炭载Pd-Fe合金催化剂的制备及电催化氧还原活性 被引量：4

1

作者 王彦恩 曹爽 +4 位作者 刘书静 冯涛 刘宁 唐亚文 陆天虹 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第1期23-28,共6页

研究了用NH4Cl作配位剂的配位还原法来制备的Pd-Fe/C催化剂,发现由于NH4Cl能与Pd形成配合物,使Pd Cl2的还原电位负移,与Fe Cl3的还原电位接近,从而在低温下制备得到了高合金化程度的Pd-Fe/C催化剂。XPS表征结果表明:Pd与Fe形成合金后,P... 研究了用NH4Cl作配位剂的配位还原法来制备的Pd-Fe/C催化剂,发现由于NH4Cl能与Pd形成配合物,使Pd Cl2的还原电位负移,与Fe Cl3的还原电位接近,从而在低温下制备得到了高合金化程度的Pd-Fe/C催化剂。XPS表征结果表明:Pd与Fe形成合金后,Pd的电荷密度的减少,增加了Pd0的含量。因此,得到的Pd-Fe/C催化剂对氧还原的电催化活性比用相同方法制得的Pd/C催化剂高,而且该催化剂对甲醇氧化没有电催化活性。 展开更多

关键词 催化剂 配位还原法 还原电位 合金化程度 氧还原

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乙二胺改性氯球负载Pd(0)配合物催化剂对Heck芳基化反应的催化性能 被引量：5

2

作者 杨元法 曾朝霞 +1 位作者 卢茂玲 石建敏 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第10期970-973,共4页

以乙二胺改性氯球为载体,在乙醇中与氯化钯反应和用KBH4还原,制备了乙二胺改性氯球负载Pd(0)配合物催化剂;考察了催化剂的制备条件、温度、溶剂、碱等因素对碘代苯和丙烯酸的Heck芳基化反应性能的影响.实验结果表明,乙二胺改性氯球负载P... 以乙二胺改性氯球为载体,在乙醇中与氯化钯反应和用KBH4还原,制备了乙二胺改性氯球负载Pd(0)配合物催化剂;考察了催化剂的制备条件、温度、溶剂、碱等因素对碘代苯和丙烯酸的Heck芳基化反应性能的影响.实验结果表明,乙二胺改性氯球负载Pd(0)配合物催化剂具有较高的催化活性和突出的重复使用性能;在Bu3N为缚酸剂、反应温度90℃、N-甲基吡咯烷酮为溶剂的条件下,各取代碘代苯(富电子或缺电子基团)能与丙烯酸或丙烯酸乙酯在1.0～5.0 h内完成Heck芳基化反应;在碘代苯与丙烯酸的反应中,催化剂重复使用17次时还能保持较高的催化活性;采用吡啶为碱源时,催化剂对Heck芳基化反应无催化活性. 展开更多

关键词 负载型钯(0)配合物 多相催化剂 Hcck芳基化反应 乙二胺改性氯球 循环使用

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络合还原法制备Pd/C催化剂及甲酸电催化氧化性能 被引量：1

3

作者 陈智栋 汤佳丽 +3 位作者 陈转霞 许娟 王文昌 曹剑瑜 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第7期665-669,共5页

分别以硼氢化钠和乙二醇为还原剂,经络合还原法制备了炭载钯(Pd/C)催化剂。透射电镜(TEM)和X射线粉末衍射谱(XRD)结果表明,以乙二醇为还原剂制备的Pd/C催化剂中Pd粒子具有较小的粒径、均匀的粒径分布和较大的相对结晶度,Pd粒子的平均粒... 分别以硼氢化钠和乙二醇为还原剂,经络合还原法制备了炭载钯(Pd/C)催化剂。透射电镜(TEM)和X射线粉末衍射谱(XRD)结果表明,以乙二醇为还原剂制备的Pd/C催化剂中Pd粒子具有较小的粒径、均匀的粒径分布和较大的相对结晶度,Pd粒子的平均粒径和相对结晶度分别为(4.2±2)nm和1.88。电化学测试结果显示,Pd/C催化剂具有较大的电化学活性面积,对甲酸氧化表现出较高的电催化活性和稳定性。 展开更多

关键词 炭载钯催化剂 络合还原 乙二醇 甲酸氧化 催化技术

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用NH_4F络合还原法制备的炭载Pd催化剂对甲酸分解的催化性能和甲酸氧化的电催化性能 被引量：2

4

作者 沈娟章 唐亚文 陆天虹 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第2期326-330,共5页

直接甲酸燃料电池(DFAFC)的两大问题是炭载Pd(Pd/C)催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性不好和Pd催化剂能催化甲酸分解。发现用NH4F络合还原法制备的NH4F修饰Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性要比Pd/C催化剂好大约20%,电催化稳定性也要稍优... 直接甲酸燃料电池(DFAFC)的两大问题是炭载Pd(Pd/C)催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性不好和Pd催化剂能催化甲酸分解。发现用NH4F络合还原法制备的NH4F修饰Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性要比Pd/C催化剂好大约20%,电催化稳定性也要稍优于Pd/C催化剂。在120 s内和30℃下,甲酸在Pd/C催化剂上分解产生38 mL气体,但在NH4F修饰Pd/C催化剂上基本上不分解,因此NH4F修饰主要能抑制Pd催化剂催化分解甲酸的能力,而且又能在一定程度上提高Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能。 展开更多

关键词 炭载pd催化剂 NH4F络合还原法 甲酸氧化 甲酸分解

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配位还原制备膦酸功能化Pd/C催化剂及其应用 被引量：4

5

作者 闫晓红 葛霞 +5 位作者 张琳 齐丽娟 刘洋 魏少华 朱晓舒 唐亚文 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1619-1626,共8页

采用活性炭为载体,乙二胺四亚甲基膦酸(EDTMPA)作为配位剂和稳定剂,氯化钯(PdCl_2)为前驱体,硼氢化钠(NaBH_4)为还原剂,通过一步还原制备得到膦酸功能化的超细高分散Pd/C催化剂.透射电子显微镜(TEM)及X射线衍射(XRD)分析结果表明,制得的... 采用活性炭为载体,乙二胺四亚甲基膦酸(EDTMPA)作为配位剂和稳定剂,氯化钯(PdCl_2)为前驱体,硼氢化钠(NaBH_4)为还原剂,通过一步还原制备得到膦酸功能化的超细高分散Pd/C催化剂.透射电子显微镜(TEM)及X射线衍射(XRD)分析结果表明,制得的Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径为2.7 nm,分散度为37.1%,高于同类型商业化催化剂.制得的催化剂对罗丹明(RhB)和对硝基苯酚(4-NP)的催化加氢反应的活化能分别为27.18和16.79 kJ/mol,明显低于商业化Pd/C催化剂(57.12和55.71 kJ/mol). 展开更多

关键词 pd/C催化剂 乙二胺四亚甲基膦酸 配合物 催化加氢

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气相法二氧化硅负载胺-钯配合物的制备及对Heck反应催化性能的研究 被引量：3

6

作者 胡国辉 周健民 +3 位作者 杨育林 李校堃 周仁贤 郑小明 《浙江大学学报（理学版）》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期561-565,共5页

以气相法二氧化硅为载体，链状胺和环胺为功能化试剂，制得一系列二氧化硅-胺基复合载体，通过配位反应得到二氧化硅负载胺-钯（Ⅱ）配合物，进一步还原得到二氧化硅负载胺-钯（0）配合物．采用IR、XRD、XPS、ICP技术对配合物进行表征... 以气相法二氧化硅为载体，链状胺和环胺为功能化试剂，制得一系列二氧化硅-胺基复合载体，通过配位反应得到二氧化硅负载胺-钯（Ⅱ）配合物，进一步还原得到二氧化硅负载胺-钯（0）配合物．采用IR、XRD、XPS、ICP技术对配合物进行表征，并研究了配合物的制备、反应条件以及配体差异对其催化碘苯与丙烯酸的Heck反应的性能．结果表明，该类催化剂在较低的温度下（70～90℃）即可较好地催化该反应，生成反式产物；还原后催化剂具有更好的催化活性和良好的重复使用性能；具有链状胺基配体的催化剂随着N原子数目的增加，催化活性呈上升趋势，而具有环状胺基配体的催化剂活性明显低于前者． 展开更多

关键词 气相法二氧化硅 胺基配体 钯配合物 负载型催化剂 HECK反应

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络合还原法制备碳载钯纳米粒子及其电催化甲酸氧化 被引量：2

7

作者 何卫 康永印 +3 位作者 杜翀 邹志青 张校刚 杨辉 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期382-386,共5页

应用柠檬酸钠络合还原法制备了粒径小、分布均匀的碳载Pd纳米粒子(Pd/C).由于柠檬酸钠的络合作用,有效地降低了Pd粒子在形成过程中的团聚.经过简单的热处理调控Pd粒子大小,发现随热处理温度的升高,Pd粒子直径由初始的2.7 nm增大到5.8 n... 应用柠檬酸钠络合还原法制备了粒径小、分布均匀的碳载Pd纳米粒子(Pd/C).由于柠檬酸钠的络合作用,有效地降低了Pd粒子在形成过程中的团聚.经过简单的热处理调控Pd粒子大小,发现随热处理温度的升高,Pd粒子直径由初始的2.7 nm增大到5.8 nm左右.电化学测试表明Pd/C的Pd粒子尺寸越小,电催化甲酸氧化的质量比活性越高,但如当Pd粒径较大,则催化剂呈现出更高的面积比活性.Pd粒径为3.6 nm的催化剂,其电催化甲酸氧化的稳定性最好. 展开更多

关键词 pd/C催化剂 柠檬酸钠 络合还原 甲酸氧化 尺寸效应

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二氧化硅负载聚（丙烯腈－乙烯基三乙氧基硅烷）钯（Ⅱ）配合物的合成和结构表征

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作者 孙强 刘世峰 +2 位作者 姚小华 苏永成 张振权 《化学研究与应用》 CSCD 1996年第2期184-187,共4页

本文合成了二氧化硅负载聚（丙烯腈－乙烯基三乙氧基硅烷）钯（Ⅱ）络合物并对该加氢摧化剂及其载体进行了结构表征。证明钯与氰基络合。

关键词 钯 配合物 催化剂 二氧化硅负载 加氢

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糖苷-氮杂环卡宾-钯-吡啶配合物及其高效催化水相Suzuki反应

9

作者 温小明 王健 +3 位作者 贺峦 何鹏 刘宇龙 周中高 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期1136-1144,共9页

以β-D-葡萄糖五乙酸酯为原料,通过三步反应制备了两种碳水化合物衍生的氮杂环卡宾钯络合物[Glu-(NHCs)PdBr_(2)(Py),1a和1b]。初步研究发现,在空气氛围下,含甲氧基聚乙二醇单元的钯络合物1a能高效地促进纯水中的Suzuki偶联反应,催化剂... 以β-D-葡萄糖五乙酸酯为原料,通过三步反应制备了两种碳水化合物衍生的氮杂环卡宾钯络合物[Glu-(NHCs)PdBr_(2)(Py),1a和1b]。初步研究发现,在空气氛围下,含甲氧基聚乙二醇单元的钯络合物1a能高效地促进纯水中的Suzuki偶联反应,催化剂用量低至0.01 mol%,能高效催化溴代芳烃和含吸电子基的氯代芳烃与苯基硼酸偶联反应,以91~100%的产率获得联芳烃。催化数据显示,络合物1a中的乙二醚链不仅改善其水溶性,还与金属Pd中心有配位作用,对提高催化剂的催化活性和稳定性有一定贡献。 展开更多

关键词 氮杂环卡宾 碳水化合物 钯络合物 水溶性催化剂 SUZUKI反应

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固载Pd配合物的二元Smectite介孔材料的合成及催化Heck反应的性能研究 被引量：3

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作者 王元瑞 李亚丰 +1 位作者 贺岩峰 赵旭 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第6期517-522,共6页

水热条件下合成了含M2+离子(Mg2+、Co2+、Ni2+和Zn2+)的介孔Smectite材料.经X射线粉末衍射和比表面积与孔隙率测定,确定了其晶体结构和孔性质.以配位体交换法固载金属Pd配合物———Pd(PhCH2CN)2Cl2,制备固载Pd配合物的Smectite介孔材... 水热条件下合成了含M2+离子(Mg2+、Co2+、Ni2+和Zn2+)的介孔Smectite材料.经X射线粉末衍射和比表面积与孔隙率测定,确定了其晶体结构和孔性质.以配位体交换法固载金属Pd配合物———Pd(PhCH2CN)2Cl2,制备固载Pd配合物的Smectite介孔材料催化剂———SM(M)Pd.负载后平均孔径的测定结果表明,SM(M)Pd平均孔径均高于H-Mont-Pd平均孔径(3.70 nm),说明固载的Pd(PhCH2CN)2Cl2能够扩大H-Mont-Pd孔径.不同SM(M)Pd催化Heck偶联反应结果表明,SM(Co)Pd催化剂活性最好,这一方面与SM(Co)Pd具有最大的比表面积和孔容一致,另外也与Co2+电子结构有关.在该催化剂下,碘苯与丙烯酸甲酯的Heck偶联反应的适宜溶剂是N,N-二甲基乙酰胺(NMAC),反应温度为80℃,反应时间1 h,催化剂用量5 mg/mmol碘苯,5次重复使用催化剂活性没有下降,碘苯转化率接近100%. 展开更多

关键词 SMECTITE 固载 pd配合物 催化 HECK反应

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配合Pd催化剂薄荷醇与异丁烯羰基合成Validol

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作者 王承学 孙敬茹 孙德 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期249-254,共6页

用PdCL2(PPh3)2/PPh3/P-CH3C6H4SO3H复合催化体系,在间歇高压釡中,以二甲苯为溶剂,在一定的反应温度、CO/H2压力和薄荷醇与异丁烯浓度下,研究了主催化剂浓度和各种助催化剂的配比对薄荷醇转化率和反应速度的影响.在适宜的催化体系和反... 用PdCL2(PPh3)2/PPh3/P-CH3C6H4SO3H复合催化体系,在间歇高压釡中,以二甲苯为溶剂,在一定的反应温度、CO/H2压力和薄荷醇与异丁烯浓度下,研究了主催化剂浓度和各种助催化剂的配比对薄荷醇转化率和反应速度的影响.在适宜的催化体系和反应体系中,进行了反应物的转化率、Validol的选择性和收率与反应时间关系实验.对98%以上Validol产物进行了FT-TR、MS、13C NMR和1H NMR鉴别.最后,完成了反应温度、CO压力和薄荷醇、异丁烯浓度对羰基合成Validol反应速度的影响实验,提出了该反应的反应机理和催化循环过程. 展开更多

关键词 配合钯催化剂 薄荷醇 异丁烯 羰基合成 反应机理

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