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Corrigendum to“Mechanistic Insights into Water-Mediated CO_(2)Electrochemical Reduction Reactions on Cu@C_(2)N Catalysts:A Theoretical Study”[Acta Physico-Chimica Sinica(2024)40,2303040]
1
《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期144-144,共1页
Hanyu Xu 1,Xuedan Song 1,*,Qing Zhang 1,Chang Yu 1,Jieshan Qiu 1,2,*1 Liaoning Key Lab for Energy Materials and Chemical Engineering,State Key Laboratory of Fine Chemicals,School of Chemical Engineering,Dalian Univers... Hanyu Xu 1,Xuedan Song 1,*,Qing Zhang 1,Chang Yu 1,Jieshan Qiu 1,2,*1 Liaoning Key Lab for Energy Materials and Chemical Engineering,State Key Laboratory of Fine Chemicals,School of Chemical Engineering,Dalian University of Technology,Dalian 116024,Liaoning Province,China. 展开更多
关键词 chemical engineeringdalian theoretical study water mediated cu C N catalysts fine chemicalsschool CO electrochemical reduction chemical engineeringstate
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预处理方式对Cu/PAC催化剂草酸酯加氢制乙醇酸甲酯性能的影响
2
作者 恩海峰 李炳文 +1 位作者 田慧毓 赵金仙 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期43-51,共9页
随着我国对可降解塑料聚乙醇酸(PGA)的需求越来越大,作为合成PGA的原料,乙醇酸甲酯(MG)需求也随之增大。对沥青基活性炭(PAC)进行预处理,采用浸渍法制备了一系列Cu/PAC-x催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢制MG,并考察了Cu/PAC-x催化剂的催... 随着我国对可降解塑料聚乙醇酸(PGA)的需求越来越大,作为合成PGA的原料,乙醇酸甲酯(MG)需求也随之增大。对沥青基活性炭(PAC)进行预处理,采用浸渍法制备了一系列Cu/PAC-x催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢制MG,并考察了Cu/PAC-x催化剂的催化性能。采用N_(2)吸/脱附、FT-IR、XRD、TEM、H_(2)-TPR、XPS和CO-TPD等方法对Cu/PAC-x催化剂进行了表征,探讨了PAC不同预处理方式对催化剂催化性能的影响。结果表明,混酸处理能够有效提高催化剂Cu^(+)/Cu^(0)离子对活化性能,进而提升催化剂活性。在210℃、1.9 MPa、n(H_(2))/n(DMO)为170和空速为0.26 g/(g·h)时,Cu/PAC-SN催化剂的催化活性最高,其DMO转化率、MG选择性和MG收率分别达到85.4%、72.8%和62.2%。 展开更多
关键词 乙醇酸甲酯 草酸二甲酯 预处理 cu/pac催化剂
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Mn-Cu复合催化过硫酸盐降解木质素类污染物的研究
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作者 安俊健 卢锦程 +1 位作者 汪珊珊 王鹏 《中国造纸》 北大核心 2025年第1期155-165,共11页
本研究以二氧化锰、硝酸铜和二甲基咪唑为原料,采用共沉淀法制备了MnO_(2)-Cu(mIM)2双金属复合催化剂,利用该催化剂活化过硫酸盐以降解木质素模型物香草酸。采用单因素法及响应面法研究催化剂制备和反应条件对催化剂催化活化效率的影响... 本研究以二氧化锰、硝酸铜和二甲基咪唑为原料,采用共沉淀法制备了MnO_(2)-Cu(mIM)2双金属复合催化剂,利用该催化剂活化过硫酸盐以降解木质素模型物香草酸。采用单因素法及响应面法研究催化剂制备和反应条件对催化剂催化活化效率的影响,进一步探讨了催化剂的催化机理。研究表明,在催化剂用量0.387 g/L、氧化剂初始浓度1.3 mmol/L、pH值为6.1的条件下,可以降解94.23%的香草酸;三维荧光检测表明,该催化剂可以有效催化氧化降解对造纸废水中污染物;电子顺磁共振表征表明,该降解体系中的主要反应活性物质是^(1)O_(2)、·OH和SO_(4)^(-)·,其中非自由基^(1)O_(2)起主要作用。 展开更多
关键词 过硫酸盐 Mn-cu双金属复合催化剂 木质素 造纸废水 降解
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Cu-La-Al尖晶石催化剂的甲醇水蒸气重整制氢反应性能 被引量：1
4
作者 武文杰 冯阳 +5 位作者 王俊刚 陈从标 马中义 郗宏娟 侯博 杨晓峰 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第5期134-144,共11页
在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中,Cu-Al尖晶石催化剂因具有低成本和高选择性的特点,使其成为该反应的理想催化剂,但其催化性能还有待进一步提高。采取共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Cu-Al尖晶石催化剂,并将其用于MSR反应中。结... 在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中,Cu-Al尖晶石催化剂因具有低成本和高选择性的特点,使其成为该反应的理想催化剂,但其催化性能还有待进一步提高。采取共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Cu-Al尖晶石催化剂,并将其用于MSR反应中。结果表明,共沉淀法制备的Cu-Al尖晶石催化剂在MSR反应中表现出优异的性能,这是由于其比表面积最大,有利于活性位点的暴露。在此基础上,用不同摩尔分数的稀土元素La对共沉淀法制备的Cu-Al尖晶石催化剂进行了改性。结果表明,稀土元素La的引入不仅能进一步提升催化剂的比表面积,还会导致Cu-Al尖晶石微观结构发生变化。由于部分La进入尖晶石结构中,从而改变了Cu-Al尖晶石阳离子的分布情况,并使晶粒尺寸减小。因此,添加适量的稀土元素La可以提升Cu-Al尖晶石的MSR反应性能,而过量的La会导致催化剂表面形成LaAlO3,从而降低催化剂的活性。 展开更多
关键词 共沉淀法 cu-La-Al尖晶石 甲醇水蒸气重整制氢 制氢 催化剂
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Zn改性Cu/SiO_(2)催化十二醇无氧脱氢制十二醛的研究
5
作者 曹珊珊 周维友 +4 位作者 田正 吴中 孙中华 钱俊峰 何明阳 《现代化工》 北大核心 2025年第3期125-130,共6页
采用共沉淀法制备了系列金属改性M-Cu/SiO_(2)(M为Zn、Fe、Co或Cr)催化剂,通过BET、XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XPS等对催化剂进行表征,并在十二醇无氧脱氢反应中研究其催化性能。结果表明,Zn改性可提升Cu物种在SiO_(2)载体表面的分... 采用共沉淀法制备了系列金属改性M-Cu/SiO_(2)(M为Zn、Fe、Co或Cr)催化剂,通过BET、XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XPS等对催化剂进行表征,并在十二醇无氧脱氢反应中研究其催化性能。结果表明,Zn改性可提升Cu物种在SiO_(2)载体表面的分散性和还原性及其在脱氢反应中的催化性能。适当的Cu^(+)/Cu^(0)比有利于提高催化剂的催化性能,弱酸性位的增加会导致副产物十二烯的生成。将Zn-Cu/SiO_(2)催化剂应用于十二醇无氧脱氢制备十二醛的反应中,在最优条件下,十二醇的转化率为91.4%,选择性为97.7%。连续运行200 h后,Zn-Cu/SiO_(2)催化剂的催化性能基本保持稳定,表明其在脱氢过程中具有良好的稳定性和应用潜力。 展开更多
关键词 十二醇 十二醛 无氧脱氢 cu催化剂 Zn改性
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Cu基和Pt基甲醇水蒸气重整制氢催化剂研究进展 被引量：1
6
作者 刘雪 王力鹏 +7 位作者 李璐伶 王凯 刘文举 胡彪 曹道帆 江锋浩 李俊国 刘科 《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期74-102,共29页
甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子... 甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子中C―H和O―H键的断裂。Cu基催化剂的活性依赖于Cu^(0)和Cu^(+)位点的比例及协同作用,Pt基催化剂则通过Pt^(0)、Pt^(δ+)或Pt^(2+)活性位点与氧空位的相互作用发挥作用。然而,活性金属与载体之间的电子转移及相互作用机制仍存争议,影响金属价态、吸附位点及反应路径选择,特别是在甲醇脱氢生成中间产物(如甲醛、甲酸和甲酸甲酯)的反应路径上,尚未形成统一认识。本文总结了Cu^(0)与Cu^(+)的单位点与协同位点机制,探讨了Pt基催化剂的直接路径与协同路径,分析In_(2)O_(3)等对Pt位点调控及氧空位生成的促进作用。通过催化性能评估与机理研究,提出了优化催化剂活性和稳定性的策略。本综述不仅深化了对MSR反应机理的理解,还为高效催化剂的设计提供了理论基础和研究方向。 展开更多
关键词 甲醇水蒸气重整制氢 cu基和Pt基催化剂 活性位点 协同作用 反应路径
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Cu-Mn型CO催化剂催化氧化特性及其影响因素研究 被引量：1
7
作者 周露函 姜延航 +2 位作者 李旭 孙亚胜男 王丽新 《中国安全科学学报》 北大核心 2025年第1期127-136,共10页
为探究不同金属掺杂和沉淀温度对Cu-Mn型催化剂催化氧化CO性能的影响,首先采用共沉淀法制备Cu-Mn型CO催化剂,利用自主搭建的试验平台,测试分析不同金属掺杂和沉淀温度条件下Cu-Mn型CO催化剂催化氧化CO特性;然后通过全自动物理吸附仪和X... 为探究不同金属掺杂和沉淀温度对Cu-Mn型催化剂催化氧化CO性能的影响,首先采用共沉淀法制备Cu-Mn型CO催化剂,利用自主搭建的试验平台,测试分析不同金属掺杂和沉淀温度条件下Cu-Mn型CO催化剂催化氧化CO特性;然后通过全自动物理吸附仪和X射线衍射(XRD)分析仪获得催化剂的孔隙特征参数和表面晶型结构,采用原位漫反射红外光谱技术展示催化剂催化氧化CO的反应过程,并介绍催化剂在煤矿井下的应用前景。研究结果表明:试验测试时间内(80 s以内),随着反应时间的增加,CO体积分数表现为逐渐减小、缓慢增加后趋于平缓的变化特征,反应的CO物质的量逐渐增加。催化剂催化氧化CO效果越好,其比表面积越大,平均孔径越小,总孔容越大。当掺杂金属分别为Sn、Fe和Ce时,3种催化剂的催化氧化CO特性强弱由大到小为:CuMnO_(x)-Ce>CuMnO_(x)-Sn>CuMnO_(x)-Fe,参与反应的CO物质的量分别为0.0153、0.0093和0.0203 mol,CO消除效率分别为61%、47%和77%。沉淀温度为70℃时,催化剂的晶核数量要明显高于沉淀温度为60和80℃,当沉淀温度分别为60、70和80℃时,3种催化剂的催化氧化CO特性强弱由大到小为:CuMnO_(x)-Ce-70>CuMnO_(x)-Ce-80>CuMnO_(x)-Ce-60,参与反应的CO物质的量分别为0.01945、0.0203和0.0198 mol,CO消除速率分别为74%、77%和75%。含有丰富的表面氧空位是提高CO氧化反应和催化氧化性能的关键因素,CeO_(2)的存在有助于含碳物种的形成、氧活化和迁移。 展开更多
关键词 cu-Mn型CO催化剂 催化氧化特性 金属掺杂 沉淀温度 CO体积分数
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Cu-Ni_(x)-BTC催化剂的C_(3)H_(6)-SCR脱硝特性的实验研究 被引量：1
8
作者 张津威 李炬星 +2 位作者 宁淑英 张艳梅 苏亚欣 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期527-537,共11页
本研究通过水热法一步合成Ni掺杂的Cu-Ni_(x)-BTC催化剂,研究其在5%O_(2)条件下C_(3)H_(6)-SCR的脱硝性能。结果表明,引入Ni使Cu-BTC催化活性改善,Cu-Ni_(1/2)-BTC在250-275℃的NO转化率达100%,N_(2)选择性98.3%。此外,利用多种技术方... 本研究通过水热法一步合成Ni掺杂的Cu-Ni_(x)-BTC催化剂,研究其在5%O_(2)条件下C_(3)H_(6)-SCR的脱硝性能。结果表明,引入Ni使Cu-BTC催化活性改善,Cu-Ni_(1/2)-BTC在250-275℃的NO转化率达100%,N_(2)选择性98.3%。此外,利用多种技术方法对催化剂进行表征。结果表明,Ni掺杂到Cu-BTC的骨架结构中,部分在催化剂表面均匀分散。引入Ni后,催化剂的比表面积与孔容减小,孔径增大;与Cu-BTC相比,Cu-Ni_(x)-BTC拥有更多Cu^(+)离子、吸附氧以及Lewis酸和在低温下优异的氧化还原性能,这使其具有更强的催化活性。 展开更多
关键词 氮氧化物还原 C_(3)H_(6)-SCR 催化剂 cu-Ni_(x)-BTC 一步水热法
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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
9
作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 CO_(2)加氢 甲醇 n(cu)/n(Zn)
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Cu-ZrO_(2)催化材料的制备及其棕榈酸甲酯加氢制脂肪醇性能
10
作者 鲍婕 余攀结 +5 位作者 马永德 张宏伟 蔡镇平 曹彦宁 黄宽 江莉龙 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2997-3008,共12页
作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-Z... 作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-ZrO_(2)催化剂主要以四方相ZrO_(2)负载铜物种的形式存在。金属Cu与ZrO_(2)载体存在一定相互作用,在催化加氢棕榈酸甲酯反应过程中,对ZrO_(2)四方晶相起到稳定作用。结合X射线光电子能谱测试结果,Cu^(0)物种是关键的活性中心。当Cu^(0)含量不足时,棕榈酸甲酯转化率随Cu^(0)含量增加而升高;当Cu^(0)含量充足时,Cu^(+)与Cu^(0)协同作用于催化反应。同时,对四个反应条件进行了探索,即催化剂用量、反应时间、反应温度以及氢气压力,结果表明均对棕榈酸甲酯的催化转化有明显影响。其中,温度影响较大,升高反应温度可以显著提高棕榈酸甲酯的转化率,但过高温度易使得生成的十六醇脱水转化为十六烷等副产物。通过条件优化,在铜添加量为10%(质量分数)、300℃、6MPa和2h反应条件下,棕榈酸甲酯的转化率为95.1%,十六醇的产率可高达91.1%。 展开更多
关键词 棕榈酸甲酯 加氢 铜基催化剂 cu-ZrO_(2) 脂肪醇
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CuPd-TiO_(2)/Ti金属丝网催化剂CO-SCR性能及其反应机理
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作者 刘婷婷 杨柳 +4 位作者 刘付浩 李馨宇 何函泽 李晶 刘宝丹 《表面技术》 北大核心 2025年第15期134-144,155,共12页
目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理... 目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理论依据与实践指导。方法通过微弧氧化、碱热处理、水热反应、离子交换和共沉淀等方法,成功制备了一种基于钛网支撑的CuPd-TiO_(2)/Ti整体式催化剂,并用于低温CO选择性催化还原NO_(x)。结果测试结果表明,该催化剂展示出了卓越的低温催化性能,主要得益于其较高的比表面积、优良的分散性以及Cu-Pd合金的催化活性。与单一Pd催化剂相比,CuPd-TiO_(2)/Ti催化剂表现出更强的NO吸附能力和更高的N2选择性。在120℃时,该催化剂实现了100%的NO_(x)转化率,并在200℃时达到100%的N_(2)选择性。此外,该催化剂在长期反应中表现出优异的稳定性和抗硫能力。结论基于XPS、H_(2)-TPR和原位DRIFTS等表征技术,探讨了Cu-Pd合金的形成机制及其在反应过程中的催化机理。研究发现,Cu的引入通过电子转移促进Pd0物种的形成,提高其在TiO_(2)表面的分散性,并优化CO与NO的吸附行为,从而协同提升了催化剂的氧化还原能力和整体催化性能。 展开更多
关键词 cu-Pd合金催化剂 金属丝网 CO-SCR 低温活性 氮氧化物 原位生长
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NaCl修饰的Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂上丙烯氧气环氧化反应研究
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作者 马花花 王建发 +1 位作者 杨梁锋 苏暐光 《现代化工》 北大核心 2025年第7期137-143,共7页
通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成C... 通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成CuAg合金。当Cu/Ag摩尔比为9、NaCl/Cu摩尔比为0.7时,Cu90-Ag10/SiO_(2)-NaCl(0.7)双金属催化剂的丙烯环氧化活性和环氧丙烷的时空产率达到了最高,相应的丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为1.85%和21%。Ag^(0)提高了丙烯的转化率,Cl^(-)则改善了环氧丙烷选择性。Ag^(0)和NaCl协同促进了Cu^(0)的分散和还原,Cl^(-)还提高了Cu^(0)的电子密度和Ag^(0)的分散度,有助于亲电性氧物种的形成,Ag^(0)和Cl^(-)两者协同促进了丙烯环氧化反应的进行。Cu^(0)物种是环氧丙烷形成的关键,可能是环氧丙烷生成的活性位点。 展开更多
关键词 丙烯 环氧丙烷 cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂 cu^(0)物种 NACL
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Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂的草酸酯加氢制乙醇酸甲酯催化性能
13
作者 石晓丹 赵江涛 +2 位作者 张雨 艾培培 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期47-57,共11页
乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu... 乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu基催化剂虽在DMO加氢反应中应用广泛,但其更倾向于催化DMO深度加氢。选用二维层状Ti_(3)C_(2) MXene为载体,对其进行碱处理制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene,进而通过超声浸渍法制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂。结果表明,碱处理不仅可以增大载体的层间距(由1.02 nm增大至1.25 nm左右)和比表面积(由3.61 m^(2)/g增大至7.10 m^(2)/g以上),同时也能增加载体表面—OH数量,进而调控载体表面—OH和Cu物种之间的相互作用,最终影响Cu物种的粒径以及价态组成。NaOH处理后的Na-Ti_(3)C_(2) MXene载体负载Cu催化剂(Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene)表现出良好的催化性能和稳定性,其MG收率高达60.63%(反应26 h),且230 h内未出现失活现象。相对适宜的Cu粒径(43.4 nm)、较高的n(Cu^(0))/n(Cu^(0)+Cu^(+))(71.17%)以及Cu物种与载体表面—OH间的强相互作用,使Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene具有良好的催化性能和稳定性。 展开更多
关键词 Ti_(3)C_(2)MXene 草酸二甲酯加氢 cu基催化剂 乙醇酸甲酯 金属-载体相互作用
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不同处理调变Cu-Al尖晶石催化甲醇水蒸气重整制氢的缓释行为特征
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作者 吴坤云 苏实宇 +7 位作者 王霞 赵瑛祁 张财顺 韩蛟 张跃宏 侯晓宁 张磊 高志贤 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第7期1050-1060,共11页
本工作采用水热、Al改性、酸洗三种方法调变铜铝尖晶石催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、XPS技术研究,结合甲醇水蒸气重整制氢反应性能,重点探索了表面组成、结构对缓释催化行为的影响。结果表明,水热处理后催化剂晶相组成及表面物种分... 本工作采用水热、Al改性、酸洗三种方法调变铜铝尖晶石催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、XPS技术研究,结合甲醇水蒸气重整制氢反应性能,重点探索了表面组成、结构对缓释催化行为的影响。结果表明,水热处理后催化剂晶相组成及表面物种分布发生变化。Al改性和酸洗处理的催化剂晶相组成未发生变化,但表面Al/Cu比例、Cu物种结构分布发生改变。从缓释Cu表征数据分析,三种处理方法均导致了微观表面结构的改变,从而表现相异的缓释催化行为,其中,水热处理提高了催化活性,Al改性和酸洗处理降低了催化活性,但呈现出明显的缓释催化特征。本工作为进一步研究铜铝尖晶石催化剂表面状态的调变提供了基础。 展开更多
关键词 铜铝尖晶石 催化剂处理 表面结构 缓释行为
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Cu-Ag纳米团簇CO_(2)电催化还原性能和机理
15
作者 谢鑫瑶 万芬 +3 位作者 伏炫羽 范雨婷 陈令修 李鹏 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1387-1395,共9页
电催化二氧化碳还原是有效减少二氧化碳排放和促进能源绿色发展的技术,要实现将CO_(2)转化为高价值化合物和燃料(C_(2+))且走向工业化规模仍面临诸多难题。本文利用磁控共溅射技术在碳纸(CP)上成功负载Cu-Ag合金纳米团簇,并通过调控Ag... 电催化二氧化碳还原是有效减少二氧化碳排放和促进能源绿色发展的技术,要实现将CO_(2)转化为高价值化合物和燃料(C_(2+))且走向工业化规模仍面临诸多难题。本文利用磁控共溅射技术在碳纸(CP)上成功负载Cu-Ag合金纳米团簇,并通过调控Ag靶材的溅射频率,制备了5种不同Cu/Ag配比的碳基Cu-Ag电极(Cu-Ag/CP),其中Cu-Ag20W/CP颗粒尺寸在228~285nm之间,并评估其电化学性能。结果表明,Cu-Ag/CP有效抑制析氢反应和提高C_(2+)产物的产量,其C_(2+)法拉第效率(FE_(C_(2+)))是碳基Cu电极的2.21倍。Cu-Ag20W/CP在恒电位为−1.07V(vs.RHE)和CO_(2)气体流速为5sccm下,FE_(C_(2+))达78.74%,电流密度达67.92mA/cm^(2),且在连续运行8h后其催化性能和表面结构较为稳定。Cu-Ag/CP具有较大的电化学活性面积和导电性,且明显具有串联催化剂的特征,Ag引入使得*CO生成位点增加,脱附*CO转移至Cu表面进行*CO二聚反应。Cu-Ag/CP是一种具有前景的电催化材料,同时该材料合成方法适合大批量连续生产模式,且产物是高价值的C_(2+)产品,有望为未来电催化CO_(2)工业化提供技术参考。 展开更多
关键词 cu-Ag催化剂 电化学 二氧化碳 还原 磁控共溅射 C_(2+)产物
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Pd掺杂方式对Cu/ZnO低温催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 张培培 辛靖 +5 位作者 李思漩 米晓彤 杨国明 刘影 陈新国 夏林 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期16-24,共9页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征,并在温度为170~250℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试,深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明,相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂,共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散,贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异,从而有效降低了反应活化能。在170℃和190℃的低温下,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO_(2)转化率分别为5.5%和8.9%,甲醇选择性分别为82.2%和74.9%,甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 Pd掺杂 cu/ZnO催化剂 低温甲醇合成
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Cu改性Pt@AM催化剂在低温水煤气变换反应中的性能研究
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作者 韩祝玲 纪任山 +4 位作者 周忠波 商铁成 申文忠 谭明慧 杨国辉 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期152-159,共8页
低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM... 低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM中加入少量Cu不仅有利于α-MoC结构的形成,还能增强金属间相互作用,调节活性位点分布,从而提升催化剂催化活性。其中,0.05%Pt-0.5Cu%@AM在温度200℃、原料气V(CO):V(H_(2)O):V(N_(2))=2:5:18和质量空速40000 mL/(g·h)的反应条件下,反应1 h后表现出高达73.5%的CO转化率和38.6%的H_(2)产率,说明Cu改性显著提高了贵金属Pt基催化剂催化活性。研究揭示了Cu改性提高催化剂催化活性的构效关系,为设计低温高活性WGSR催化剂提供了理论依据。 展开更多
关键词 低温水煤气变换反应 Pt基催化剂 cu改性 α-MoC
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掺Nb改性促进Mn-Cu/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的机制研究
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作者 季科 钟金钦 +1 位作者 刘冰冰 郭健翔 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期538-554,共17页
氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅... 氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅助浸渍法通过掺Nb改性制备了具有良好低温催化活性的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(x)/BCN催化剂。NH_(3)-SCR测试结果表明,掺Nb量为0.05%的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN催化剂表现出了最佳的SCR催化活性,该催化剂在150-275℃具有不低于94%的NO转化率,且N_(2)选择性也得到提升。抗水抗硫中毒实验结果表明,掺Nb改性催化剂Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN同样具有较好的抗中毒性能,在通入1.0×10^(-4)SO_(2)和5%H_(2)O 14.75 h后,其NO转化率仍能稳定维持在75%以上。结合SEM、XRD、XPS、NH_(3)-TPD、NO-TPD以及原位红外漫反射(in situ DRIFT)等多种表征手段详细探究了掺Nb改性对于Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的增强机制。结果表明,掺Nb改性能够有效抑制Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂表面上CuO和Cu物种的结晶,进一步促进了活性组分的均匀分散。同时,Nb的掺杂有效提升了Mn^(4+)和O_α物种浓度,促使更多的NO被氧化为NO_(2),促进了“Fast-SCR”反应进程。掺Nb改性能够促进NH_(3)和NO的吸附与活化,促使更多的-NH_(2)、硝酸盐等有益中间体加速形成,进而有效提升了SCR脱硝反应的整体反应速率。本研究为深入理解掺Nb改性的影响机制提供了重要的科学依据,并为低温烟气脱硝技术的发展提供了有益的探索和参考。 展开更多
关键词 低温脱硝 氨法选择性催化还原 Mn-cu/BCN催化剂 掺Nb改性
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面向氨燃料发动机废气N_(2)O去除的Cu/TiO_(2)催化剂的性能及催化机理
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作者 高宇 李坤 《科学技术与工程》 北大核心 2025年第13期5681-5688,共8页
推动绿氨燃料上船应用已被普遍认为是实现全球航运业绿色低碳转型可行途径。然而,船用氨燃料发动机存在的N_(2)O排放问题已成为阻碍氨动力船舶发展的关键技术瓶颈之一。针对这一问题,采用浸渍法制备出一系列以TiO_(2)为载体的过渡金属... 推动绿氨燃料上船应用已被普遍认为是实现全球航运业绿色低碳转型可行途径。然而,船用氨燃料发动机存在的N_(2)O排放问题已成为阻碍氨动力船舶发展的关键技术瓶颈之一。针对这一问题,采用浸渍法制备出一系列以TiO_(2)为载体的过渡金属氧化物催化剂,考察了过渡金属元素类型对催化剂N_(2)O去除性能的影响,并研究获得了性能优化的Cu_(x)/TiO_(2)催化剂。结果表明,与Fe_(5)/TiO_(2)、Mn_(5)/TiO_(2)、Co_(5)/TiO_(2)、Ni_(5)/TiO_(2)催化剂相比,Cu_(5)/TiO_(2)催化剂显示出优异的催化活性,其N_(2)O转化率可在350℃达到100%。除此之外,Cu_(5)/TiO_(2)催化剂还具有良好的抗水性能。5%是最佳的铜负载量。采用X射线衍射、N_(2)吸附脱附、H_(2)程序升温还原、O_(2)程序升温脱附、原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对性能较优的Cu_(5)/TiO_(2)催化剂的物化性质和表面反应中间体进行了表征,从多角度深入讨论了相关催化反应机理。结果显示,与其他Cu_(x)/TiO_(2)催化剂相比,Cu_(5)/TiO_(2)催化剂具有较高的活性物种分散度、比表面积、氧空位含量以及较强的氧化还原性能,有利于其展现出较优的催化活性。Cu_(5)/TiO_(2)催化剂表面的主要活性物种为Cu^(2+)和Cu^(+),N_(2)O的吸附和解离是催化反应的关键步骤。 展开更多
关键词 氨燃料发动机 废气处理 cu/TiO_(2)催化剂 N_(2)O催化分解
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焙烧温度对MOF衍生Cu@C催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙二醇性能的影响
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作者 靳刘艳 赵江涛 +2 位作者 张雨 艾培培 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期30-38,共9页
草酸二甲酯(DMO)加氢制乙二醇(EG)是煤基合成气制EG的关键步骤,该步骤对于替代传统石油衍生路线生产EG并实现煤炭高附加值转化具有重要意义,而高效、稳定的催化DMO加氢制EG催化剂是推动煤基合成气制EG进一步发展的关键。以Cu-1,3,5-苯... 草酸二甲酯(DMO)加氢制乙二醇(EG)是煤基合成气制EG的关键步骤,该步骤对于替代传统石油衍生路线生产EG并实现煤炭高附加值转化具有重要意义,而高效、稳定的催化DMO加氢制EG催化剂是推动煤基合成气制EG进一步发展的关键。以Cu-1,3,5-苯三羧酸金属有机骨架(Cu-BTC MOF)为前驱体,将其在N_(2)气氛、不同温度下焙烧得到了Cu@C-x(x为焙烧温度)催化剂,并将Cu@C-x催化剂用于催化DMO加氢制EG反应。通过XRD、SEM、H_(2)-TPR、XPS和N_(2)物理吸/脱附对催化剂进行了表征,研究了焙烧温度对其物相组成、形貌、还原性能、表面元素组成和织构性质的影响。结果表明,焙烧温度改变了Cu物种与碳载体(Cu—O—C)的相互作用,进而显著影响了Cu颗粒尺寸和n(Cu^(+))/n(Cu^(0)+Cu^(+))。得益于适中的Cu物种与碳载体的相互作用,Cu@C-500催化剂具有最小的Cu颗粒尺寸和最大的n(Cu^(+))/n(Cu^(0)+Cu^(+))。在240℃、2.5 MPa、反应空速为0.2 h^(-1)和n(H_(2))/n(DMO)为200反应条件下,Cu@C-500催化剂的DMO转化率达100%,EG选择性达94.13%,且在250 h内未出现失活现象。 展开更多
关键词 MOF cu催化剂 草酸二甲酯 乙二醇 焙烧温度
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