采用水热合成法制备了CuS_(x)催化剂,通过改变前驱体铜硫比〔n(Cu)∶n(S)〕,调控催化剂形貌和反应路径。将CuS_(x)催化剂用于温和电势下CO_(2)高效电催化还原制CO反应。采用XRD、FESEM和XPS对CuS_(x)催化剂进行了表征,探究了铜硫比对CuS...采用水热合成法制备了CuS_(x)催化剂,通过改变前驱体铜硫比〔n(Cu)∶n(S)〕,调控催化剂形貌和反应路径。将CuS_(x)催化剂用于温和电势下CO_(2)高效电催化还原制CO反应。采用XRD、FESEM和XPS对CuS_(x)催化剂进行了表征,探究了铜硫比对CuS_(x)催化剂电催化CO_(2)还原“构效关系”的影响。结果表明,铜硫比影响CuS晶体成核与生长,进而影响CuS_(x)催化剂的形貌和S空位缺陷。当铜硫比在2∶1~1∶4内变化,CuS_(x)催化剂的形貌由荷花状转化为花球状,S空位含量由20.66%提高至63.37%,CO_(2)电催化还原活性和目标产物CO选择性明显提升。由铜硫比为1∶4制备的CuS_(x)催化剂(CuS-1∶4)在0.1 mol/L的KHCO3电解液中,在–0.51 V vs.RHE(可逆氢电极)的温和电势下,CO选择性达72.67%。CuS-1∶4优异的CO_(2)还原性能归因于催化剂花球状形貌、高比表面积和气体扩散通道提供的不饱和活性位点促进了气体扩散,以及S空位缺陷对电子传递和*COOH中间体在催化剂表面吸附的强化作用。展开更多
文摘采用水热合成法制备了CuS_(x)催化剂,通过改变前驱体铜硫比〔n(Cu)∶n(S)〕,调控催化剂形貌和反应路径。将CuS_(x)催化剂用于温和电势下CO_(2)高效电催化还原制CO反应。采用XRD、FESEM和XPS对CuS_(x)催化剂进行了表征,探究了铜硫比对CuS_(x)催化剂电催化CO_(2)还原“构效关系”的影响。结果表明,铜硫比影响CuS晶体成核与生长,进而影响CuS_(x)催化剂的形貌和S空位缺陷。当铜硫比在2∶1~1∶4内变化,CuS_(x)催化剂的形貌由荷花状转化为花球状,S空位含量由20.66%提高至63.37%,CO_(2)电催化还原活性和目标产物CO选择性明显提升。由铜硫比为1∶4制备的CuS_(x)催化剂(CuS-1∶4)在0.1 mol/L的KHCO3电解液中,在–0.51 V vs.RHE(可逆氢电极)的温和电势下,CO选择性达72.67%。CuS-1∶4优异的CO_(2)还原性能归因于催化剂花球状形貌、高比表面积和气体扩散通道提供的不饱和活性位点促进了气体扩散,以及S空位缺陷对电子传递和*COOH中间体在催化剂表面吸附的强化作用。
