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Simultaneous operation of dibenzothiophene hydrodesulfurization and methanol reforming reactions over Pd promoted alumina based catalysts 被引量:3
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作者 Muhammad Yaseen Muhammad Shakimllah +4 位作者 Imtiaz Ahmad Ata Ur Rahman Faiz Ur Rahman Muhammad Usman Rauf Razzaq 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期714-720,共7页
In the current study simultaneous reactions of hydrodesulfurization(HDS) of dibenzothiophene(DBT) and reforming of methanol in a micro-autoclave reactor were studied over bi-metallic(Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3) and t... In the current study simultaneous reactions of hydrodesulfurization(HDS) of dibenzothiophene(DBT) and reforming of methanol in a micro-autoclave reactor were studied over bi-metallic(Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3) and tri-metallic(Pd-Co-Mo/Al2O3 and Pd-Ni-Mo/Al2O3) catalyst systems which were prepared by incipient impregnation method.In situ hydrogen utilization and low Pd loadings were the major targets of this study.For comparison purpose,catalytic activity was separately determined for both the methanol reforming and HDS of DBT reactions as well.Ni based catalysts were confirmed with better activity than Co ones for both the reactions with Pd promoted ones ranking at the top i.e.Pd-Ni-Mo/Al2O3 > Ni-Mo/Al2O3 > Pd-Co-Mo/Al2O3 > Co-Mo/Al2O3 where Pd-Ni-Mo/Al2O3 showed 91% DBT conversion at 380 ℃ and 12 h reaction time.Some of the selected organic additives on catalytic activity were tested for their effect toward HDS reaction which was unique with close relation to their chemical nature.Reaction products were quantitatively and qualitatively analyzed via HPLC and GC-MS techniques respectively which helped in elucidating reaction mechanism. 展开更多
关键词 加氢脱硫 二苯并噻吩 催化剂 高效液相色谱法
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不同尺寸钴基催化剂稳定策略研究进展
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作者 王倩 王丽萍 +3 位作者 龚志远 王一丹 孟凡会 李忠 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期1-12,共12页
在多相催化反应中,金属催化剂的尺寸效应对其催化活性、产物选择性和稳定性具有较大影响。将金属催化剂的尺寸从纳米颗粒减小到亚纳米团簇,甚至原子尺度,可有效提高其活性中心利用率,从而大幅提高催化活性。钴(Co)基催化剂因其独特的电... 在多相催化反应中,金属催化剂的尺寸效应对其催化活性、产物选择性和稳定性具有较大影响。将金属催化剂的尺寸从纳米颗粒减小到亚纳米团簇,甚至原子尺度,可有效提高其活性中心利用率,从而大幅提高催化活性。钴(Co)基催化剂因其独特的电子结构和优异的催化活性,在众多反应中受到关注。根据Co基催化剂的研究现状,介绍了不同尺寸(纳米颗粒、团簇、单原子和双原子)Co基催化剂的结构及特点,阐述了提高不同尺寸Co基催化剂稳定性的策略,包括空间限域、金属-载体相互作用和金属-金属相互作用等,分析了这些策略对不同催化反应性能的影响及其优缺点,并对未来Co基催化剂的研究进行了展望。 展开更多
关键词 Co基催化剂 团聚 稳定策略 限域 相互作用
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Ag/SiO_(2)催化剂用于甲氧基丙醇氧化反应
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作者 赵鹬 张玉蓉 +3 位作者 毛绍祺 李宁 张栋强 赵仕玲 《精细化工》 北大核心 2025年第4期865-871,共7页
采用等体积浸渍法制备一系列Ag/SiO_(2)催化剂。采用XRD、SEM、TEM、O_(2)-TPD对其进行了表征,评价了其对1-甲氧基-2-丙醇(MOP)的催化氧化性能,考察了Ag理论负载量(以SiO_(2)质量计,下同)对Ag/SiO_(2)催化剂催化性能的影响,并对15%Cu/Si... 采用等体积浸渍法制备一系列Ag/SiO_(2)催化剂。采用XRD、SEM、TEM、O_(2)-TPD对其进行了表征,评价了其对1-甲氧基-2-丙醇(MOP)的催化氧化性能,考察了Ag理论负载量(以SiO_(2)质量计,下同)对Ag/SiO_(2)催化剂催化性能的影响,并对15%Cu/SiO_(2)(Cu的理论负载量为15%,以SiO_(2)质量计)和15%Ag/SiO_(2)的微观形貌和催化性能进行了对比。结果表明,15%Ag/SiO_(2)具有较高的催化活性,在反应温度300℃、液时空速1.8 mL/(g·h)、体积空气流量80 mL/min的条件下,催化剂能稳定运行72 h,其中在反应8~20 h期间,MOP转化率平均为95.05%,目标产物甲氧基丙酮的选择性平均为85.07%;15%Ag/SiO_(2)在反应80 h后,积炭率达到13.5%;与15%Cu/SiO_(2)的Cu物种平均粒径(约15.2 nm)相比,15%Ag/SiO_(2)具有更小的Ag物种平均粒径(3.1 nm),分散性更好;Ag的氧吸附类型和高度分散是MOP在Ag/SiO_(2)催化剂上氧化的重要因素,Ag与SiO_(2)载体的强相互作用和良好的抗积炭能力为催化剂的稳定性提供了有利条件。 展开更多
关键词 浸渍法 银基催化剂 纳米粒子 二氧化硅 甲氧基丙酮 吸附
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CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃
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作者 白净 林国珍 +2 位作者 蒋倩 陈文诚 王晨光 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期83-92,共10页
费托合成(FTS)是将合成气转化为液体燃料和高附加值化学品的反应,但是费托合成的产物遵循Anderson-SchulzFlory(ASF)分布,因此产物选择性的调控极具挑战性。Fe基费托合成催化剂可以高选择性制备烯烃,是费托合成中最常用的催化剂之一。ZS... 费托合成(FTS)是将合成气转化为液体燃料和高附加值化学品的反应,但是费托合成的产物遵循Anderson-SchulzFlory(ASF)分布,因此产物选择性的调控极具挑战性。Fe基费托合成催化剂可以高选择性制备烯烃,是费托合成中最常用的催化剂之一。ZSM-5分子筛具有良好的烯烃齐聚、烷基化和芳构化性能,因此常被用于费托合成后端的产物调控。合成气在Fe基催化剂耦合ZSM-5双功能催化剂作用下反应,产物主要是C_(1)~C_(15)烃类,喷气燃料段烃类的选择性较低,这限制了其在航空燃料生产中的应用。采用XRD、N_(2)吸/脱附、SEM、M?ssbauer、TEM、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等方法表征了催化剂反应前后的各种性质,提出了CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃的新策略。结果表明,在反应温度260℃、反应压力2 MPa、V(H_(2))/V(CO)=1、反应空速1500 mL/(g·h)和甲苯空速0.4 h^(-1)的条件下,在Na-Fe+ZSM-5催化剂作用下,合成气经费托合成在Fe基催化剂上选择性生成低碳(C_(2)~C_(4))烯烃,原位生成的低碳烯烃在ZSM-5上的酸性位点与甲苯发生烷基化反应生成喷气燃料段芳烃。其中,C_(8)~C_(16)烃类产物的主要成分是芳烃,其占比为72%(物质的量分数),证明了CO加氢耦合甲苯烷基化反应在串联催化剂作用下合成喷气燃料段芳烃是可行的。 展开更多
关键词 CO加氢 Fe基催化剂 烷基化 ZSM-5 芳烃
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低阶煤催化热溶及其热溶产物的研究
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作者 徐静 于小彬 +2 位作者 白金锋 黄峰 李超 《中国煤炭》 北大核心 2025年第3期128-135,共8页
针对低阶煤的分质转化和高附加值利用,以神华黑山长焰煤为原料,在反应温度为350℃、初始压力为3 MPa的氢气气氛下进行热溶分质转化实验。选择Fe、FeS、Fe_(2)O_(3)和FeSO4这4种铁基催化剂进行温和催化热溶,并通过GC、GC-MS、FT-IR和XRD... 针对低阶煤的分质转化和高附加值利用,以神华黑山长焰煤为原料,在反应温度为350℃、初始压力为3 MPa的氢气气氛下进行热溶分质转化实验。选择Fe、FeS、Fe_(2)O_(3)和FeSO4这4种铁基催化剂进行温和催化热溶,并通过GC、GC-MS、FT-IR和XRD对热溶产物中轻质气体、热溶油和沥青质进行分析。研究结果表明,FeSO4的催化活性最佳,在FeSO4作用下沥青质产率达到41.4%、油气产率达到13.5%,对比无催化剂的产率,分别提高了7.6%和1.2%。铁基催化剂的加入使气体产物中CH_(4)含量增加,CO、C_(2)~C_(4)烃类化合物含量降低,并可以促进煤中大分子化学键断裂,提高了热溶油中脂肪族和芳香族化合物含量。 展开更多
关键词 低阶煤 铁基催化剂 催化热溶 沥青质 热溶残渣
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Fenton催化剂的开发及其对高盐高COD电镀废水的处理
6
作者 张长平 杨梦康 +2 位作者 刘方骏 艾廷阳 王晓欧 《工业水处理》 北大核心 2025年第7期170-176,共7页
针对高盐高COD电镀废水,开发了碳基、硅基Fenton催化剂,通过扫描电镜、比表面积及孔径分析仪、热重仪、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪等对Fenton催化剂进行了形貌、孔径及结构的表征,考察了pH、反应时间、废水... 针对高盐高COD电镀废水,开发了碳基、硅基Fenton催化剂,通过扫描电镜、比表面积及孔径分析仪、热重仪、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪等对Fenton催化剂进行了形貌、孔径及结构的表征,考察了pH、反应时间、废水电导率对碳基、硅基Fenton催化剂处理模拟电镀废水效果的影响,最后考察了碳基、硅基Fenton催化剂处理实际电镀废水的效果。实验结果表明,碳基催化剂表面有许多不规则的片块结构,具有较大的比表面积,硅基材料有许多不规则的层状堆叠和明显的孔结构,具有较大的孔径和较高热稳定性。碳基催化剂和硅基催化剂中铁锰以氧化物的形式与碳基和硅基相结合,适用pH广泛,在pH为2~9时,COD去除率保持较高水平。对于不同含盐量的电镀废水,碳基催化剂和硅基催化剂展现出不同的催化性能和稳定性,在处理高电导率和复杂水质的电镀废水时,硅基催化剂表现更优;而在处理低电导率废水时,碳基催化剂效果更好。 展开更多
关键词 电镀废水 碳基Fenton催化剂 硅基Fenton催化剂
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高铝碱性废液资源化利用制备活性氧化铝载体
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作者 李骞 韩雨琪 +3 位作者 张雁 杨永斌 董海刚 杜安睿 《矿业科学学报》 北大核心 2025年第3期563-572,共10页
从废铝基催化剂中回收贵金属时,会产生大量的高铝碱性废液,废液的直接排放不仅会造成铝资源的严重浪费,还可能因其强碱性对环境造成负面影响。目前,关于高铝碱性废液的资源化利用的研究较少,本文对某废铝基催化剂回收过程中产生的高铝... 从废铝基催化剂中回收贵金属时,会产生大量的高铝碱性废液,废液的直接排放不仅会造成铝资源的严重浪费,还可能因其强碱性对环境造成负面影响。目前,关于高铝碱性废液的资源化利用的研究较少,本文对某废铝基催化剂回收过程中产生的高铝碱性废液(Al质量浓度6.594 g/L)进行资源化利用研究。首先,采用碳化法将废液中Al元素转化为拟薄水铝石;然后,将拟薄水铝石样品焙烧制成氧化铝载体。结果表明:通过调整废液中磷的质量分数为2%~3%、溶液苛性比(氧化钠与氧化铝摩尔比)为1.5后,拟薄水铝石的比表面积和胶溶指数显著提高。此外,预成型的拟薄水铝石在温度为450℃、恒温3.5 h、升温速率为100℃/h条件下焙烧,可获得符合指标的活性氧化铝载体。该工艺可实现高铝碱浸液的资源化利用,且环境友好、无三废产生,具有较好的工业应用前景。 展开更多
关键词 废铝基催化剂 高铝碱性废液 拟薄水铝石 活性氧化铝载体
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负载于SiO_(2)表面的NiO/MgO催化剂用于CO_(2)甲烷化反应
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作者 刘源 范鑫强 +1 位作者 姜雅楠 张弦 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期122-130,共9页
CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了... CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了NiO/MgO/SiO_(2)催化剂.研究了MgO含量、催化剂煅烧温度和还原温度对催化剂结构和甲烷化性能的影响.采用X射线衍射、程序升温还原、N2吸附-脱附等温线、程序升温脱附、X射线光电子能谱和场发射透射电子显微镜等技术手段对催化剂进行了表征.结果表明,合适的MgO含量既能够对SiO_(2)形成较好的阻隔以避免NiO与SiO_(2)的反应,又可与NiO形成对甲烷化有利的Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体.适当的煅烧温度能够在形成Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体的同时避免对反应不利的NiMgSiO4的形成.此外,通过调控还原温度还能够调变Ni^(0)和Ni_(1-x)Mg_(x)O的比例,从而使二者在催化体系中起到协同作用,促进CO_(2)甲烷化反应.30%MgO含量、550℃煅烧、550℃还原后的Ni30MgSi-550-550R催化剂在CO_(2)甲烷化反应催化剂性能测试中表现出最佳的催化活性,且在350℃、30000mL/(g·h)空速的测试条件下展现出200 h的稳定性,这是由于在催化剂表面具有适当的Ni^(0)/Ni_(1-x)Mg_(x)O比例和对应的充足的H2和CO_(2)活化位点.在高比表面积的SiO_(2)上负载NiO/MgO催化剂、在SiO_(2)表面进行固相反应和通过还原温度调控Ni^(0)-Ni_(1-x)Mg_(x)O活性对的策略为用于CO_(2)甲烷化反应的催化剂设计提供了一种新思路. 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化反应 NI基催化剂 MGO SiO_(2)
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Ru/M_(x)O_(y)催化甲醇水蒸气重整反应的载体效应
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作者 张磊 刘明新 +4 位作者 郑亦凇 安国超 韩蛟 张财顺 高志贤 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第8期1233-1242,共10页
以CeO_(2)、ZrO_(2)、γ-Al_(2)O_(3)、AlO(OH)为载体,RuCl_(3)为钌源,采用沉积-沉淀法制备Ru/M_(x)O_(y)催化剂。通过XRD、BET、H_2-TPR、XPS等表征手段,结合高通量甲醇水蒸气重整制氢反应评价,探究了不同载体对Ru/M_(x)O_(y)催化剂催... 以CeO_(2)、ZrO_(2)、γ-Al_(2)O_(3)、AlO(OH)为载体,RuCl_(3)为钌源,采用沉积-沉淀法制备Ru/M_(x)O_(y)催化剂。通过XRD、BET、H_2-TPR、XPS等表征手段,结合高通量甲醇水蒸气重整制氢反应评价,探究了不同载体对Ru/M_(x)O_(y)催化剂催化性能的影响。实验结果表明,RuO_(x)和载体之间相互作用的差异,以及是否存在氧空位,呈现出明显的载体效应。以CeO_(2)为载体制备的Ru/CeO_(2)催化剂,RuO_(x)分散性较好,RuO_(x)和载体之间的相互作用较强,存在氧空位,催化活性较好。在反应温度为420℃,水醇物质的量比为1.2,甲醇水质量空速为6 h^(-1)的条件下,甲醇转化率为88.64%,在高通量下表现出较好的催化活性。 展开更多
关键词 Ru基催化剂 甲醇水蒸气重整 载体 CeO_(2)
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天然气零碳排放制氢技术工业化研究现状与展望
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作者 罗化峰 范志强 +3 位作者 李通达 高龙 秦至臻 乔元栋 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期109-117,共9页
传统煤气化和甲烷重整制氢会产生大量二氧化碳,这不符合“双碳”目标的要求。通过将可再生能源发电耦合电解水制氢是当前最优技术方案,然而可再生能源发电存在能源输出波动和储存困难等缺陷,导致其大规模应用仍面临诸多困难。因此,一种... 传统煤气化和甲烷重整制氢会产生大量二氧化碳,这不符合“双碳”目标的要求。通过将可再生能源发电耦合电解水制氢是当前最优技术方案,然而可再生能源发电存在能源输出波动和储存困难等缺陷,导致其大规模应用仍面临诸多困难。因此,一种以天然气为原料的零碳制氢技术备受关注,该过程只产生氢气和固体碳,并不释放温室气体,可作为从化石燃料到可再生能源制氢的一座桥梁。综述了甲烷热解技术工业应用所面临的关键问题,包括不同类型催化剂和再生方法对工业化影响、不同工业化方案的优缺点以及固体碳产品的实际应用和经济性分析。与镍和钴催化剂不同,铁催化剂和碳材料便宜且无毒,这也是其能够实现工业化应用的重要优势之一。氢气再生技术是实现催化剂循环利用的最佳选择,因其不需要外来引进气体且经再生后的催化剂可稳定工作。液体鼓泡塔反应器中碳能够被连续去除,避免碳团聚所导致的反应器堵塞,因而该反应器具有较大的工业潜力。与蒸汽甲烷重整过程中所需的二氧化碳捕集与封存不同,甲烷热解固体碳的储存并不需要消耗大量能源且固体碳销售极大降低了甲烷热解制氢成本。甲烷热解反应机理和限速步骤、天然气所含杂质影响以及工业流程选择和固体碳合理利用都将是未来研究的重点方向。 展开更多
关键词 甲烷热解 零碳制氢 催化剂 固体碳利用 液体鼓泡塔反应器 可再生能源制氢 工业化应用
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热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂研究进展 被引量:2
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作者 李华勇 邢小芳 +2 位作者 林世源 王阳 吴明铂 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期1-14,共14页
化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径... 化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径和甲醇中间体路径是目前的主流工艺,前者主要基于Fe基催化剂,后者主要基于金属氧化物/分子筛复合催化剂。首先总结了近年来热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂的研究进展,包括不同反应路径的反应机理、催化剂物化性质的调控策略,以及影响烯烃合成性能的关键因素。其次对CO_(2)加氢制烯烃工艺的应用前景进行了展望,以期为该领域的研究提供参考。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 热催化 烯烃 Fe基催化剂 双功能催化剂
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Pt基CO氧化抗硫催化剂中Gd_(2)O_(3)的作用 被引量:1
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作者 姜利 袁姜勇 +7 位作者 李志强 李跃伦 赵云昆 杨冬霞 王成雄 王华 程显名 李孔斋 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第5期713-724,共12页
采用多元醇法制备了三种催化剂1%Pt/CZLY,1%Pt/CZLGd和1%Pt/CZLYGd。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TRR、TEM、XPS和拉曼光谱等表征手段对其进行表征分析,采用表征结果表明,通过添加稀土Gd元素可有效地增加材料的比表面积,促进Ce^(3+... 采用多元醇法制备了三种催化剂1%Pt/CZLY,1%Pt/CZLGd和1%Pt/CZLYGd。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TRR、TEM、XPS和拉曼光谱等表征手段对其进行表征分析,采用表征结果表明,通过添加稀土Gd元素可有效地增加材料的比表面积,促进Ce^(3+)物种和Olatt的形成。Gd作用下使得Pt颗粒更小和分散更均匀。1%Pt/CZLYGd催化剂表现出最优异的CO催化氧化活性(t90=95℃,GHSV=45000 mL/(g·h)),能够在反应条件下持续作用24 h转化率不下降,表现出良好的抗SO_(2)中毒性。Gd_(2)O_(3)与其他组分的相互作用有助于进一步增加活性位点的数量和种类,提高催化效率,增强催化剂的热稳定性和耐硫稳定性,延长催化剂的使用寿命。这对于开发工业应用高抗硫催化剂提供了一种新思路。 展开更多
关键词 铈基复合储氧材料 CO催化氧化 Pt基催化剂 GD 抗硫
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碳基材料催化臭氧氧化净水研究进展 被引量:3
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作者 孔艺莲 候志昂 王津南 《中国环境科学》 北大核心 2025年第2期854-869,共16页
非均相催化臭氧氧化可通过直接氧化和生成活性氧物种(ROS)降解水中有机污染物,其净水效能与催化剂性质密切相关.碳基材料因其稳定的化学性质、易于调控的表面特性以及孔结构,在催化臭氧净水方面得到大量研究.基于此,本文系统阐述了近年... 非均相催化臭氧氧化可通过直接氧化和生成活性氧物种(ROS)降解水中有机污染物,其净水效能与催化剂性质密切相关.碳基材料因其稳定的化学性质、易于调控的表面特性以及孔结构,在催化臭氧净水方面得到大量研究.基于此,本文系统阐述了近年来碳基催化剂在非均相臭氧氧化净水中的研究进展,详细介绍了常用的碳基催化剂的特性及其功能化调控方法;探讨了碳基材料催化臭氧生成ROS的构效关系、污染物降解的自由基与非自由基反应机制;分析了实际水处理效能与水质条件的影响作用机制;最后对碳基材料催化臭氧净水的未来研究与发展方向进行了展望.结果表明,碳基材料在非均相臭氧氧化净水中具有广阔的应用前景,建议未来研究应聚焦于催化剂优化与实际应用的深入探索. 展开更多
关键词 碳基催化材料 功能化调控 催化臭氧氧化 反应机制
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二氧化碳加氢制甲酸钯基非均相催化剂研究进展 被引量:2
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作者 孙奥雪 郭淼鑫 +3 位作者 刘梓妍 安正源 尹辉 张爱敏 《贵金属》 北大核心 2025年第1期92-98,共7页
二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认... 二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认为最具推广前景。本文概述了近10年来以Pd为主要活性组分的Pd基单金属和Pd基双金属非均相催化剂在CO_(2)加氢制取甲酸方面的研究进展,总结了影响催化活性的因素,并为今后设计出更高甲酸选择性和高活性的Pd基非均相催化剂提供了思路。 展开更多
关键词 二氧化碳 催化加氢 甲酸 非均相催化 Pd基催化剂
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移动源和固定源脱硝过程氨逃逸规律及其治理进展
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作者 杨凯鑫 张峻铭 +7 位作者 王兵 韩丽娜 李彪 胡江亮 姚俊轩 常丽萍 鲍卫仁 王建成 《环境化学》 北大核心 2025年第7期2543-2556,共14页
氨气(NH_(3))是一种有毒气体,排放到大气中将形成二次气凝胶,引起大气PM_(2.5)浓度快速上升,并对建筑、土壤、水体和人体健康造成严重危害.近年来随着氮氧化物排放限值日趋严格,为了治理氮氧化物而造成严重的NH_(3)逃逸,城市交通和工业... 氨气(NH_(3))是一种有毒气体,排放到大气中将形成二次气凝胶,引起大气PM_(2.5)浓度快速上升,并对建筑、土壤、水体和人体健康造成严重危害.近年来随着氮氧化物排放限值日趋严格,为了治理氮氧化物而造成严重的NH_(3)逃逸,城市交通和工业区NH_(3)逃逸尤其严重.NH_(3)污染和治理是当前大气污染防治的新热点,本文综述了移动源和固定源脱硝过程NH_(3)排放及其治理现状,研究了汽油车和柴油车等移动源以及电力和水泥等工业源脱硝过程中的NH_(3)逃逸特征,并分析了其对大气环境尤其是PM_(2.5)浓度的影响,总结了各种NH_(3)治理方法,探讨了NH_(3)选择性催化氧化(NH_(3)-SCO)技术,尤其是Ag基和CuOx基NH_(3)-SCO催化剂的催化机理和研究进展,并对脱硝过程NH_(3)逃逸治理,尤其是NH_(3)-SCO催化剂的发展趋势进行了展望. 展开更多
关键词 氨逃逸 灰霾 氨气选择性催化氧化 Ag 基催化剂 CuOx 基催化剂
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Cu基和Pt基甲醇水蒸气重整制氢催化剂研究进展 被引量:1
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作者 刘雪 王力鹏 +7 位作者 李璐伶 王凯 刘文举 胡彪 曹道帆 江锋浩 李俊国 刘科 《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期74-102,共29页
甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子... 甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子中C―H和O―H键的断裂。Cu基催化剂的活性依赖于Cu^(0)和Cu^(+)位点的比例及协同作用,Pt基催化剂则通过Pt^(0)、Pt^(δ+)或Pt^(2+)活性位点与氧空位的相互作用发挥作用。然而,活性金属与载体之间的电子转移及相互作用机制仍存争议,影响金属价态、吸附位点及反应路径选择,特别是在甲醇脱氢生成中间产物(如甲醛、甲酸和甲酸甲酯)的反应路径上,尚未形成统一认识。本文总结了Cu^(0)与Cu^(+)的单位点与协同位点机制,探讨了Pt基催化剂的直接路径与协同路径,分析In_(2)O_(3)等对Pt位点调控及氧空位生成的促进作用。通过催化性能评估与机理研究,提出了优化催化剂活性和稳定性的策略。本综述不仅深化了对MSR反应机理的理解,还为高效催化剂的设计提供了理论基础和研究方向。 展开更多
关键词 甲醇水蒸气重整制氢 Cu基和Pt基催化剂 活性位点 协同作用 反应路径
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山梨醇脱水合成异山梨醇的催化作用研究进展
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作者 周昊 冯再兴 +3 位作者 贺黎明 杜超 王瑞璞 刘青 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期354-364,I0004,I0005,共13页
随着石油资源供应紧张与能源转型,可再生生物基化学品及其衍生物研究越来越受到重视.异山梨醇作为一种生物基功能性二元醇,有望作为石油基原料替代品,广泛应用于聚合物等领域,近年来备受关注.酸催化的山梨醇脱水环化反应是合成异山梨醇... 随着石油资源供应紧张与能源转型,可再生生物基化学品及其衍生物研究越来越受到重视.异山梨醇作为一种生物基功能性二元醇,有望作为石油基原料替代品,广泛应用于聚合物等领域,近年来备受关注.酸催化的山梨醇脱水环化反应是合成异山梨醇的核心步骤,多种适用于糖醇脱水的催化剂体系被探索出来.综述了近年来已报道的均相与非均相酸性催化剂体系,介绍了均相与非均相催化剂的特点,讨论了不同催化体系的优缺点,并对山梨醇脱水合成异山梨醇的催化研究和工艺开发进行了展望. 展开更多
关键词 异山梨醇 催化脱水 生物基化学品 均相催化剂 非均相催化剂
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碱助剂对MIL-68(Al)负载CuZnAl催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
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作者 黄兆雄 任璐 +5 位作者 郑利斌 王斌 李晶 郭建平 温月丽 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期101-109,共9页
以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnA... 以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnAl催化剂(CZ-MIL),然后分别用碱助剂NaOH、2,6-吡啶二羧酸(PDA)和四硼酸钠(Na_(2)B_(4)O_(7))调控CZ-MIL的酸碱性,研究了碱助剂对催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能和结构的影响。结果表明,引入弱碱性助剂Na_(2)B_(4)O_(7)对催化剂酸碱性有相对较好的调节效果,在原料气中V(H2):V(CO_(2))为3:1、原料气总流量为100 mL/min、温度为250℃,以及压力为3 MPa下反应168 h,该催化剂的甲醇选择性、CO_(2)转化率和甲醇时空产率分别为54.94%、2.94%和29.54 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 CuZnAl催化剂 碱助剂 酸碱协调
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甲醇羰基合成醋酸均相Rh系催化剂的研究进展
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作者 倪翀 李彤 +3 位作者 王世亮 张东顺 李爽 伊卓 《石油化工》 北大核心 2025年第8期1168-1174,共7页
均相Rh系催化剂在甲醇羰基合成醋酸工业化中成功应用并沿用至今,Rh系催化剂循环的关键活性中心是[Rh(CO)_(2)I_(2)]^(-),它与CH_(3)I的氧化加成反应是催化循环的速控步骤,速控步骤的反应机理和催化剂配体的研究是目前重点。介绍了均相R... 均相Rh系催化剂在甲醇羰基合成醋酸工业化中成功应用并沿用至今,Rh系催化剂循环的关键活性中心是[Rh(CO)_(2)I_(2)]^(-),它与CH_(3)I的氧化加成反应是催化循环的速控步骤,速控步骤的反应机理和催化剂配体的研究是目前重点。介绍了均相Rh系催化剂的催化循环机理,阐述了该体系本征动力学研究和改良的新型催化剂研究的研究进展,并对开展表观动力学研究指导工艺开发提出了展望。 展开更多
关键词 甲醇羰基化 醋酸 Rh催化剂 机理
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C_(4)馏分中微量丁二烯选择加氢催化剂研究进展
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作者 陈雅冉 潘网娟 +1 位作者 孙锦昌 张谦温 《石油化工》 北大核心 2025年第7期1010-1016,共7页
烷基化过程中使用的C_(4)馏分主要是由重油催化裂化、煤焦化装置的副产物获得的。所述C_(4)馏分通常可含有0.3%~2.0%(w)甚至更多的二烯烃和炔烃,限制了烷基化制汽油的C_(4)馏份深加工利用。工业上常用选择加氢的方法脱除C_(4)馏分中微... 烷基化过程中使用的C_(4)馏分主要是由重油催化裂化、煤焦化装置的副产物获得的。所述C_(4)馏分通常可含有0.3%~2.0%(w)甚至更多的二烯烃和炔烃,限制了烷基化制汽油的C_(4)馏份深加工利用。工业上常用选择加氢的方法脱除C_(4)馏分中微量丁二烯,所用催化剂大多为Pd基催化剂,而更为经济的Ni基催化剂也逐渐得到研究人员关注。综述了国内C_(4)来源,丁二烯选择加氢催化剂加氢机理,催化剂载体和活性组分,重点阐述了Pd基催化剂和Ni基催化剂的活性及改性效果,并对Ni基催化剂在丁二烯选择加氢领域的前景进行了展望。 展开更多
关键词 丁二烯加氢 催化剂 镍基催化剂
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