用XRD、FT-IR和SEM等对催化剂的结构进行了表征,并研究了催化剂在CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸过程中的催化性能。结果表明,在本研究设定的CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化反应条件下反应30 min,150℃下焙烧所得Pd/LDH-150的催化性能最优,其乙酸时空收率为61.8μmol/(g·h),明显优于CH_(4)-CO_(2)共进料条件下的乙酸时空收率(2.4μmol/(g·h)),且乙酸是唯一的液体产物。LDH的结构完整性是影响催化剂催化性能的关键因素,催化剂表面存在较多的中强酸性位点和中强碱性位点有利于乙酸的合成。焙烧温度过高会导致LDH的层状结构坍塌,造成表面中强酸性位点和中强碱性位点数量减少,从而对催化剂的催化性能产生不利影响。 展开更多
关键词 CH_(4)-CO_(2)两步阶梯转化 MgAl水滑石 PD催化剂 乙酸 焙烧温度
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CeO_(2)基催化剂的制备及其在水处理中的应用进展
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作者 李渔 郭杰 +3 位作者 雷朝阳 邓小永 李波 关清卿 《化工环保》 北大核心 2025年第4期459-466,共8页
CeO_(2)具有优良的热稳定性、氧存储与释放能力及氧化还原性,在水处理领域具有良好的应用潜力。本文综述了CeO_(2)基催化剂的制备方法、性能调控及其在水处理中的应用进展,展望了CeO_(2)基催化剂未来的研究和发展方向,旨在为CeO_(2)基... CeO_(2)具有优良的热稳定性、氧存储与释放能力及氧化还原性,在水处理领域具有良好的应用潜力。本文综述了CeO_(2)基催化剂的制备方法、性能调控及其在水处理中的应用进展,展望了CeO_(2)基催化剂未来的研究和发展方向,旨在为CeO_(2)基催化剂在水处理中的应用提供参考。 展开更多
关键词 CeO_(2)基催化剂 制备方法 性能调控 水处理
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助剂In引入对Ge/SiO_(2)催化剂丙烷脱氢性能的影响
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作者 张焕玲 马会霞 +4 位作者 周峰 赵成浩 祝晓琳 王国玮 李春义 《化工进展》 北大核心 2025年第2期879-886,共8页
继Sn、Pb脱氢活性发现之后,同主族的Ge也被证实具有催化丙烷脱氢的能力。本文通过硅溶胶法将In物种引入Ge/SiO_(2)催化剂,考察了In物种以及In物种含量对Ge/SiO_(2)催化剂丙烷脱氢性能的影响,并辅以X射线衍射、X射线荧光光谱分析、N_(2)... 继Sn、Pb脱氢活性发现之后,同主族的Ge也被证实具有催化丙烷脱氢的能力。本文通过硅溶胶法将In物种引入Ge/SiO_(2)催化剂,考察了In物种以及In物种含量对Ge/SiO_(2)催化剂丙烷脱氢性能的影响,并辅以X射线衍射、X射线荧光光谱分析、N_(2)吸脱附、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、H_(2)程序升温还原等表征方法对其优化原理进行了探讨。研究结果表明,助剂In引入后可生成在反应条件下稳定存在的In_(2)(Ge_(2)O_(7)),其几何效应削弱了Ge物种的还原与烧结。In物种引入不仅可减缓Ge/SiO_(2)催化剂单次反应的失活速率,也可削弱多次反应-再生过程中催化剂的不可逆失活。引入6%(质量分数)的In物种后,Ge/SiO_(2)催化剂的失活速率参数由0.044h^(-1)降为0.019h^(-1),氧化再生后催化剂初始活性也由下降22.3%削弱为仅下降7.1%。 展开更多
关键词 Ge/SiO_(2)催化剂 稳定性 几何效应 丙烷脱氢 硅溶胶法
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Se掺杂改性增强CO催化剂Pt/TiO_(2)抗硫性能机理
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作者 王延 何璐瑶 +4 位作者 黄海敏 罗望平 朱刚 梁明华 刘弼华 《烧结球团》 北大核心 2025年第1期110-116,共7页
针对含硫烧结烟气中Pt/TiO_(2)催化氧化CO过程中SO_(2)毒化的问题,采用硒(Se)掺杂改性提高其抗硫性。通过固定床抗硫毒化性能测试、孔隙结构分析、XRD、XPS和SO_(2)-TPD等表征手段,研究了Se掺杂增强Pt/TiO_(2)催化剂(PSeT)抗硫能力的原... 针对含硫烧结烟气中Pt/TiO_(2)催化氧化CO过程中SO_(2)毒化的问题,采用硒(Se)掺杂改性提高其抗硫性。通过固定床抗硫毒化性能测试、孔隙结构分析、XRD、XPS和SO_(2)-TPD等表征手段,研究了Se掺杂增强Pt/TiO_(2)催化剂(PSeT)抗硫能力的原因。结果表明;掺杂质量分数为0.1%的Se,Pt/TiO_(2)催化剂(PSe_(0.10)T)具有最优的抗硫性能,200℃通入798 mg/m^(3)SO_(2)时,催化效率从100%略微降低,且在12 h长期测试后脱除率仍大于80%,去掉SO_(2)后,催化效率逐渐恢复至100%;SO_(2)毒化后,PSe_(0.10)T催化剂的N_(2)吸附量、比表面积降低幅度较小,抑制硫酸盐沉积效果明显;SO_(2)毒化后,XRD测试结果均未发现新物相,XPS测试结果表明PSe_(0.10)T催化剂表面S元素含量最低,且硫化产物为TiOSO 4;SO_(2)-TPD分析表明,PSe_(0.10)T催化剂对SO_(2)吸附性较弱,且具有较低的硫酸盐分解温度,表现出良好的抗硫性能。该研究结果可为开发高性能抗硫CO氧化催化剂提供理论依据。 展开更多
关键词 Pt/TiO_(2)催化剂 CO催化氧化 改性 抗硫
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硫掺杂管状g-C_(3)N_(4)/ZnIn_(2)S_(4)高效光催化制氢催化剂制备及性能研究
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作者 林政楠 方庆艳 +2 位作者 谭鹏 陈刚 张成 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第7期1101-1111,共11页
石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))基材料光催化制氢是当前氢能领域的研究热点,但高效g-C_(3)N_(4)材料的设计和合成仍然是一个重大挑战。本工作利用超分子自组装合成策略和水热反应构建了硫掺杂管状g-C_(3)N_(4)/层状ZnIn_(2)S_(4)复合材料,研... 石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))基材料光催化制氢是当前氢能领域的研究热点,但高效g-C_(3)N_(4)材料的设计和合成仍然是一个重大挑战。本工作利用超分子自组装合成策略和水热反应构建了硫掺杂管状g-C_(3)N_(4)/层状ZnIn_(2)S_(4)复合材料,研究了复合材料的光催化性能并揭示机理。结果表明,S掺杂管状g-C_(3)N_(4)具有较大的比表面积、较高的结晶度和较强的还原能力,能够提供足够的反应位点并促进光生电子-空穴转移,与ZnIn_(2)S_(4)形成Ⅱ型异质结后,提升了材料的光吸收能力和光生电子-空穴分离效率,明显增强了光催化制氢性能。10%S掺杂管状g-C_(3)N_(4)/层状ZnIn_(2)S_(4)的产氢速率最高,为1.64 mmol/(g·h),分别是S掺杂管状g-C_(3)N_(4)和层状ZnIn_(2)S_(4)的82倍和2.3倍。 展开更多
关键词 催化剂 复合材料 制氢 g-C_(3)N_(4) ZnIn_(2)S_(4)
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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
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作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 CO_(2)加氢 甲醇 n(Cu)/n(Zn)
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Bi@C/NCN复合催化剂的制备及其光热催化CO_(2)还原性能研究
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作者 丁佳雨 王亚男 +1 位作者 徐松 李忠玉 《化工新型材料》 北大核心 2025年第4期144-150,共7页
在传统光催化CO_(2)反应中引入热能是提高转化效率的新方法。通过超声辅助法将Bi@C纳米颗粒加载到三维蜂窝状氮化碳(NCN)上制备了Bi@C/NCN复合催化剂,并将其装载到碳化的天然松木表面,组装了气-液-固三相CO_(2)光热催化还原系统。在全... 在传统光催化CO_(2)反应中引入热能是提高转化效率的新方法。通过超声辅助法将Bi@C纳米颗粒加载到三维蜂窝状氮化碳(NCN)上制备了Bi@C/NCN复合催化剂,并将其装载到碳化的天然松木表面,组装了气-液-固三相CO_(2)光热催化还原系统。在全光谱照射下,Bi@C与NCN质量比为60%的复合催化剂的CO_(2)还原为CO活性达到41.50μmol/(g·h),是纯NCN的2.65倍。其中,Bi@C纳米颗粒能够吸收近红外光并产生热电子,从而提高催化剂的局部温度。此外,得益于三相系统的设计,将光热效应产生的大部分热量局限在催化剂表面,提高了反应温度并减少了能量损失,为CO_(2)还原提供了动力学优势。 展开更多
关键词 光热催化CO_(2)还原 蜂窝状氮化碳 复合催化剂
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