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ZnO对草酸二甲酯加氢Cu/SiO2催化剂的抑制效应 被引量：8
1
作者 李竹霞 钱志刚 +1 位作者 赵秀阁 肖文德 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期744-746,共3页
以草酸二甲酯加氢制备乙二醇为目标反应,研究了添加助剂ZuO对Cu/SiO2催化剂的影响,结果表明,引入助剂锌后催化剂的加氢活性迅速下降,催化剂的织构表征和XRD、TPR分析表明,助剂氧化锌破坏了Cu/SiO2催化剂前体结构,使得孔径变大,比表面积... 以草酸二甲酯加氢制备乙二醇为目标反应,研究了添加助剂ZuO对Cu/SiO2催化剂的影响,结果表明,引入助剂锌后催化剂的加氢活性迅速下降,催化剂的织构表征和XRD、TPR分析表明,助剂氧化锌破坏了Cu/SiO2催化剂前体结构,使得孔径变大,比表面积下降;氧化锌的存在能够促使氧化态铜更易还原为Cu0,并使得催化剂晶粒长大,主要加氢活性组分Cu2O含量降低,进而抑制了反应. 展开更多
关键词 草酸二甲酯 cu/sio2 ZNO 抑制效应
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蒸氨压力对Cu/SiO2催化剂的影响及其草酸二甲酯加氢性能 被引量：1
2
作者 丁丁 王琪 +4 位作者 金方 陈亚中 崔鹏 刘荣 沈浩 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期466-472,共7页
以Si O2为载体,铜氨溶液为前驱体,采用蒸氨法在不同蒸氨压力下制备了系列铜负载量质量分数为20.0%的Cu/Si O2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)等技术手... 以Si O2为载体,铜氨溶液为前驱体,采用蒸氨法在不同蒸氨压力下制备了系列铜负载量质量分数为20.0%的Cu/Si O2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)等技术手段对催化剂的物理化学性能进行了表征。考察了蒸氨速率对催化剂物化结构及其草酸二甲酯催化加氢制乙二醇的催化性能影响。在反应温度200℃、压力3.0 MPa、液时空速LHSV=0.4 h-1、氢气草酸二甲酯摩尔比80∶1的反应条件下测定了催化剂的活性。结果表明,在蒸氨压力为31.3 k Pa条件下制备的催化剂表现出了最佳活性和选择性,草酸二甲酯转化率达到了99.9%,乙二醇选择性达94.4%。H2-TPR、XRD、TEM、FTIR及XAES表征结果表明,较低蒸氨压力有利于铜氨离子快速分解负载在载体上,避免铜粒子聚集长大,还原后形成Cu2O和Cu0物种颗粒尺寸较小,分散比较均匀,催化活性,尤其是乙二醇的选择性更佳。 展开更多
关键词 蒸氨压力 cu/sio2催化剂 草酸二甲酯加氢
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层状双金属Me-Cu/SiO2催化剂对大庆常顶油品脱砷性能的影响 被引量：1
3
作者 孟祥祺 王晓蔷 +4 位作者 邹易杰 施岩 刘道胜 赵志航 刁祥瑞 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期118-122,共5页
利用蒸氨法制备了Cu/SiO2催化剂,同时以Cu/SiO2为前基体,采用等体积浸渍法分别负载Fe、Mn、Cr 3种活性金属,考察了Cu/SiO2、Fe-Cu/SiO2、Mn-Cu/SiO2、Cr-Cu/SiO2催化剂对大庆常顶油品脱砷性能的影响。利用BET、FT-IR、TEM、XRD、XRF、H2... 利用蒸氨法制备了Cu/SiO2催化剂,同时以Cu/SiO2为前基体,采用等体积浸渍法分别负载Fe、Mn、Cr 3种活性金属,考察了Cu/SiO2、Fe-Cu/SiO2、Mn-Cu/SiO2、Cr-Cu/SiO2催化剂对大庆常顶油品脱砷性能的影响。利用BET、FT-IR、TEM、XRD、XRF、H2-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,本体型Cu/SiO2催化剂及双金属负载型Fe-Cu/SiO2、Mn-Cu/SiO2、Cr-Cu/SiO2催化剂的脱砷效果均优于工业剂。相比工业剂,Cu/SiO2拥有更为优异的织构性质及分散性能,而对于双金属脱砷剂而言,二次负载的活性金属Fe、Mn、Cr均促进了Cu物种在Cu/Si O2体相的进一步分散,同时增强了催化剂体系的氧化性能,其中氧化性最强的Cr-Cu/SiO2表现出了最佳的脱砷效果,脱砷率为99.19%。 展开更多
关键词 双金属 脱砷剂 cu/sio2 氧化还原性
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老化时间对Cu/SiO2催化乙酸加氢制乙醇的影响 被引量：1
4
作者 常苏杰 徐晨阳 +1 位作者 吴涛 申曙光 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期25-30,74,共7页
采用蒸氨法制备了不同老化时间的Cu/SiO2催化剂。在固定床反应器上评价了Cu/SiO2催化剂对乙酸加氢制乙醇的催化性能,并通过BET、H2-TPR、FT-IR和XRD手段对催化剂性质进行了表征。结果发现,老化时间对催化剂中层状硅酸铜的形成有重要影... 采用蒸氨法制备了不同老化时间的Cu/SiO2催化剂。在固定床反应器上评价了Cu/SiO2催化剂对乙酸加氢制乙醇的催化性能,并通过BET、H2-TPR、FT-IR和XRD手段对催化剂性质进行了表征。结果发现,老化时间对催化剂中层状硅酸铜的形成有重要影响。适当延长老化时间,不仅有助于催化剂中形成更多的层状硅酸铜,从而使催化剂获得更多的Cu^0和Cu^+物种,还可以提高催化剂上Cu^0和Cu+物种的分散度及与载体之间的相互作用力。老化时间为6 h制得的Cu/SiO2催化剂对乙酸加氢具有较高的催化活性。 展开更多
关键词 cu/sio2催化剂 蒸氨法 老化时间 乙酸加氢 乙醇
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铜含量对草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO2催化剂性能的影响 被引量：3
5
作者 马俊国 葛庆杰 徐恒泳 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期10-14,36,共6页
采用蒸氨沉淀法制备了不同铜含量的系列Cu/SiO_2催化剂,并利用H_2-TPR、N_2O化学吸附、BET、XRD,FT-IR等手段进行了表征,研究了铜含量对Cu/SiO_2催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙二醇的反应性能的影响。结果表明,活性金属铜的高效分散,对... 采用蒸氨沉淀法制备了不同铜含量的系列Cu/SiO_2催化剂,并利用H_2-TPR、N_2O化学吸附、BET、XRD,FT-IR等手段进行了表征,研究了铜含量对Cu/SiO_2催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙二醇的反应性能的影响。结果表明,活性金属铜的高效分散,对催化剂性能具有较大影响,过量的铜会覆盖于催化剂表面,造成铜的活性比表面积下降,降低催化剂的加氢性能。对于所考察SiO_2载体,其可以有效分散高达40%的活性金属铜,而较高铜含量的催化剂具有较优的加氢活性,尤其是具有较优的低温加氢活性。催化剂C-40-Cu在180℃时,可达到几乎100%的DMO转化率和大于97%的乙二醇选择性。 展开更多
关键词 草酸二甲酯加氢 乙二醇 cu/Si O2 铜含量
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草酸二甲酯加氢Cu/SiO_2催化剂前体的研究 被引量：32
6
作者 李竹霞 钱志刚 +1 位作者 赵秀阁 肖文德 《华东理工大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期613-617,共5页
分别以碳酸铵和氨水为沉淀剂,硅溶胶为载体,采用沉淀沉积法制备了Cu/SiO2(wCu=0.20)催化剂。其中以氨水为沉淀剂通过均匀蒸氨沉淀沉积法制得的催化剂具有较高的草酸二甲酯加氢活性。通过XRD、FT-IR、热重(TG)等分析,证实了催化剂前体是... 分别以碳酸铵和氨水为沉淀剂,硅溶胶为载体,采用沉淀沉积法制备了Cu/SiO2(wCu=0.20)催化剂。其中以氨水为沉淀剂通过均匀蒸氨沉淀沉积法制得的催化剂具有较高的草酸二甲酯加氢活性。通过XRD、FT-IR、热重(TG)等分析,证实了催化剂前体是一种具有矿物硅孔雀石结构的物质,它具有较高的热稳定性和低温催化活性。通过热分析和不同焙烧温度对催化剂活性的影响,得出具有硅孔雀石结构的催化剂前体在450°C焙烧后进行还原,具有较高的活性组分分散度和Cu2O含量,因而对草酸二甲酯加氢反应有较高的活性。 展开更多
关键词 cu/sio2 硅孔雀石 焙烧温度 草酸二甲酯 加氢
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Cu/SiO_2催化剂在草酸二乙酯加氢过程中失活研究(英文) 被引量：10
7
作者 张旭 王保伟 +1 位作者 郭媛媛 许根慧 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第9期702-705,共4页
草酸酯加氢合成乙二醇过程中负载量为20%的Cu催化剂可以获得较高的乙二醇(EG)收率,但是该催化剂寿命过短的问题限制了其工业应用。本实验主要研究造成该催化剂失活的原因。使用蒸氨法将铜负载在SiO2上,制成用于草酸二乙酯(DEO)加氢的催... 草酸酯加氢合成乙二醇过程中负载量为20%的Cu催化剂可以获得较高的乙二醇(EG)收率,但是该催化剂寿命过短的问题限制了其工业应用。本实验主要研究造成该催化剂失活的原因。使用蒸氨法将铜负载在SiO2上,制成用于草酸二乙酯(DEO)加氢的催化剂。运用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)和高分辨率透射电镜(HRTWEM)来表征催化剂。发现铜颗粒以很小的粒径高度分散在新鲜催化剂的表面,而这些颗粒的聚集正是造成催化剂失活的主要原因。结果还表明,Cu0是加氢过程中的主要活性位。 展开更多
关键词 失活 cu/sio2催化剂 加氢 草酸二乙酯
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一氧化碳和乙醇酸甲酯对草酸二甲酯加氢制备乙二醇Cu/SiO_2催化剂的影响 被引量：10
8
作者 张素华 张博 +1 位作者 惠胜国 李伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期5-9,13,共6页
研究了CO和乙醇酸甲酯(MG)对草酸二甲酯(DMO)加氢反应的影响。气相中的CO对催化活性影响较大,系统中通入一定CO后,乙二醇(EG)收率从95.6%下降至25.4%;CO对该过程影响可逆,停止进料液,用H2吹扫20h后,催化剂活性可恢复至未通CO时水平。MG... 研究了CO和乙醇酸甲酯(MG)对草酸二甲酯(DMO)加氢反应的影响。气相中的CO对催化活性影响较大,系统中通入一定CO后,乙二醇(EG)收率从95.6%下降至25.4%;CO对该过程影响可逆,停止进料液,用H2吹扫20h后,催化剂活性可恢复至未通CO时水平。MG浓度、进料方式及反应温度均对反应过程有较大影响。195℃较低温度时,MG预吸附对反应影响更大,MG预吸附7 h,反应35 h后,乙二醇(EG)收率仅为23.7%。MG在催化剂表面较难脱附,系统中MG浓度较高时,会生成多聚物,堵塞催化剂孔道,会导致催化剂失活。 展开更多
关键词 一氧化碳 乙醇酸甲酯 cu/sio2催化剂 失活 草酸二甲酯 加氢 乙二醇
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草酸酯加氢制乙二醇Cu/SiO_2催化剂的制备及性能研究 被引量：8
9
作者 王科 范鑫 +1 位作者 袁小金 许红云 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期27-30,共4页
用溶胶-凝胶均匀沉淀法制备了草酸二乙酯气相加氢制乙二醇的Cu/SiO2催化剂。考察了铜负载量、活化温度、反应温度、反应压力、氢酯比以及液时空速对催化剂性能的影响,确定了最佳的反应工艺条件,使草酸二乙酯的转化率和乙二醇的收率分别... 用溶胶-凝胶均匀沉淀法制备了草酸二乙酯气相加氢制乙二醇的Cu/SiO2催化剂。考察了铜负载量、活化温度、反应温度、反应压力、氢酯比以及液时空速对催化剂性能的影响,确定了最佳的反应工艺条件,使草酸二乙酯的转化率和乙二醇的收率分别达到100%和98%。 展开更多
关键词 cu/sio2催化剂 草酸二乙酯加氢 乙二醇
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焙烧温度对草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO_2催化剂性能的影响 被引量：2
10
作者 张雅静 赵鑫 +2 位作者 李朋辉 郑娜 吴静 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第5期31-34,共4页
以氨水(w=28%)作为沉淀剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为改性剂,采用沉淀沉积法(蒸氨法)制备了Cu/SiO2催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR等对催化剂结构进行表征,考察了焙烧温度对催化剂草酸二甲酯加氢制备乙二醇反应性能的影响。结果表明焙... 以氨水(w=28%)作为沉淀剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为改性剂,采用沉淀沉积法(蒸氨法)制备了Cu/SiO2催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR等对催化剂结构进行表征,考察了焙烧温度对催化剂草酸二甲酯加氢制备乙二醇反应性能的影响。结果表明焙烧温度影响催化剂晶体结构、孔结构和活性组分的还原性能,从而影响了Cu/SiO2催化剂对草酸二甲酯加氢制备乙二醇的催化性能。当焙烧温度为400℃时催化剂表现出较好的催化性能。在固定床反应器中,当反应温度为200℃,反应压力为2.1MPa,n(H2)/n(DMO)为90,LHSV为0.8h-1,草酸二甲酯的转化率达到100%,乙二醇的选择性为97.3%。 展开更多
关键词 草酸二甲酯 加氢 乙二醇 cu/sio2 催化剂制备 焙烧温度
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氨铜比对蒸氨法Cu/SiO_2催化剂活性组分演变及二氧化碳加氢性能的影响 被引量：3
11
作者 李静 靳博晗 +1 位作者 岳海荣 应建康 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第11期2005-2008,2012,共5页
铜催化剂表面铜活性物种的性质与分散度是影响CO_2加氢性能的关键因素。以硅溶胶为载体、铜氨络合物为铜源采用蒸氨法制备了Cu/SiO_2催化剂考察了氨铜比对Cu/SiO_2催化剂表面铜活性物种的形成和CO_2加氢制甲醇反应性能的影响。通过N_2-p... 铜催化剂表面铜活性物种的性质与分散度是影响CO_2加氢性能的关键因素。以硅溶胶为载体、铜氨络合物为铜源采用蒸氨法制备了Cu/SiO_2催化剂考察了氨铜比对Cu/SiO_2催化剂表面铜活性物种的形成和CO_2加氢制甲醇反应性能的影响。通过N_2-physisorption、TEM、XRD、IR和BET等技术对催化剂的结构和性质进行了表征。结果显示,铜氨溶液中适当的氨浓度,有利于铜氨配体的形成和蒸氨过程中铜活性组分的均匀分布,有利于层状硅酸铜和氧化铜双活性组分的形成。在反应温度523 K,反应压力2.5 MPa,进气比V(CO_2):V(H_2):V(N_2)=10:30:4,反应空速1800 mL_(STP)/(g·h)的条件下,氨铜比为4的Cu/SiO_2-N4催化剂获得较优CO_2加氢催化性能,CO_2的转化率31%,CH_3OH的选择性54.8%,CH_3OH的收率17%。 展开更多
关键词 蒸氨法 层状硅酸铜 cu/sio2 CO2加氢
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丙二酸二乙酯在Cu/SiO_2催化剂上的加氢过程 被引量：2
12
作者 丁同梅 吴文滨 田恒水 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期664-670,共7页
在连续流动固定床反应器上,研究了Cu/SiO_2催化丙二酸二乙酯(DEM)加氢制备1,3-丙二醇(1,3-PDO)的反应。采用H_2-TPR、XRD、SEM、N_2吸附-脱附等方法对催化剂进行表征。进一步优化了原料液含量、氢酯摩尔比、液态空速、反应温度、反应压... 在连续流动固定床反应器上,研究了Cu/SiO_2催化丙二酸二乙酯(DEM)加氢制备1,3-丙二醇(1,3-PDO)的反应。采用H_2-TPR、XRD、SEM、N_2吸附-脱附等方法对催化剂进行表征。进一步优化了原料液含量、氢酯摩尔比、液态空速、反应温度、反应压力等因素对反应结果的影响。表征结果显示,不同还原条件会影响Cu/SiO_2还原后活性铜的量及其分散状态;于300℃下还原4 h时,Cu/SiO_2催化剂的活性中心较多且分散均匀。实验结果表明,采用于300℃下还原4 h的Cu/SiO_2催化剂,在原料液含量7.5%(w)、氢酯摩尔比330、液态空速1.8 h-1、反应温度200℃、反应压力2.0 MPa的反应条件下,DEM的转化率为85.2%,产物1,3-PDO的收率为41.0%,副产物3-羟基丙酸乙酯的收率为32.9%。 展开更多
关键词 cu/sio2催化剂 丙二酸二乙酯 催化加氢 1 3-丙二醇
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不同硅源的Cu/SiO_2催化糠醛加氢制2-甲基呋喃 被引量：2
13
作者 史大佑 陈晓蓉 +1 位作者 梅华 许岩 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第7期802-808,共7页
以硅溶胶和气相二氧化硅为载体,采用氨蒸法制备了Cu/SiO_2-sol和Cu/SiO_2-aer两种催化剂,采用N_2吸附脱附、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、N_2O-H_2滴定、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氨程序升温脱附(NH... 以硅溶胶和气相二氧化硅为载体,采用氨蒸法制备了Cu/SiO_2-sol和Cu/SiO_2-aer两种催化剂,采用N_2吸附脱附、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、N_2O-H_2滴定、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氨程序升温脱附(NH_3-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)对样品进行表征,在固定床反应器中考察两种催化剂对糠醛气相加氢制2-甲基呋喃的催化性能。结果表明,Cu/SiO_2-sol催化剂具有更好的催化活性,在150 h反应时间内,糠醛转化率为100%,2-MF选择性在91%以上。这主要归因于以硅溶胶为硅源可以生成更多页硅酸铜,还原后催化剂表面Cu的分散性更高、弱酸位更多,有利于提高糠醛的转化率与2-甲基呋喃的选择性。同时Cu/SiO_2-sol具有较大的孔容孔径,有利于降低反应过程中积炭,延长催化剂寿命。 展开更多
关键词 cu/sio2 载体 催化 加氢 糠醛 2-甲基呋喃
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Cu/SiO_2逐层沉积增强无杂质空位诱导InGaAsP/InGaAsP量子阱混杂 被引量：4
14
作者 郭春扬 张瑞英 +1 位作者 刘纪湾 王林军 《半导体技术》 CAS 北大核心 2019年第3期189-193,共5页
研究了Cu/SiO_2逐层沉积增强的无杂质空位诱导InGaAsP/InGaAsP多量子阱混杂(QWI)行为。在多量子阱(MQW)外延片表面,采用等离子体增强的化学气相沉积(PECVD)不同厚度的SiO_2,然后溅射5 nm Cu,在不同温度下进行快速热退火(RTA)诱发量子阱... 研究了Cu/SiO_2逐层沉积增强的无杂质空位诱导InGaAsP/InGaAsP多量子阱混杂(QWI)行为。在多量子阱(MQW)外延片表面,采用等离子体增强的化学气相沉积(PECVD)不同厚度的SiO_2,然后溅射5 nm Cu,在不同温度下进行快速热退火(RTA)诱发量子阱混杂。通过光荧光(PL)谱表征样品在QWI前后的变化。实验结果表明,当RTA温度小于700℃时,PL谱峰值波长只有微移,且变化与其他参数关系不大;当RTA温度大于700℃时,PL谱峰值波长移动与介质层厚度和RTA时间都密切相关,当SiO_2厚度为200 nm,退火温度为750℃,时间为200 s时,可获得54.3 nm的最大波长蓝移。该种QWI方法能够诱导InGaAsP MQW带隙移动,QWI效果与InGaAsP MQW中原子互扩散激活能、互扩散原子密度以及在RTA过程中热应力有关。 展开更多
关键词 INGAASP 多量子阱(MQW) 量子阱混杂(QWI) cu/sio2 快速热退火 蓝移
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Cu/SiO_2催化香茅醇一步合成香茅腈的研究 被引量：2
15
作者 金书含 胡云峰 +2 位作者 刘剑 高果柱 姜伟 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期855-859,共5页
以香茅醇为原料、制备的介孔Cu/SiO_2为催化剂,在固定床反应器中对一步法催化香茅醇合成香茅腈进行了研究。采用气象色谱、红外光谱和质谱对反应产物进行了定性定量分析。考察了反应温度、氨醇摩尔比和原料空速(WHSV)对反应的影响。实... 以香茅醇为原料、制备的介孔Cu/SiO_2为催化剂,在固定床反应器中对一步法催化香茅醇合成香茅腈进行了研究。采用气象色谱、红外光谱和质谱对反应产物进行了定性定量分析。考察了反应温度、氨醇摩尔比和原料空速(WHSV)对反应的影响。实验结果显示,以Cu/SiO_2为催化剂,反应温度270℃、0.1MPa、氨醇摩尔比4.5和原料空速1.24 h^(-1)时,反应转化率达到99.52%,香茅腈选择性达89.66%。并在最佳反应条件下,对Cu/SiO_2催化剂的稳定性进行了研究,实验表明,400h后催化剂失活。 展开更多
关键词 香茅醇 香茅腈 脱氢氨化 cu/sio2
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硅源对蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂催化甲醇裂解制氢的影响 被引量：2
16
作者 杜泽宇 朱明 +4 位作者 包喆宇 史大佑 陈晓蓉 许岩 梅华 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期692-699,共8页
采用蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂,分别考察气相二氧化硅(SiO_2-aer)、硅胶(SiO_2-gel)和碱性硅溶胶(SiO_2-sol)对Cu/SiO_2催化剂催化甲醇裂解制氢性能的影响,并采用N2吸附-脱附、N2O化学吸附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、... 采用蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂,分别考察气相二氧化硅(SiO_2-aer)、硅胶(SiO_2-gel)和碱性硅溶胶(SiO_2-sol)对Cu/SiO_2催化剂催化甲醇裂解制氢性能的影响,并采用N2吸附-脱附、N2O化学吸附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂进行表征。结果表明,硅源对Cu/SiO_2催化剂的活性具有较大影响。以碱性硅溶胶作为硅源制得的Cu/SiO_2-sol催化剂比表面积较大,活性中心粒径较小且分散均匀,这些使得其制氢性能优于其他两种硅源为载体所制备的催化剂。在反应温度280℃,反应压力1 MPa,甲醇质量空速0.6 h-1的条件下,相较于Cu/SiO_2-aer和Cu/SiO_2-gel催化剂,Cu/SiO_2-sol催化剂的甲醇转化率分别提高10%和7%,气相副产物CH_4和CO_2浓度也有所降低,该催化剂上的甲醇转化率和气体收率分别达到98.4%和96.7%。 展开更多
关键词 甲醇裂解 蒸氨法 cu/sio2催化剂
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Cu-xZrO2/SiO2改性催化剂对醋酸甲酯制乙醇性能的影响 被引量：2
17
作者 徐晨阳 常苏杰 +2 位作者 吴涛 刘永梅 申曙光 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期47-52,共6页
采用蒸氨法制备一系列ZrO2改性Cu/SiO2催化剂,考察了掺杂不同含量助剂ZrO2对催化剂结构的影响,以及在甲醇裂解制氢中Cu-xZrO2/SiO2催化剂作用下醋酸甲酯制乙醇的反应性能。结果表明,通过引入助剂ZrO2,降低了活性组分的晶粒尺寸,增加了... 采用蒸氨法制备一系列ZrO2改性Cu/SiO2催化剂,考察了掺杂不同含量助剂ZrO2对催化剂结构的影响,以及在甲醇裂解制氢中Cu-xZrO2/SiO2催化剂作用下醋酸甲酯制乙醇的反应性能。结果表明,通过引入助剂ZrO2,降低了活性组分的晶粒尺寸,增加了催化剂的比表面积和孔容,提高了活性组分的分散度,特别是有利于层状硅酸铜的形成。在SiO2负载的铜基催化剂上掺杂质量分数为1%的ZrO2时,所制备催化剂(Cu-1ZrO2/SiO2)具有最佳的催化活性,在T=280℃、p=4 MPa、 n(MT)/n(MAC)=4、LHSV=1.8 h-1、 GHSV=120 h-1的反应条件下,甲醇和乙酸甲酯的转化率分别为60.19%和76.79%,催化剂对乙醇的选择性为69.63%,乙醇得率为53.47%。该催化剂既能裂解甲醇产生活性氢,又能促进醋酸甲酯中乙酰基加氢制乙醇,同时降低氢酯比,实现了"一剂两用"。 展开更多
关键词 cu/sio2催化剂 ZrO2助剂 甲醇裂解 醋酸甲酯加氢 乙醇合成
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硅源对Cu/SiO_2催化剂催化对羟基苯乙酸乙酯加氢性能的影响 被引量：2
18
作者 宁军霞 杨金香 +1 位作者 贺艳斌 职国娟 《化学与生物工程》 CAS 2017年第3期24-26,共3页
以正硅酸乙酯(TEOS)、硅酸钠(Na_2SiO_3·9H_2O)及硅溶胶(Si-sol)为硅源,采用共沉淀法制备了负载型Cu/SiO_2催化剂,并将其用于对羟基苯乙酸乙酯的加氢。通过XRD、N2物理吸附-脱附、H_2-TPR等手段研究了硅源对催化剂结构及反应性能... 以正硅酸乙酯(TEOS)、硅酸钠(Na_2SiO_3·9H_2O)及硅溶胶(Si-sol)为硅源,采用共沉淀法制备了负载型Cu/SiO_2催化剂,并将其用于对羟基苯乙酸乙酯的加氢。通过XRD、N2物理吸附-脱附、H_2-TPR等手段研究了硅源对催化剂结构及反应性能的影响。结果表明,不同硅源制备的Cu/SiO_2催化剂中Cu物种存在形态及还原行为不同,进而使催化剂表现出不同的催化活性。以硅酸钠为硅源制备的Cu/SiO_2催化剂中CuO分散度高,且易被氢气还原为活性金属Cu,催化剂加氢活性最高,在反应原料25g、催化剂用量1.5g、氢气压力4MPa、反应温度170℃、反应时间15h的条件下,对羟基苯乙酸乙酯转化率达到99.5%,目标产物对羟基苯乙醇收率为99.3%。 展开更多
关键词 对羟基苯乙酸乙酯 对羟基苯乙醇 cu/sio2催化剂 硅源
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Ga_2O_3改性Cu/SiO_2催化剂降低水蒸气催化重整产物中CO选择性 被引量：5
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作者 黄静静 蔡金孟 +4 位作者 马奎 丁彤 田野 张静 李新刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第4期431-441,共11页
采用蒸氨法制备的xGa-Cu/SiO_2催化剂可以同时产生Cu^0和Cu^+物种,加入Ga后催化剂的二甲醚水蒸气重整反应活性和选择性都有很大程度的提高,其中5Ga-Cu/SiO_2催化剂在380°C时的二甲醚转化率为99.8%,CO选择性为4.8%。通过透射电子显... 采用蒸氨法制备的xGa-Cu/SiO_2催化剂可以同时产生Cu^0和Cu^+物种,加入Ga后催化剂的二甲醚水蒸气重整反应活性和选择性都有很大程度的提高,其中5Ga-Cu/SiO_2催化剂在380°C时的二甲醚转化率为99.8%,CO选择性为4.8%。通过透射电子显微镜(TEM),氢气-程序升温还原(H_2-TPR),N_2O滴定和X射线光电子能谱(XPS)结果发现,Ga与Cu物种之间的相互作用,一方面可以提高Cu物种的分散度,另一方面可以促进Cu^+的形成。通过改变Ga负载量可以调变Cu^+/(Cu^0+Cu^+)的比例,氢气的时空收率结果表明,Ga通过调变Cu^+/(Cu^0+Cu^+)影响催化活性,并且当Cu^+/(Cu^0+Cu^+)=0.5时,氢气时空收率达到最大值为5.02mol·g^(-1)·h^(-1)。程序升温表面反应(TPSR)结果表明,Ga通过促进水气变换反应提高反应产物CO_2选择性。 展开更多
关键词 水蒸气重整 二甲醚 cu/sio2 GA2O3 选择性
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草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO_2催化剂失活机理的研究 被引量：21
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作者 张博 张素华 +3 位作者 惠胜国 计扬 李伟 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第4期1-6,共6页
通过快速老化实验研究了草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO2催化剂的失活。采用XRD、低温N2吸附、TEM及TG对失活前后催化剂进行了表征,发现催化剂失活原因为热烧结、积炭及活性组分铜的价态变化。还研究了各种失活原因之间的内在联系,并提... 通过快速老化实验研究了草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO2催化剂的失活。采用XRD、低温N2吸附、TEM及TG对失活前后催化剂进行了表征,发现催化剂失活原因为热烧结、积炭及活性组分铜的价态变化。还研究了各种失活原因之间的内在联系,并提出了较为合理的失活机理。 展开更多
关键词 cu sio2催化剂 失活机理 草酸二甲酯 加氢 乙二醇
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