三乙醇胺改性Cu/Zn/Al类水滑石衍生氧化物催化合成气制备低碳醇 被引量：2

1

作者 程淑艳 郝艳红 +1 位作者 寇佳伟 高阳艳 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第2期300-306,共7页

采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al类水滑石前驱体,并用配体三乙醇胺(TEA)对其进行改性。前驱体经焙烧后成功获得TEA改性的Cu/Zn/Al催化剂。借助XRD、FTIR、H2-TPR、CO-TPD及SEM等方法对催化剂进行表征,并将其应用于合成气制备异丁醇的活性评价... 采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al类水滑石前驱体,并用配体三乙醇胺(TEA)对其进行改性。前驱体经焙烧后成功获得TEA改性的Cu/Zn/Al催化剂。借助XRD、FTIR、H2-TPR、CO-TPD及SEM等方法对催化剂进行表征,并将其应用于合成气制备异丁醇的活性评价反应中。结果表明,TEA的加入能够改变催化剂形貌,使催化剂表面呈松散絮状结构。TEA可使类水滑石前驱体的结构发生膨胀,其焙烧获得的催化剂中有明显的晶格扭曲和晶格缺陷。TEA对催化剂结构的改变有利于Cu/Zn/Al催化剂中CuO组分的氢还原和CO在催化剂表面的化学吸附,从而促进异丁醇的合成。当TEA的添加比例为nTEA/nZn=0.5时,TEA改性的Cu/Zn/Al催化剂的催化效果达到最佳。 展开更多

关键词 三乙醇胺 cu/zn/al类水滑石 合成气 异丁醇

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以类水滑石为前驱体的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)催化剂制备及其催化CO_2加氢合成甲醇的性能 被引量：34

2

作者 高鹏 李枫 +3 位作者 赵宁 王慧 魏伟 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1155-1163,共9页

采用共沉淀法合成了Cu:Zn:Al:Zr:Y原子比分别为2:1:1:0:0、2:1:0.8:0.2:0、2:1:0.8:0:0.2和2:1:0.8:0.1:0.1的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)类水滑石化合物.将前驱体材料在空气中500°C焙烧后得到复合金属氧化物,并将其用于CO2加氢合成甲醇反应... 采用共沉淀法合成了Cu:Zn:Al:Zr:Y原子比分别为2:1:1:0:0、2:1:0.8:0.2:0、2:1:0.8:0:0.2和2:1:0.8:0.1:0.1的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)类水滑石化合物.将前驱体材料在空气中500°C焙烧后得到复合金属氧化物,并将其用于CO2加氢合成甲醇反应.采用X射线衍射(XRD)、热重(TG)分析、N2吸附、氧化亚氮(N2O)反应吸附、氢气程序升温还原(H2-TPR)和H2/CO2程序升温脱附(H2/CO2-TPD)技术对所制备的样品进行表征.结果表明,Zr和Y的引入使得催化剂BET比表面积大幅增加,金属铜的比表面积和分散度均按以下顺序依次增加:Cu/Zn/Al<Cu/Zn/Al/Zr<Cu/Zn/Al/Y<Cu/Zn/Al/Zr/Y,然而,强碱位数目占总碱位数目的比例的变化顺序为:Cu/Zn/Al<Cu/Zn/Al/Y<Cu/Zn/Al/Zr/Y<Cu/Zn/Al/Zr.活性评价结果揭示CO2转化率取决于金属铜的比表面积,甲醇选择性则随强碱位比例的增加而线性增加.因而,Zr和Y的引入有利于甲醇的合成,Cu/Zn/Al/Zr/Y催化剂上的甲醇收率最高. 展开更多

关键词 类水滑石前驱体 助剂 cu zn al催化剂 二氧化碳加氢 甲醇

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Zn-Al类水滑石结构正电荷对内禀电离平衡常数的影响 被引量：2

3

作者 李丽芳 侯万国 +1 位作者 焦燕妮 刘春霞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第5期459-462,共4页

采用电势滴定(potentiometrictitration,PT)法测定了Zn-Al类水滑石(HTlc)的零净电荷点(pHPZNC);利用电势滴定数据直接计算得到Zn-AlHTlc的内禀电离平衡常数(pKinta2)和质子吸附自由能(ΔG0ads,2);研究了结构电荷密度(σp)对pKinta2和ΔG... 采用电势滴定(potentiometrictitration,PT)法测定了Zn-Al类水滑石(HTlc)的零净电荷点(pHPZNC);利用电势滴定数据直接计算得到Zn-AlHTlc的内禀电离平衡常数(pKinta2)和质子吸附自由能(ΔG0ads,2);研究了结构电荷密度(σp)对pKinta2和ΔG0ads,2的影响.结果表明,随σp增加,pKinta2和ΔG0ads,2数值均降低,说明σp越大,带正电荷的HTlc与H+结合力越低,HTlc去质子能力越强,H+游离出HTlc表面的趋势越大.研究发现,HTlc的pKinta2与pHPZNC之间符合关系式:pKinta2=1.372pHPZNC-3.328. 展开更多

关键词 类水滑石 结构电荷 内禀电离平衡常数 正电荷 zn al 电势滴定法 零净电荷点

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类水滑石为前驱物的Co-Cu-Al混合氧化物对NO_x和碳烟的同时催化去除 被引量：1

4

作者 张海蓉 王仲鹏 上官文峰 《上海交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第6期1032-1036,共5页

采用共沉淀法以不同摩尔比的Co、Cu、Al的水滑石作前驱物,对其进行焙烧制得Co-Cu-Al混合氧化物;通过程序升温反应(TPR)技术对其同时去除NOx和碳烟的催化活性进行了研究.X射线衍射(XRD)测试显示,所制备的水滑石样品都表现了较好的晶形和... 采用共沉淀法以不同摩尔比的Co、Cu、Al的水滑石作前驱物,对其进行焙烧制得Co-Cu-Al混合氧化物;通过程序升温反应(TPR)技术对其同时去除NOx和碳烟的催化活性进行了研究.X射线衍射(XRD)测试显示,所制备的水滑石样品都表现了较好的晶形和层状结构,部分焙烧产物中有一定量的尖晶石相氧化物存在.研究结果表明,所有的焙烧产物都具有同时催化去除NOx和碳烟的活性,Co和Cu含量的变化对催化活性有影响,Co-Cu-Al存在一个最佳Co和Cu的含量配比;当Co∶Cu∶Al=3∶1∶1(摩尔比)时,其催化活性为最佳,起燃温度ti=238℃,所生成的N2的选择性SN2/C=4.9%. 展开更多

关键词 同时催化去除 氮氧化物 碳烟 Co—cu—al水滑石

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Mg-Al类水滑石层板结构中Al/Mg比与稳定性的关系 被引量：11

5

作者 杨作银 周宏伟 +1 位作者 张敬畅 曹维良 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第6期795-800,共6页

通过改变Mg和Al的数量构建不同Al/Mg比的类水滑石层板模型,采用量子化学密度泛函理论(DFT),优化并计算各种Al/Mg比的水滑石结构,通过对键长、电荷、能量等分析,得出Al/Mg比对水滑石稳定性的影响规律.在实际的水滑石层板结构中,当Al/Mg比... 通过改变Mg和Al的数量构建不同Al/Mg比的类水滑石层板模型,采用量子化学密度泛函理论(DFT),优化并计算各种Al/Mg比的水滑石结构,通过对键长、电荷、能量等分析,得出Al/Mg比对水滑石稳定性的影响规律.在实际的水滑石层板结构中,当Al/Mg比为1∶2和1∶3时,最适宜形成稳定水滑石相,且1∶3比1∶2更具优势. 展开更多

关键词 类水滑石 密度泛函理论 量子化学 al/Mg比

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有机-类水滑石对Cu(Ⅱ)和对甲酚复合污染的吸附 被引量：4

6

作者 李燕 臧运波 李龙龙 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第12期2290-2296,共7页

以Cu(Ⅱ)、对甲酚为代表污染物,用实验室模拟法分别研究了十二烷基硫酸根和十二烷基苯磺酸根插层类水滑石(有机-类水滑石纳米杂化物)在重金属-有机物混合污染体系中的吸附行为.结果表明:(1)十二烷基苯磺酸根插层类水滑石对对甲酚的吸附... 以Cu(Ⅱ)、对甲酚为代表污染物,用实验室模拟法分别研究了十二烷基硫酸根和十二烷基苯磺酸根插层类水滑石(有机-类水滑石纳米杂化物)在重金属-有机物混合污染体系中的吸附行为.结果表明:(1)十二烷基苯磺酸根插层类水滑石对对甲酚的吸附速率和吸附量均大于十二烷基硫酸根插层类水滑石;(2)在有机-类水滑石/Cu(Ⅱ)/对甲酚体系中,溶液中共存的Cu(Ⅱ)会降低有机-类水滑石对对甲酚的吸附速率及减少吸附量;(3)有机-类水滑石对对甲酚的吸附量随体系pH的降低和电解质NaCl浓度的增加而增加. 展开更多

关键词 有机-类水滑石纳米杂化物 cu(Ⅱ) 对甲酚 吸附

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CuZnAl-LDHs结构调控及其催化合成气制低碳醇研究 被引量：1

7

作者 王淑媛 赵东民 +2 位作者 尹玲玲 高志华 黄伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期1-9,共9页

为解决Cu基催化剂在合成气制取低碳醇过程中的Cu物种分散度较低等问题,分别采用4种插层方法(共沉淀法、离子交换法、焙烧复原法和返混沉淀法)对[Cu(EDTA)]^(2-)插层ZnAl类水滑石催化剂的结构进行了调控。通过XRD、N_(2)物理吸/脱附、TEM... 为解决Cu基催化剂在合成气制取低碳醇过程中的Cu物种分散度较低等问题,分别采用4种插层方法(共沉淀法、离子交换法、焙烧复原法和返混沉淀法)对[Cu(EDTA)]^(2-)插层ZnAl类水滑石催化剂的结构进行了调控。通过XRD、N_(2)物理吸/脱附、TEM、H_(2)-TPR和XPS等表征方法对催化剂结构进行了分析,并考察了催化剂催化CO加氢制取低碳醇的性能。结果表明,改变插层方法可以有效调控催化剂的Cu分散度、Cu比表面积和氧空位相对含量等,进而影响其催化性能。采用焙烧复原法制备的催化剂Cu分散度最高,Cu比表面积最大,氧空位相对含量最多,且Cu物种与层板上的ZnO相互作用较强,其在反应条件为温度280℃、压力4.0 MPa、反应空速2000 h^(-1)和V(H_(2)):V(CO)=1:1时表现出最优的催化性能,总醇时空收率高达17468.7 mg/(g·h)。 展开更多

关键词 [cu(EDTA)]^(2-) 类水滑石 分散度 合成气 低碳醇

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阳离子淀粉/Mg-Al类水滑石悬浮体系的粘度行为

8

作者 李燕 侯万国 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2008年第8期974-976,共3页

研究了阳离子淀粉（CS）／Mg—Al类水滑石（HTlc）悬浮体系的粘度行为。分别考察了pH值对CS水溶液粘度的影响，考察了Mg-Al—HTlc与CS固体质量比值（R）及体系pH值对CS／Mg—Al-HTlc悬浮体粘度的影响。结果发现，CS水溶液在pH值为3～4... 研究了阳离子淀粉（CS）／Mg—Al类水滑石（HTlc）悬浮体系的粘度行为。分别考察了pH值对CS水溶液粘度的影响，考察了Mg-Al—HTlc与CS固体质量比值（R）及体系pH值对CS／Mg—Al-HTlc悬浮体粘度的影响。结果发现，CS水溶液在pH值为3～4时的粘度最大，强酸强碱条件下粘度急剧降低；当pH值为8．68～8．80时，CS／Mg—Al-HTlc悬浮体的粘度随Mg—Al-HTlc的加入（R值的增加）先增加后降低，出现一极值。随着R值的增大，CS／Mg—Al-HTlc体系出现最大粘度值所对应的pH值也增大。低pH值时，R值小的CS／Mg—Al-HTlc体系粘度最大；高pH值时，尺值大的CS／Mg—Al-HTlc体系粘度最大。 展开更多

关键词 阳离子淀粉 Mg—al类水滑石 流变性 粘度

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Cu含量对以水滑石为前驱体的Cu/Co/Mn/Al催化剂高级醇合成性能的影响（英文） 被引量：2

9

作者 廖珮懿 张辰 +5 位作者 张丽君 杨彦章 钟良枢 郭晓亚 王慧 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第8期1672-1680,共9页

采用共沉淀法制备了一系列不同铜钴摩尔比(0,0.1,0.5,1.0,2.0)的Cu/Co/Mn/Al层状结构催化剂并考察了其在合成气制混合醇反应中的催化性能,采用N_2物理吸脱附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜... 采用共沉淀法制备了一系列不同铜钴摩尔比(0,0.1,0.5,1.0,2.0)的Cu/Co/Mn/Al层状结构催化剂并考察了其在合成气制混合醇反应中的催化性能,采用N_2物理吸脱附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氢气程序升温还原(H_2-TPR),热重分析(TG)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等对催化剂进行了表征分析。结果表明,适当的铜钴摩尔比可以增大催化剂的比表面积,提高催化剂的还原性能,并能形成较规整的层状结构从而提供更均一分散的合成醇活性位,从而提高催化活性和醇选择性。当铜钴摩尔比为0.5时,得到最高的醇时空产率(STY)和醇质量选择性,分别为0.071 g?g^(-1)?h^(-1)和35.9%。 展开更多

关键词 高级醇合成 水滑石前驱体 cu/Co/Mn/al催化剂 铜钻摩尔比 合成气转化

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水滑石类阴离子黏土的合成及催化应用研究进展 被引量：27

10

作者 王岚 詹正坤 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2003年第4期437-442,共6页

水滑石类阴离子黏土具有一些独特的性能,作为催化材料应用广泛。本文就水滑石类阴离子黏土的合成现状进行了概述,对其各种不同的合成方法进行了比较。给出了它作为碱催化剂、氧化还原催化剂以及催化剂载体的应用实例,共引用文献60篇。

关键词 水滑石类阴离子黏土 合成 催化应用 催化剂 Mg6al2(OH)16CO3·4H2O

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焙烧温度对Cu/Zn/Al催化剂超临界甲醇中木质素液化的影响 被引量：1

11

作者 毛朋涛 李法社 +2 位作者 包桂蓉 王华 王峥 《应用化工》 CAS CSCD 2014年第5期777-780,共4页

采用共沉淀法制备类层柱Cu/Zn/Al水滑石,经焙烧制备Cu/Zn/Al催化剂。考察了焙烧温度对催化剂在超临界甲醇中木质素催化液化活性及稳定性的影响。结果表明,500℃焙烧时水滑石分解较为完全,析出的ZnO和ZnAl2O4尖晶石相对析出的CuO纳米粒... 采用共沉淀法制备类层柱Cu/Zn/Al水滑石,经焙烧制备Cu/Zn/Al催化剂。考察了焙烧温度对催化剂在超临界甲醇中木质素催化液化活性及稳定性的影响。结果表明,500℃焙烧时水滑石分解较为完全,析出的ZnO和ZnAl2O4尖晶石相对析出的CuO纳米粒子起到良好的隔离和稳定作用;在340℃、80 mg木质素、30 mg催化剂、4 mL甲醇反应3 h条件下进行重复性实验,500℃焙烧催化剂表现出良好的活性和稳定性。 展开更多

关键词 cu zn al水滑石 焙烧温度 复合氧化物 甲醇 催化液化

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响应面法优化类水滑石吸附F-条件 被引量：1

12

作者 秦宝丽 许昶雯 +1 位作者 王国英 刘吉明 《中国农村水利水电》 北大核心 2018年第12期82-86,共5页

研究了Mg/Al/Fe类水滑石(MLT)去除F-的最佳吸附条件,由Plackett-Burman实验选出影响F-去除率的主要因素,利用响应面法Box-Behnken实验进行优化设计并得到回归模型。通过模型得出最佳吸附条件:焙烧温度542.22℃,MLT投加量17.11 g/L,反应... 研究了Mg/Al/Fe类水滑石(MLT)去除F-的最佳吸附条件,由Plackett-Burman实验选出影响F-去除率的主要因素,利用响应面法Box-Behnken实验进行优化设计并得到回归模型。通过模型得出最佳吸附条件:焙烧温度542.22℃,MLT投加量17.11 g/L,反应时间235. 11 min,在此条件下进行实验,F-去除率为99.39%,与预测值仅相差0.14%,表明该模型的实用性。利用MLT处理实际地下水,可使处理后F-浓度达到地下水质量标准III类要求,说明类水滑石具有较好的应用价值,且MLT吸附过程符合拟二级动力学。 展开更多

关键词 Mg/al/Fe类水滑石 吸附F^- 响应面法 动力学

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Zn/Al复合氧化物催化剂用于菜籽油甲醇酯交换反应制备生物柴油 被引量：6

13

作者 颜姝丽 鲁厚芳 +1 位作者 汤贤龙 梁斌 《四川大学学报（工程科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期76-80,162,共6页

固体催化剂用于酯交换反应制备生物柴油具有易分离、流程简单的优点,制备了Zn/Al水滑石,以其为前驱体经煅烧制得了Zn/Al复合氧化物酯交换催化剂。用XRD、TG/DTA、XPS、AAS、BET等技术对催化剂结构进行了表征。结果表明,大的比表面积、... 固体催化剂用于酯交换反应制备生物柴油具有易分离、流程简单的优点,制备了Zn/Al水滑石,以其为前驱体经煅烧制得了Zn/Al复合氧化物酯交换催化剂。用XRD、TG/DTA、XPS、AAS、BET等技术对催化剂结构进行了表征。结果表明,大的比表面积、均匀的孔结构和活性组份ZnO的良好的分散状态可以提高Zn/Al复合氧化物催化剂的反应活性。经400℃煅烧8 h制得的Zn/Al复合氧化物催化剂,在200℃、3.3 MPa、油/醇质量比为7∶10、1.4(wt)%催化剂用量的条件下,在3 min内油脂转化率达到89.1%。 展开更多

关键词 生物柴油 zn/al水滑石 zn/al复合氧化物

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Cu/Mg比对K3PO4/HTLcs催化剂酸碱性及甲苯甲醇侧链烷基化性能的影响 被引量：4

14

作者 郝春瑶 王斌 +3 位作者 温月丽 王大志 刘钰华 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期24-30,共7页

通过共沉淀法制备出具有不同Cu/Mg物质的量比的三金属类水滑石材料(HTLcs)作为载体,通过等体积浸渍法负载K3PO4进行改性,得到负载型的催化剂,并对其在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化活性进行考察;利用XRD、BET、FT-IR、NH3-TPD、CO2-TP... 通过共沉淀法制备出具有不同Cu/Mg物质的量比的三金属类水滑石材料(HTLcs)作为载体,通过等体积浸渍法负载K3PO4进行改性,得到负载型的催化剂,并对其在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化活性进行考察;利用XRD、BET、FT-IR、NH3-TPD、CO2-TPD等手段对催化剂的物化性质进行表征。研究发现,在催化剂载体中引入第三组分过渡金属Cu,会明显降低催化剂强碱性位的含量,进一步调整载体中的Cu/Mg物质的量比后,催化剂的酸碱性位分布及催化性能都有明显的变化。催化剂中弱酸性位与中强碱性位的协同作用有利于乙苯及苯乙烯的生成。当n(Cu)∶n(Mg)=1∶1时(cat-11),乙苯及苯乙烯的总产率最高为65.64%,其中乙苯选择性为52.51%,苯乙烯的选择性最高可达24.44%(cat-02:n(Cu)∶n(Mg)=0∶2)。 展开更多

关键词 类水滑石 cu/Mg 酸碱性位分布 侧链烷基化 苯乙烯

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