CO_(2)加氢制甲醇非贵金属催化剂研究进展与展望

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作者 陆诗建 华凯敏 +4 位作者 陈志强 季轩宇 康国俊 刘玲 程若霖 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第8期11-38,共28页

人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金... 人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金属催化体系,系统综述其热力学路径、催化剂设计与反应机理的最新进展。研究指出,Cu基催化剂通过活性位优化与界面工程显著提升活性位点密度与氧空位再生能力;In_(2)O_(3)基催化剂因高氧空位稳定性与抗烧结特性展现优异性能;Zr基固溶体催化剂则通过晶格应力与氧空位协同作用效应优化电子结构,突破单组分性能瓶颈。此外,载体比表面积与路易斯酸碱位、助剂的选择及其电子转移功能以及制备策略对金属活性位的精准调控,被证实为关键优化方向。反应机理层面,实验与理论计算揭示甲酸盐路径(^(*)HCOO主导)与逆水煤气变换–羰基化路径(^(*)COOH解离)的竞争机制,具体主导机制与催化剂结构特性密切相关。本综述通过多维度整合催化剂设计、表界面特性、反应性能与动力学行为的关联性研究,为构建新型高效CO_(2)制甲醇体系的开发提供理论支撑,推动碳循环技术与绿氢经济的深度融合,对碳中和目标下能源-环境协同技术发展具有重要参考价值。 展开更多

关键词 CO_(2)加氢制甲醇 非贵金属催化剂 Cu基催化剂 In_(2)O_(3)基催化剂 Zr基固溶体催化剂 CO_(2)加氢反应机制

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载体效应对Pb基催化剂丙烷脱氢性能的影响

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作者 张焕玲 马会霞 +6 位作者 周峰 赵成浩 杨明源 王梦琦 王国玮 祝晓琳 李春义 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期498-506,共9页

鉴于载体性质会影响Pb基催化剂的脱氢性能,以本身无脱氢活性的SiO_(2)负载的Pb基催化剂作对比催化剂,通过XRD、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、Raman、^(27)Al NMR等表征方法,研究了Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)自身脱氢活性对P... 鉴于载体性质会影响Pb基催化剂的脱氢性能,以本身无脱氢活性的SiO_(2)负载的Pb基催化剂作对比催化剂,通过XRD、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、Raman、^(27)Al NMR等表征方法,研究了Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)自身脱氢活性对Pb基催化剂丙烷脱氢性能的影响并探究了其作用原理。实验结果表明,在温度600℃、MHSV为0.22 h^(-1)的反应条件下,15Pb/Al_(2)O_(3)和15Pb/MgAl_(2)O_(4)催化剂在反应初始表现出最佳丙烷转化率,分别为38.7%和41.1%;随着反应进行脱氢活性下降,但分别在0.5和2.0 h后脱氢活性出现上升趋势,且丙烷转化率在3.0和4.5 h再次达到极点,分别为33.1%和32.0%,对应的丙烯选择性分别为62.3%和70.4%。研究表明,Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)负载的Pb基催化剂中存在2种脱氢活性物种,一种是Pb物种,另一种是反应过程中生成的配位不饱和Al^(3+)物种,且载体自身脱氢活性利于催化剂脱氢活性的提升。此外,采用脱氢原理与Al_(2)O_(3)类似的ZrO_(2)对载体效应进行了验证,并证明了载体与Pb物种协同脱氢的普适性。但Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)、ZrO_(2)中酸性物种含量高、易诱发副反应,不利于丙烯选择性的提高。 展开更多

关键词 载体效应 Pb基催化剂 丙烷脱氢 丙烯 Al_(2)O_(3) MgAl_(2)O_(4)

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Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂的草酸酯加氢制乙醇酸甲酯催化性能

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作者 石晓丹 赵江涛 +2 位作者 张雨 艾培培 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期47-57,共11页

乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu... 乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu基催化剂虽在DMO加氢反应中应用广泛,但其更倾向于催化DMO深度加氢。选用二维层状Ti_(3)C_(2) MXene为载体,对其进行碱处理制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene,进而通过超声浸渍法制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂。结果表明,碱处理不仅可以增大载体的层间距(由1.02 nm增大至1.25 nm左右)和比表面积(由3.61 m^(2)/g增大至7.10 m^(2)/g以上),同时也能增加载体表面—OH数量,进而调控载体表面—OH和Cu物种之间的相互作用,最终影响Cu物种的粒径以及价态组成。NaOH处理后的Na-Ti_(3)C_(2) MXene载体负载Cu催化剂(Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene)表现出良好的催化性能和稳定性,其MG收率高达60.63%(反应26 h),且230 h内未出现失活现象。相对适宜的Cu粒径(43.4 nm)、较高的n(Cu^(0))/n(Cu^(0)+Cu^(+))(71.17%)以及Cu物种与载体表面—OH间的强相互作用,使Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene具有良好的催化性能和稳定性。 展开更多

关键词 Ti_(3)C_(2)MXene 草酸二甲酯加氢 Cu基催化剂 乙醇酸甲酯 金属-载体相互作用

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Fe基分子筛催化剂应用于NH_(3)选择性催化还原和N_(2)O直接催化分解反应的研究进展

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作者 明淑君 李新楠 +4 位作者 庞磊 苏长罗 程春晖 杨小东 李涛 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期97-112,共16页

柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))和氧化亚氮(N_(2)O)对人类健康和生态环境造成了显著危害。NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前控制柴油车尾气中NO_(x)排放的有效方法之一,而N_(2)O的直接催化分解(简称“N_(2)O分解”)则被认为... 柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))和氧化亚氮(N_(2)O)对人类健康和生态环境造成了显著危害。NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前控制柴油车尾气中NO_(x)排放的有效方法之一,而N_(2)O的直接催化分解(简称“N_(2)O分解”)则被认为是减少N_(2)O排放的最具潜力的技术。这两种技术的核心均依赖于催化剂的开发与应用。Fe基分子筛催化剂在NH_(3)-SCR和N_(2)O分解反应中展现出了卓越的催化性能,为实现NO_(x)和N_(2)O的同步高效去除提供了一条有前途的路径。综述了Fe基分子筛催化剂在NH_(3)-SCR和N_(2)O分解反应中的催化机理,探讨了Fe基分子筛催化剂的制备方法、拓扑结构、助剂金属掺杂,以及反应环境中共存气体对其理化性质、NH_(3)-SCR活性和N_(2)O分解性能的影响。具体而言,Fe基分子筛催化剂的Fe物种形成与分布受到制备方法和分子筛拓扑结构的显著影响。助剂金属的引入不仅能够增大催化剂的酸性位点含量,还能改善Fe物种的分散性,从而优化其催化性能。此外,共存气体(如NO、O_(2)和H2O)对Fe基分子筛催化剂的N_(2)O分解活性产生不同程度的影响。最后,对Fe基分子筛催化剂的未来研究方向进行了展望,并对催化剂设计优化与性能提升提出了建议。 展开更多

关键词 Fe基分子筛催化剂 NH_(3)-SCR N_(2)O直接催化分解 催化机理

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磷化钼/MXene催化剂的电子结构调控及其析氢性能

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作者 张嘉城 杜飞翔 +1 位作者 肖生福 李运勇 《新能源进展》 北大核心 2025年第3期251-256,共6页

面对不可再生资源的枯竭和绿色可持续的需要,亟需寻找廉价高效的非贵金属基催化剂来替代贵金属基催化剂在电解水析氢反应(HER)中的应用。具有二维层状结构的Ti_(3)C_(2)Tx MXene类石墨材料具有优异的导电性能和高比表面积,与过渡金属磷... 面对不可再生资源的枯竭和绿色可持续的需要,亟需寻找廉价高效的非贵金属基催化剂来替代贵金属基催化剂在电解水析氢反应(HER)中的应用。具有二维层状结构的Ti_(3)C_(2)Tx MXene类石墨材料具有优异的导电性能和高比表面积,与过渡金属磷化物负载能达到很好的分散效果与协同作用。采用溶剂热、高温磷化和硼氢化钠还原的方式,获得了磷空位的MoP/MXene(Pv-MoP/MXene)的复合材料,有效提高MoP的电子导电性和催化活性。在1.0 mol/L KOH的碱性介质下,仅需−194.4 mV的过电位即可达到−10 mA/cm^(2)的电流密度,并且在连续反应36 h后仍然可以保持一定的活性。MoP/MXene需要−367.7 mV的过电位才可达到−10 mA/cm^(2)的电流密度,证实了磷空位的引入能够显著提高析氢的催化活性。 展开更多

关键词 非贵金属基催化剂 Ti_(3)C_(2)Tx MXene MOP 析氢反应

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Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂催化沼气蒸汽重整制氢性能研究

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作者 张中亮 刘吉 +5 位作者 马宗虎 胡锶菡 冯冰 胡斌 李凯 陆强 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期19-25,32,共8页

沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等... 沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等表征方法,分析了催化剂的织构性质、晶相组成等。探究了催化剂的物理结构和化学性质对沼气蒸汽重整制氢的影响机制,并探讨了焙烧温度与金属助剂Fe对催化剂催化性能的影响。结果表明,在700°C、空速12000 h^(-1)条件下,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)表现出突出的催化性能,CH_(4)转化率和H_(2)产率分别稳定在89.94%和81.49%。ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体相比于Al_(2)O_(3)载体增大了催化剂的比表面积,促进了平均粒径较小的Ni在载体表面的高度分散,进而提高了催化剂的催化沼气蒸汽重整制氢性能。焙烧温度可以调控催化剂的比表面积和孔体积,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)的比表面积和孔体积比焙烧温度为700°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)大。Fe与ZrO_(2)的耦合改性提升了催化剂的还原性能,生成了更多高活性Ni^(0),有利于甲烷干重整制氢反应的发生,调控了气体产物中的n_(H_(2))/n_(CO)。 展开更多

关键词 沼气 重整制氢 ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体 NI基催化剂

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调控五配位Al^(3+)含量制备高性能低温Sabatier反应催化剂

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作者 陈志强 蒋榕培 +4 位作者 刘梦然 王青 项锴 孙海云 方涛 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期483-492,共10页

为了制备出高性能低温Sabatier反应Ru基催化剂,通过调控Al_(2)O_(3)载体中五配位Al^(3+)的含量(五配位Al^(3+)占Al物种的比例),实现对Ru基活性位点电子性质的调控。在此过程中,利用~(27)Al固体核磁共振(~(27)Al-NMR)检测Al_(2)O_(3)载... 为了制备出高性能低温Sabatier反应Ru基催化剂,通过调控Al_(2)O_(3)载体中五配位Al^(3+)的含量(五配位Al^(3+)占Al物种的比例),实现对Ru基活性位点电子性质的调控。在此过程中,利用~(27)Al固体核磁共振(~(27)Al-NMR)检测Al_(2)O_(3)载体中五配位Al^(3+)的含量,借助X射线光电子能谱仪(XPS)和H_2程序升温还原(H_(2)-TPR)考察Ru基活性位点电子性质的调控效果,利用固定床反应器测试催化剂性能。结果表明,Al_(2)O_(3)载体中的五配位Al^(3+)可有效调控Ru基活性位点的电子性质,进而提升低温Sabatier反应Ru基催化剂性能。其中,以五配位Al^(3+)含量约为28.1%的Al_(2)O_(3)载体制备的Ru基催化剂,在低温区(<300℃)的CO_(2)转化率和CH_4选择性均可达90%以上。而且,在100 h的稳定性测试中,催化性能没有明显降低。 展开更多

关键词 低温Sabatier反应 Ru基催化剂 五配位Al^(3+) 电子性质调控 催化性能提升

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银基复合催化剂用于二氧化碳电化学还原性能研究

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作者 罗丹洋 刘鑫宇 薛渊 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期160-166,共7页

由可再生能源驱动的二氧化碳电化学还原是碳中和的有效途径,但二氧化碳电化学还原仍存在低选择性、低产率、低稳定性和过电位等问题。二氧化碳电化学还原的性能与催化剂的结构和组成密切相关,因此,设计高活性的催化剂对二氧化碳电化学... 由可再生能源驱动的二氧化碳电化学还原是碳中和的有效途径,但二氧化碳电化学还原仍存在低选择性、低产率、低稳定性和过电位等问题。二氧化碳电化学还原的性能与催化剂的结构和组成密切相关,因此,设计高活性的催化剂对二氧化碳电化学的商业化应用具有重要意义。利用煅烧三聚氰胺制备的C_(3)N_(4)作为银纳米颗粒的载体合成均匀分布的Ag/C_(3)N_(4),用于提高二氧化碳电化学还原制备一氧化碳的活性。C_(3)N_(4)含有富电子氮原子,作为载体能够改性金属Ag的电子结构,从而优化复合催化剂的电催化活性;Ag纳米颗粒均匀分散在C_(3)N_(4)载体上可以提高活性面积、避免团聚,进而提高反应稳定性。研究结果表明,相比于Ag/C催化剂和纯Ag纳米催化剂,Ag/C_(3)N_(4)催化剂提高了电催化二氧化碳还原制备一氧化碳的选择性、反应速率和稳定性。在电流密度为100 mA/cm^(2)以上反应7 h后,一氧化碳法拉第效率仍维持在90%以上。 展开更多

关键词 二氧化碳电催化还原 金属-载体相互作用 银基催化剂 C_(3)N_(4) 一氧化碳选择性

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3-硝基邻苯二甲酸锆的制备及其对双基系推进剂的催化作用 被引量：12

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作者 张衡 赵凤起 +2 位作者 张晓宏 裴庆 郝海霞 《火炸药学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第1期1-4,共4页

以3-硝基邻苯二甲酸和硝酸氧锆为原料,制备了3-硝基邻苯二甲酸锆,采用元素分析、X射线荧光衍射、FT-IR和TG-DTG对其结构进行了表征。研究了3-硝基邻苯二甲酸锆对双基和RDX-CMDB推进剂燃烧性能的影响。结果表明,3-硝基邻苯二甲酸锆对双... 以3-硝基邻苯二甲酸和硝酸氧锆为原料,制备了3-硝基邻苯二甲酸锆,采用元素分析、X射线荧光衍射、FT-IR和TG-DTG对其结构进行了表征。研究了3-硝基邻苯二甲酸锆对双基和RDX-CMDB推进剂燃烧性能的影响。结果表明,3-硝基邻苯二甲酸锆对双基系推进剂燃烧具有良好的催化作用,在低压段能明显提高推进剂的燃速,在中高压段能明显降低燃速压力指数;与铜盐复合后,可显著提高低压段燃速和降低中高压段燃速压力指数。 展开更多

关键词 物理化学 3-硝基邻苯二甲酸锆 燃烧催化剂 双基推进剂 燃烧性能

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3-羟基丙酸甲酯加氢制1,3-丙二醇的纳米铜基催化剂研究 被引量：12

10

作者 吕志果 冯看卡 郭振美 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期362-365,412,共5页

用共沉淀法制备了纳米Cu-M-O/SiO2催化剂,用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的结构及形貌进行了表征,在固定床反应器上考察了纳米催化剂用于3-羟基丙酸甲酯(MHP)催化加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)的催化效果。结果表明:制备... 用共沉淀法制备了纳米Cu-M-O/SiO2催化剂,用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的结构及形貌进行了表征,在固定床反应器上考察了纳米催化剂用于3-羟基丙酸甲酯(MHP)催化加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)的催化效果。结果表明:制备出的具有纳米结构的催化剂表现出了很高的催化活性,并有效抑制了脱水副反应的发生;在反应温度为160℃、反应压力为6.8 MPa、氢气流量为95 mL/min和V(MHP)∶V(MeOH)=1∶7条件下,MHP转化率达98%,1,3-PDO选择性达80%。 展开更多

关键词 1 3-丙二醇 铜基催化剂 3-羟基丙酸甲酯 催化加氢

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负载碱催化剂在Prins反应中的应用 被引量：6

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作者 王海永 吕慧 +3 位作者 林晨 朱振炜 许康栋 曹贵平 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第10期3911-3918,共8页

分别采用浸渍法和共沉淀法制备了负载金属氧化物的固体碱催化剂MnO/Al2O3(M=Na,K,Cs,Mg,Ca,Sr;n=1,2)和C-Cs2O/Al2O3,测定了催化剂的碱量和pKa值,分别采用CO2-TPD、X射线衍射、N2物理吸附表征了催化剂的物理化学性质。以异丁烯与多聚甲... 分别采用浸渍法和共沉淀法制备了负载金属氧化物的固体碱催化剂MnO/Al2O3(M=Na,K,Cs,Mg,Ca,Sr;n=1,2)和C-Cs2O/Al2O3,测定了催化剂的碱量和pKa值,分别采用CO2-TPD、X射线衍射、N2物理吸附表征了催化剂的物理化学性质。以异丁烯与多聚甲醛经Prins反应制备3-甲基-3-丁烯-1-醇(MBO)为体系考察催化剂活性。结果表明,催化剂的碱性和结构直接影响其催化活性,采用共沉淀法制备的Cs2O/Al2O3催化剂具有更强的碱性,表现出了优越的反应活性,甲醛的转化率和产物MBO的选择性分别为100.0%和86.0%。探讨了固体碱催化反应的机理,发现碱性位可以活化异丁烯的α-H,促进Prins反应。 展开更多

关键词 催化剂 固体碱 Prins反应 3-甲基-3-丁烯-1-醇 机理

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化学修饰氧化铝负载钴基催化剂吸附与反应行为的研究 被引量：5

12

作者 张俊岭 陈建刚 +2 位作者 董庆年 任杰 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第2期301-304,共4页

提出了一种改进催化剂活性和 C+5烃选择性的方法 ,利用原位红外光谱、TPSR和费 -托合成反应考察了催化剂的还原、分散、吸附与反应行为的关系 .研究表明 ,载体处理的差异决定了 CO在催化剂表面上的吸附形态 ,钴负载在氨修饰氧化铝上有... 提出了一种改进催化剂活性和 C+5烃选择性的方法 ,利用原位红外光谱、TPSR和费 -托合成反应考察了催化剂的还原、分散、吸附与反应行为的关系 .研究表明 ,载体处理的差异决定了 CO在催化剂表面上的吸附形态 ,钴负载在氨修饰氧化铝上有利于桥式 CO吸附 ,而醋酸改性氧化铝则增进了金属钴与载体之间的相互作用 ,催化剂以线形吸收态为主 .CO加氢反应表明 ,氨修饰氧化铝负载钴催化剂能促进活性和 C+5烃选择性的提高 ,而醋酸修饰氧化铝可抑止钴催化剂的活性和碳链增长 . 展开更多

关键词 氧化铝负载钴基催化剂 吸附 反应行为 Co/Al2O3催化剂 化学修饰 原位红外光谱 CO 加氢 一氧化碳

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固体碱催化碳酸二甲酯和3-戊酮合成丙酸甲酯 被引量：3

13

作者 吴都督 陈稚 +1 位作者 李尚德 贾振斌 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期423-427,共5页

以碳酸二甲酯(DMC)和3-戊酮为原料,以固体碱为催化剂合成了丙酸甲酯,并考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和原料配比等因素对合成反应的影响。实验结果表明,固体酸催化剂不利于丙酸甲酯的生成,而具有中强碱位的MgO对该反应具有较好... 以碳酸二甲酯(DMC)和3-戊酮为原料,以固体碱为催化剂合成了丙酸甲酯,并考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和原料配比等因素对合成反应的影响。实验结果表明,固体酸催化剂不利于丙酸甲酯的生成,而具有中强碱位的MgO对该反应具有较好的催化性能。当以MgO为催化剂时,反应的最佳条件为:反应温度260℃、反应时间5h、催化剂用量占反应物总质量的1.5%、n(DMC)∶n(3-戊酮)=6,在该反应条件下,3-戊酮的转化率和丙酸甲酯的选择性分别达到40.9%和53.9%。同时,反应主要副产物为3-戊酮缩合产物(4-甲基-5-乙基-4-庚烯-3-酮)、甲基化产物(2-甲基-3-戊酮和3-甲氧基-2-戊烯)及中间产物2-甲基丙酰乙酸甲酯等。 展开更多

关键词 碳酸二甲酯 3-戊酮 固体碱催化剂 氧化镁 丙酸甲酯

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改性γ-Al_2O_3载体上钴和钼的分散状态 被引量：4

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作者 康慧敏 王大祥 张鎏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1997年第1期37-40,共4页

利用ＸＲＤ、ＢＥＴ磁性分析等手段研究了在磷或钾改性的γ－Ａｌ２Ｏ３上钴和钼的存在形态，在Ｃｏ－Ｍｏ／γ－Ａｌ２Ｏ３负载型催化剂中，载体γ－Ａｌ２Ｏ３的改性处理对钴和钼的分散程度有显著影响．用磷酸处理γ－Ａｌ２Ｏ３载体... 利用ＸＲＤ、ＢＥＴ磁性分析等手段研究了在磷或钾改性的γ－Ａｌ２Ｏ３上钴和钼的存在形态，在Ｃｏ－Ｍｏ／γ－Ａｌ２Ｏ３负载型催化剂中，载体γ－Ａｌ２Ｏ３的改性处理对钴和钼的分散程度有显著影响．用磷酸处理γ－Ａｌ２Ｏ３载体时，由于载体的表面形成了类似ＡｌＰＯ４式的结构，从而抑制了Ｍｏ－Ｏ－Ａｌ的生成，使钼以ＭｏＯ３的形式存在．而在此载体上，弱碱性的钴则与磷酸在γ－Ａｌ２Ｏ３表面形成了类似磷酸钴式的结构，达到了较均匀的分散．用碳酸钾处理γ－Ａｌ２Ｏ３载体时，载体表面的强碱性抑制了钴的分散，使之形成了较大的Ｃｏ３Ｏ４晶粒．相反。 展开更多

关键词 钴钼催化剂 分散度 氧化铝

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ZnCr基催化剂煅烧温度对异丁醇合成性能的影响 被引量：5

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作者 寇永利 解红娟 +5 位作者 刘广波 武应全 张欣悦 韩怡卓 Noritatsu Tsubaki 谭猗生 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期703-709,共7页

研究了煅烧温度对ZnCr基催化剂合成异丁醇性能的影响。结果表明,随着煅烧温度的升高,催化剂的活性和产物分布都发生了较大的变化。催化剂在较低的温度下煅烧,液相产物中醇主要是甲醇和异丁醇;在较高的温度下煅烧,液相产物醇的分布符合A-... 研究了煅烧温度对ZnCr基催化剂合成异丁醇性能的影响。结果表明,随着煅烧温度的升高,催化剂的活性和产物分布都发生了较大的变化。催化剂在较低的温度下煅烧,液相产物中醇主要是甲醇和异丁醇;在较高的温度下煅烧,液相产物醇的分布符合A-S-F方程。用BET、XRD、H2-TPR、XPS等技术手段对催化剂织构参数、体相结构、还原性能、表面组成进行表征。结果表明,在300℃煅烧时,催化剂中的ZnO和Cr2O3未完全形成非计量尖晶石ZnxCr2/3(1-x)O;400℃煅烧时,催化剂中形成了最多量非计量尖晶石ZnxCr2/3(1-x)O;当煅烧温度高于400℃时,随着煅烧温度进一步升高,非计量尖晶石ZnxCr2/3(1-x)O逐步发生了分解,生成了更多量的ZnO和Cr2O3,导致催化剂的活性随之下降。进一步证明了非计量尖晶石ZnxCr2/3(1-x)O是该催化反应活性相。 展开更多

关键词 ZnCr基催化剂 CO加氢 异丁醇 合成气 非计量尖晶石ZnxCr2 3(1-x)O

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CrCl_3掺杂对钒钛基SCR催化剂脱硝活性的影响 被引量：6

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作者 段景卫 王学涛 +3 位作者 张福顺 刘剑光 陈江涛 崔建峰 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第3期3103-3108,共6页

采用等体积浸渍法制备了不同浓度的CrCl_3钒钛基商业催化剂,利用XRD、BET、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,结果表明,Cr在TiO_2载体表面处于高度分散状态,呈无定形相形式;反应温度200~500℃内,含铬催化剂的最... 采用等体积浸渍法制备了不同浓度的CrCl_3钒钛基商业催化剂,利用XRD、BET、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,结果表明,Cr在TiO_2载体表面处于高度分散状态,呈无定形相形式;反应温度200~500℃内,含铬催化剂的最高脱硝效率提高7%,在低温时随Cr/V摩尔比的增大而提高,在高温时有较宽的稳定反应窗口;BET结果表明Cr的添加明显提高了催化剂的比表面积、总孔容和孔结构参数;负载铬盐后脱硝催化剂表面弱酸性位的活性中心数目和密度随着含铬量的增大而增大;商业催化剂中钒元素主要以V^(4+)价态存在,随着Cr/V摩尔比的增大,催化剂中V^(4+)所占比例下降而V^(5+)所占比例升高;负载铬化物后铬元素主要以Cr^(3+)价态存在。 展开更多

关键词 铬 钒钛基 脱硝催化剂 TPR TPD XPS

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载体MgO/Al_2O_3比对CH_4/CO_2重整Ni基催化剂性能的影响 被引量：3

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作者 李基涛 张伟德 +1 位作者 严前古 万惠霖 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 1999年第4期569-572,共4页

以ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３以及其混合物为载体，研究ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３ｍｏｌ比对ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂性能的影响．结果表明ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３＝２（ｍｏｌ比）时其催化性能最好，积炭量最少．现场ＴＰＯ实验表明ＣＯ岐化的积... 以ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３以及其混合物为载体，研究ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３ｍｏｌ比对ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂性能的影响．结果表明ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３＝２（ｍｏｌ比）时其催化性能最好，积炭量最少．现场ＴＰＯ实验表明ＣＯ岐化的积炭量均大于相应催化剂ＣＨ４解离的积炭量，表明ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂的积炭。 展开更多

关键词 合成气 催化重整 镍基催化剂 甲烷 二氧化碳

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邻甲酚液相原位加氢反应 被引量：1

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作者 李雁斌 徐莹 +4 位作者 马隆龙 张琦 王铁军 陈冠益 张丽敏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期2654-2661,共8页

以Ni/CMK-3为催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射和氢气程序升温还原对催化剂进行了表征.考察了不同Ni负载量、反应温度、反应初始压力及反应时间条件下,甲醇水相重整制氢与邻甲酚原位加氢的耦合反应.结果表明,当Ni负载量为20%、反应温... 以Ni/CMK-3为催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射和氢气程序升温还原对催化剂进行了表征.考察了不同Ni负载量、反应温度、反应初始压力及反应时间条件下,甲醇水相重整制氢与邻甲酚原位加氢的耦合反应.结果表明,当Ni负载量为20%、反应温度为230℃、反应前冷压为0.1 MPa、水-甲醇-模型化合物摩尔比为50∶15∶1及反应9 h时,邻甲酚转化率最高为45.4%.分别对比了甲醇、甲酸、甘油和异丙醇作为供氢溶剂对原位加氢反应的影响,其中以甲酸为供氢溶剂时,邻甲酚的转化率最高达82.2%.对比了甲酚3种同分异构体原位加氢的效果,发现邻甲酚和间甲酚的反应效果相差不大,而对甲酚的转化率则远低于邻甲酚和间甲酚.对20%Ni/CMK-3在原位加氢实验中的使用寿命进行了考察. 展开更多

关键词 原位加氢 邻甲酚 CMK-3镍基催化剂

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CO变换反应铁系催化剂中助剂Bi_2O_3作用的研究 被引量：4

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作者 欧晓佳 程极源 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第1期31-33,共3页

运用X射线衍射 (XRD)、活性评价技术及X -射线光电子能谱 (XPS)研究Bi2 O3在铁系催化剂中的作用 ,结果表明 ,Bi2 O3对铁催化剂既有稳定催化剂结构的作用 ,又有由于晶格氧的高迁移性使其中的氧空位增加 ,从而使催化剂的活性大大提高。实... 运用X射线衍射 (XRD)、活性评价技术及X -射线光电子能谱 (XPS)研究Bi2 O3在铁系催化剂中的作用 ,结果表明 ,Bi2 O3对铁催化剂既有稳定催化剂结构的作用 ,又有由于晶格氧的高迁移性使其中的氧空位增加 ,从而使催化剂的活性大大提高。实验证明 ,使用Bi2 O3作为助剂可以起到显著地助催化作用。 展开更多

关键词 无铬铁系催化剂 CO变换反应 BI2O3 催化助剂

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丙二酸二乙酯加氢合成1,3-丙二醇反应的研究 被引量：2

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作者 丁同梅 田恒水 赵秉嵚 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第1期1-4,共4页

对丙二酸二乙酯(DEM)加氢还原合成1,3-丙二醇反应体系进行了热力学分析和实验研究,考察了铜基催化剂体系的优化工艺条件。结果表明,主反应为放热反应,不可自发向右进行,提高压力和降低温度对主反应有利。对该反应,铜基催化剂优于银基和... 对丙二酸二乙酯(DEM)加氢还原合成1,3-丙二醇反应体系进行了热力学分析和实验研究,考察了铜基催化剂体系的优化工艺条件。结果表明,主反应为放热反应,不可自发向右进行,提高压力和降低温度对主反应有利。对该反应,铜基催化剂优于银基和镍基催化剂,其最佳反应条件为:200℃、2MPa、原料液(DEM乙醇溶液)w(DEM)为10%、n(H_2)/n(DEM)为440。在此条件和液时空速1.2h^(-1)下,DEM转化率达到69.83%,1,3-丙二醇的选择性和收率分别为21.19%和14.80%。 展开更多

关键词 丙二酸二乙酯 1 3-丙二醇 加氢 铜基催化剂

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