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制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃性能的影响
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作者 郭帅 冯礼奎 +7 位作者 于志勇 许狄 刘凯迪 宋小宁 程一杰 曹求洋 王光辉 定明月 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期790-799,共10页
低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展... 低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展现出潜在的研究和应用前景。本工作研究了不同制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃的影响,结果表明,共沉淀法制备的催化剂具有最高的催化活性,溶胶凝胶-沉积法制备的催化剂具有最高的低碳烯烃选择性,并结合多种表征手段揭示了InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂内在构效关系。 展开更多
关键词 co_(2)催化 低碳烯烃 InZr复合氧化物 SAPO-34 构效关系
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助剂TiO2对CO2催化加氢制甲醇催化剂CuO-ZnO-Al2O3性能的影响 被引量:15
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作者 张鲁湘 张永春 陈绍云 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第12期912-917,共6页
采用共沉淀法,用助剂TiO2对CuO-ZnO-Al2O3催化剂改性,TiO2由钛酸正丁酯水解而得,并考察了其在CO2催化加氢制甲醇反应中的催化性能。在反应温度260℃、压力2.6 MPa、H2∶CO2=3∶1(体积比)、SV=3 600 mL/(g.h)条件下,与空白样CuO-ZnO-Al2O... 采用共沉淀法,用助剂TiO2对CuO-ZnO-Al2O3催化剂改性,TiO2由钛酸正丁酯水解而得,并考察了其在CO2催化加氢制甲醇反应中的催化性能。在反应温度260℃、压力2.6 MPa、H2∶CO2=3∶1(体积比)、SV=3 600 mL/(g.h)条件下,与空白样CuO-ZnO-Al2O3比较,结果显示,TiO2改性的CuO-ZnO-Al2O3催化剂活性明显提高,且4%添加量最佳。并通过XRD、H2-TPR、H2-TPD、NH3-TPD、CO2-TPD等表征手段对其分析,发现TiO2的加入可使活性组分CuO分散度提高,使CuO更易于被还原,并增强了催化剂对CO2和H2分子的吸附活化,同时降低了催化剂的强酸中心浓度。 展开更多
关键词 TiO_2 助剂 co_2催化加氢 甲醇
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基于“科工整合”的“速率和平衡”大单元复习教学——以“催化加氢让二氧化碳‘变废为宝’”为例 被引量:5
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作者 王换荣 陈进前 《化学教学》 CAS 北大核心 2024年第1期52-57,64,共7页
工程思维是在“科学实践活动中凝练出科学思维”的基础上建立的一种可操作性的高阶思维。依据工程活动“设计与决策、研发、实施、实现”四个层次,以“利用工业废气中的CO_(2)为碳源催化加氢合成甲醇”为例展开五步教学,基于“科工整合... 工程思维是在“科学实践活动中凝练出科学思维”的基础上建立的一种可操作性的高阶思维。依据工程活动“设计与决策、研发、实施、实现”四个层次,以“利用工业废气中的CO_(2)为碳源催化加氢合成甲醇”为例展开五步教学,基于“科工整合”实施“速率和平衡”大单元复习,引导学生站在“全过程”的视域高度形成“利用化学反应规律调控化学反应”的新认识,构建“设计化学反应解决化工问题”的一般思路。 展开更多
关键词 科工整合 co_(2)催化 大单元复习 科学思维 工程思维
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氮掺杂石墨烯负载单原子Zr催化CO_(2)加氢的密度泛函理论研究 被引量:8
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作者 王炜泽 刘璐 +1 位作者 胡延岗 王广钊 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期419-427,I0001,共10页
基于密度泛函理论计算,研究了H2和CO_(2)在氮掺杂石墨烯负载单原子Zr催化剂(Zr Nx-Gr)上的吸附和CO_(2)催化加氢反应. H2和CO_(2)在Zr N_(3)-Gr上单独吸附的吸附能分别为-0.49和-2.17 e V,在H2和CO_(2)共吸附状态下,吸附能为-2.24 e V,... 基于密度泛函理论计算,研究了H2和CO_(2)在氮掺杂石墨烯负载单原子Zr催化剂(Zr Nx-Gr)上的吸附和CO_(2)催化加氢反应. H2和CO_(2)在Zr N_(3)-Gr上单独吸附的吸附能分别为-0.49和-2.17 e V,在H2和CO_(2)共吸附状态下,吸附能为-2.24 e V,均高于在Zr N4-Gr表面的吸附能,表明Zr N_(3)-Gr表面更利于CO_(2)加氢反应的发生.在Zr N_(3)-Gr表面, CO_(2)在共吸附后保持了其单独吸附时的特性,削弱了H2分子的吸附. CO_(2)在Zr Nx-Gr表面催化加氢反应起始于H2和CO_(2)的共吸附构型,沿反式HCOOH路径形成甲酸盐(HCOO*)中间体,然后HCOO*基团吸附H原子形成反式甲酸,在Zr N_(3)-Gr和Zr N4-Gr表面该路径的反应能垒分别为1.85和2.48 e V.另一路径为产生CO与H2O的反应,在Zr N_(3)-Gr和Zr N4-Gr表面的反应能垒分别为1.86和1.73 e V,表明Zr N_(3)-Gr更利于CO_(2)加氢生成甲酸反应的发生,而Zr N4-Gr表面更利于CO的产生. 展开更多
关键词 co_(2)催化 石墨烯 密度泛函理论 甲酸 co
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人工固碳技术—热催化还原CO_(2)催化剂的研究进展 被引量:3
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作者 吴雪婷 于洋 +1 位作者 宋术岩 张洪杰 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期599-615,共17页
选择性加氢在功能材料合成和化学产品提纯等化工领域中有非常重要的应用,并且近年来为减少温室效应的影响,将CO_(2)催化选择性加氢转化成其他有应用价值的物质成为研究热点之一。其中热催化是应用较为广泛、易得到多种目标产物并且获得... 选择性加氢在功能材料合成和化学产品提纯等化工领域中有非常重要的应用,并且近年来为减少温室效应的影响,将CO_(2)催化选择性加氢转化成其他有应用价值的物质成为研究热点之一。其中热催化是应用较为广泛、易得到多种目标产物并且获得产品收率较高的方法。目前,利用CO_(2)多相热催化加氢制得甲烷、甲醇、轻烯烃等多种高价值的燃料和化学品已取得了一定进展,但仍存在一些难点问题,其中制备高效催化剂是催化加氢反应的关键问题之一。一直以来,研究人员致力于解决催化剂的活性和选择性问题,通过助剂掺杂和加入功能性载体对催化剂进行改性。针对这些问题,本文简要介绍了CO_(2)催化加氢的研究背景,总结了近5年来热催化CO_(2)加氢制得甲烷、甲醇、轻烯烃产品过程中使用催化剂的种类及对加氢反应的影响,期望为CO_(2)多相催化加氢中新型催化剂的开发提供参考。 展开更多
关键词 co_(2)催化 催化 甲烷 甲醇 轻烯烃
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三种反应器在二氧化碳加氢制酰胺中的应用进展 被引量:1
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作者 王宇轩 张寰 +4 位作者 杨俊明 张霖 黄采妮 关桂玲 吴剑峰 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第5期29-37,共9页
二氧化碳(CO_(2))是主要的温室气体之一,其过度排放对全球气候和环境造成了严重影响。N,N-二甲基甲酰胺(DMF)是一种良好的溶剂以及重要的化工中间体,目前年产量可达百万吨级。利用催化技术将CO_(2)与二甲胺(NH(CH_(3))_(2))反应制备成... 二氧化碳(CO_(2))是主要的温室气体之一,其过度排放对全球气候和环境造成了严重影响。N,N-二甲基甲酰胺(DMF)是一种良好的溶剂以及重要的化工中间体,目前年产量可达百万吨级。利用催化技术将CO_(2)与二甲胺(NH(CH_(3))_(2))反应制备成高附加值的DMF可以实现CO_(2)减排,对社会的可持续发展具有重要意义。反应器在实现上述反应的高效催化过程中起着重要的作用。介绍了在CO_(2)催化加氢制DMF中常用的三种反应器(高压反应釜、固定床反应器与浆态床反应器)及其目前的应用情况。高压反应釜由于具有不锈钢外壳以及耐高温、抗腐蚀内胆的结构设计,可适用于含有胺类原料以及需要高压条件的CO_(2)加氢制酰胺反应;固定床反应器可以连续化反应,但易出现热点导致催化剂烧结,且传质不具有优势;浆态床反应器既拥有高压反应釜的高传质、传热能力,也能长时间连续反应。由于高压反应釜操作简单、订购成本较低以及应用范围广泛等特点,目前CO_(2)加氢制备DMF的反应器依然以高压反应釜为主。随着工业化逐渐提上日程,使用连续化的评价装置(固定床反应器和浆态床反应器)可能会是未来的发展趋势。 展开更多
关键词 co_(2)催化 DMF 高压反应釜 固定床反应器 浆态床反应器
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