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铝源对Ni/Al2O3催化剂结构及其CO2-CH4重整性能的影响 被引量:2
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作者 何小强 莫文龙 +1 位作者 覃松 马凤云 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期221-230,I0007,共11页
以三种不同铝源采用溶液燃烧法制备了系列Ni/Al2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、NH3-TPD、N2吸附-脱附、TGDTG和TPH等分析方法对反应前后催化剂进行了表征,研究了铝源对Ni/Al2O3催化剂结构、表面性质及其CO2-CH4重整性能的影响。结果表明,以... 以三种不同铝源采用溶液燃烧法制备了系列Ni/Al2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、NH3-TPD、N2吸附-脱附、TGDTG和TPH等分析方法对反应前后催化剂进行了表征,研究了铝源对Ni/Al2O3催化剂结构、表面性质及其CO2-CH4重整性能的影响。结果表明,以Al(NO3)3·9H2O为铝源制备的NiNO-AlNO催化剂比表面积较大,达102 m2/g;高温还原峰面积大,峰型更为弥散;且载体Al2O3具有一定的结晶性。而以Al2(SO4)3·18H2O和AlCl3·6H2O为铝源制备的NiNO-AlSO和NiNO-AlCl催化剂,其载体以无定型Al2O3存在,活性组分Ni晶粒粒径大、分散性差,还原峰面积较小,与载体的相互作用较弱。其中,由于硫酸铝较为稳定,需要在更高温度下才能转化为Al2O3,且所制备NiNO-AlSO催化剂中残留有含硫物质,使得其表面酸性较强。评价结果显示,NiNO-AlNO催化剂活性较高,稳定性好,CH4转化率为31.21%,CO2转化率为48.97%。积炭分析结果发现,NiNO-AlNO催化剂表面积炭量最少,沉积炭主要以无定型态存在,具有良好的抗积炭性能。 展开更多
关键词 NI/AL2O3催化剂 co2-ch4重整 铝源 积炭
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溶液燃烧法制备Ni-Al_2O_3催化剂用于CO_2-CH_4重整研究 被引量:8
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作者 莫文龙 马凤云 +3 位作者 刘月娥 刘景梅 钟梅 艾沙.努拉洪 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期485-491,共7页
采用溶液燃烧法制备了Ni含量为2wt%、4wt%、6wt%、8wt%和10wt%系列催化剂,并对反应前后催化剂进行N_2吸附–脱附、XRD、H_2-TPR、TPH、Raman、TEM和TG-DTG等表征。与等体积浸渍法(以溶液燃烧法制备的Al_2O_3为载体)制备的催化剂相比,... 采用溶液燃烧法制备了Ni含量为2wt%、4wt%、6wt%、8wt%和10wt%系列催化剂,并对反应前后催化剂进行N_2吸附–脱附、XRD、H_2-TPR、TPH、Raman、TEM和TG-DTG等表征。与等体积浸渍法(以溶液燃烧法制备的Al_2O_3为载体)制备的催化剂相比,溶液燃烧法制备的催化剂具有较大的比表面积,孔径分布可分为2~4.5 nm和4.5~10 nm两段,属典型的多级孔结构;NiO高度分散在载体上,与载体具有较强的相互作用,这种相互作用有利于提高催化剂的稳定性。催化剂210 h稳定性试验表明,溶液燃烧法制备的Ni含量为8wt%试样的CH_4转化率维持在90%左右,失活速率仅为0.035%/h,优于浸渍法制备的相同Ni含量催化剂。 展开更多
关键词 co2-ch4重整 Ni-Al2O3催化剂 合成气 溶液燃烧法
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基于程序升温氢化表征的Ni-Al_2O_3催化剂上CO_2-CH_4重整反应积炭研究 被引量:1
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作者 莫文龙 马凤云 +2 位作者 刘景梅 钟梅 艾沙.努拉洪 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期549-557,共9页
采用水热沉积法制备Ni-Al_2O_3催化剂,用于CO2-CH4重整反应;基于程序升温氢化(TPH)表征,研究了反应时间、温度、原料气CO_2/CH_4比例和空速等因素对CO_2-CH_4重整反应过程中Ni-Al_2O_3催化剂上表面积炭行为的影响。结果表明,表面积炭是... 采用水热沉积法制备Ni-Al_2O_3催化剂,用于CO2-CH4重整反应;基于程序升温氢化(TPH)表征,研究了反应时间、温度、原料气CO_2/CH_4比例和空速等因素对CO_2-CH_4重整反应过程中Ni-Al_2O_3催化剂上表面积炭行为的影响。结果表明,表面积炭是导致催化剂重整反应失活的重要原因。随反应时间的延长,催化剂表面积炭量增多,虽未成比例增加,但其TPH峰温有向高温方向移动的趋势,表明所积之炭的石墨化程度增加。反应温度和空速对催化剂表面积炭也有一定影响,且空速的影响更大。另外,由于CO_2消炭反应(CO_2+C=2CO)的存在,CO_2/CH_4比例对表面积炭的影响也很大。CO_2/CH_4比例太低,不能明显抑制积炭;随着CO_2/CH_4比例增加,积炭将得到有效抑制,但CO_2/CH_4比例过高,CO_2在产物中的分离和回收再利用将使成本增加。 展开更多
关键词 Ni-Al2O3催化剂 co2-ch4重整 积炭 程序升温氢化
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基于响应面分析法的CO_2-CH_4催化重整工艺优化 被引量:3
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作者 郭宏垚 李冬 +3 位作者 张旭 雷雄 王小静 李稳宏 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2017年第8期49-53,59,共6页
文中开展了对CO_2-CH_4催化重整制备合成气的工艺过程研究,以使用最广泛的负载型Ni/γ-Al_2O_3为催化剂,以CO_2的转化率和H_2/CO比为评价指标,利用单因素实验对CO_2与CH_4的转化率及产物H_2/CO的比例进行分析,得到适合F-T合成的低H_2/C... 文中开展了对CO_2-CH_4催化重整制备合成气的工艺过程研究,以使用最广泛的负载型Ni/γ-Al_2O_3为催化剂,以CO_2的转化率和H_2/CO比为评价指标,利用单因素实验对CO_2与CH_4的转化率及产物H_2/CO的比例进行分析,得到适合F-T合成的低H_2/CO比的合成气。利用Box-Behnken响应面法对CO_2的转化率及H_2/CO比进行优化,得到双响应值下的最佳工艺条件为:CO_2/CH_4摩尔比为1.70,进料空速为8 227.78 h^(-1),反应温度为728.77℃。在双目标下,CO_2最大转化率与最小H_2/CO比分别为87.83%和0.949。在此条件下进行5次平行实验,得到CO_2转化率与H_2/CO比分别为87.89%和0.949。 展开更多
关键词 co2-ch4催化重整 Ni/γ-Al2O3 工艺优化 响应面分析法
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