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Pd1-M(M=Al,Cu)单原子催化剂上CO氧化偶联制DMO的理论研究(英文)
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作者 林浩 韩冰莹 +3 位作者 凌丽霞 刘平 章日光 王宝俊 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期80-88,共9页
为了减少CO氧化偶联制DMO反应中Pd催化剂的用量,设计了一系列单原子Pd催化剂,并通过DFT理论计算详细研究了Pd1-M(M=Al,Cu)单原子催化剂(SACs)对该反应的影响。结果表明:首先,由于Pd1-Al SAC结构不稳定,导致该催化剂不能用于CO氧化偶联制... 为了减少CO氧化偶联制DMO反应中Pd催化剂的用量,设计了一系列单原子Pd催化剂,并通过DFT理论计算详细研究了Pd1-M(M=Al,Cu)单原子催化剂(SACs)对该反应的影响。结果表明:首先,由于Pd1-Al SAC结构不稳定,导致该催化剂不能用于CO氧化偶联制DMO反应;其次,Pd1-Cu SAC对该反应有出色的活性,同时也达到了减少贵金属Pd用量的目的,但其对DMO生成的选择性很不理想,需要在后续的研究中进一步提高。 展开更多
关键词 co氧化偶联制dmo 单原子催化 Pd基催化剂 密度泛函理论
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高活性Pd/MgO催化剂的制备及其CO氧化偶联制草酸二甲酯催化反应
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作者 彭思艳 杨流赛 +3 位作者 刘芊芊 余乐书 吴丽丹 余忠 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第8期963-969,共7页
利用溶液法结合高温煅烧处理合成MgO载体,通过浸渍法制备Pd/MgO催化剂并对其进行CO氧化偶联制草酸二甲酯催化性能研究。通过X射线粉末衍射、CO2程序升温脱附、比表面仪、热重分析、扫描电镜、透射电镜和微型催化评价装置对合成的样品进... 利用溶液法结合高温煅烧处理合成MgO载体,通过浸渍法制备Pd/MgO催化剂并对其进行CO氧化偶联制草酸二甲酯催化性能研究。通过X射线粉末衍射、CO2程序升温脱附、比表面仪、热重分析、扫描电镜、透射电镜和微型催化评价装置对合成的样品进行结构和性能表征。结果表明,合成的MgO载体是一种Lewis碱性很强的纳米片结构,Pd纳米颗粒高度分散在MgO载体上,粒径小且分布均一。此MgO纳米片作为载体制备的Pd/MgO催化剂在较低的Pd负载量(0.5%)下表现出优异的CO氧化偶联催化性能,在反应温度130℃时CO单程转化率高达65%,草酸二甲酯选择性96%,稳定性超过100 h,明显越于工业催化剂(Pd/α-Al2O3),具有潜在的工业应用前景。 展开更多
关键词 Pd/MgO 乙二醇 co氧化 草酸二甲酯 催化性能
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化学链甲烷氧化偶联载氧体催化剂Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)的研究 被引量:1
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作者 高雅 孙伟东 +2 位作者 赵国锋 刘晔 路勇 《华东师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期95-103,共9页
通过提高Mn_(2)O_(3)-Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)中Mn_(2)O_(3)的含量并经原位化学链甲烷氧化偶联(CL-OCM)反应活化制得了具有良好活性和选择性的Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂,在750℃、12 s甲烷停留时间、27的较低剂烷... 通过提高Mn_(2)O_(3)-Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)中Mn_(2)O_(3)的含量并经原位化学链甲烷氧化偶联(CL-OCM)反应活化制得了具有良好活性和选择性的Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂,在750℃、12 s甲烷停留时间、27的较低剂烷比(mCat/mCH_(4))条件下,获得了12%的CH_(4)转化率和81.5%的C2-C3选择性;进一步降低mCat/mCH_(4)到13.5时,CH_(4)转化率降至7%,但C2-C3选择性可达90%.要指出的是,C3产物中仅检测到了C3H6,其选择性约为5%.XRD(X-ray diffraction)分析表明,随着CL-OCM氧化-还原循环次数的增加,催化剂的载氧体逐渐由Mn_(2)O_(3)转变为Mn_(7)SiO_(12),同时伴随着CH_(4)转化率的逐渐下降及C2-C3选择性的不断提高直至稳定.基于上述认识,将Na_(2)WO_(4)/Mn_(2)O_(3)-SiO_(2)在800℃空气中直接焙烧,可一步制得Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂.相比于Mn_(2)O_(3),载氧体Mn_(7)SiO_(12)中的晶格氧活度较低,构建的Mn_(7)SiO_(12)■[MnSiO_(3)+MnWO_(4)]的氧化-还原循环可适度减缓晶格氧的释放速率,抑制了目标产物的深度氧化,从而获得了较高的C2-C3产物选择性,但CH_(4)转化率有所降低.上述研究结果对设计构建高效的CL-OCM载氧体催化剂具有借鉴意义. 展开更多
关键词 甲烷氧化乙烯 化学链 载氧体催化剂 晶格氧氧化
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浙江大学的甲烷低温无氧转化制丙烯催化剂研究获进展
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作者 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期83-83,共1页
近日,浙江大学的研究团队开发了TaPc/C_(3)N_(4)催化剂,可在较低温度下实现甲烷无氧转化制丙烯。在350℃条件下,丙烯选择性为96%,乙烯选择性为4.0%,转化频率(TOF)为0.99 s^(-1)。催化剂单程寿命大于300 h,再生后的寿命仍超过120 h。相... 近日,浙江大学的研究团队开发了TaPc/C_(3)N_(4)催化剂,可在较低温度下实现甲烷无氧转化制丙烯。在350℃条件下,丙烯选择性为96%,乙烯选择性为4.0%,转化频率(TOF)为0.99 s^(-1)。催化剂单程寿命大于300 h,再生后的寿命仍超过120 h。相关研究成果发表于《研究》杂志。甲烷直接转化为轻质烯烃有甲烷氧化偶联(OCM)和甲烷非氧化偶联(NOCM)两条主要路线。 展开更多
关键词 转化 丙烯选择性 团队开发 氧化 甲烷直接转化 单程寿命 乙烯选择性 催化剂
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甲烷直接转化研究进展 被引量:6
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作者 张宝幸 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期503-509,共7页
甲烷是天然气、沼气及可燃冰的主要成分,在世界范围内具有广泛的分布和巨大的储量,但目前为止甲烷的使用仍以燃烧的方式为主。如何将储量巨大的甲烷资源转化为具有更高经济附加值的产品具有重要的意义。综述了在多相催化中常见的甲烷直... 甲烷是天然气、沼气及可燃冰的主要成分,在世界范围内具有广泛的分布和巨大的储量,但目前为止甲烷的使用仍以燃烧的方式为主。如何将储量巨大的甲烷资源转化为具有更高经济附加值的产品具有重要的意义。综述了在多相催化中常见的甲烷直接转化反应,包括甲烷氧化偶联、甲烷无氧芳构化、甲烷无氧制乙烯和甲烷选择性氧化制甲醇/甲醛等当前的研究热点,并对其未来发展进行了展望。 展开更多
关键词 甲烷直接转化 甲烷氧化 甲烷无氧芳构化 甲烷无氧直接乙烯
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光催化甲烷转化研究进展 被引量:8
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作者 许振民 卞振锋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第3期82-92,共11页
甲烷催化转化为高附加值产物、实现甲烷高效利用,具有重要的研究意义及工业应用价值。长期以来,如何在较温和的条件下将甲烷转化为其它更有价值的有机衍生物,如醇、芳烃、长链烷烃和烯烃等,是催化、化学及化工领域的热点和难点课题之一... 甲烷催化转化为高附加值产物、实现甲烷高效利用,具有重要的研究意义及工业应用价值。长期以来,如何在较温和的条件下将甲烷转化为其它更有价值的有机衍生物,如醇、芳烃、长链烷烃和烯烃等,是催化、化学及化工领域的热点和难点课题之一。光催化反应由光能激发产生光生电子和空穴,参与到甲烷C―H键活化和自由基形成,这为低温甲烷转化提供新的途径,本文主要围绕甲烷氧化和偶联反应,总结了近年来光催化研究进展,并对如何进一步提高光催化性能提出展望。 展开更多
关键词 光催化 甲烷转化 氧化甲醇 无氧 氧化
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分子催化第20卷(2006年)总目次 被引量:2
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《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期605-612,共8页
关键词 介孔分子筛 李树本 催化性能 分子筛催化 负载型 分子催化 钯配合物 CuO 催化剂 甲烷氧化 TiO TPPTS 氧化合成气 气态环己烷 选择加氢 春谷 JUN 目次
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