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上海科技大学的CO_(2)加氢制低碳烯烃催化剂研究获进展
1
作者 无 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第9期140-140,共1页
近日,上海科技大学与中国科学院上海高等研究院的研究团队通过引入碱金属助剂K、结构电子助剂Ti,调控还原条件和Fe/Ti比,成功合成了3K/FeTi催化剂。当催化剂中Fe_(5)C_(2)/Fe_(3)O_(4)摩尔比为3.6时,将其用于催化CO_(2)加氢制低碳烯烃反... 近日,上海科技大学与中国科学院上海高等研究院的研究团队通过引入碱金属助剂K、结构电子助剂Ti,调控还原条件和Fe/Ti比,成功合成了3K/FeTi催化剂。当催化剂中Fe_(5)C_(2)/Fe_(3)O_(4)摩尔比为3.6时,将其用于催化CO_(2)加氢制低碳烯烃反应,CO_(2)转化率为52.2%,低碳烯烃选择性为44.5%,CO选择性为9.5%,烯烃烷烃摩尔比为4.9,低碳烯烃时空收率为412 mg/(g·h)。相关研究成果发表于《催化学报》。 展开更多
关键词 co_加氢 催化剂 低碳烯烃
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中国石油大学的CO_(2)加氢制甲醇催化剂研究获进展
2
作者 无 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第8期156-156,共1页
近日,中国石油大学(华东)的研究团队通过原位缺陷捕获策略,把CuZnO_(x)物种封装于空心Si-1分子筛内制备出双金属纳米催化剂。在240℃、3 MPa的条件下,该催化剂用于CO_(2)加氢制甲醇反应,CO_(2)转化率为9.6%,甲醇选择性为85%,产率达1.6 g... 近日,中国石油大学(华东)的研究团队通过原位缺陷捕获策略,把CuZnO_(x)物种封装于空心Si-1分子筛内制备出双金属纳米催化剂。在240℃、3 MPa的条件下,该催化剂用于CO_(2)加氢制甲醇反应,CO_(2)转化率为9.6%,甲醇选择性为85%,产率达1.6 g(g·h),稳定性超过200 h。相关研究成果发表于《美国化学会·催化》杂志。 展开更多
关键词 美国化学会催化 co_加氢
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探究MoS_(2)水热合成因素对CO_(2)加氢制甲醇的影响 被引量：1
3
作者 文长宏 丁明山 +2 位作者 刘娜 黄雪莉 黄河 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期23-33,I0001,I0002,共13页
MoS_(2)作为CO_(2)催化加氢制甲醇的优异催化剂,其活性受到催化剂结构的影响.采用水热法制备了结构可控的MoS_(2)纳米片.研究了Mo/S摩尔比、前驱体溶液pH值和前驱体生长时间对MoS_(2)纳米片结构和性能的影响.使用XRD、SEM、BET和XPS对Mo... MoS_(2)作为CO_(2)催化加氢制甲醇的优异催化剂,其活性受到催化剂结构的影响.采用水热法制备了结构可控的MoS_(2)纳米片.研究了Mo/S摩尔比、前驱体溶液pH值和前驱体生长时间对MoS_(2)纳米片结构和性能的影响.使用XRD、SEM、BET和XPS对MoS_(2)纳米片进行了表征,并考察了催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中的催化活性.结果表明,Mo/S摩尔比为1/4、前驱体溶液pH为1.4、前驱体生长时间为12 h时,所制备的MoS_(2)催化剂层状结构清晰,结晶度较高,表现出最佳CO_(2)加氢制甲醇的催化活性,CO_(2)转化率为4.35%,甲醇选择性为59.93%.该工作为相关催化剂材料的设计和研究提供了实验依据和理论基础. 展开更多
关键词 MoS_(2) 水热法 co_(2)加氢 甲醇
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热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂研究进展 被引量：2
4
作者 李华勇 邢小芳 +2 位作者 林世源 王阳 吴明铂 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期1-14,共14页
化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径... 化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径和甲醇中间体路径是目前的主流工艺,前者主要基于Fe基催化剂,后者主要基于金属氧化物/分子筛复合催化剂。首先总结了近年来热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂的研究进展,包括不同反应路径的反应机理、催化剂物化性质的调控策略,以及影响烯烃合成性能的关键因素。其次对CO_(2)加氢制烯烃工艺的应用前景进行了展望,以期为该领域的研究提供参考。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 热催化 烯烃 Fe基催化剂 双功能催化剂
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碱助剂对MIL-68(Al)负载CuZnAl催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
5
作者 黄兆雄 任璐 +5 位作者 郑利斌 王斌 李晶 郭建平 温月丽 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期101-109,共9页
以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnA... 以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnAl催化剂(CZ-MIL),然后分别用碱助剂NaOH、2,6-吡啶二羧酸(PDA)和四硼酸钠(Na_(2)B_(4)O_(7))调控CZ-MIL的酸碱性,研究了碱助剂对催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能和结构的影响。结果表明,引入弱碱性助剂Na_(2)B_(4)O_(7)对催化剂酸碱性有相对较好的调节效果,在原料气中V(H2):V(CO_(2))为3:1、原料气总流量为100 mL/min、温度为250℃,以及压力为3 MPa下反应168 h,该催化剂的甲醇选择性、CO_(2)转化率和甲醇时空产率分别为54.94%、2.94%和29.54 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 甲醇 CuZnAl催化剂 碱助剂 酸碱协调
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Mg改性CuZnAlY催化剂对CO_(2)加氢制甲醇性能影响
6
作者 王雷 崔海涛 +4 位作者 李国强 李枫 李彪 刘刚 李磊 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第3期72-82,共11页
CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加... CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加构筑了合适的碱性位点,增强了CO_(2)吸附能力,提升了CO_(2)转化率和甲醇选择性。其中CZAYM_(2.5)复合催化剂时空产率最高,在T=250℃,P=3.0 MPa,GHSV=4000 mL/(mL·h),反应气n(H2)∶n(CO_(2))=3∶1(物质的量比)条件下,CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率分别达到了18.95%、51.49%和0.1549 g/(g·h)。在提高反应压力P=5.0 MPa条件下进行了720 h稳定性试验。结果表明:CO_(2)转化率达到了22.00%,CH_(3)OH选择性保持在63.00%左右,时空产率保持在0.2100 g/(g·h)左右,催化剂表现出良好的稳定性能。 展开更多
关键词 co_(2)排放 co_(2)加氢 甲醇 复合催化剂 Mg改性
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Ce掺杂对CuZnAl催化剂CO_(2)加氢合成甲醇催化性能的影响
7
作者 李炆轩 王斌 +3 位作者 李晶 郭建平 温月丽 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期1-9,共9页
化石燃料利用造成了大量CO_(2)排放,引发一系列环境问题。通过CuZnAl催化剂热催化CO_(2)转化为甲醇是一种有效的CO_(2)减排方式,但该催化剂的催化性能还有很大的提升空间。采用原位共沉淀法制备了不同Ce掺杂量(质量分数)的CZACex催化剂... 化石燃料利用造成了大量CO_(2)排放,引发一系列环境问题。通过CuZnAl催化剂热催化CO_(2)转化为甲醇是一种有效的CO_(2)减排方式,但该催化剂的催化性能还有很大的提升空间。采用原位共沉淀法制备了不同Ce掺杂量(质量分数)的CZACex催化剂,浸渍法制备了CZA-5%Ce,并考察了不同Ce掺杂方法对催化剂物化性质的影响。结合XRD、N_(2)吸/脱附、H_(2)-TPR和XPS等对催化剂的物化性质和Ce的作用机理进行了探究。结果表明,Ce掺杂能够为催化剂提供丰富的氧空位,氧空位能够有效促进CO_(2)转化,提高CO_(2)转化率。不同掺杂方式制得的催化剂织构性质和Ce作用形式存在明显差异,浸渍法掺杂Ce可增强Ce物种与Cu物种间的相互作用,更有利于氧空位和Ce^(3+)的形成,从而使CZA-5%Ce具有最佳的催化性能,在250℃、3 MPa和V(H_(2)):V(CO_(2))=3:1的条件下,CZA-5%Ce的CO_(2)转化率为15.63%,甲醇选择性为36.35%,甲醇时空收率为83.35 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 甲醇 CuZnAl催化剂 CE掺杂 氧空位
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软模板法诱导Cu/Al_(2)O_(3)深孔道结构促进等离子催化CO_(2)加氢制二甲醚
8
作者 陈柳云 王文举 +7 位作者 陆泰榕 罗轩 谢新玲 黄科林 覃善丽 苏通明 秦祖赠 纪红兵 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期64-77,共14页
等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化... 等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化CO_(2)加氢制二甲醚(DME)反应。在等离子体催化CO_(2)加氢反应中,Cu/Al_(2)O_(3)-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO_(2)加氢的CO_(2)转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH_(3)OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al_(2)O_(3-x)上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Brønsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO_(2)的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO_(2)中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO_(2)中间体的加氢对于提升等离子体催化CO_(2)加氢制DME反应效率具有重要意义。 展开更多
关键词 等离子体催化 co_(2)加氢 二甲醚 Al_(2)O_(3) 孔道
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Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构及其CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化性能的影响
9
作者 盛海兵 孙燕 孙启文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期32-39,共8页
CO_(2)加氢制C_(2+)醇(碳原子数大于等于2的醇)是CO_(2)高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一,而催化剂的构建是实现CO_(2)加氢制C_(2+)醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO_(2)加氢制C_... CO_(2)加氢制C_(2+)醇(碳原子数大于等于2的醇)是CO_(2)高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一,而催化剂的构建是实现CO_(2)加氢制C_(2+)醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化性能(以下简称“催化性能”)的影响,采用共沉淀法制备了不同Mn添加量的KFeCuZnMn_(x)催化剂,通过XRD、XPS、SEM、N_(2)物理吸/脱附、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD对催化剂进行了表征,并在300℃、3 MPa、V(CO_(2)):V(H_(2)):V(Ar)=20:60:10以及反应空速1800 h^(-1)下对KFeCuZnMn_(x)催化剂的催化性能进行了测试。结果表明,Mn作为结构助剂,适量添加的Mn会与其他金属发生不同程度的金属间相互作用,从而影响催化剂比表面积和颗粒尺寸。Mn同时作为电子助剂,与Fe发生电子转移并形成Fe-Mn-O活性相,影响了催化剂还原性能,有效提高了其催化性能。KFeCuZnMn1.8催化剂具有较好的金属分散性和较大的比表面积,可以暴露更多的有效活性位,其CO_(2)转化率达到40.1%,总醇选择性达到20.3%,C_(2+)醇在总醇中的占比(质量分数)高达95.6%。因此,通过精确控制Mn添加量,可以有效调控催化剂结构,进而增大C_(2+)醇选择性。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 C_(2+)醇 Mn助剂 结构助剂 电子助剂
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Sr_(1−x)K_(x)Fe_(0.5)Co_(y)O_(3)催化CO_(2)加氢制烯烃性能
10
作者 崔爱心 侯元浩 +2 位作者 吴曼 郭拓 郭庆杰 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第1期42-50,共9页
CO_(2)加氢制备低碳烯烃在缓解温室效应,提高我国低碳烯烃产品自给率方面具有重要意义。然而,实现高收率的前提是开发出具有高转化率和高目标产物选择性的催化剂。为了提高低碳烯烃的收率,采用溶胶凝胶法制备了钙钛矿型Sr_(1−x)K_(x)Fe_... CO_(2)加氢制备低碳烯烃在缓解温室效应,提高我国低碳烯烃产品自给率方面具有重要意义。然而,实现高收率的前提是开发出具有高转化率和高目标产物选择性的催化剂。为了提高低碳烯烃的收率,采用溶胶凝胶法制备了钙钛矿型Sr_(1−x)K_(x)Fe_(0.5)Co_(y)O_(3)催化剂,其CO_(2)转化率高达53.73%,低碳烯烃选择性为40.55%,收率达到21.79%。催化剂的表征表明,Co的加入增强了催化剂的中强碱性位点以及氧空位浓度,促进了CO_(2)活化,提高了催化剂的CO_(2)转化率。K的掺杂促进了费托合成反应的进行,提高了低碳烯烃的选择性。K与Co的共掺杂促进了金属活性相的析出以及C—O的解离吸附和随后的C—C偶联,从而提高了CO_(2)转化率和低碳烯烃的选择性。 展开更多
关键词 钙钛矿催化剂 co_(2)加氢 低碳烯烃 转化率 选择性
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固溶体催化CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理
11
作者 陈志远 王宇宁 +5 位作者 周嘉斌 龚杰松 黄振辉 艾兆 李东方 高文桂 《煤炭学报》 北大核心 2025年第7期3602-3616,共15页
固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电... 固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电子结构和表面活性位点,增强界面结构间相互作用促进反应物分子的吸附和活化。固溶体结构可形成较多的氧空位和双金属位点协同效应,在高温活化CO_(2)的过程中,使反应的关键中间体更加稳定,从而有效抑制CO的生成。CO_(2)加氢制甲醇反应机理的争议主要集中在甲酸盐物种(HCOO*)和羧基物种(COOH*)2种中间体上。其中,固溶体催化剂更倾向于甲酸盐机理,认为甲酸盐(HCOO*)和甲氧基(CH_(3)O*)是反应的关键中间体。镓锆、铟锆和锌锆是最为常见的3种固溶体催化剂,针对这3种催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理进行总结。最后对固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇领域存在的问题的进行了探讨和展望。 展开更多
关键词 固溶体催化剂 co_(2)加氢制甲醇 反应机理 催化活性 改性研究
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CO_(2)加氢制甲醇非贵金属催化剂研究进展与展望
12
作者 陆诗建 华凯敏 +4 位作者 陈志强 季轩宇 康国俊 刘玲 程若霖 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第8期11-38,共28页
人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金... 人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金属催化体系,系统综述其热力学路径、催化剂设计与反应机理的最新进展。研究指出,Cu基催化剂通过活性位优化与界面工程显著提升活性位点密度与氧空位再生能力;In_(2)O_(3)基催化剂因高氧空位稳定性与抗烧结特性展现优异性能;Zr基固溶体催化剂则通过晶格应力与氧空位协同作用效应优化电子结构,突破单组分性能瓶颈。此外,载体比表面积与路易斯酸碱位、助剂的选择及其电子转移功能以及制备策略对金属活性位的精准调控,被证实为关键优化方向。反应机理层面,实验与理论计算揭示甲酸盐路径(^(*)HCOO主导)与逆水煤气变换–羰基化路径(^(*)COOH解离)的竞争机制,具体主导机制与催化剂结构特性密切相关。本综述通过多维度整合催化剂设计、表界面特性、反应性能与动力学行为的关联性研究,为构建新型高效CO_(2)制甲醇体系的开发提供理论支撑,推动碳循环技术与绿氢经济的深度融合,对碳中和目标下能源-环境协同技术发展具有重要参考价值。 展开更多
关键词 co_(2)加氢制甲醇 非贵金属催化剂 Cu基催化剂 In_(2)O_(3)基催化剂 Zr基固溶体催化剂 co_(2)加氢反应机制
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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
13
作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 co_(2)加氢 甲醇 n(Cu)/n(Zn)
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CO_(2)加氢甲烷化CoCu/Al_(2)O_(3)催化剂中的Mn助剂效应研究
14
作者 盛海兵 李瑛 孙启文 《现代化工》 北大核心 2025年第5期138-143,共6页
采用等体积浸渍法制备了不同Mn掺杂的CoCuMnx/Al_(2)O_(3)催化剂,研究Mn助剂对催化剂的结构及其催化性能的影响。利用XRD、XPS、SEM、BET、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等表征手段对该系列催化剂进行表征。结果表明,Mn不仅起到了结构助剂的作... 采用等体积浸渍法制备了不同Mn掺杂的CoCuMnx/Al_(2)O_(3)催化剂,研究Mn助剂对催化剂的结构及其催化性能的影响。利用XRD、XPS、SEM、BET、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等表征手段对该系列催化剂进行表征。结果表明,Mn不仅起到了结构助剂的作用,分散催化剂中其他金属活性组分,而且催化剂表面的Co和Mn原子之间还存在电子的转移及相互作用。Mn助剂有助于分散金属活性相,增加中强酸和强酸性位点,增加CO_(2)分子的吸附和活化能力,有效提高了催化活性。当Mn摩尔分数为1时,CoCuMn1/Al_(2)O_(3)催化剂在300℃、3 MPa、4800 h^(-1)反应条件下,CO_(2)转化率为46.9%,CO选择性为2.2%,CH_(4)选择性为95.2%,因此,通过精确控制Mn的添加量可以有效调控催化剂结构,进而实现CO_(2)加氢甲烷化的优异催化活性。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Mn助剂 甲烷化 吸附和活化
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不同载体对CO_(2)加氢制烯烃Fe基催化剂反应性能的影响
15
作者 潘新安 张鹏 +5 位作者 何若南 韩志华 韦慧 徐晓颖 秦绍东 刘意 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期493-503,共11页
采用等体积浸渍法分别制备了以SiO_(2)(Q-30和Q-10)、Al_(2)O_(3)和TiO_(2)为载体的Fe基催化剂,研究了四种不同载体对Fe基催化剂CO_(2)加氢活性和烯烃选择性的影响规律。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、HAADF-STEM、TEM、XPS、H_(2)-TPR、CO_... 采用等体积浸渍法分别制备了以SiO_(2)(Q-30和Q-10)、Al_(2)O_(3)和TiO_(2)为载体的Fe基催化剂,研究了四种不同载体对Fe基催化剂CO_(2)加氢活性和烯烃选择性的影响规律。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、HAADF-STEM、TEM、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和NH_(3)-TPD等表征方法对催化剂进行了分析。结果表明,以Al_(2)O_(3)为载体的Fe基催化剂活性和烯烃选择性均最高,并具有良好的稳定性。CO_(2)单程转化率为28.2%,烃类产物中全烯烃(C_(2+))选择性达68.1%,长链烯烃(C_(4+))选择性达45.1%。高分散的FeNa/Al_(2)O_(3)催化剂由于适宜的金属-载体相互作用,有效促进了铁物种的还原和碳化;同时具有最强的CO_(2)吸附能力和最多的表面酸性位点,促进了CO_(2)的活化和CO^(*)中间物种的C-C耦合过程。而以两种SiO_(2)为载体的Fe基催化剂由于较弱的还原碳化能力、较低的CO_(2)吸附能力和较少的酸性中心,主要发生了逆水煤气变换和CO_(2)甲烷化反应,在极低的CO_(2)转化率下(~10%),产物主要为CO和甲烷。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Fe基催化剂 载体 烯烃 酸性位
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铁基催化剂中载体表面官能团对于CO_(2)加氢性能的影响
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作者 黄杰 钱俊 +5 位作者 陆紫轩 郑丽如 魏宇学 蔡梦蝶 郭立升 孙松 《化工新型材料》 北大核心 2025年第7期291-296,共6页
随着全球气候变暖和环境问题日益严重,CO_(2)的减排和资源化利用成为学术界聚焦的热点。聚焦于Fe基催化剂在CO_(2)加氢反应中的性能优化,特别是载体表面官能团对催化活性和产物选择性的影响。通过水热法合成具有不同表面微环境的纳米碳... 随着全球气候变暖和环境问题日益严重,CO_(2)的减排和资源化利用成为学术界聚焦的热点。聚焦于Fe基催化剂在CO_(2)加氢反应中的性能优化,特别是载体表面官能团对催化活性和产物选择性的影响。通过水热法合成具有不同表面微环境的纳米碳球,并结合等体积浸渍法负载金属活性组分和助剂,制备了一系列Fe基催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)等一系列表征揭示了载体表面官能团对CO_(2)转化率和产物选择性具有显著影响,为设计高效、稳定的Fe基催化剂提供了新思路。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Fe基催化剂 费托合成 碳载体 官能团
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CO_(2)加氢制CH_(4)/CO的负载型金属催化剂界面调控研究进展 被引量：1
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作者 何悦 李瑞英 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期19-28,共10页
为实现“双碳”目标以及缓解环境污染问题,CO_(2)利用成为了当前研究的热点之一。由于受到CO_(2)分子结构以及复杂的加氢路线限制,开发高活性、高选择性的催化剂是CO_(2)高值化利用的关键。负载型金属催化剂因具有大比表面积和高分散度... 为实现“双碳”目标以及缓解环境污染问题,CO_(2)利用成为了当前研究的热点之一。由于受到CO_(2)分子结构以及复杂的加氢路线限制,开发高活性、高选择性的催化剂是CO_(2)高值化利用的关键。负载型金属催化剂因具有大比表面积和高分散度等优势,在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应中应用广泛。为提高催化剂的催化活性和产物选择性,需要了解负载型金属催化剂在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应过程中的界面调控作用。其中,影响界面结构的因素包括金属结构、载体性质和金属-载体相互作用,这些因素共同决定了催化剂催化性能。总结了CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应的热力学和机理,重点综述了负载型金属催化剂的研究进展,并讨论了负载型金属催化剂在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应中的界面调控作用和催化剂未来的发展方向。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 界面调控 反应机理 负载型金属催化剂
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Pd掺杂方式对Cu/ZnO低温催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 张培培 辛靖 +5 位作者 李思漩 米晓彤 杨国明 刘影 陈新国 夏林 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期16-24,共9页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征,并在温度为170~250℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试,深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明,相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂,共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散,贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异,从而有效降低了反应活化能。在170℃和190℃的低温下,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO_(2)转化率分别为5.5%和8.9%,甲醇选择性分别为82.2%和74.9%,甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Pd掺杂 Cu/ZnO催化剂 低温甲醇合成
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高温水热环境下CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂的稳定性
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作者 杨艳 王峰 +4 位作者 林益 蒋师 郭燏 刘阳桥 葛春亮 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第4期376-384,共9页
为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸... 为探究CO_(2)加氢甲烷化Ni基催化剂在高温水热环境下的失活机制,针对可能引起催化剂失活的水氧化、结焦、烧结等因素,通过带有中间高温焙烧的二次Ni负载方法,制备带有NiAl_(2)O_(4)中间层的Al_(2)O_(3)负载的Ni基催化剂,设计并实施水蒸气冲击、甲烷冲击和氢气冲击测试。结果表明:650℃的水蒸气冲击后的催化剂表面仍存在还原态Ni和易被还原的NiO,这使得催化剂可以快速恢复活性。675℃及以上的水蒸气冲击将金属Ni物种大部分氧化为难以还原的NiAl_(2)O_(4),从而使催化剂完全失活。700℃的甲烷冲击(或700℃的氢气冲击)前后的催化活性基本一致,未观察到明显失活。催化剂良好的稳定性归因于第1次Ni负载后高温焙烧所产生的NiAl_(2)O_(4)中间层,其对第2次负载的Ni微晶具有“锚定”和“隔绝”效果。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 甲烷 Al_(2)O_(3) 镍基催化剂(Ni基催化剂) 稳定性 NiAl_(2)O_(4)
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大连理工大学的CO_(2)加氢制低碳烯烃催化剂研究获进展
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作者 无 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第7期185-185,共1页
近日,大连理工大学的研究团队开发了一种铁钴合金碳化物催化剂FeCoK@C,在CO_(2)加氢制低碳烯烃反应中,CO_(2)转化率为52.0%,低碳烯烃选择性为33.0%,时空收率为52.9μmol/(g·h),具有超过100 h的催化稳定性。相关研究成果发表于《催... 近日,大连理工大学的研究团队开发了一种铁钴合金碳化物催化剂FeCoK@C,在CO_(2)加氢制低碳烯烃反应中,CO_(2)转化率为52.0%,低碳烯烃选择性为33.0%,时空收率为52.9μmol/(g·h),具有超过100 h的催化稳定性。相关研究成果发表于《催化学报》。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 催化剂 低碳烯烃
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