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固溶体催化CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理
1
作者 陈志远 王宇宁 +5 位作者 周嘉斌 龚杰松 黄振辉 艾兆 李东方 高文桂 《煤炭学报》 北大核心 2025年第7期3602-3616,共15页
固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电... 固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电子结构和表面活性位点,增强界面结构间相互作用促进反应物分子的吸附和活化。固溶体结构可形成较多的氧空位和双金属位点协同效应,在高温活化CO_(2)的过程中,使反应的关键中间体更加稳定,从而有效抑制CO的生成。CO_(2)加氢制甲醇反应机理的争议主要集中在甲酸盐物种(HCOO*)和羧基物种(COOH*)2种中间体上。其中,固溶体催化剂更倾向于甲酸盐机理,认为甲酸盐(HCOO*)和甲氧基(CH_(3)O*)是反应的关键中间体。镓锆、铟锆和锌锆是最为常见的3种固溶体催化剂,针对这3种催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理进行总结。最后对固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇领域存在的问题的进行了探讨和展望。 展开更多
关键词 固溶体催化剂 co_(2)加氢制甲醇 反应机理 催化活性 改性研究
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不同载体对CO_(2)加氢制烯烃Fe基催化剂反应性能的影响
2
作者 潘新安 张鹏 +5 位作者 何若南 韩志华 韦慧 徐晓颖 秦绍东 刘意 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期493-503,共11页
采用等体积浸渍法分别制备了以SiO_(2)(Q-30和Q-10)、Al_(2)O_(3)和TiO_(2)为载体的Fe基催化剂,研究了四种不同载体对Fe基催化剂CO_(2)加氢活性和烯烃选择性的影响规律。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、HAADF-STEM、TEM、XPS、H_(2)-TPR、CO_... 采用等体积浸渍法分别制备了以SiO_(2)(Q-30和Q-10)、Al_(2)O_(3)和TiO_(2)为载体的Fe基催化剂,研究了四种不同载体对Fe基催化剂CO_(2)加氢活性和烯烃选择性的影响规律。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、HAADF-STEM、TEM、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和NH_(3)-TPD等表征方法对催化剂进行了分析。结果表明,以Al_(2)O_(3)为载体的Fe基催化剂活性和烯烃选择性均最高,并具有良好的稳定性。CO_(2)单程转化率为28.2%,烃类产物中全烯烃(C_(2+))选择性达68.1%,长链烯烃(C_(4+))选择性达45.1%。高分散的FeNa/Al_(2)O_(3)催化剂由于适宜的金属-载体相互作用,有效促进了铁物种的还原和碳化;同时具有最强的CO_(2)吸附能力和最多的表面酸性位点,促进了CO_(2)的活化和CO^(*)中间物种的C-C耦合过程。而以两种SiO_(2)为载体的Fe基催化剂由于较弱的还原碳化能力、较低的CO_(2)吸附能力和较少的酸性中心,主要发生了逆水煤气变换和CO_(2)甲烷化反应,在极低的CO_(2)转化率下(~10%),产物主要为CO和甲烷。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Fe基催化剂 载体 烯烃 酸性位
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铈和钛氧化物改性MoP催化剂对CO_(2)加氢反应的影响研究
3
作者 王洪宁 盛强 +1 位作者 李翔 尚森森 《现代化工》 北大核心 2025年第2期90-96,102,共8页
采用共沉淀法制备了MoP以及铈和钛氧化物改性的MoP催化剂前驱体(分别记作Ce-MoP和Ti-MoP),并用程序升温还原的方法制备了相应的催化剂。利用XRD、TEM、XPS和H2程序升温脱附对催化剂进行了表征,结果表明,在Ce-MoP和Ti-MoP催化剂中,铈和... 采用共沉淀法制备了MoP以及铈和钛氧化物改性的MoP催化剂前驱体(分别记作Ce-MoP和Ti-MoP),并用程序升温还原的方法制备了相应的催化剂。利用XRD、TEM、XPS和H2程序升温脱附对催化剂进行了表征,结果表明,在Ce-MoP和Ti-MoP催化剂中,铈和钛分别以Ce_(2)O_(3)和金红石相TiO_(2)形式存在。铈和钛氧化物的引入对MoP颗粒形貌和尺寸以及表面组成影响不大,但是降低了MoP催化剂的结晶度,同时增加了MoP表面电子密度,促进了氢在MoP上的吸附。在MoP催化剂上,低温下MoP表现出很高的甲醇选择性;高温下还会发生逆水煤气变换(RWGS)反应和甲烷化反应。铈和钛氧化物助剂主要提高了MoP催化剂在高温下的RWGS和CO_(2)甲烷化反应活性,但抑制了CO_(2)加氢生成甲醇的反应。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 MOP 铈氧化物 钛氧化物 高压程序升温反应
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热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂研究进展 被引量：2
4
作者 李华勇 邢小芳 +2 位作者 林世源 王阳 吴明铂 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期1-14,共14页
化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径... 化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径和甲醇中间体路径是目前的主流工艺,前者主要基于Fe基催化剂,后者主要基于金属氧化物/分子筛复合催化剂。首先总结了近年来热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂的研究进展,包括不同反应路径的反应机理、催化剂物化性质的调控策略,以及影响烯烃合成性能的关键因素。其次对CO_(2)加氢制烯烃工艺的应用前景进行了展望,以期为该领域的研究提供参考。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 热催化 烯烃 Fe基催化剂 双功能催化剂
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Mg改性CuZnAlY催化剂对CO_(2)加氢制甲醇性能影响
5
作者 王雷 崔海涛 +4 位作者 李国强 李枫 李彪 刘刚 李磊 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第3期72-82,共11页
CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加... CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加构筑了合适的碱性位点,增强了CO_(2)吸附能力,提升了CO_(2)转化率和甲醇选择性。其中CZAYM_(2.5)复合催化剂时空产率最高,在T=250℃,P=3.0 MPa,GHSV=4000 mL/(mL·h),反应气n(H2)∶n(CO_(2))=3∶1(物质的量比)条件下,CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率分别达到了18.95%、51.49%和0.1549 g/(g·h)。在提高反应压力P=5.0 MPa条件下进行了720 h稳定性试验。结果表明:CO_(2)转化率达到了22.00%,CH_(3)OH选择性保持在63.00%左右,时空产率保持在0.2100 g/(g·h)左右,催化剂表现出良好的稳定性能。 展开更多
关键词 co_(2)排放 co_(2)加氢 甲醇 复合催化剂 Mg改性
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软模板法诱导Cu/Al_(2)O_(3)深孔道结构促进等离子催化CO_(2)加氢制二甲醚
6
作者 陈柳云 王文举 +7 位作者 陆泰榕 罗轩 谢新玲 黄科林 覃善丽 苏通明 秦祖赠 纪红兵 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期64-77,共14页
等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化... 等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化CO_(2)加氢制二甲醚(DME)反应。在等离子体催化CO_(2)加氢反应中,Cu/Al_(2)O_(3)-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO_(2)加氢的CO_(2)转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH_(3)OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al_(2)O_(3-x)上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Brønsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO_(2)的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO_(2)中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO_(2)中间体的加氢对于提升等离子体催化CO_(2)加氢制DME反应效率具有重要意义。 展开更多
关键词 等离子体催化 co_(2)加氢 二甲醚 Al_(2)O_(3) 孔道
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碱助剂对MIL-68(Al)负载CuZnAl催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
7
作者 黄兆雄 任璐 +5 位作者 郑利斌 王斌 李晶 郭建平 温月丽 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期101-109,共9页
以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnA... 以廉价的CuZnAl催化剂催化CO_(2)加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Cu ZnAl催化剂(CZ-MIL),然后分别用碱助剂NaOH、2,6-吡啶二羧酸(PDA)和四硼酸钠(Na_(2)B_(4)O_(7))调控CZ-MIL的酸碱性,研究了碱助剂对催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能和结构的影响。结果表明,引入弱碱性助剂Na_(2)B_(4)O_(7)对催化剂酸碱性有相对较好的调节效果,在原料气中V(H2):V(CO_(2))为3:1、原料气总流量为100 mL/min、温度为250℃,以及压力为3 MPa下反应168 h,该催化剂的甲醇选择性、CO_(2)转化率和甲醇时空产率分别为54.94%、2.94%和29.54 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 甲醇 CuZnAl催化剂 碱助剂 酸碱协调
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探究MoS_(2)水热合成因素对CO_(2)加氢制甲醇的影响
8
作者 文长宏 丁明山 +2 位作者 刘娜 黄雪莉 黄河 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期23-33,I0001,I0002,共13页
MoS_(2)作为CO_(2)催化加氢制甲醇的优异催化剂,其活性受到催化剂结构的影响.采用水热法制备了结构可控的MoS_(2)纳米片.研究了Mo/S摩尔比、前驱体溶液pH值和前驱体生长时间对MoS_(2)纳米片结构和性能的影响.使用XRD、SEM、BET和XPS对Mo... MoS_(2)作为CO_(2)催化加氢制甲醇的优异催化剂,其活性受到催化剂结构的影响.采用水热法制备了结构可控的MoS_(2)纳米片.研究了Mo/S摩尔比、前驱体溶液pH值和前驱体生长时间对MoS_(2)纳米片结构和性能的影响.使用XRD、SEM、BET和XPS对MoS_(2)纳米片进行了表征,并考察了催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中的催化活性.结果表明,Mo/S摩尔比为1/4、前驱体溶液pH为1.4、前驱体生长时间为12 h时,所制备的MoS_(2)催化剂层状结构清晰,结晶度较高,表现出最佳CO_(2)加氢制甲醇的催化活性,CO_(2)转化率为4.35%,甲醇选择性为59.93%.该工作为相关催化剂材料的设计和研究提供了实验依据和理论基础. 展开更多
关键词 MoS_(2) 水热法 co_(2)加氢 甲醇
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Ce掺杂对CuZnAl催化剂CO_(2)加氢合成甲醇催化性能的影响
9
作者 李炆轩 王斌 +3 位作者 李晶 郭建平 温月丽 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期1-9,共9页
化石燃料利用造成了大量CO_(2)排放,引发一系列环境问题。通过CuZnAl催化剂热催化CO_(2)转化为甲醇是一种有效的CO_(2)减排方式,但该催化剂的催化性能还有很大的提升空间。采用原位共沉淀法制备了不同Ce掺杂量(质量分数)的CZACex催化剂... 化石燃料利用造成了大量CO_(2)排放,引发一系列环境问题。通过CuZnAl催化剂热催化CO_(2)转化为甲醇是一种有效的CO_(2)减排方式,但该催化剂的催化性能还有很大的提升空间。采用原位共沉淀法制备了不同Ce掺杂量(质量分数)的CZACex催化剂,浸渍法制备了CZA-5%Ce,并考察了不同Ce掺杂方法对催化剂物化性质的影响。结合XRD、N_(2)吸/脱附、H_(2)-TPR和XPS等对催化剂的物化性质和Ce的作用机理进行了探究。结果表明,Ce掺杂能够为催化剂提供丰富的氧空位,氧空位能够有效促进CO_(2)转化,提高CO_(2)转化率。不同掺杂方式制得的催化剂织构性质和Ce作用形式存在明显差异,浸渍法掺杂Ce可增强Ce物种与Cu物种间的相互作用,更有利于氧空位和Ce^(3+)的形成,从而使CZA-5%Ce具有最佳的催化性能,在250℃、3 MPa和V(H_(2)):V(CO_(2))=3:1的条件下,CZA-5%Ce的CO_(2)转化率为15.63%,甲醇选择性为36.35%,甲醇时空收率为83.35 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 甲醇 CuZnAl催化剂 CE掺杂 氧空位
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Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构及其CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化性能的影响
10
作者 盛海兵 孙燕 孙启文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期32-39,共8页
CO_(2)加氢制C_(2+)醇(碳原子数大于等于2的醇)是CO_(2)高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一,而催化剂的构建是实现CO_(2)加氢制C_(2+)醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO_(2)加氢制C_... CO_(2)加氢制C_(2+)醇(碳原子数大于等于2的醇)是CO_(2)高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一,而催化剂的构建是实现CO_(2)加氢制C_(2+)醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化性能(以下简称“催化性能”)的影响,采用共沉淀法制备了不同Mn添加量的KFeCuZnMn_(x)催化剂,通过XRD、XPS、SEM、N_(2)物理吸/脱附、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD对催化剂进行了表征,并在300℃、3 MPa、V(CO_(2)):V(H_(2)):V(Ar)=20:60:10以及反应空速1800 h^(-1)下对KFeCuZnMn_(x)催化剂的催化性能进行了测试。结果表明,Mn作为结构助剂,适量添加的Mn会与其他金属发生不同程度的金属间相互作用,从而影响催化剂比表面积和颗粒尺寸。Mn同时作为电子助剂,与Fe发生电子转移并形成Fe-Mn-O活性相,影响了催化剂还原性能,有效提高了其催化性能。KFeCuZnMn1.8催化剂具有较好的金属分散性和较大的比表面积,可以暴露更多的有效活性位,其CO_(2)转化率达到40.1%,总醇选择性达到20.3%,C_(2+)醇在总醇中的占比(质量分数)高达95.6%。因此,通过精确控制Mn添加量,可以有效调控催化剂结构,进而增大C_(2+)醇选择性。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 C_(2+)醇 Mn助剂 结构助剂 电子助剂
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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
11
作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 co_(2)加氢 甲醇 n(Cu)/n(Zn)
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Sr_(1−x)K_(x)Fe_(0.5)Co_(y)O_(3)催化CO_(2)加氢制烯烃性能
12
作者 崔爱心 侯元浩 +2 位作者 吴曼 郭拓 郭庆杰 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第1期42-50,共9页
CO_(2)加氢制备低碳烯烃在缓解温室效应,提高我国低碳烯烃产品自给率方面具有重要意义。然而,实现高收率的前提是开发出具有高转化率和高目标产物选择性的催化剂。为了提高低碳烯烃的收率,采用溶胶凝胶法制备了钙钛矿型Sr_(1−x)K_(x)Fe_... CO_(2)加氢制备低碳烯烃在缓解温室效应,提高我国低碳烯烃产品自给率方面具有重要意义。然而,实现高收率的前提是开发出具有高转化率和高目标产物选择性的催化剂。为了提高低碳烯烃的收率,采用溶胶凝胶法制备了钙钛矿型Sr_(1−x)K_(x)Fe_(0.5)Co_(y)O_(3)催化剂,其CO_(2)转化率高达53.73%,低碳烯烃选择性为40.55%,收率达到21.79%。催化剂的表征表明,Co的加入增强了催化剂的中强碱性位点以及氧空位浓度,促进了CO_(2)活化,提高了催化剂的CO_(2)转化率。K的掺杂促进了费托合成反应的进行,提高了低碳烯烃的选择性。K与Co的共掺杂促进了金属活性相的析出以及C—O的解离吸附和随后的C—C偶联,从而提高了CO_(2)转化率和低碳烯烃的选择性。 展开更多
关键词 钙钛矿催化剂 co_(2)加氢 低碳烯烃 转化率 选择性
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[MB_(12)H_(x)]^(2-)催化乙烯中微量乙炔半加氢反应的理论研究
13
作者 陈康杰 王婉楠 +2 位作者 史秀锋 任瑞鹏 吕永康 《太原理工大学学报》 北大核心 2025年第4期639-647,共9页
【目的】乙烯中微量乙炔半加氢存在的主要问题是过度加氢。高浓度的乙烯是导致过度加氢的主要原因,因此,设计具备乙炔富集能力的催化剂对于乙炔半加氢反应具有重要意义。【方法】设计了具有乙炔富集能力的模型催化剂——[MB_(12)H_(x)]^... 【目的】乙烯中微量乙炔半加氢存在的主要问题是过度加氢。高浓度的乙烯是导致过度加氢的主要原因,因此,设计具备乙炔富集能力的催化剂对于乙炔半加氢反应具有重要意义。【方法】设计了具有乙炔富集能力的模型催化剂——[MB_(12)H_(x)]^(2-)(M=Pd、Ni、Ag;x=9、10),基于密度泛函理论(DFT)系统研究了乙烯和乙炔在催化剂表面的吸附行为,及其催化乙炔选择性加氢的反应机理。乙炔加氢反应涉及的各物种(C_(2)H_(2)、C_(2)H_(3)、CHCH_(3)、C_(2)H_(4)、C_(2)H_(5)、H_(2)以及H原子)在催化剂表面的吸附能、反应热和活化能进行了详细计算。【结果】计算结果表明,在[PdB_(12)H_(9)]^(2-)、[NiB_(12)H_(9)]^(2-)、[AgB_(12)H_(10)]^(2-)上,过度加氢(C_(2)H_(4)+H=C_(2)H_(5))的能垒明显高于半氢化反应(C_(2)H_(4)脱附)的能垒,其中[PdB_(12)H_(9)]^(2-)表现出了最好的乙烯选择性(2.02 eV),同时[PdB_(12)H_(9)]^(2-)较低的限速步骤活化能垒体现出该催化剂具备较高的反应活性(1.18 eV)。 展开更多
关键词 [MB_(12)H_(x)]^(2-) 乙炔 乙烯 密度泛函理论 选择性加氢反应
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CO_(2)加氢甲烷化CoCu/Al_(2)O_(3)催化剂中的Mn助剂效应研究
14
作者 盛海兵 李瑛 孙启文 《现代化工》 北大核心 2025年第5期138-143,共6页
采用等体积浸渍法制备了不同Mn掺杂的CoCuMnx/Al_(2)O_(3)催化剂,研究Mn助剂对催化剂的结构及其催化性能的影响。利用XRD、XPS、SEM、BET、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等表征手段对该系列催化剂进行表征。结果表明,Mn不仅起到了结构助剂的作... 采用等体积浸渍法制备了不同Mn掺杂的CoCuMnx/Al_(2)O_(3)催化剂,研究Mn助剂对催化剂的结构及其催化性能的影响。利用XRD、XPS、SEM、BET、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等表征手段对该系列催化剂进行表征。结果表明,Mn不仅起到了结构助剂的作用,分散催化剂中其他金属活性组分,而且催化剂表面的Co和Mn原子之间还存在电子的转移及相互作用。Mn助剂有助于分散金属活性相,增加中强酸和强酸性位点,增加CO_(2)分子的吸附和活化能力,有效提高了催化活性。当Mn摩尔分数为1时,CoCuMn1/Al_(2)O_(3)催化剂在300℃、3 MPa、4800 h^(-1)反应条件下,CO_(2)转化率为46.9%,CO选择性为2.2%,CH_(4)选择性为95.2%,因此,通过精确控制Mn的添加量可以有效调控催化剂结构,进而实现CO_(2)加氢甲烷化的优异催化活性。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Mn助剂 甲烷化 吸附和活化
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铁基催化剂中载体表面官能团对于CO_(2)加氢性能的影响
15
作者 黄杰 钱俊 +5 位作者 陆紫轩 郑丽如 魏宇学 蔡梦蝶 郭立升 孙松 《化工新型材料》 北大核心 2025年第7期291-296,共6页
随着全球气候变暖和环境问题日益严重,CO_(2)的减排和资源化利用成为学术界聚焦的热点。聚焦于Fe基催化剂在CO_(2)加氢反应中的性能优化,特别是载体表面官能团对催化活性和产物选择性的影响。通过水热法合成具有不同表面微环境的纳米碳... 随着全球气候变暖和环境问题日益严重,CO_(2)的减排和资源化利用成为学术界聚焦的热点。聚焦于Fe基催化剂在CO_(2)加氢反应中的性能优化,特别是载体表面官能团对催化活性和产物选择性的影响。通过水热法合成具有不同表面微环境的纳米碳球,并结合等体积浸渍法负载金属活性组分和助剂,制备了一系列Fe基催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)等一系列表征揭示了载体表面官能团对CO_(2)转化率和产物选择性具有显著影响,为设计高效、稳定的Fe基催化剂提供了新思路。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Fe基催化剂 费托合成 碳载体 官能团
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Pd掺杂方式对Cu/ZnO低温催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 张培培 辛靖 +5 位作者 李思漩 米晓彤 杨国明 刘影 陈新国 夏林 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期16-24,共9页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征,并在温度为170~250℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试,深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明,相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂,共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散,贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异,从而有效降低了反应活化能。在170℃和190℃的低温下,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO_(2)转化率分别为5.5%和8.9%,甲醇选择性分别为82.2%和74.9%,甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 Pd掺杂 Cu/ZnO催化剂 低温甲醇合成
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不同表面结构氧化铟催化CO_(2)加氢制甲醇的反应机理
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作者 聂小娃 于笑妍 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1242-1253,共12页
IN_(2)O_(3)对CO_(2)加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明IN_(2)O_(3)的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相IN_(2)O_(3)的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了H_(2)还原无氧空位的IN_(2)O_(3)完美表面生成氧空... IN_(2)O_(3)对CO_(2)加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明IN_(2)O_(3)的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相IN_(2)O_(3)的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了H_(2)还原无氧空位的IN_(2)O_(3)完美表面生成氧空位的反应机理,模拟了IN_(2)O_(3)催化剂在氢气作用下失活形成In团簇的微观过程。选择抗烧结性较好的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面,研究了CO_(2)的吸附活化以及甲醇生成的反应机理。结果表明:随着IN_(2)O_(3)表面氧空位数目的增加,H_(2)还原IN_(2)O_(3)的反应能垒升高,H_(2)解离成为氧空位生成的限速步骤;带有缺陷的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面具有较好的反应活性和抗烧结性能;CO_(2)加氢生成HCOO^(*)的反应路径是甲醇合成的优势路线,其中,bi-HCOO^(*)加氢生成bi-H_(2)CO^(*)并同时脱氧填补氧空位的过程为反应的限速步骤。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 甲醇合成 IN_(2)O_(3)催化剂 密度泛函理论 反应机理 催化剂失活机制
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Zn、Zr电子间相互作用对ZnZr催化剂CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 周宇 毛晓瑛 +1 位作者 张博雅 张亚平 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期120-131,共12页
将CO_(2)进行化学转化利用有助于CO_(2)减排,从而减缓温室效应,且CO_(2)加氢制甲醇可在一定程度上弥补未来能源缺口。目前,开发高性能的催化剂成为CO_(2)加氢制甲醇技术发展的关键。以ZnZr催化剂为研究对象,采用浸渍法合成了不同n(Zn)/n... 将CO_(2)进行化学转化利用有助于CO_(2)减排,从而减缓温室效应,且CO_(2)加氢制甲醇可在一定程度上弥补未来能源缺口。目前,开发高性能的催化剂成为CO_(2)加氢制甲醇技术发展的关键。以ZnZr催化剂为研究对象,采用浸渍法合成了不同n(Zn)/n(Zr)的xZn-ZrO_(2)和不同n(Zr)/n(Zn)的yZr-ZnO催化剂,并采用XRD、N_(2)吸/脱附、XPS、H_(2)-TPR和in situ DRIFTS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,在xZn-ZrO_(2)催化剂中,0.50 Zn-ZrO_(2)(n(Zn)/n(Zr)=0.50)的甲醇时空产率最高,在320℃、5 MPa下达141 mg/(g·h)。在相同测试条件下,在y Zr-ZnO催化剂中,0.20 Zr-ZnO(n(Zr)/n(Zn)=0.20)的甲醇时空产率最高(165 mg/(g·h))。xZn-ZrO_(2)催化剂中,Zn与Zr之间存在电子相互作用,导致富电子Zn位点和缺电子Zr位点形成,更多的电子从Zr转移到Zn,有利于提高甲醇选择性和时空产率。yZr-ZnO催化剂中,表面吸附氧成为影响CO_(2)转化率的关键因素。此外,HCOO^(*)中间物种扮演着关键角色,在xZn-ZrO_(2)和yZr-ZnO催化剂催化下的CO_(2)加氢制甲醇中,HCOO^(*)物种越多,越有利于甲醇合成。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 甲醇 ZnZr催化剂 电子相互作用 反应机理
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光热催化CO_(2)加氢研究进展
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作者 李洋洋 黄思懿 +2 位作者 田鑫 许狄 定明月 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第6期153-171,共19页
耦合绿氢将CO_(2)催化转化为高值化学品是实现大规模CO_(2)减排、绿氢储运的重要途径,对于推动“双碳”目标和绿色能源转型具有重要意义。但传统热催化CO_(2)加氢技术通常依赖高温条件,存在反应条件苛刻、能耗高、催化剂易失活,产物选... 耦合绿氢将CO_(2)催化转化为高值化学品是实现大规模CO_(2)减排、绿氢储运的重要途径,对于推动“双碳”目标和绿色能源转型具有重要意义。但传统热催化CO_(2)加氢技术通常依赖高温条件,存在反应条件苛刻、能耗高、催化剂易失活,产物选择性难以调控的问题。近年来,光热催化CO_(2)加氢发展迅速,与热催化技术相比,光热催化能够耦合可再生太阳能资源,减少化石能源的使用,同时能够实现温和条件下的CO_(2)加氢反应,一定程度提升催化剂运行稳定性,引起学术界和工业界的广泛关注。然而,由于CO_(2)分子的化学惰性和反应路径复杂,不同产物的生成涉及竞争反应路径,实现CO_(2)高效和定向的光热催化转化极具挑战。近年来,研究者通过设计高效光热催化剂、优化反应体系、探究光热协同机制等策略,在提升CO_(2)转化率和优化目标产物选择性方面取得了显著进展。基于此,系统总结了光热催化CO_(2)加氢的研究进展。首先对光热催化CO_(2)加氢反应和催化剂体系进行了介绍,围绕光热催化CO_(2)加氢制备CO、CH_(4)、甲醇和C_(2+)产物的新型催化剂体系进行了总结,研究了光热材料(金属纳米颗粒、半导体、MOF材料等)在光照条件下产生的光生电子效应或光热转换效应,激发光生载流子和促进反应体系的快速升温参与催化过程,并探讨了催化剂的组成、结构(如粒径、缺陷、界面)与反应性能之间的关系。其次总结了光热催化CO_(2)加氢反应机制,介绍了光热催化对产物选择性和反应性能的调控机制;一方面,通过降低关键反应路径能垒,使反应更倾向于生成特定产物,显著提高目标产物选择性,另一方面,电子转移可优化CO_(2)、^(*)CO和^(*)HCOO等反应物和关键中间物种的吸附和转化动力学,从而加速反应进程。最后,对光热催化CO_(2)加氢反应的发展前景进行总结和展望。目前光热催化技术发展仍面临反应机制不明、催化剂光能利用率低和长期稳定性差等挑战,未来需开发全光谱响应材料,调控特定产物的选择性(如C_(2+)),提升催化剂稳定性,开发具有高稳定性催化剂并深入研究光热协同机制以实现产业化应用。 展开更多
关键词 光热催化 co_(2)加氢 高值化学品 催化剂 构效关系 反应机理
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CO_(2)加氢制CH_(4)/CO的负载型金属催化剂界面调控研究进展
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作者 何悦 李瑞英 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期19-28,共10页
为实现“双碳”目标以及缓解环境污染问题,CO_(2)利用成为了当前研究的热点之一。由于受到CO_(2)分子结构以及复杂的加氢路线限制,开发高活性、高选择性的催化剂是CO_(2)高值化利用的关键。负载型金属催化剂因具有大比表面积和高分散度... 为实现“双碳”目标以及缓解环境污染问题,CO_(2)利用成为了当前研究的热点之一。由于受到CO_(2)分子结构以及复杂的加氢路线限制,开发高活性、高选择性的催化剂是CO_(2)高值化利用的关键。负载型金属催化剂因具有大比表面积和高分散度等优势,在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应中应用广泛。为提高催化剂的催化活性和产物选择性,需要了解负载型金属催化剂在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应过程中的界面调控作用。其中,影响界面结构的因素包括金属结构、载体性质和金属-载体相互作用,这些因素共同决定了催化剂催化性能。总结了CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应的热力学和机理,重点综述了负载型金属催化剂的研究进展,并讨论了负载型金属催化剂在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应中的界面调控作用和催化剂未来的发展方向。 展开更多
关键词 co_(2)加氢 界面调控 反应机理 负载型金属催化剂
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