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共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及性能 被引量:10
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作者 李红梅 周菊发 +4 位作者 祝清超 曾少华 魏振玲 陈耀强 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期2484-2486,共3页
CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that... CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that three CeO2-based oxygen storage materials are all forming homogeneous solid solution.Among the samples,CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)has the best textural properties and excellent thermal stability.The specific surface area and pore volume of aged CZA are 90 m2/g and 0.29 mL/g.We proposed a viewpoint:Al3+ might insert among the interspace of fluorite structure or highly dispersal in solid solutions. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 共沉淀法 热稳定性能 结构性能 固溶体
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镧、锰共掺杂改性CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体的性能 被引量:5
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作者 张雪乔 信欣 +3 位作者 刘建英 刘盛余 赵明 陈耀强 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第10期2360-2366,共7页
采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂... 采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂样品具有最佳的高温稳定性;H2-TPR测试表明,La,Mn之间存在正协同效应,共掺杂的样品具有最佳的低温还原性能和高温稳定性;XPS结果表明,掺杂La可有效抑制在焙烧过程中Mn向表面的迁移,从而保持较高的表面吸附氧浓度. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 MNoX 还原性能
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掺杂锆对CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物还原热处理性能的影响 被引量:2
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作者 杨黄根 谭喻方 +5 位作者 韦庆敏 晏全 陈渊 朱立刚 覃利琴 肖益鸿 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期90-96,共7页
采用共沉淀法制备铈锆铝复合氧化物CZ x A(Ce,Zr,Al摩尔比为1∶x∶2,其中x=0,0.5,1,1.5,2)新鲜样品,分别在空气和10%H 2/Ar气氛下进行热处理,利用X射线粉末衍射、N 2吸脱附BET法、O 2脉冲吸附、H 2程序升温还原(H 2 temperature-program... 采用共沉淀法制备铈锆铝复合氧化物CZ x A(Ce,Zr,Al摩尔比为1∶x∶2,其中x=0,0.5,1,1.5,2)新鲜样品,分别在空气和10%H 2/Ar气氛下进行热处理,利用X射线粉末衍射、N 2吸脱附BET法、O 2脉冲吸附、H 2程序升温还原(H 2 temperature-programmed reduction,H 2-TPR)等手段研究复合氧化物的结构及性能。结果表明:CZ x A系列样品随着Zr含量的增加,经1100℃还原热处理的CZ 1.5 A-H 2-1100和CZ 2A-H 2-1100样品没有观察到CeAlO 3晶相;其储氧量分别为713,548μmol·g-1,远大于CZA-H 2-1100的23μmol·g-1;H 2-TPR耗氢量分别为1995,2087μmol·g-1,而CZA-H 2-1100样品H 2-TPR耗氢量显著减小,仅为310μmol·g-1,CZ x A储氧性能受还原热处理时CeAlO 3形成的影响,与H 2-TPR耗氢量的变化结果相吻合。研究发现CA样品经还原热处理更易生成CeAlO 3,而在CA中掺杂一定量Zr元素后的CZ 1.5 A,CZ 2A样品能抑制CeAlO 3的形成,从而显著改善材料的储氧性能和H 2-TPR耗氢量,且铈锆铝材料经还原热处理,均具有更好的低温还原性能。 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 还原热处理 CeAlo3 储氧性能 还原性能
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不同制备方法对CeO2-ZrO2-Al2O3材料性能的影响 被引量:7
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作者 焦毅 唐石云 +3 位作者 王健礼 祝淸超 陈耀强 龚茂初 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第8期813-818,共6页
分别采用共沉淀法、胶溶法和胶溶?共沉淀法制备了Ce0.5Zr0.5O2(12wt%)-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附?脱附、氧脉冲吸附(OSC)、程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)等手段进行了表征.材料经过1000℃焙烧后,XRD... 分别采用共沉淀法、胶溶法和胶溶?共沉淀法制备了Ce0.5Zr0.5O2(12wt%)-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附?脱附、氧脉冲吸附(OSC)、程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)等手段进行了表征.材料经过1000℃焙烧后,XRD结果表明,三种方法制备的样品均存在CeO2-ZrO2立方萤石和γ-Al2O3两种晶型.N2吸附?脱附结果表明,胶溶?共沉淀法制备的样品,具有最大的比表面积和孔容,分别为146.2m2/g和0.5mL/g,且有最佳的孔径分布;氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR结果表明胶溶?共沉淀法制备的材料,具有最佳的储氧性能和还原能力;同时实验还比较了经1100℃焙烧对几种方法制备样品性能的影响. 展开更多
关键词 铈锆铝复合氧化物 织构性能 储氧性能 还原性能
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不同铈添加量对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:8
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作者 唐石云 焦毅 +4 位作者 李小双 王云 王键礼 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期965-970,共6页
采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定... 采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定性能。N2吸附-脱附结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最好的织构性能,1 000℃时,比表面积和孔容分别为:136.6 m2.g-1和0.38 mL.g-1;1 100℃时,比表面积和孔容分别为:83.7 m2.g-1和0.23 mL.g-1。OSC结果显示,CeO2添加量为8%时样品具有最大的储氧量,1 000℃和1 100℃分别为70μmol.g-1和31μmol.g-1。H2-TPR结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最佳的还原性能。 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 结构性能 储氧性能 还原性能
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复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂(英文) 被引量:5
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作者 李红梅 兰丽 +4 位作者 陈山虎 刘达玉 王卫 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1734-1746,共13页
采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别... 采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3复合氧化物 复合沉淀剂 单Pd三效催化剂 相互作用 热稳定性
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掺杂Mn对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性质的影响 被引量:4
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作者 潘依浪 温怡芸 +1 位作者 陈耀强 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期337-343,共7页
采用共沉淀法制备了一系列Mn掺杂摩尔分数为0~5%的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)复合氧化物,并采用BET,OSC,XRD,XPS,H2-TPR等方法对所制备的材料进行了表征.结果表明,所制备的材料均形成了稳定的CZA固溶体,尤其是Mn掺杂0.5%的材料在600和1000... 采用共沉淀法制备了一系列Mn掺杂摩尔分数为0~5%的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)复合氧化物,并采用BET,OSC,XRD,XPS,H2-TPR等方法对所制备的材料进行了表征.结果表明,所制备的材料均形成了稳定的CZA固溶体,尤其是Mn掺杂0.5%的材料在600和1000℃焙烧后均表现出最好的织构性能.OSC和H2-TPR的结果表明,Mn掺杂量≤1%时,氧在材料中的体相移动是材料储氧和被还原的速控步骤,并且Mn的掺杂量为0.2%时,储氧量最大,材料的还原温度也最低;Mn掺杂量>1%时,Mn物种对材料储氧和被还原的作用显著.XPS结果表明,Mn在焙烧过程中会迁移向表面,结合H2-TPR结果可知,新鲜样品表面的MnOx物种主要为Mn2O3,而老化样品主要为Mn3O4. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 MNoX 储氧量 还原性能
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掺杂不同量Nd_2O_3对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:2
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作者 彭娜 陈山虎 +2 位作者 周菊发 陈耀强 龚茂初 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1138-1144,共7页
采用共沉淀法制备了一系列Nd2O3含量为0~13wt%的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,并通过X射线衍射(XRD)、低温N2吸附–脱附、氧脉冲吸附(OSC)、H2–程序升温还原(H2-TPR)及扫描电子显微镜(SEM)等方法对所制备的材料进行了表征.研究结... 采用共沉淀法制备了一系列Nd2O3含量为0~13wt%的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,并通过X射线衍射(XRD)、低温N2吸附–脱附、氧脉冲吸附(OSC)、H2–程序升温还原(H2-TPR)及扫描电子显微镜(SEM)等方法对所制备的材料进行了表征.研究结果表明,Nd2O3在CZA固溶体中的溶解限约为10wt%,过量Nd的添加会出现分相形成Nd0.5Ce0.5O1.75氧化物.掺杂适量Nd能有效抑制氧化物晶粒的长大,提高材料的热稳定性和氧化还原性能.Nd2O3的掺杂量为10wt%时,样品的织构稳定性最好,1000℃老化5 h后,比表面积和孔容分别达97.14 m2/g和0.44 mL/g.Nd2O3的掺杂量为7wt%时,样品有高的储氧量,经600℃和1000℃焙烧后储氧量分别为938.01μmol/g和821.72μmol/g;体相氧的移动能力最强,还原性能最佳,老化后还原峰温由465℃升高到483℃.SEM结果表明,所制备的材料均为球形颗粒,Nd2O3的添加可以有效阻止高温焙烧过程中粒子的团聚. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-A12o3 织构性能 氧化还原性能
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γ-Al_2O_3对CeO_2-ZrO_2固溶体形成能力的影响及其稳定性 被引量:2
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作者 何秋梅 曾美琴 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期613-616,592,共5页
运用XRD研究了γ-Al2O3与CeO2、ZrO2在高能球磨过程中和焙烧过程中的组织结构转变,重点研究了γ-Al2O3对CeO2-ZrO2体系固溶体形成能力的影响以及它们的稳定性问题。结果表明,CeO2和ZrO2在高能球磨过程中容易形成固溶体,但当γ-Al2O3跟C... 运用XRD研究了γ-Al2O3与CeO2、ZrO2在高能球磨过程中和焙烧过程中的组织结构转变,重点研究了γ-Al2O3对CeO2-ZrO2体系固溶体形成能力的影响以及它们的稳定性问题。结果表明,CeO2和ZrO2在高能球磨过程中容易形成固溶体,但当γ-Al2O3跟CeO2、ZrO2一起加入进行高能球磨时,γ-Al2O3会在球磨过程中抑制CeO2和ZrO2之间的扩散,使其难于形成固溶体。同时,γ-Al2O3在球磨过程中也没有跟CeO2或ZrO2发生互溶。研究还发现,通过调整球磨顺序,先将CeO2与ZrO2球磨30h,再添加Al2O3并继续球磨30h,这样生成的复合球磨粉体由结构稳定的γ-Al2O3与CeO2-ZrO2固溶体组成。在该球磨产物中,γ-Al2O3对CeO2-ZrO2固溶体的热稳定性有一定的促进作用,CeO2-ZrO2固溶体反过来也稳定了γ-Al2O3的相结构,避免了γ-Al2O3在球磨过程中发生α相变以及因球磨而降低相变点的现象,明显提高了其热稳定性。 展开更多
关键词 Γ-al2o3 ceo2-zro2固溶体 高能球磨 组织结构转变 热稳定性
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CuO/γ-Al_2O_3和CuO-CeO_2-Na_2O/γ-Al_2O_3催化吸附剂的脱硝性能 被引量:17
10
作者 赵清森 孙路石 +4 位作者 向军 石金明 王乐乐 殷庆栋 胡松 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2008年第8期52-57,共6页
利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化... 利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化生成N2、NO和N2O,是脱硝效率下降的主要原因。CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成N02,NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用。改进的CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高了催化剂脱硝效率。催化反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,再与吸附催化剂上的NH3反应。 展开更多
关键词 溶胶凝胶法 CUo-al2o3 Cuoceo2-Na2o-al2o3 NH3 No 选择性催化还原
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CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中CuO物种的原位XRD、Raman和TPR表征 被引量:14
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作者 何迈 方萍 +3 位作者 谢冠群 谢云龙 闫宗兰 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第9期997-1000,共4页
采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始... 采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始从表层向CeO2内层迁移.处于内层的CuO部分以晶相形式存在,部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4.高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移,同时促进CuAl2O4生成.结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布. 展开更多
关键词 Cuo/ceo2-al2o3 XRD RAMAN TPR Cuo迁移 固相反应
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焙烧温度对CuO/γ-Al_2O_3和CeO_2-CuO/γ-Al_2O_3催化剂NO还原活性的影响 被引量:12
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作者 顾立军 谢颖 +2 位作者 刘宝生 陈小平 王乐夫 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期235-239,共5页
用浸渍法制备了CuO γ Al2O3催化剂和CeO2改性的CeO2 CuO γ Al2O3催化剂,考察了焙烧温度对CuO γ Al2O3和CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响,以及CeO2的添加量对CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响。结... 用浸渍法制备了CuO γ Al2O3催化剂和CeO2改性的CeO2 CuO γ Al2O3催化剂,考察了焙烧温度对CuO γ Al2O3和CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响,以及CeO2的添加量对CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响。结果表明,在200℃~500℃的焙烧温度范围内,焙烧温度对CuO γ Al2O3催化剂的活性影响很小;在500℃~800℃的焙烧温度范围内,随着焙烧温度的升高CuO γ Al2O3催化剂的活性急剧下降,由XRD物相测定结果可知,归因于对反应表现惰性的尖晶石CuAl2O4相的生成。当焙烧温度为500℃时,CeO2的添加对CuO γ Al2O3催化剂的活性影响很小;当焙烧温度为800℃时,CeO2的添加对CuO γ Al2O3催化剂有明显的助催化作用,当Ce和Cu的摩尔比为1∶10时,NO转化率较为理想。 展开更多
关键词 焙烧温度 CUo-al2o3 ceo2 SCR No
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CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性 被引量:16
13
作者 胡玉海 高健 +3 位作者 王军 董林 丁维平 陈懿 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第10期1735-1737,共3页
The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface... The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species. 展开更多
关键词 CUo ceo2 Γ-al2o3 氧化铝负载氧化铜催化剂 表面形态 氧化铈助剂 表面相互作用 Denor活性
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CuO-CeO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂选择性催化还原NO 被引量:12
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作者 赵清森 周英彪 +4 位作者 向军 王乐乐 苏胜 胡松 孙路石 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期360-366,共7页
利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃~400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升... 利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃~400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升温方法研究了催化剂对NH3和NO的氧化性能,随着温度升高NH3被过度氧化生成了NO和N2O。催化剂能将NO氧化生成NO2,但转化程度较低。脱附实验表明,NH3和NO在催化剂表面存在明显的吸附现象。较少的NH3吸附量和NH3过度氧化是高温下脱硝效率降低的主要原因。暂态实验显示,NH3以吸附态参与反应,而NO以气态或弱吸附态参与反应。 展开更多
关键词 选择性催化还原 溶胶凝胶法 Cuo-ceo2-Mnox/γ-al2o3 NH3 No
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高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征 被引量:8
15
作者 罗金勇 孟明 +2 位作者 查宇清 贺博 韦世强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期861-866,共6页
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联... 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。 展开更多
关键词 化学吸附-水解法 Cuo/ceo2-al2o3催化剂 XANES EXAFS Co氧化 结构表征
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Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究 被引量:21
16
作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2112-2116,共5页
采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( M... 采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( MSc I) ,Ce O2 的添加提高了活性原子 Ni0的 d电子密度 ,在一定程度上抑制了 CH4分子中 C—Hσ电子向 d轨道的迁移 ,降低了 CH4裂解积炭活性 ;可加强 Ni0原子 d轨道向CO2 空反键 π轨道的电子迁移 ,促进 CO2 分子的活化 ,提高 CO2 的消炭活性 ,使 Ni/Ce O2 -Al2 O3 催化剂具有较强的抗积炭性能 . 展开更多
关键词 Ni/ceo2-al2o3催化剂 金属-半导体相互作用 金属-载体相互作用 CH4 积炭 Co2 消炭 氧化铈 氧化铝 载体 合成气 甲烷 二氧化碳
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CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用 被引量:14
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作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期321-325,共5页
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3... 采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释. 展开更多
关键词 ceo2 贵金属Pd Ni/-γ-al2o3催化剂 助剂 CH4 积炭 Co2 消炭 甲烷 二氧化碳 镍催化剂 二氧化铈 催化重整
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CeO_2^-MO_x(M=La^(3+),Ca^(2+))改性Pd/γ-Al_2O_3催化甲烷燃烧性能(英文) 被引量:11
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作者 肖利华 孙鲲鹏 徐贤伦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2108-2113,共6页
采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度... 采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-CaO在615cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6eV,形成了一种高度离子化的,与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,在空速为50000h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃. 展开更多
关键词 ceo2-Mox固溶体 Pd/γ-al2o3催化剂 甲烷催化燃烧 XRD RAMAN XPS
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CeO_2-Y_2O_3-ZrO_2热障涂层的组织结构及隔热性能 被引量:7
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作者 王娇 邓畅光 +1 位作者 邓姝皓 杨焜 《中国表面工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期29-35,共7页
为获得孔隙率高、隔热性能好的热障涂层CeO2-Y2O3-ZrO2(CYSZ),采用低温超音速火焰喷涂(LT-HVOF)和大气等离子喷涂(APS)工艺在K4169镍基高温合金表面分别沉积NiCoCrAlYTa粘结层和CeO2、Y2O3共同稳定的ZrO2空心粉CYSZ陶瓷层。通过扫描电... 为获得孔隙率高、隔热性能好的热障涂层CeO2-Y2O3-ZrO2(CYSZ),采用低温超音速火焰喷涂(LT-HVOF)和大气等离子喷涂(APS)工艺在K4169镍基高温合金表面分别沉积NiCoCrAlYTa粘结层和CeO2、Y2O3共同稳定的ZrO2空心粉CYSZ陶瓷层。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)对不同喷涂电流(500,600和700A)制备的CYSZ热障涂层和采用传统Y2O3稳定的ZrO2团聚粉7YSZ为陶瓷面层的热障涂层的组织结构进行观察分析,并测定其隔热性能。结果表明:与传统的7YSZ类似,CYSZ涂层主要组成相为四方t相,涂层呈典型层状结构,但相对于7YSZ,空心粉CYSZ涂层存在更多孔隙和微裂纹;在1 150℃时,随着喷涂电流的增大,隔热性能呈降低趋势,CYSZ涂层隔热性能比传统7YSZ涂层隔热性能好。 展开更多
关键词 空心粉末 ceo2-Y2o3-zro2(CYSZ) 热障涂层 等离子喷涂 隔热性能
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Cr_2O_3-Al_2O_3-ZrO_2高铬制品 被引量:8
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作者 尹洪基 吴爱军 +3 位作者 陈人品 朱德先 张涛 胡飘 《耐火材料》 CAS 北大核心 2011年第2期126-129,共4页
介绍了Cr2O3-Al2O3-ZrO2制品的组成及各组成的作用、烧成气氛、制品的显微结构特征和性能指标。着重论述了影响制品性能的烧成工艺和以电熔、烧结两种Cr2O3颗粒生产的Cr2O3-Al2O3-ZrO2制品的显微结构差异,表明在还原气氛下烧成的Cr2O3-A... 介绍了Cr2O3-Al2O3-ZrO2制品的组成及各组成的作用、烧成气氛、制品的显微结构特征和性能指标。着重论述了影响制品性能的烧成工艺和以电熔、烧结两种Cr2O3颗粒生产的Cr2O3-Al2O3-ZrO2制品的显微结构差异,表明在还原气氛下烧成的Cr2O3-Al2O3-ZrO2制品性能优良,而采用电熔Cr2O3料生产的Cr2O3-Al2O3-ZrO2制品性能优于使用烧结Cr2O3料生产的。 展开更多
关键词 Cr2o3-al2o3-zro2 烧成气氛 显微结构
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