以水和氧气为原料,光催化产过氧化氢(H_(2)O_(2))具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳(g-C_(3)N_(4))本征光催化活性低的问题,本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C_(3)N_(4)纳米片光催化剂。煅...以水和氧气为原料,光催化产过氧化氢(H_(2)O_(2))具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳(g-C_(3)N_(4))本征光催化活性低的问题,本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C_(3)N_(4)纳米片光催化剂。煅烧条件对g-C_(3)N_(4)的结构属性和催化性能有显著影响。两步焙烧和1℃·min^(-1)最佳升温速率制备的样品(CN-T-1)表现出显著提高的光催化产H_(2)O_(2)效率(3177.0μmol·g^(-1)·h^(-1)),为一步焙烧和1℃·min^(-1)升温速率制备的样品(CN-O-1)(858.6μmol·g^(-1)·h^(-1))的3.7倍,高于文献报导的纯g-C_(3)N_(4)产H_(2)O_(2)效率。CN-T-1在5次循环使用中H_(2)O_(2)产率先略有下降,后基本保持不变,表现出良好的稳定性。相较于CN-O-1,CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命,以及超薄片层使其具有更大的带隙(3.07 e V,比CN-O-1大+0.26 e V)和更正的价带位置。·O_(2)^(-)自由基被证实为主要的活性物种。CN-T-1光催化产H_(2)O_(2)被证实为两步单电子ORR路径(O_(2)+e^(-)→·O_(2)^(-)→H_(2)O_(2))。展开更多
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文摘以水和氧气为原料,光催化产过氧化氢(H_(2)O_(2))具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳(g-C_(3)N_(4))本征光催化活性低的问题,本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C_(3)N_(4)纳米片光催化剂。煅烧条件对g-C_(3)N_(4)的结构属性和催化性能有显著影响。两步焙烧和1℃·min^(-1)最佳升温速率制备的样品(CN-T-1)表现出显著提高的光催化产H_(2)O_(2)效率(3177.0μmol·g^(-1)·h^(-1)),为一步焙烧和1℃·min^(-1)升温速率制备的样品(CN-O-1)(858.6μmol·g^(-1)·h^(-1))的3.7倍,高于文献报导的纯g-C_(3)N_(4)产H_(2)O_(2)效率。CN-T-1在5次循环使用中H_(2)O_(2)产率先略有下降,后基本保持不变,表现出良好的稳定性。相较于CN-O-1,CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命,以及超薄片层使其具有更大的带隙(3.07 e V,比CN-O-1大+0.26 e V)和更正的价带位置。·O_(2)^(-)自由基被证实为主要的活性物种。CN-T-1光催化产H_(2)O_(2)被证实为两步单电子ORR路径(O_(2)+e^(-)→·O_(2)^(-)→H_(2)O_(2))。
